低氧條件下A2/O工藝對城市污水脫氮處理的中試研究

李炳榮,曹特特,王 林,李詠梅

低氧條件下A2/O工藝對城市污水脫氮處理的中試研究

李炳榮,曹特特,王 林,李詠梅*

(同濟大學環(huán)境科學與工程學院,污染控制與資源化研究國家重點實驗室,上海 200092)

以巢湖市某污水處理廠實際污水為處理對象,基于節(jié)能降耗的需求開展A2O工藝中試研究.研究結果表明:當溶解氧從2mg/L降至0.5mg/L時,COD和氨氮的去除率分別為80%和90%,去除性能并未受到影響,沒有出現(xiàn)亞硝酸積累,而TN的去除率有較大幅度的提升,從15%提升至44%.低溶解氧條件下,溫度降低主要對TN去除率產生影響,從夏季的44%下降至冬季的29%,而氨氮的去除率仍維持在90%以上.由于進水碳源不足,出水主要以硝酸鹽氮為主,低溫脫氮率僅為29%.長期低氧條件下運行,AOB和NOB的優(yōu)勢種屬為和,相對豐度分別為2.33%和6.40%.系統(tǒng)NOB在數(shù)量和動力學性能上均優(yōu)于AOB,同時發(fā)現(xiàn)存在好氧反硝化菌,其相對豐度為1.59%.研究結果為低氧條件下實現(xiàn)城市污水脫氮提供了理論和實踐依據(jù).

A2O工藝；低溶解氧；脫氮處理；氨氧化菌；亞硝酸鹽氧化菌

A2O工藝因其具有結構簡單,工程設計經驗豐富,運行控制較容易以及具有同步脫氮除磷等特點而被國內外城市污水處理廠廣泛應用.曝氣過程所消耗的能源約占污水處理廠總能耗的50%以上[1],減少曝氣量是降低能耗的主要途徑之一.為實現(xiàn)持續(xù)穩(wěn)定的硝化效果,污水處理廠通常將曝氣池中的溶解氧(DO)濃度控制在2mg/L以上[2],但目前有研究表明在較低的 DO 濃度下,也能實現(xiàn)完全硝化作用[3].如果污水處理廠在低氧條件下能夠實現(xiàn)穩(wěn)定達標,將大大降低污水處理的運行能耗.

目前,針對低 DO 濃度下的脫氮性能已有不少研究,主要以小試規(guī)模的 SBR 工藝為主,本課題組前期對A2O小試系統(tǒng)在好氧池低DO濃度條件下的研究[4]結果表明,當好氧池DO濃度從2.00mg/L降低到1.00mg/L和0.50mg/L時,系統(tǒng)仍然具有良好的除磷脫氮效果.但目前對A2O 工藝在低氧條件下的中試研究卻鮮有報道.為此,本文基于安徽省某污水處理廠的實際水質狀況,通過中試研究不同 DO 濃度條件下A2O 工藝中污染物的降解,同時考察在低DO濃度下,溫度、碳源對系統(tǒng)脫氮的影響,并分析微生物的菌群結構,以期為實際污水廠在低 DO 濃度下實現(xiàn)穩(wěn)定高效的硝化效果,節(jié)省運行能耗提供可靠的理論依據(jù).

1 材料與方法

1.1 中試裝置概況

中試在安徽省巢湖市某污水處理廠進行,進水采用該污水處理廠的細格柵出水,其主要水質參數(shù)如表1所示,接種污泥來自二沉池回流污泥.

表1 實際污水的水質指標

中試裝置如圖1所示,由厭氧、缺氧、好氧反應池和二沉池組成,A2O反應器的有效容積為32.5m3,厭氧區(qū)、缺氧區(qū)和好氧區(qū)的體積比為1:2:4.二沉池的有效容積為8.4m3.中試裝置處理量為50m3/d,污泥回流比為100%,混合液回流比為300%, 污泥停留時間(SRT)為15d.厭氧池和缺氧池采用機械攪拌器攪拌,好氧池采用變頻風機及比例積分微分(PID)控制器將 DO 濃度控制在設定的范圍內.系統(tǒng)分為3個階段進行研究,階段一至階段三好氧池的 DO 濃度依次降低,分別為2,1,0.5mg/L;對厭氧池和缺氧池中的DO平均濃度進行了測定,3個階段厭氧池的DO分別為0.19、0.16、0.10mg/L,缺氧池的DO分別為0.12、0.07、0.05mg/L.每個階段運行至少一個泥齡以上,考察系統(tǒng)的脫氮性能.

圖1 A2O中試反應器的裝置

1.2 分析方法及反應速率測定

系統(tǒng)運行期間,每隔2~4d取水樣測定各處理單元的水質指標,常規(guī)指標測試均按照《水和廢水監(jiān)測分析方法》[5]進行,具體方法和儀器如表2所示.在工況運行穩(wěn)定后采集好氧池末端污泥樣品,經離心后置于-20℃冰箱保存.氨氧化速率(AOR)和亞硝酸鹽氧化速率(NOR)根據(jù)Liu等[6]提出的方法測定,DO使用HACH-HQ30d便攜式溶解氧儀測定.

表2 水質指標測試方法及儀器

1.3 16S rDNA高通量測序

微生物分析主要通過 Genewiz公司Illumina MiSeq平臺的高通量測序完成,具體步驟如下:

1.3.1 DNA提取 取好氧池末端污泥樣品,在 8000r/min轉速下離心10min,去除上清液.稱取0.2g左右,采用DNA試劑盒(Omega Bio-Tek,USA)進行DNA提取,提取的DNA使用Qubit 2.0Fluorometer (Invitrogen,USA)檢測DNA樣品的濃度,并使用0.8%的瓊脂糖凝膠電泳檢測DNA的完整性.

1.3.2 測序文庫的構建 采用MetaVxTM文庫構建試劑盒構建測序文庫.在16s DNA基因的V3-V4可變區(qū)采用引物338F和806R對細菌進行測序.

1.3.3 Illumina MiSeq高通量測序和數(shù)據(jù)處理 DNA文庫混合后,使用Illumina MiSeq測序儀測序,采用2x250bp雙端測序.采用Trimmomatic和Mothur軟件對測序數(shù)據(jù)進行質量優(yōu)化,然后使用Qiime工作平臺對所有優(yōu)化序列聚類為操作分類單元.為得到每個操作分類單元對應的物種信息,通過比對 Silva 128/16s數(shù)據(jù)庫,分別在各個分類水平統(tǒng)計各樣本的群落組成.

1.4 熒光定量 PCR

PCR 擴增引物由上海美吉生物有限公司合成,采用表3引物:

PCR反應體系:PCR反應由1μL基因組 DNA,引物F和引物R各0.8μL,2X Taq Plus Master Mix 10μL,補加7.4μL蒸餾水至20μL.

表3 qPCR 反應引物總結

PCR反應程序如下:第一步,95℃預變性5min;第二步,95℃變30s,退火30s(AOB為55℃,NOB為58℃),第二步進行35個循環(huán);第三步,72℃延伸 1min.

PCR結束后,采用0.8%瓊脂糖凝膠電泳檢測結果.

2 結果與討論

2.1 不同DO濃度下污染物的去除

2.1.1 不同DO濃度下COD 的去除 不同DO濃度下,系統(tǒng)進、出水COD濃度及其去除率如圖2所示.

圖2 不同 DO 濃度下A2O中試系統(tǒng)對COD的去除

盡管進水COD濃度有一定的波動性,不同DO濃度下系統(tǒng)保持了較高且穩(wěn)定的COD去除能力,出水 COD 濃度均小于50mg/L,滿足我國《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》(GB18919-2002)[7]中的一級 A標準.階段一DO濃度為2mg/L時,出水 COD 平均濃度為31.61mg/L,平均去除率為80%.當DO濃度從2mg/L降低到1mg/L時,出水COD平均濃度為26.72mg/L,平均去除率為83%.而在階段三DO濃度為0.5mg/L時,系統(tǒng)出水COD平均濃度為17.53mg/L,平均去除率為87%,在顯著性水平為0.05時,表明COD的去除效率基本不受DO濃度變化的影響.

2.1.2 不同DO濃度下NH4+-N的去除 不同DO濃度下,系統(tǒng)各處理單元進、出水NH4+-N濃度及其去除率如圖3所示.

圖3 不同 DO 濃度下各處理單元NH4+-N濃度的變化及總去除率

在階段一,出水NH4+-N平均濃度為0.75mg/L,平均去除率為96%.階段二,出水NH4+-N平均濃度為0.69mg/L,平均去除率為97%.當DO濃度降低到0.5mg/L 時,系統(tǒng)仍然實現(xiàn)了很好的NH4+-N氧化效果,出水氨氮平均濃度為0.39mg/L,平均去除率為98%.因此在顯著性水平為0.05時,DO濃度的下降并沒有對NH4+-N氧化產生顯著影響,說明在試驗進水條件下,0.5mg/L的DO仍能為氨氮的氧化提供足夠的溶解氧,從而取得較為理想的氨氮去除效果.高瑤遠等人[8]通過增加水力停留時間,在溶解氧為0.3~ 0.5mg/L范圍內成功啟動低氧全程硝化,并在70d后出水達到穩(wěn)定.從圖3可知,進水中的NH4+-N在厭氧池和缺氧池中濃度有所下降,這主要是由于回流稀釋作用引起的,絕大部分的NH4+-N都是在好氧池中發(fā)生硝化作用去除的.

2.1.3 不同DO濃度下TN 的去除及氮的形態(tài)轉化 不同階段下系統(tǒng)出水TN、亞硝酸鹽氮、硝酸鹽氮濃度變化情況如圖4所示.

圖4 不同 DO 濃度下總氮(TN)的去除以及出水硝態(tài)氮的濃度

3個階段的出水TN濃度分別為22.22、17.76、12.82mg/L,TN 去除率分別為15%、28%和44%.盡管進水TN濃度有所波動,但從總體上看,隨著 DO 濃度的下降,在顯著性水平為0.05時,TN去除率有明顯的提升.DO為0.5mg/L時,出水TN達到了我國《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》(GB18919- 2002)[7]中的一級A標準.王偉等[9]采用連續(xù)分段進水工藝研究發(fā)現(xiàn),當好氧區(qū)DO濃度從2.5mg/L下降到1mg/L時,系統(tǒng)對 TN 的去除率有10%左右的提升,且系統(tǒng)在低氧條件下可穩(wěn)定運行,這與本研究結果吻合,并且本研究系統(tǒng)對TN 去除率提升更為明顯.在3個運行階段中,缺氧池中的DO平均濃度分別為0.12、0.07、0.05mg/L.當DO濃度降低時,通過缺氧段去除的TN量有所增加,說明在階段一含較高DO的回流硝化液進入缺氧池后,可能破壞了缺氧環(huán)境,影響反硝化作用.Plosz等[10]研究發(fā)現(xiàn),當污水中碳源不足時,缺氧池中的氧氣會嚴重影響反硝化過程.因為DO的存在會抑制硝酸鹽還原酶的活性,部分反硝化細菌必須在嚴格的厭氧環(huán)境下才能誘導合成硝酸鹽還原酶.而在第二和第三階段缺氧池DO濃度低于0.1mg/L,基本保證了厭氧環(huán)境,有利于反硝化作用.

從圖4可知,在3個階段中,出水硝酸鹽氮濃度與 TN 濃度十分相近,同時各階段出水亞硝酸鹽氮濃度很低,可忽略不計,即使DO濃度降低到0.5mg/L時,也沒有出現(xiàn)亞硝酸氮的積累,這表明好氧池中氨氮主要氧化為硝酸鹽氮.Liu等[3]通過長期在低氧條件下運行SRT分別為10和40d的兩個反應器,研究結果表明兩個反應器能夠實現(xiàn)完全硝化的最低DO濃度分別為0.37和0.16mg/L,并且沒有出現(xiàn)亞硝酸鹽的積累.本研究結果與其一致.這主要是由于長期低氧條件運行會引起活性污泥中微生物的群落結構發(fā)生改變,出現(xiàn)對氧親和力更強的亞硝酸鹽氧化菌(NOB)并富集.硝化菌群的轉變和富集削弱了低DO對硝化的不利影響.為了從動力學方面進一步證實,測定了污泥氨氧化速率(AOR)和亞硝酸鹽氧化速率(NOR),3個階段的NOR分別為1.94、3.06、4.85mg N/(gVSS·h),AOR 分別為1.57、1.24、1.38mgN/(gVSS·h).在DO=0.5mg/L階段中NOR約為AOR的3倍,高于前兩個階段,這說明在長期低氧條件下NOB對氧氣的親和力比AOB更強,因此沒有亞硝酸鹽氮積累.所以,在低DO條件下實現(xiàn)完全硝化是可行的.

2.2 低溶解氧條件下碳源對系統(tǒng)脫氮性能的影響

由于污水廠進水碳源不足,BOD5/TN約為3.5,該條件下系統(tǒng)TN去除率不高.為考察低DO濃度下碳源對系統(tǒng)脫氮性能的影響,在進水中投加乙酸鈉作為碳源,投加后的BOD5/TN約為7.試驗期間溫度為11~14℃.在DO濃度為0.5mg/L時,投加碳源前后系統(tǒng)各處理單元的氮組分的濃度變化情況如圖5所示.

從圖5(a)可知,投加碳源前后,系統(tǒng)各處理單元對氨氮的去除規(guī)律基本一致,絕大部分氨氮是在好氧池通過硝化作用完成轉化,系統(tǒng)出水氨氮平均濃度在1mg/L左右.在DO=0.5mg/L時,系統(tǒng)各處理單元亞硝酸鹽濃度很低,并沒有亞硝酸的積累,可忽略不計.通過比較圖5(a)、(b)可知,好氧池中氨氮主要氧化成硝酸鹽氮.從圖5(c)可知,在低氧條件下,當 BOD5/TN從3.5提高到7時,系統(tǒng)TN的去除率從29%提升到81%.通過對好氧池中氨氮和硝酸鹽氮進行物料衡算,發(fā)現(xiàn)投加碳源前,好氧池中氨氮去除量為124.40g,硝酸鹽氮增量為80.35g,TN損失率為8%;投加碳源后,好氧池中氨氮去除量為108.80g,硝酸鹽氮增量為46.31g,TN損失率為37%.投加碳源后好氧池中硝酸鹽氮增量遠低于氨氮的降解量.由于原水中只有很少一部分氨氮用于微生物的同化作用[11],因此好氧池中可能存在同時硝化反硝化作用.有文獻[12]報道在許多實際運行的好氧硝化池中常常發(fā)現(xiàn)有30%的TN損失;Magdalena等[13]通過采用SBR小試反應器研究DO濃度與COD/TN對系統(tǒng)脫氮性能的影響,發(fā)現(xiàn)在DO=0.5mg/L,COD/TN為6.8時,系統(tǒng)取得超過50%的TN去除率,并且也發(fā)現(xiàn)在好氧階段存在同時硝化反硝化現(xiàn)象,這與本研究結果一致.

2.3 低溶解氧條件下溫度對系統(tǒng)脫氮性能的影響

在 DO=0.5mg/L,未投加碳源的試驗條件下,夏季(24~26℃)和冬季(11~14℃)系統(tǒng)脫氮性能如圖6所示.

從圖6可知,夏季時,系統(tǒng)出水氨氮平均濃度為0.32mg/L,平均去除率為98%.當進入冬季后,溫度開始下降,系統(tǒng)氨氮的氧化作用受到輕微的影響,出水氨氮平均濃度上升到1.17mg/L,平均去除率下降到93%,但仍低于我國《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》(GB18919-2002)[7]中的一級A標準.說明溫度的下降對系統(tǒng)氨氮的硝化作用影響不大.隨著溫度的下降,溫度對系統(tǒng)TN去除率有較為明顯的影響,出水TN平均濃度從11.54mg/L上升到15.26mg/L,TN 去除率從44%下降到29%,這可能是由于低溫條件下反硝化速率降低,導致系統(tǒng)硝酸鹽氮去除率降低的原因.胡國山等[14]研究了溫度對反硝化過程的影響,結果表明溫度對反硝化有較大的影響,10℃時硝酸鹽氮去除率低下,25℃、35℃時反硝化脫氮效果均較高.因此,溫度對反硝化脫氮亦有明顯的影響.

2.4 低溶解氧條件下微生物群落分析

為探明A2O系統(tǒng)在低DO濃度下能夠實現(xiàn)脫氮的機理,通過高通量測序對在DO=0.5mg/L工況下穩(wěn)定運行時好氧池末端的活性污泥進行微生物多樣性分析,結果如圖7所示.

圖7 D0=0.5mg/L時A2O系統(tǒng)污泥微生物菌屬分布

圖7結果表明,對系統(tǒng)脫氮性能有較大貢獻的硝化菌屬為,占總細菌的2.33%,占總細菌的6.40%,它們分別為AOB和NOB的優(yōu)勢種屬,曾薇等人[15]研究結果也證實了城市污水處理廠活性污泥中的AOB和NOB的優(yōu)勢菌屬分別為和硝化菌群占總菌群的1%~7%,與本研究結果相似.同時發(fā)現(xiàn)存在好氧反硝化菌屬,占總細菌的1.59%,是紅環(huán)菌科()的一個新屬,是從城市污水處理廠的活性污泥中分離分離得到的一種新型的具有好氧反硝化功能的菌群.信心等人[16]采用AGS-SBR系統(tǒng)在低氧條件下長期運行,在反應器中檢測的相對豐度為0.89%,這也印證了好氧池中出現(xiàn)的好氧硝化反硝化現(xiàn)象.其中 NOB的豐度約為AOB的3倍,這解釋了低DO濃度下沒有出現(xiàn)亞硝酸鹽氮積累的原因.另外對污泥中的所屬的AOB、和所屬的NOB進行了熒光定量PCR測定,結果分別為1.41×107、1.39×108、1.38× 107copies/gVSS,這說明NOB在數(shù)量上也比AOB多.雖然有文獻[17]報道NOB對DO濃度更為敏感,在低DO濃度下AOB對DO的競爭力更強,但是在活性污泥中,和是AOB的優(yōu)勢菌屬,和是NOB的優(yōu)勢菌屬,AOB和NOB不同種屬的細菌在動力學上存在差異,并且遵循不同的競爭策略.在長期低氧條件下運行,會篩選出對氧具有更高親和力的菌屬.NOB是完成硝化過程中亞硝酸鹽氧化的關鍵微生物,主要由四類菌構成:和.其中是最早從污水處理廠中分離出來,因此被認為是污水處理廠活性污泥系統(tǒng)中NOB的優(yōu)勢種屬.然而隨著分子生物技術的發(fā)展,國內外學者對硝化菌群進行了深入的研究發(fā)現(xiàn),雖然的比增長速率較低,但其對基質親和力大,在低氨氮、亞硝酸鹽濃度下更具有競爭力[18].Liu等[3]研究結果表明,在長期低 DO 條件下,比的NOB數(shù)量更多,但和具有不同的生存策略,遵循的是策略,在低濃度的亞硝酸鹽環(huán)境下具有較強的適應性,而采用策略,在低濃度亞硝酸環(huán)境中競爭不過.而本研究中,系統(tǒng)的亞硝酸鹽濃度均處于非常低的水平,因而更適合生長而成為NOB的優(yōu)勢種屬,這與定量PCR測定結果一致.

3 結論

3.1 在以實際污水為處理對象的A2O中試系統(tǒng)中,溶解氧濃度從2mg/L降至0.5mg/L時,系統(tǒng)對COD和氨氮的去除率分別為80%和90%,沒有出現(xiàn)亞硝酸積累的現(xiàn)象.TN去除率從15%提升至44%. DO=0.5mg/L時,在不外加碳源時,出水可達到一級A排放標準.

3.2 低氧條件下,溫度降低時TN去除率從夏季的44%下降到冬季的29%,而氨氮的去除率仍維持在90%以上.

3.3 低氧條件下,由于進水碳源不足,出水主要以硝酸鹽為主,脫氮率為29%.投加碳源后,TN去除率提升至81%,發(fā)現(xiàn)好氧池中存在同時硝化反硝化現(xiàn)象.

3.4 低氧條件下,AOB和NOB的優(yōu)勢種屬分別為和.和的定量PCR測定結果分別為1.41×107、1.39×108、1.38×107copies/gVSS.NOR約為AOR的3倍.好氧池中檢測到好氧反硝化菌,其相對豐度為1.59%.

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LI Bing-rong, CAO Te-te, WANG Lin, LI Yong-mei*

(State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Reuse, College of Environmental Science and Engineering, Tongji University, Shanghai 200092, China)., 2019,39(1)：134~140

A pilot-scale A2O process was carried out to treat sewage in a wastewater treatment plant in Chaohu City, aiming to save energy. The results showed that when the dissolved oxygen (DO) decreased from 2mg/L to 0.5mg/L, the removal rates of COD and ammonia were 80% and 90%, respectively, meaning the removal performance was not affected, and no nitrite accumulation occurred, in the meantime, the removal rate of TN increased significantly, from 15% to 44%. Under low DO condition,the decrease of temperature mainly affected the TN removal rate, from 44% in summer to 29% in winter, whereas the removal rate of ammonia was still above 90%. Due to the shortage of carbon source, the nitrogen removal rate was only 29% under lowtemperature, resulting in a high nitrate concentration in the effluent. Under long-term low DO conditions, the dominant microbial species of AOB and NOB wereand,with relative abundance of 2.33% and 6.40% respectively. NOB is superior to AOB in both quantity and kinetic performance. At the same time,was found with the relative abundance of 1.59%, which was considered as aerobic denitrifying bacteria. These findings provide theoretical and practical support for nitrogen removal from municipal wastewater under low DO conditions.

A2O process；low dissolved oxygen；nitrogen removal；ammonia oxidizing bacteria；nitrite oxidizing bacteria

X703.5

A

1000-6923(2019)01-0134-07

李炳榮(1993-),男,廣東江門人,碩士研究生,主要從事污水處理及其資源化研究.

2018-05-23

國家水體污染控制與治理科技重大專項(2014ZX0730300307)

* 責任作者, 教授, liyongmei@#edu.cn