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    稀土高分子的光學(xué)性質(zhì)及其應(yīng)用研究進(jìn)展

    2019-02-18 00:51:07張瀟月曹智勇郝志剛張南哲
    山東化工 2019年3期
    關(guān)鍵詞:配位高分子配體

    張瀟月,曹智勇,郝志剛,張南哲

    (延邊大學(xué) 工學(xué)院,吉林 延吉 133002)

    稀土離子具有4f層電子軌道,因此與高分子形成稀土配位高分子時(shí),其配位數(shù)高、配位模式多樣且能級(jí)多變而具有獨(dú)特的光學(xué)活性,備受人們的關(guān)注。早在1963年P(guān)ressley和wolff[1]研究了摻Eu(TTA)3[TTA:4,4,4-三氟-1-(2-噻吩基-1,3-丁二酮)]聚甲基丙稀酸甲酯[PMMA]的熒光和激光性質(zhì),開(kāi)創(chuàng)了稀土高分子發(fā)光材料的研究新領(lǐng)域。近年來(lái),稀土高分子光學(xué)性質(zhì)的研究取得了重大成果,并且已開(kāi)始應(yīng)用于各種產(chǎn)品的制作,例如照明、顯示和傳感器件等[2]。

    1 稀土高分子的發(fā)光機(jī)理

    稀土高分子主要基于稀土配位離子從激發(fā)態(tài)變?yōu)榛鶓B(tài)時(shí)釋放能量而發(fā)射光,而且多為光致發(fā)光。其發(fā)光機(jī)理可歸納為有機(jī)配體天線效應(yīng)與離子摻雜效應(yīng)等兩種[1-4]。

    1.1 有機(jī)配體天線效應(yīng)

    研究結(jié)果表明,稀土離子自身是不易吸收光能量而難以光激發(fā),所以光致發(fā)光強(qiáng)度很弱。但是在稀土配位高分子中,稀土離子可以配位多種有機(jī)配體,而某些配體可以起到能量傳遞的作用,敏化稀土離子而增強(qiáng)稀土離子的發(fā)光強(qiáng)度,這種稀土離子與有機(jī)配體的協(xié)同作用稱為配體天線效應(yīng)。配體天線效應(yīng)包括為四個(gè)階段:有機(jī)配體吸收激發(fā)光能量而躍遷至三重態(tài);有機(jī)配體通過(guò)無(wú)輻射分子內(nèi)能量傳遞將能量轉(zhuǎn)移給稀土離子,加速稀土離子由基態(tài)躍遷至激發(fā)態(tài);最后,激發(fā)態(tài)的稀土離子變遷為基態(tài)釋放能量而發(fā)射光,即稀土離子敏化發(fā)光。產(chǎn)生配體天線效應(yīng)的條件是,配體的能量轉(zhuǎn)移與稀土離子能級(jí)躍遷必須匹配,即前者稍大于后者。

    1.2 離子摻雜效應(yīng)

    在稀土配位高分子中,稀土離子的激發(fā)態(tài)能量往往與之配位的有機(jī)配體三重激發(fā)態(tài)能量不匹配,導(dǎo)致能量傳遞受阻,發(fā)光效率較低;但是當(dāng)加入另外一種稀土離子或過(guò)渡金屬離子時(shí),會(huì)顯著增強(qiáng)稀土離子的發(fā)光效應(yīng),這種效應(yīng)稱之為離子摻雜效應(yīng)。例如,多數(shù)有機(jī)配體難以有效激發(fā)Eu3+發(fā)光,導(dǎo)致Eu3+量子產(chǎn)率(QY)比較低,但是配體的三重態(tài)與Tb3+離子的5D4激發(fā)態(tài)有較好匹配,能夠較好地激發(fā)Tb3+;因此通過(guò)將Tb3+摻雜到Eu3+配位聚合物中,使配體的激發(fā)能先傳遞都給Tb3+,再將Tb3+能量轉(zhuǎn)移給Eu3+,從而有效地敏化Eu3+,可以大幅提高Eu3+的發(fā)光效率。

    2 稀土高分子發(fā)光材料及發(fā)光性能

    2.1 稀土高分子發(fā)光材料

    2.1.1 摻雜型稀土高分子發(fā)光材料

    摻雜型稀土高分子發(fā)光材料是通過(guò)簡(jiǎn)單摻雜法,如通過(guò)溶液共混或熔融共混等方法,直接將稀土熒光配合物(熒光摻雜劑)摻雜至高聚物中而制成的一種復(fù)合材料。例如,安保禮等[5]制備了摻雜Na3Eu(DPA)3[DPA:2,6-吡啶二甲酸]的PMMA熒光材料。這種方法制備工藝簡(jiǎn)單,熒光摻雜劑與基質(zhì)材料可分開(kāi)合成,從而易于控制熒光摻雜劑的大小、形態(tài)及分布等;但是存在熒光摻雜劑在共混時(shí)相容性差而易產(chǎn)生團(tuán)聚,導(dǎo)致熒光淬滅等現(xiàn)象發(fā)生。雖然可以通過(guò)熒光摻雜劑或高聚物基體的表面改性等方法提高其相容性,但是分散效果仍是受限。

    2.1.2 鍵合型稀土高分子發(fā)光材料

    鍵合型稀土高分子發(fā)光材料是將稀土離子與高分子配體之間形成配位鍵而得到的。與摻雜型稀土高分子相比,其兼容性和分散性、材料的透明性以及離子占比率可以大幅提高,使光學(xué)性能大大改善,是目前研究稀土高分子發(fā)光材料的重點(diǎn)之一。鍵合型稀土高分子發(fā)光材料,主要通過(guò)以下方式合成:①稀土離子直接與含有配體的高分子配位,因?yàn)橄⊥岭x子傾向親氧型鹽,所以其配位基團(tuán)一般以含氧基團(tuán)為主,例如β-二酮基、羧基、磺酸基、吡啶基、卟啉基、冠醚基和穴醚基等;②先合成可聚合型配位稀土離子單體,然后單體再進(jìn)行均聚、共聚或縮聚等反應(yīng)制備稀土高分子發(fā)光材料;③稀土離子與高分子配體、小分子配體共混物發(fā)生配位作用而形成。

    在上述合成方式,方式①由于空間位阻較大,其配位數(shù)減少而稀土離子占比高,由于離子濃度高,則離子相互作用增強(qiáng),所以常常會(huì)導(dǎo)致熒光淬滅。方式③由于稀土離子與小分子配體的反應(yīng)幾率比高分子配體的反應(yīng)幾率大很多,所以反應(yīng)難以定量進(jìn)行,產(chǎn)物的組成無(wú)法有效控制等,因此達(dá)不到最佳發(fā)光效果。與方式①、③相比,方式②是相對(duì)較理想的一種合成方法,雖然也存在稀土離子配位單體的體積較大而聚合時(shí)的空間位阻大,反應(yīng)在一定程度上受阻礙,但是其配位數(shù)和離子占比都可有效控制,能夠使稀土高分子的熒光效率達(dá)到理想狀態(tài)。

    2.2 稀土高分子的發(fā)光性能

    稀土高分子由于配體/稀土離子之間、配體/配體之間、稀土離子/稀土離子之間可發(fā)生能量傳遞,所以具有獨(dú)特的光學(xué)性質(zhì),如發(fā)射光頻率范圍廣(可見(jiàn)光、近紅外光區(qū))且熒光壽命長(zhǎng)、較大的Stokes遷移、狹窄的特征發(fā)射峰等。按照發(fā)射光頻率,稀土熒光發(fā)射可分為可見(jiàn)光區(qū)熒光發(fā)射和近紅外光區(qū)熒光發(fā)射;在可見(jiàn)光區(qū)主要是以紅光、綠光及藍(lán)光發(fā)射為主,發(fā)射紅色光主要有Eu3+,Pr3+,Sm3+等稀土離子、發(fā)射綠色光主要有Tb3+,Er3+等稀土離子、發(fā)射藍(lán)色光主要有Tm3+,Ce3+,Dy3+等稀土離子;在近紅外光區(qū)熒光發(fā)射有Nd3+、Yb3+和Er3+等稀土離子高分子。

    3 稀土高分子光學(xué)性能的應(yīng)用

    稀土高分子以其特異的光學(xué)性質(zhì),在發(fā)光與光吸收、離子和分子識(shí)別、生物傳感及微量物監(jiān)測(cè)以及太陽(yáng)能轉(zhuǎn)能材料等眾多領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[2-4,6-7],其在發(fā)光與光吸收方面的應(yīng)用如下:

    3.1 熒光材料

    (1)白光及可調(diào)變光材料。白光材料常作為液晶顯示屏、白熾燈和日光燈的光源,而可調(diào)變彩色光則可用于霓虹燈、熒光棒等發(fā)光體,因而具有很高的應(yīng)用價(jià)值。通過(guò)合理地選擇紅色(Eu3+,Pr3+,Sm3+),綠色(Tb3+,Er3+),和藍(lán)色(Tm3+,Ce3+,Dy3+)發(fā)光離子,并分別與不同配位體鍵合成稀土配位高分子以及相互摻雜共混,可以得到在整個(gè)可見(jiàn)光區(qū)調(diào)變的熒光色源,尤其是全譜帶白光色源。例如,Zhang[8]合成了一系列同構(gòu)的稀土有機(jī)小分子配合物[Ln(BTB)(DMSO)2]·H2O(Ln=Eu(1)Gd(2),Tb(3),并將其摻雜聚合,合成出了混合型稀土配位高分子發(fā)光材料。這種材料隨著致發(fā)光源頻率的不同,發(fā)射出從黃光至藍(lán)光的不同顏色光,而且當(dāng)激發(fā)光波長(zhǎng)為347nm時(shí),會(huì)發(fā)射出純白色光。

    (2)近紅外光發(fā)光材料。稀土近紅外發(fā)光材料常用于鑒別軍事行動(dòng)、電子產(chǎn)品和光譜分析、夜視照明領(lǐng)域等方面。無(wú)機(jī)稀土近紅外發(fā)光材料存在成型加工難、能耗高等問(wèn)題;而稀土有機(jī)小分子存在穩(wěn)定性差,使用不便等缺點(diǎn);稀土高分子近紅外光發(fā)光材料則可避免這些材料的缺點(diǎn),因而成為近年來(lái)研究近紅外光發(fā)光材料的熱點(diǎn)。例如,配位Er3+(1530 nm)、Nd3+(1060 nm)、Yb3+(980 nm)、Pr3+(1300 nm)和Tm3+(1500 nm)等離子的稀土高分子近紅外光發(fā)光材料已相續(xù)合成,并受到人們的關(guān)注。

    3.2 激光材料

    稀土離子自1961年開(kāi)始用于激光材料以來(lái),已經(jīng)成為激光玻璃、激光晶體等固體激光器最常用的激光發(fā)射物質(zhì)。由于無(wú)機(jī)稀土固體激光材料具有不穩(wěn)定、不易加工、抗沖擊差、造價(jià)高等缺點(diǎn),人們已開(kāi)始研究具有更高性能的稀土高分子激光材料。例如,Okamoto等[9]于1987年合成了一種稀土β-二酮類(lèi)高分子配合物,發(fā)現(xiàn)在氙燈激發(fā)下出現(xiàn)降解的同時(shí)發(fā)射出一種壽命極短的熒光,被認(rèn)為是瞬間的激光發(fā)射。這些研究發(fā)現(xiàn),無(wú)疑為稀土高分子激光材料研究提供了光明前景。

    3.3 吸光防護(hù)材料

    稀土離子具有較寬的光譜吸收,而且配體/離子間的能量傳遞大大增強(qiáng)稀土離子的吸光效率,因此通過(guò)合理設(shè)計(jì),稀土高分子可以成為選擇性吸光材料,用于顯示、屏蔽、防護(hù)等諸多領(lǐng)域。例如,長(zhǎng)鏈有機(jī)羧酸釹鹽與丙稀酸酯單體共混/聚合得到的稀土高分子,能選擇性吸收580 nm波長(zhǎng)的光,可用于防眩光及照明燈罩、濾光器等制品。再如,稀土離子對(duì)X射線、γ射線和紫外線等有害輻射波有較好的選擇性吸收,因此稀土高分子防護(hù)材料可用于放射線防護(hù)窗、防護(hù)眼鏡、顯示器護(hù)眼屏、LED閃爍器等。

    4 總結(jié)與展望

    稀土高分子光學(xué)材料兼具稀土離子獨(dú)特的光學(xué)活性以及高分子的穩(wěn)定性高、易加工成型等優(yōu)點(diǎn)在光學(xué)領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。通過(guò)對(duì)比發(fā)現(xiàn),鍵合型稀土高分子因具有兼容性和分散性高、材料透明性好以及離子占比率高等優(yōu)點(diǎn),其光學(xué)性能能夠大幅改善,是近年來(lái)研究的熱點(diǎn)。此外,稀土高分子光學(xué)材料與其他材料(如涂料、織物等)復(fù)合的功能型應(yīng)用材料的研究也是一個(gè)發(fā)展趨勢(shì)。

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