考慮聚并及熱泳的微米級(jí)氣溶膠粒子沉積數(shù)值模擬研究

李 鈺，顧衛(wèi)國，王德忠

(上海交通大學(xué) 機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，上海 200240)

核電廠一回路冷卻劑管道發(fā)生泄漏時(shí)，泄漏的冷卻劑中有50%以上會(huì)以亞μm、μm氣溶膠粒子(簡(jiǎn)稱為粒子)形式存在[1]。為了及時(shí)發(fā)現(xiàn)泄漏并評(píng)估泄漏率，需對(duì)粒子在特定環(huán)境下的輸運(yùn)及損失機(jī)理進(jìn)行研究。高溫高壓冷卻劑泄漏后閃蒸會(huì)導(dǎo)致泄漏位置附近溫度高于周圍的管道及隔間壁面，使得粒子由于熱泳往冷壁面沉積。熱泳[2]是指粒子在存在溫度梯度的流場(chǎng)中時(shí)，由于受到冷熱區(qū)氣體分子以不同動(dòng)量運(yùn)動(dòng)的碰撞，而引起的向冷壁面沉積的現(xiàn)象。同時(shí)，由于粒子數(shù)量濃度(簡(jiǎn)稱為濃度)較高，粒子間的相對(duì)運(yùn)動(dòng)及碰撞會(huì)導(dǎo)致其相互黏附形成較大的粒子，該過程稱為聚并。聚并會(huì)引起濃度的降低及平均粒度的增大。熱泳沉積及聚并均會(huì)引起從泄漏位置到監(jiān)測(cè)點(diǎn)處粒子數(shù)量的減小，從而影響監(jiān)測(cè)反演精度。

粒子的很多特性，如輸運(yùn)、擴(kuò)散、沉積、熱泳、聚并等均顯著依賴于粒子的粒徑，其中，聚并會(huì)引起粒徑的變化，而粒徑的變化又會(huì)引起粒子動(dòng)力學(xué)特性的變化，從而再反過來影響聚并過程。因此，粒子聚并在大氣科學(xué)及核安全分析中都十分重要[3]。不同粒徑的粒子動(dòng)力學(xué)特性不同，會(huì)導(dǎo)致聚并的概率不同，更進(jìn)一步引起沉積速度的不同，研究該耦合機(jī)理具有重要的理論意義及工程應(yīng)用價(jià)值。

由于熱泳和聚并的重要性，關(guān)于該方面的理論[4]、數(shù)值計(jì)算[5]及實(shí)驗(yàn)[6]研究很多，但研究結(jié)果存在很多爭(zhēng)議[7]。對(duì)于熱泳最基礎(chǔ)的研究是由Maxwell提出的，針對(duì)的是非常小的粒子，與空氣分子平均自由程相當(dāng)(小于1 μm)，現(xiàn)有研究也多針對(duì)亞μm級(jí)粒子[8]。目前最常用的計(jì)算熱泳力的公式是由Talbot等[2]在1980年提出的。然而該熱泳力公式在特定粒徑粒子熱泳中的適用性需被確定，尤其是μm級(jí)粒子[9]。同時(shí)，影響沉積及聚并的因素很多，如溫度梯度、粒子粒徑、濃度等。不同運(yùn)動(dòng)狀態(tài)的粒子有不同的碰撞機(jī)理[10]，碰撞及聚并過程通常是非線性的，目前在聚并理論上仍存在許多困難[11]。到目前為止，大多數(shù)的研究關(guān)注點(diǎn)在于如何通過聚并提高除塵效率[12-13]。而對(duì)于核電廠冷卻劑泄漏監(jiān)測(cè)，需關(guān)注粒子釋放到安全殼中后到達(dá)監(jiān)測(cè)位置的輸運(yùn)和損失過程，其中，粒子的損失機(jī)理需特別評(píng)估，尤其是泄漏位置附近，由于粒子與管道壁面間存在較大的溫度梯度，使得粒子由于熱泳而損失，同時(shí)，濃度較高，粒子易發(fā)生聚并而加速沉積。粒子粒徑、聚并與沉積之間的耦合作用需被進(jìn)一步研究和揭示。

由于冷卻劑泄漏產(chǎn)生的粒子動(dòng)力學(xué)直徑一般在0.5～10 μm之間[14]，因此，本文針對(duì)0.5～10 μm粒子在存在溫度梯度的近壁面區(qū)域內(nèi)的輸運(yùn)及損失過程進(jìn)行研究，基于拉格朗日方法描述粒子的運(yùn)動(dòng)行為及軌跡，建立粒子聚并及熱泳沉積模型，基于C++開發(fā)聚并及熱泳沉積計(jì)算軟件，得到聚并與熱泳共同作用下的沉積規(guī)律。

1 模型建立

粒子被簡(jiǎn)化為具有特定密度及粒徑的球形液滴，本文對(duì)單個(gè)粒子進(jìn)行受力分析，建立運(yùn)動(dòng)模型，粒子受力包括重力(fG)、浮力(fb)、拖曳力(fD)、布朗力(fB)、熱泳力(fT)等。粒子的受力計(jì)算公式為：

(1)

(2)

(3)

(4)

(5)

(6)

(7)

(8)

1個(gè)粒子所受的合力fi為：

fi=δi3(fb-fG)+fD,i+fT,i+fB,i

(9)

其中：i=1、2或3，分別表示計(jì)算域的x、y或z方向，-z為重力方向；δi3在i=3時(shí)取值為1，i=1、2時(shí)取值為0，即僅在z方向需要考慮重力和浮力的影響。

粒子速度vp和位移xp滿足如下公式：

(10)

(11)

其中，mp為粒子質(zhì)量，kg。

為了保證離散的二階精度，使用Adams-Bashforth方法。Δt=2.5 μs時(shí)，n+1時(shí)間步粒子的速度和位置為：

(12)

(13)

若兩個(gè)粒子在運(yùn)動(dòng)過程中，中心距離小于兩粒子半徑和，則認(rèn)為在范德華力[11]的作用下，兩粒子發(fā)生碰撞并聚并，形成一新的大粒子。碰撞形成的新粒子半徑由參與碰撞的粒子的體積和確定。粒子碰撞依據(jù)的步驟[15]為：1) 假設(shè)粒子在極短的1個(gè)時(shí)間步內(nèi)做直線運(yùn)動(dòng)；2) 兩粒子軌跡的最小距離小于兩粒子的半徑和；3) 兩粒子相遇時(shí)間小于1個(gè)時(shí)間步長，即以兩粒子的相對(duì)速度(vA-vB)從粒子A的位置運(yùn)動(dòng)到粒子B的位置所需時(shí)間小于1個(gè)時(shí)間步長。為了加速粒子碰撞的判斷，將粒子群按照粒子所在的位置分為若干區(qū)域，判斷各區(qū)域內(nèi)每?jī)蓚€(gè)粒子的相對(duì)運(yùn)動(dòng)來確定是否發(fā)生碰撞。區(qū)域的尺寸及區(qū)域間的重合均由粒子在1個(gè)時(shí)間步內(nèi)的最大位移決定。

以上建立了粒子在空氣中的受力、運(yùn)動(dòng)及聚并模型，粒子的運(yùn)動(dòng)及碰撞過程計(jì)算由C++編程實(shí)現(xiàn)。

2 計(jì)算設(shè)置及工況

針對(duì)壁面附近很小區(qū)域(高溫度梯度及高濃度區(qū)域)內(nèi)的粒子開展沉積計(jì)算，計(jì)算域的x、y方向?yàn)橹芷谛赃吔?非壁面)，壁面垂直方向(z方向)為壁面邊界，同時(shí)也為重力方向，上壁面為熱壁面，下壁面為冷壁面，即由于重力和熱泳的作用，粒子沉積僅發(fā)生在下壁面?？紤]到實(shí)際計(jì)算條件限制，計(jì)算區(qū)域大小選擇為0.2 mm×0.2 mm×1 mm。計(jì)算中，為保證得到在某一確定濃度下的聚并和沉積結(jié)果，假設(shè)濃度保持恒定，即因聚并或壁面沉積減少的粒子，同數(shù)量地由上壁面隨機(jī)補(bǔ)充進(jìn)入計(jì)算域。計(jì)算最大時(shí)長為200 s，從而保證有足夠多的粒子在壁面上沉積或發(fā)生聚并以進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析。計(jì)算中環(huán)境溫度為50 ℃(近似為安全殼內(nèi)的大氣溫度)，為分析熱泳對(duì)粒子沉積的影響，選擇1 000 K/m和3 000 K/m 2種溫度梯度工況。粒子初始粒徑選擇0.5、1、2、5、10 μm 5種情況，濃度Cn選擇1012、1013、1014m-33種情況。

3 計(jì)算結(jié)果與討論

3.1 粒子損失隨時(shí)間的變化

粒子損失由兩部分構(gòu)成：沉積損失(計(jì)算域內(nèi)粒子質(zhì)量與數(shù)量同時(shí)減小)和聚并損失(計(jì)算域內(nèi)粒子數(shù)量減小，但整體質(zhì)量不變)，損失粒子不重復(fù)計(jì)數(shù)，即粒子每發(fā)生1次聚并，則由于聚并而損失的粒子數(shù)量加1；粒子每發(fā)生1次沉積，則由于沉積而損失的粒子數(shù)量加1。令損失百分比ηloss=Nloss/Nini×100%，其中Nloss為損失的粒子數(shù)量(沉積粒子數(shù)量與聚并粒子數(shù)量之和)，Nini為初始時(shí)刻計(jì)算域內(nèi)的粒子數(shù)量。不同粒徑粒子在1013m-3濃度下?lián)p失百分比隨時(shí)間的變化如圖1所示。

由圖1可知，粒徑越大，粒子的損失越快。10 μm粒子，在0.4 s內(nèi)初始粒子數(shù)量全部損失；5 μm粒子，在1.5 s內(nèi)全部損失；1 μm粒子，在50 s內(nèi)全部損失；而0.5 μm粒子，則需要130 s。對(duì)于某一恒定濃度，粒子損失與時(shí)間近似呈線性關(guān)系，即損失速度近似為恒定值。當(dāng)存在溫度梯度時(shí)，由于熱泳的作用，會(huì)加速沉積，粒子的損失速度大于不存在溫度梯度的情況，且這種差異隨溫度梯度的增大和粒徑的減小愈發(fā)明顯，即溫度梯度越高，粒子沉積越快；粒子粒徑越小，熱泳作用越明顯。

考慮聚并后，粒子損失速度均大于不考慮聚并時(shí)的情況，出現(xiàn)該現(xiàn)象的原因?yàn)椋撼练e損失外，聚并貢獻(xiàn)了一部分的粒子數(shù)量損失；聚并使粒徑增大從而加快了粒子的沉積損失速度。

3.2 粒子損失隨粒徑的變化

粒子的損失包括聚并損失和沉積損失。為避免對(duì)損失粒子的重復(fù)計(jì)數(shù)，不區(qū)分某一沉積粒子是否發(fā)生過聚并，僅在沉積粒子的粒徑和沉積速度中體現(xiàn)聚并作用。粒子聚并和沉積損失百分比隨粒徑的變化如圖2所示。

由圖2可知，在高濃度(1014m-3)時(shí)，較大粒子(dp>5 μm)的數(shù)量主要通過聚并而損失，這是由于大粒子在高濃度下相對(duì)距離較近，在極短的時(shí)間內(nèi)(尚未運(yùn)動(dòng)到壁面而沉積)就以聚并形式而損失。且大粒子的沉積主要受重力作用影響，熱泳對(duì)沉積的影響不明顯，粒子會(huì)在重力沉積過程中發(fā)生碰撞而聚并，因此溫度梯度對(duì)粒子損失的影響不明顯，表現(xiàn)為圖2中3個(gè)溫度條件下的損失百分比在大粒子區(qū)域無明顯分岔。對(duì)于較小粒子(dp=2 μm)，由于在同等濃度下小粒子的間距較大，聚并概率小，因此主要的損失方式是沉積。熱泳對(duì)小粒子沉積的影響較大，表現(xiàn)為圖2中3個(gè)溫度條件下的損失百分比在小粒子區(qū)域明顯分為3條線，溫度梯度越高，小粒子沉積損失所占的百分比越大。但對(duì)于0.5 μm的超小粒子，其重力沉積較慢，在無溫度梯度時(shí)也無熱泳沉積，粒子會(huì)懸浮于空氣中，由于布朗運(yùn)動(dòng)顯著導(dǎo)致粒子不斷碰撞而聚并，因此聚并損失大于其沉積損失。

圖1 不同粒徑粒子在1013 m-3濃度下?lián)p失百分比隨時(shí)間的變化Fig.1 Percentage of loss versus time with concentration of 1013 m-3 under different particle sizes

圖2 粒子聚并和沉積損失百分比隨粒徑的變化Fig.2 Percentage of coagulation and deposition loss versus particle size

在中等濃度(1013m-3)時(shí)，粒子主要通過沉積而損失，聚并損失百分比小于20%。這是由于聚并受濃度的影響顯著，濃度越低越不易發(fā)生聚并。溫度梯度越高，聚并損失的百分比越小，即溫度梯度的存在不利于粒子發(fā)生聚并，因?yàn)闊嵊灸芗铀倭Ｗ映练e，從而減小粒子發(fā)生聚并的時(shí)間。

不論濃度大小，聚并損失百分比曲線均有拐點(diǎn)，即粒子在粒徑較小或較大時(shí)，如0.5 μm或10 μm更易發(fā)生聚并，但聚并機(jī)理不同，小粒子主要為布朗聚并，大粒子則主要是由于在同樣的濃度下，粒子間距較小，易發(fā)生碰撞而聚并。

3.3 計(jì)算前后的粒徑變化

不同濃度、不同溫度梯度下，粒子粒徑變化如圖3所示，橫坐標(biāo)為初始粒徑，縱坐標(biāo)為計(jì)算結(jié)束后粒子的粒徑。

由圖3可知，考慮聚并后，沉積粒子和未沉積粒子的平均粒徑均大于初始粒徑，這說明粒子在運(yùn)動(dòng)過程中不同程度地發(fā)生了聚并。濃度越高，聚并越易發(fā)生，因此沉積粒子和未沉積粒子的平均粒徑均越大，如對(duì)10 μm粒子，計(jì)算前后平均粒徑增大近20%。在同一濃度、同一溫度梯度下，沉積粒子的粒徑均大于未沉積粒子的粒徑，這是由于聚并使粒子粒徑變大，而粒徑越大，重力沉積作用越明顯，導(dǎo)致大粒子越易沉積。

3.4 聚并及熱泳對(duì)沉積速度的影響

聚并對(duì)沉積速度的影響可由考慮聚并后粒子的沉積速度與不考慮聚并的沉積速度的比值r來反映，將該比值列于表1。

由于濃度為1012m-3時(shí)粒子基本未發(fā)生聚并，所以不同粒徑情況下r=1，即該濃度下聚并對(duì)沉積速度無影響。當(dāng)濃度較高時(shí)，粒子粒徑由于聚并而增大，導(dǎo)致r>1。在濃度為1014m-3時(shí)，由于聚并較為明顯，尤其對(duì)于10 μm粒子，在無溫度梯度時(shí)r=1.6。對(duì)于1 μm粒子，在無溫度梯度時(shí)r=1.41?？梢?，在濃度較高時(shí)，聚并對(duì)沉積速度的影響不可忽略。

圖3 不同濃度、不同溫度梯度下粒子粒徑的變化Fig.3 Change of particle size under different concentrations and temperature gradients

dp/μm粒子濃度/m-3沉積速度的比值無溫度梯度ΔT=1 000 K/mΔT=3 000 K/m0.510121.0001.0001.00010131.0411.0031.00010141.2271.0371.010110121.0001.0001.00010131.0491.0051.00010141.4141.0481.016210121.0001.0001.00010131.0181.0131.00410141.2971.0671.044510121.0001.0001.00010131.0131.0111.00610141.2661.2531.2001010121.0001.0001.00010131.2071.1761.17410141.6041.3661.372

為研究熱泳對(duì)沉積速度的影響，將有溫度梯度時(shí)沉積速度與無溫度梯度時(shí)沉積速度作比值(表2)?？煽闯觯瑢?duì)于小于5 μm的小粒子，有溫度梯度時(shí)的沉積速度相對(duì)于無溫度梯度時(shí)的沉積速度有明顯的增加。當(dāng)粒徑為0.5 μm、溫度梯度為3 000 K/m、濃度為1012m-3時(shí)，熱泳造成的沉積速度增幅為5.96倍，而濃度為1014m-3時(shí)該增幅為4.41倍。這是由于聚并造成粒徑的增大，粒徑越大熱泳作用越弱，故聚并削弱了熱泳對(duì)沉積的影響。

表2 有溫度梯度時(shí)沉積速度與無溫度梯度時(shí)沉積速度的比值Table 2 Ratio of deposition velocity with temperature gradient to that without temperature gradient

4 結(jié)論

本文研究了安全殼內(nèi)近似工況下聚并及熱泳對(duì)0.5～10 μm粒子沉積損失過程的影響，研究結(jié)果表明，濃度對(duì)較大粒子的損失特性影響顯著，溫度梯度對(duì)較小粒子的損失特性影響顯著。濃度小于1012m-3時(shí)，粒子的沉積過程可忽略聚并的影響。濃度為1014m-3時(shí)，聚并的影響不可忽略。在同一濃度下，溫度梯度越高，聚并損失的百分比越小，即溫度梯度的存在不利于粒子聚并，因?yàn)闊嵊灸芗铀倭Ｗ映练e，減小了粒子發(fā)生聚并的時(shí)間。溫度梯度對(duì)小粒子影響顯著，而聚并會(huì)引起粒子粒徑增大，故考慮聚并會(huì)削弱熱泳的影響。熱泳和聚并會(huì)相互牽制，但總體上熱泳及聚并均會(huì)增強(qiáng)粒子沉積，加快粒子損失。

本文研究成果可為核電廠一回路冷卻劑泄漏監(jiān)測(cè)提供粒子損失依據(jù)，即在有溫度梯度的壁面附近，需考慮小粒子(≤2 μm)的熱泳沉積損失，考慮極小粒子(0.5 μm)的聚并損失，可忽略小粒子重力沉積損失；需考慮大粒子(≥5 μm)的重力沉積損失和高濃度下的聚并損失，可忽略大粒子熱泳沉積損失。