空間核反應(yīng)堆電源用核燃料研制進(jìn)展

錢躍慶，孫曉博，劉文濤

(1.中核北方核燃料元件有限公司，內(nèi)蒙古 包頭 014035；2.中國(guó)原子能科學(xué)研究院 反應(yīng)堆工程技術(shù)研究部，北京 102413)

空間核反應(yīng)堆是利用核裂變或聚變反應(yīng)產(chǎn)生的能量為空間飛行器提供電能或推進(jìn)動(dòng)力的一種反應(yīng)堆，其中提供電能的空間核反應(yīng)堆裝置稱為空間核反應(yīng)堆電源，提供推進(jìn)動(dòng)力的空間核反應(yīng)堆裝置稱為核推進(jìn)裝置?？臻g核反應(yīng)堆電源與太陽(yáng)能、化學(xué)能等其他空間動(dòng)力相比，具有以下優(yōu)點(diǎn)[1]：能量密度大，易實(shí)現(xiàn)大功率(數(shù)千瓦至數(shù)兆瓦)供電；功率調(diào)節(jié)范圍大，能快速提升功率，機(jī)動(dòng)性高；重量輕、體積小、比面積小、受打擊面小，隱蔽性好；屬于自主能源，不依賴太陽(yáng)光輻照，不需要對(duì)日定向，可全天時(shí)、全天候連續(xù)工作；環(huán)境適應(yīng)性好，生存能力強(qiáng)，具有很強(qiáng)的抗空間碎片撞擊能力，可在塵暴、高溫、輻射等惡劣條件下工作。空間核反應(yīng)堆電源是軍事航天的理想電源，是深空探測(cè)不可替代的空間電源。

核燃料是空間核反應(yīng)堆電源的主要材料之一，由于反應(yīng)堆電源用途、運(yùn)行條件、材料體系不同，各型空間核反應(yīng)堆電源方案所采用的核燃料也不盡相同。美國(guó)、俄羅斯(含前蘇聯(lián))等空間研究大國(guó)從20世紀(jì)50年代開始針對(duì)不同類型的空間核反應(yīng)堆電源開展了多種類型的核燃料的研究工作，并已成功應(yīng)用于空間探索活動(dòng)。我國(guó)從20世紀(jì)70年代開始空間核反應(yīng)堆的研究，但由于某些原因曾一度中止?，F(xiàn)我國(guó)正開展多種功率空間核反應(yīng)堆電源方面的研究，并已取得階段性成果。相應(yīng)的核燃料研究主要開展了亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾、UMo合金、U-ZrH合金等材料的制備技術(shù)研究和性能分析評(píng)價(jià)工作，但與美國(guó)、俄羅斯等空間核大國(guó)相比，我國(guó)空間核反應(yīng)堆電源用核燃料研究尚處于起步階段，亟需加大投入，盡快實(shí)現(xiàn)相關(guān)領(lǐng)域的趕超，保障我國(guó)民用和軍用空間應(yīng)用任務(wù)的需要。

本文介紹國(guó)內(nèi)外空間核反應(yīng)堆電源用核燃料的研制進(jìn)展情況，分析我國(guó)相應(yīng)領(lǐng)域與國(guó)際上的差距，對(duì)未來(lái)我國(guó)空間核反應(yīng)堆電源用核燃料發(fā)展提出初步建議。

1 國(guó)際空間核反應(yīng)堆用核燃料研制進(jìn)展

空間核反應(yīng)堆電源要求燃料元件能長(zhǎng)期(7～10 a)穩(wěn)定運(yùn)行，可根據(jù)選擇的熱電轉(zhuǎn)換方式、運(yùn)行溫度，選擇合適的核燃料類型。如熱電轉(zhuǎn)換方式選溫差發(fā)電、布雷頓循環(huán)，用于反應(yīng)堆的運(yùn)行溫度低(1 375 K以下)，常選用不銹鋼或鈮合金作為包殼材料，核燃料常選用導(dǎo)熱系數(shù)好的碳化鈾、氮化鈾，而在熱離子反應(yīng)堆中，燃料元件運(yùn)行溫度高，同時(shí)考慮與鎢、鉬包殼的相容性問(wèn)題，只能選用二氧化鈾燃料。

通過(guò)調(diào)研了解國(guó)外空間核反應(yīng)堆設(shè)計(jì)方案，可確定空間核反應(yīng)堆主要采用的燃料類型包括鈾鉬合金、二氧化鈾陶瓷、碳化鈾陶瓷、氮化鈾陶瓷及鈾-氫化鋯等。國(guó)外部分空間核反應(yīng)堆方案所采用的核燃料類型情況列于表1。

表1 國(guó)外部分空間核反應(yīng)堆方案所采用的燃料類型Table 1 Part of nuclear fuel types used in space power reactor in foreign countries

在以上各種燃料類型中，鈾鉬合金、二氧化鈾陶瓷、鈾-氫化鋯已在多個(gè)空間核反應(yīng)堆電源中得到成功應(yīng)用，滿足一定應(yīng)用背景下的材料技術(shù)要求。而碳化鈾陶瓷和氮化鈾陶瓷未實(shí)際使用，各種燃料的優(yōu)缺點(diǎn)列于表2。

二氧化鈾燃料由于其制備工藝成熟，在各種反應(yīng)堆中的應(yīng)用最為廣泛，積累的堆內(nèi)、堆外性能最為廣泛，滿足低壽命(1～3 a)的空間核反應(yīng)堆的使用要求。但由于其熱導(dǎo)率低、蒸發(fā)速率高以及中子輻照引起的燃料腫脹問(wèn)題，在考慮10 a以上壽命空間核反應(yīng)堆使用過(guò)程中還需在材料成分設(shè)計(jì)、制備工藝、材料相容性等方面開展進(jìn)一步研究。

碳化鈾和氮化鈾燃料的提出是為了提高燃料的導(dǎo)熱系數(shù)和鈾裝量、降低蒸發(fā)速率。但由于在運(yùn)行溫度范圍內(nèi)碳化鈾和氮化鈾均存在與包殼發(fā)生反應(yīng)的問(wèn)題，因此均未得到應(yīng)用。為改善單一組分碳化鈾、氮化鈾的性能，可采用兩種途徑：以UC為基，加入難熔金屬Zr、Nb、Ta等元素，替代燃料中的鈾成分，在高溫下，以上金屬的碳化物可形成1組連續(xù)固溶體；或?qū)C和UN混合，形成連續(xù)固溶體，例如U1-yMeyC1-xNx，其中Me為難熔金屬。兩種途徑改善材料正在研制過(guò)程中。

表2 空間核反應(yīng)堆電源用部分核燃料材料性能特點(diǎn)Table 2 Property of nuclear fuel material for space power reactor

鈾鉬合金、鈾-氫化鋯的堆內(nèi)/外性能受其化學(xué)成分、相組成等影響很大，且由于控制高溫輻照狀態(tài)下的體積膨脹、相組成變化、析氫現(xiàn)象等，鈾鋯合金和鈾氫鋯合金只能在一定成分組成范圍內(nèi)進(jìn)行選擇，且運(yùn)行溫度通常需分別控制小于800 ℃和650 ℃，因此限制了該類型燃料的應(yīng)用范圍。

2 我國(guó)空間核反應(yīng)堆用核燃料研制

根據(jù)我國(guó)空間核反應(yīng)堆的研發(fā)情況，國(guó)內(nèi)多家科研機(jī)構(gòu)主要開展了亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾(使用亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾主要是為了降低燃料芯塊腔中鎢制成排氣裝置的蒸發(fā))材料的研究，同時(shí)開展了主要以地面反應(yīng)堆應(yīng)用需求為背景的多種成分的鈾鉬合金、鈾-氫化鋯以及碳化鈾和氮化鈾的研究，現(xiàn)將各種材料的制備技術(shù)和材料性能進(jìn)行簡(jiǎn)單介紹。

2.1 亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾燃料

亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾燃料與壓水堆使用二氧化鈾燃料的主要差別是O/U原子比小于2，以提高使用工況條件下排氣裝置的使用壽命，同時(shí)為了提高空間核反應(yīng)堆電源接收級(jí)的使用壽命，需控制芯塊中氫、氧和碳等雜質(zhì)含量。

亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾燃料芯塊可通過(guò)兩種途徑制備：1) 在常規(guī)二氧化碳粉末中添加金屬鈾粉末，再通過(guò)混料、成型、燒結(jié)等工藝制得；2) 在高溫條件下，通過(guò)控制燒結(jié)氣氛控制芯塊中氧含量來(lái)制得。中國(guó)原子能科學(xué)研究院尹邦躍研究員組織開展了第1種途徑下的芯塊制備技術(shù)研究以及芯塊性能表征分析，中核北方核燃料元件有限公司開展了第2種途徑芯塊制備技術(shù)研究，制備得到了完全滿足技術(shù)條件要求的貧鈾芯塊樣品(密度為(10.45±0.15)g/cm3、氧鈾比在1.975～1.985之間)，并通過(guò)長(zhǎng)期穩(wěn)定性試驗(yàn)驗(yàn)證了芯塊在存放條件180 d下氧含量不發(fā)生變化。亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾芯塊性能參數(shù)為：密度，10.45 g/cm3；開口孔率，0.22%；氧鈾比，1.985；氧鈾比穩(wěn)定存放驗(yàn)證時(shí)間，180 d。亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾芯塊物相檢測(cè)結(jié)果示于圖1。

圖1 亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾芯塊X射線檢測(cè)結(jié)果Fig.1 X-ray inspection result of substoichiometry-UO2 pellet

2.2 鈾-氫化鋯燃料

鈾-氫化鋯燃料是將金屬鈾均勻彌散在氫化鋯基體相內(nèi)的均勻彌散燃料。其制造工藝為將鈾鋯合金樣品在氫化容器中通過(guò)控制保溫溫度、通氫時(shí)間以及氫壓等參數(shù)得到不同氫/鋯原子比的鈾-氫化鋯燃料。

鈾-氫化鋯的相結(jié)構(gòu)可根據(jù)鈾-鋯-氫(U-Zr-H)三元相圖確定。在鋯-鈾合金氫化過(guò)程中鈾以惰性相析出，不與氫發(fā)生任何反應(yīng)。因此，鈾-鋯合金氫化過(guò)程中的相結(jié)構(gòu)變化可根據(jù)H-Zr二元體系的相圖來(lái)確定[8]。圖2為氫-鋯二元相圖。

圖上的注是相圖中對(duì)不同物相的表示圖2 氫-鋯二元相圖Fig.2 H-Zr phase diagram

從H-Zr二元相圖可見，當(dāng)氫鋯原子比為1.6時(shí)，從室溫到1 000 ℃的寬溫度范圍內(nèi)是單一的δ相結(jié)構(gòu)，因此在堆內(nèi)使用中不存在相變和因相變所帶來(lái)的體積變化問(wèn)題。同時(shí)由于該燃料具有瞬發(fā)反應(yīng)性負(fù)溫度系數(shù)，堆芯具備一定的固有安全性和安全可靠性。該燃料在國(guó)內(nèi)主要應(yīng)用于脈沖堆，現(xiàn)已持續(xù)應(yīng)用20多年，制造技術(shù)固化、堆內(nèi)性能表現(xiàn)良好，并積累了充分的堆內(nèi)外性能數(shù)據(jù)。但針對(duì)空間核反應(yīng)堆使用條件下的燃料性能研究尚未開展。

2.3 鈾鉬合金燃料

針對(duì)結(jié)構(gòu)材料、核燃料等方面的應(yīng)用需求，我國(guó)開展了大量不同成分鈾鉬合金制備技術(shù)和材料性能分析方面的研究工作[9]，其中2%左右鉬含量范圍的鈾鉬合金主要用于結(jié)構(gòu)材料；8%左右鉬含量(U-Mo)-Al彌散燃料主要應(yīng)用于研究實(shí)驗(yàn)堆，用以提高鈾裝量；U-10%Mo合金主要利用其γ相的高溫穩(wěn)定性，正在開展應(yīng)用于壓水堆、聚變-裂變混合堆的材料設(shè)計(jì)、制備技術(shù)及性能分析等方面的研究，以及產(chǎn)锝靶件的設(shè)計(jì)及制造技術(shù)研究。針對(duì)空間堆應(yīng)用，其堆型主要為快堆，冷卻劑類型為金屬(Na、K、Li或NaK等)，可按目前快堆芯塊制備技術(shù)(即粉末冶金工藝)來(lái)制備鈾鉬合金芯塊。

鈾-10%鉬合金芯塊制備工藝路線示于圖3。鈾-10%鉬合金芯塊性能參數(shù)為：密度，13.12 g/cm3；化學(xué)成分，99.5%；熱擴(kuò)散系數(shù)，4.2 mm2/s(1 173 K)；熱膨脹系數(shù)，13.1×10-6K-1(298～1 173 K)。材料組織檢測(cè)結(jié)果示于圖4。

圖3 鈾-10%鉬合金芯塊制備工藝路線Fig.3 Preparation process of U-10%Mo alloy pellet

圖4 鈾-10%鉬合金芯塊X射線檢測(cè)結(jié)果Fig.4 X-ray inspection result of U-10%Mo alloy pellet

現(xiàn)材料制備工藝路線已基本穩(wěn)定，可滿足空間堆燃料芯塊的研制需要，但材料在空間堆應(yīng)用工況下的材料設(shè)計(jì)、材料性能分析評(píng)價(jià)等研究均尚未開展。

2.4 氮化鈾、碳化鈾燃料

由于核燃料的中子輻照腫脹施加給包殼發(fā)射極上的應(yīng)力是造成發(fā)射極變形的主要原因，而發(fā)射極的變形影響燃料元件的壽命和效率，因此在空間堆應(yīng)用中，提出使用氮化鈾、碳化鈾燃料，提高燃料芯體導(dǎo)熱系數(shù)、降低蠕變強(qiáng)度。碳化鈾、氮化鈾芯塊的制備工藝路線示于圖5、6。

圖5 碳化鈾芯塊制備工藝路線Fig.5 Preparation process of UC pellet

圖6 氮化鈾芯塊制備工藝路線Fig.6 Preparation process of UN pellet

從圖5、6可知，碳化鈾、氮化鈾芯塊制備工藝路線基本一致，可相互借鑒。國(guó)內(nèi)正在根據(jù)新一代壓水堆燃料元件的使用要求，開展芯塊制備工藝以及芯塊性能分析評(píng)價(jià)等方面的研究，制得的芯塊檢測(cè)結(jié)果示于圖7。氮化鈾芯塊性能參數(shù)為：密度，13.76 g/cm3；化學(xué)成分，99.82%；熱擴(kuò)散系數(shù)，4.1 mm2/s(1 173 K)；熱膨脹系數(shù)，14×10-6K-1(298～1 273 K)。

圖7 氮化鈾芯塊X射線檢測(cè)結(jié)果Fig.7 X-ray inspection result of UN pellet

類似于鈾-10%鉬合金芯塊研制進(jìn)展情況，國(guó)內(nèi)已積累相應(yīng)全面的制備技術(shù)，但針對(duì)空間堆應(yīng)用的氮化鈾、碳化鈾材料設(shè)計(jì)技術(shù)和材料性能分析評(píng)價(jià)工作均未開展。

3 結(jié)論

我國(guó)在空間堆燃料研制方面積累了一定的基礎(chǔ)，但與國(guó)際研究相比，差距明顯，主要在材料設(shè)計(jì)和材料性能分析評(píng)價(jià)兩方面。針對(duì)我國(guó)開展空間探索活動(dòng)的迫切需要，同時(shí)限于新材料應(yīng)用于反應(yīng)堆的安全審評(píng)等流程較長(zhǎng)的實(shí)際情況，有必要盡快啟動(dòng)相關(guān)應(yīng)用堆型燃料材料設(shè)計(jì)、材料制備技術(shù)、材料性能分析評(píng)價(jià)等方面的研究，具體工作主要有以下幾方面：

1) 開展亞化學(xué)計(jì)量二氧化鈾芯塊堆內(nèi)外性能測(cè)試研究，掌握現(xiàn)有工藝條件下芯塊在模擬反應(yīng)堆工況下的實(shí)際使用性能，為材料定型奠定技術(shù)基礎(chǔ)；

2) 開展針對(duì)空間堆應(yīng)用的鈾-10%鉬合金芯塊、鈾-氫化鋯燃料材料設(shè)計(jì)技術(shù)、材料制備技術(shù)及材料性能分析評(píng)價(jià)等方面的研究，進(jìn)一步提高材料成熟度，重點(diǎn)為特定工況條件下的性能評(píng)價(jià)研究；

3) 以UC、UN芯塊制備技術(shù)為基礎(chǔ)，開展以UC、UN為基，添加難熔金屬Zr、Nb、Ta等元素，或?qū)C和UN混合，制成多種不同成分U1-yMeyC1-xNx合金(其中Me為難熔金屬)的材料設(shè)計(jì)技術(shù)、材料制備技術(shù)及材料性能分析評(píng)價(jià)等研究。