?不同鈍化劑對(duì)污染土壤中多重金屬的固定

湖南" 長(zhǎng)沙" 410006;5. 湖南省土壤肥料研究所，湖南" 長(zhǎng)沙" 410125）

摘 要：采用鈍化劑培養(yǎng)試驗(yàn)，研究施加沸石、石灰、赤泥和花生殼炭4種鈍化劑對(duì)酸性多重金屬污染土壤Cd、Pb、Cu和Zn的固化效果，以期篩選出對(duì)其固定效果較好的鈍化劑。結(jié)果表明：施用沸石、石灰、赤泥和花生殼炭土壤pH值分別顯著升高0.51～1.02、0.82～1.29、0.72～0.89和0.30～0.35;4種鈍化劑對(duì)土壤中Cd和Zn固化效果的影響依次為石灰>赤泥>沸石>花生殼炭，對(duì)Pb固化效果的影響依次為赤泥>石灰>沸石>花生殼炭，對(duì)Cu固化效果的影響依次為赤泥>石灰>花生殼炭>沸石;土壤CaCl2提取態(tài)Cd、Pb、Cu和Zn含量隨著4種鈍化劑施用量的增加而降低，石灰和赤泥對(duì)Cd、Pb、Cu和Zn均有較好的固定效果，施加低量（2.5 g/kg）石灰和赤泥土壤CaCl2提取態(tài)Cd、Pb、Cu和Zn含量降低程度分別在41%、84%、76%和83%以上。可知，土壤pH值與CaCl2提取態(tài)Cd、Pb、Cu和Zn含量均呈顯著負(fù)相關(guān)（P<0.01），石灰和赤泥在低施用量時(shí)對(duì)酸性多重金屬污染土壤Cd、Pb、Cu和Zn具有的固定效果。

關(guān)鍵詞：重金屬有效性;復(fù)合污染;鈍化劑;化學(xué)固定

中圖分類號(hào)：X53 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A 文章編號(hào)：1006-060X（2018）11-0038-04

Fixation of Multiple Metals in Contaminated Soil by Different Passivators

WANG Hui1， 2，XU Chao1，OUYANG Dong-sheng3，WANG Shuai1，LV Guang-hui4，

LUO Zun-chang5，LIAO Yu-lin5，ZHU Han-hua1

（1. Key laboratory for Agro-ecological Processes in Subtropical Regions， Institute of Subtropical Agriculture， Chinese Academy of Sciences， Changsha 410125， PRC; 2. College of Resources and Environment， Hunan Agricultural University， Changsha 410128， PRC; 3. College of Resources and Environment， South China Agricultural University， Guangzhou 510642， PRC; 4. College of Resources and Environment Sciences， Hunan Normal University， Changsha 410006， PRC; 5. Hunan Soil and Fertilizer Research Institute， Changsha 410125， PRC）

Abstract： The effects of four passivators， zeolite， lime， red mud and peanut shell biochar， on the fixation of Cd， Pb， Cu and Zn in acidic multi-metal contaminated soils were studied by passivator culture experiment in order to screen out the passivator with better fixation effect. The results showed that the soil pH values of zeolite， lime， red mud and peanut shell biochar increased significantly by 0.51-1.02， 0.82-1.29， 0.72-0.89 and 0.30-0.35， respectively. The effects of four passivators on the fixation of Cd and Zn in soil were lime gt; red mud gt; zeolite gt; peanut shell biochar. The order of effect on the fixation of Pb is red mud gt; lime gt; zeolite gt; peanut shell biochar. The order of influence on fixation effect of Cu is red mud gt; lime gt; peanut shell carbon gt; zeolite. The contents of Cd， Pb， Cu and Zn in the extractable state of CaCl2 decreased with the increase of the application of four passivators. Lime and red mud had good fixation effects on Cd， Pb， Cu and Zn. The contents of Cd， Pb， Cu and Zn in the extractable state of CaCl2 in the low amount （2.5 g/kg） lime and red mud soil decreased by 41%， 84%， 76% and 83% respectively. Soil pH value was negatively correlated with Cd， Pb， Cu and Zn contents in CaCl2 extracts （P lt; 0.01）. Lime and red mud had significant fixation effects on Cd， Pb， Cu and Zn in acidic multi-metal contaminated soils at low application rates.

Key words： availability of heavy metals; compound pollution; passivator; chemical fixation

我國(guó)耕地土壤重金屬污染的問(wèn)題日益突出，主要污染物為鎘（Cd）、鉛（Pb）、銅（Cu）、鋅（Zn）、砷（As）、汞（Hg）、鎳（Ni）等[1]。土壤重金屬污染具有長(zhǎng)期性、滯后性和累積性，可通過(guò)多種途徑進(jìn)入食物鏈，危及人體健康[2]。因此，重金屬污染土壤的修復(fù)作為我國(guó)當(dāng)前亟待解決的環(huán)境問(wèn)題之一，已受到社會(huì)的廣泛關(guān)注。重金屬污染土壤的鈍化修復(fù)技術(shù)費(fèi)用低、效率高、易于操作、對(duì)土壤環(huán)境破壞小，適合于大面積污染農(nóng)田的修復(fù)治理，是一種經(jīng)濟(jì)高效的面源污染治理技術(shù)[3-4]。目前常用的鈍化劑有磷酸鹽類、石灰物質(zhì)類、粘土礦物類、有機(jī)物料和工業(yè)副產(chǎn)品

等[5-6]。石灰類物質(zhì)主要通過(guò)改變土壤pH值，促使土壤中重金屬形成氫氧化物或碳酸鹽結(jié)合態(tài)沉淀從而降低其有效性，但其鈍化效果不穩(wěn)定[7]。有研究證明，污染土壤施用2%的赤泥，生菜As、Cd、Pb和Zn含量分別降低32.8%、83.5%、34.5%和81.0%[8]。孫巖等[9]通過(guò)試驗(yàn)證明沸石能有效抑制玉米莖葉和籽粒對(duì)Cd和Pb的吸收。王紅等[10]認(rèn)為，3種生物炭（楊樹枝炭、水葫蘆炭和玉米秸稈炭）的添加均不同程度地降低了土壤中Zn和Pb的浸出量。盡管諸多研究通過(guò)向污染土壤中施入石灰、赤泥、沸石和生物炭等減少土壤重金屬有效態(tài)含量，但只針對(duì)Cd、Pb、Cu、Zn幾種重金屬的單一污染或幾種復(fù)合污染，而對(duì)這4種重金屬同時(shí)鈍化修復(fù)的報(bào)道較少。筆者以大寶山酸性多重金屬污染土壤作為研究對(duì)象，選取目前在原位鈍化修復(fù)技術(shù)中廣受關(guān)注的沸石、石灰、赤泥和生物炭作為鈍化材料，通過(guò)培養(yǎng)試驗(yàn)研究其對(duì)鎘鉛銅鋅復(fù)合污染土壤的鈍化效果，以期篩選出能同時(shí)有效降低鎘鉛銅鋅有效性的鈍化劑及其用量，為多重金屬污染土壤的修復(fù)治理提供技術(shù)支持。

1 材料與方法

1.1 供試材料

供試土壤采自廣東省韶關(guān)市大寶山礦區(qū)下游多重金屬污染的農(nóng)田0～20 cm的表土。試驗(yàn)選用鈍化劑為沸石（Z）、石灰（L）、赤泥（R）和花生殼炭（B）。供試赤泥是由中國(guó)長(zhǎng)城鋁業(yè)集團(tuán)提供，為拜耳—燒結(jié)聯(lián)合法赤泥;花生殼生物炭采購(gòu)于河南三利新能源有限公司，破碎后，過(guò)1 mm篩，充分混勻，備用。鈍化修復(fù)劑的pH值及重金屬有效態(tài)含量見表1，土壤pH值5.03，土壤中Cd、Pb、Cu和Zn的重金屬總量分別為0.42、1 818、725和356 mg/kg，這4種重金屬

的有效態(tài)含量分別為0.16、6.12、5.29和13.37 mg/kg。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

土壤樣品采回后自然風(fēng)干，去除雜物，磨碎后過(guò)2 mm尼龍篩，混合均勻保存。稱取土壤100 g于500 mL塑料燒杯中，分別添加各種鈍化劑，以不添加鈍化劑作為CK，每種鈍化材料均設(shè)3種添加量共13個(gè)處理，每個(gè)處理3次重復(fù)。即處理1（CK）：不加任何鈍化劑;處理2（Z1）：沸石2.5 g/kg;處理3（Z2）：沸石5.0 g/kg;處理4（Z3）：沸石10 g/kg;處理5（L1）：石灰2.5 g/kg;處理6（L2）：石灰5.0 g/kg;處理7（L3）：石灰10 g/kg;處理8（R1）：赤泥2.5 g/kg;處理9（R2）：赤泥5.0 g/kg;處理10（R3）：赤泥10 g/kg;處理11（B1）：花生殼炭2.5 g/kg;處理12（B2）：花生殼炭5.0 g/kg;處理13（B3）：花生殼炭10 g/kg。加入鈍化劑之后，混合均勻，加入超純水40 mL，使土壤保持田間持水量，置于干燥通風(fēng)處培養(yǎng)。在培養(yǎng)的第15天采集土壤樣品，置于通風(fēng)處自然風(fēng)干，磨碎后過(guò)2 mm尼龍篩，測(cè)定土壤pH值和重金屬有效態(tài)含量。

1.3 測(cè)定方法

土壤pH值用酸度計(jì)（pHs-3C，上海精密科學(xué)儀器有限公司）測(cè)定，固液比值為W（固）∶V（液）=1∶2.5[11];土壤重金屬總量采用王水—高氯酸消解[12];

土壤中有效態(tài)重金屬采用0.1 mol/L CaCl2（pH值7.0）溶液提取[13]，提取液中Cd、Pb、Cu和Zn濃度用原子吸收分光光度計(jì)（日本HITACHI公司，Z-2300）測(cè)定。

1.4 數(shù)據(jù)處理

運(yùn)用Excel 2003軟件進(jìn)行數(shù)據(jù)處理及表格制作，SPSS 19.0軟件對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析，Tukey’s HSD（honest significant difference）法做多重比較和差異顯著性檢驗(yàn)，數(shù)據(jù)以平均值±標(biāo)準(zhǔn)誤來(lái)表示。

2 結(jié)果與分析

2.1 鈍化劑對(duì)土壤pH值的影響

向多重金屬污染土壤中施加沸石、石灰、赤泥和花生殼炭，土壤pH值顯著上升（P<0.05），且土壤pH值隨鈍化劑施用量增大而增高;沸石、石灰、赤泥和花生殼炭處理土壤pH值分別顯著升高0.51～1.02、0.82～1.29、0.72～0.89和0.30～0.35（圖1）。由表1中可知沸石、石灰、赤泥和花生殼炭自身的pH值分別高達(dá)12.9、13.5、12.8和10.3，因此4種鈍化劑處理下的土壤pH值顯著升高是受到了所施鈍化劑的影響。

2.2 鈍化劑對(duì)土壤有效態(tài)重金屬含量的影響

由表2可知，施加沸石、石灰、赤泥和花生殼炭4種鈍化劑均不同程度地降低了土壤有效態(tài)Cd含量。施用沸石、石灰、赤泥和花生殼炭土壤CaCl2-Cd含量分別降低12.5%～25.6%、51.9%～85.6%、41.3%～81.3%和6.3%～18.1%。沸石3個(gè)施用量處理土壤CaCl2-Cd含量隨著其施用量的增加呈現(xiàn)降低的變化趨勢(shì)，3個(gè)沸石用量處理間無(wú)顯著差異（P>0.05）。石灰和赤泥處理土壤CaCl2-Cd含量隨著其施用量的增加其降低程度增大，其5.0和10 g/kg施用量處理CaCl2-Cd含量均顯著低于2.5 g/kg施用量處理（P<0.05）?；ㄉ鷼ぬ?個(gè)施用量處理間土壤CaCl2-Cd含量無(wú)顯著差異（P>

0.05），其用量為10 g/kg時(shí)土壤CaCl2-Cd含量顯著低于CK。4種鈍化劑對(duì)土壤Cd固定效果為：石灰>赤泥>沸石>花生殼炭。

由表2可知，施加沸石、石灰、赤泥和花生殼炭4種鈍化劑均顯著地降低了土壤有效態(tài)Pb含量。施用沸石、石灰、赤泥和花生殼炭土壤CaCl2-Pb含量分別顯著降低75.3%～82.2%、84.1%～93.6%、89.0%～94.9%和68.0%～82.2%。沸石、石灰、赤泥和花生殼炭3個(gè)施用量處理間土壤CaCl2-Pb含量隨著其施用量增加而降低，但3個(gè)施用量間均無(wú)顯著差異（P>0.05）。4種鈍化劑對(duì)土壤Pb固定效果為：赤泥>石灰>沸石>

花生殼炭。

由表2可知，施加沸石、石灰、赤泥和花生殼炭4種鈍化劑均顯著降低了土壤CaCl2-Cu含量，其降低程度分別為71.4%～80.6%、76.9%～88.9%、88.9%～

90.3%和73.1%～84.4%。4種鈍化劑對(duì)土壤Cu固定效果為：赤泥>石灰>花生殼炭>沸石。沸石、石灰、赤泥和花生殼炭4種鈍化劑3個(gè)施用量處理間均無(wú)顯著差異（P>0.05）。

由表2可知，施加沸石、石灰、赤泥和花生殼炭4種鈍化劑均顯著降低了土壤CaCl2-Zn含量，其降低程度分別為29.8%～60.6%、86.4%～98.3%、83.7%～98.0%和28.9%～55.7%。4種鈍化劑對(duì)土壤Zn固定效果為：石灰>赤泥>沸石>花生殼炭。石灰和赤泥2種鈍化劑3個(gè)施用量處理間均無(wú)顯著差異（P>

0.05）。土壤CaCl2-Zn含量隨著沸石施用量增加呈降低的變化，其10 g/kg施用量處理土壤CaCl2-Zn含量顯著低于2.5和5.0 g/kg施用量處理（P<0.05）?；ㄉ鷼ぬ?個(gè)處理土壤CaCl2-Zn含量隨著其施用量的增加而降低，其2.5 g/kg施用量處理土壤CaCl2-Zn含量顯著高于10 g/kg施用量處理（P<0.05）。

石灰和赤泥對(duì)酸性多重金屬污染土壤中Cd、Pb、Cu和Zn均有較好的鈍化固定效果。沸石、石灰、赤泥和花生殼炭對(duì)Cd、Pb、Cu和Zn的固定并不是同樣有效，沸石對(duì)4種重金屬的固定效果為：Pb>Cu>

Zn>Cd，石灰對(duì)4種重金屬的固定效果為：Zn>

Pb>Cu>Cd，赤泥對(duì)4種重金屬的固定效果為：Pb>Zn>Cu>Cd，花生殼炭對(duì)4種重金屬的固定效果為：Cu>Pb>Zn>Cd。

3 討 論

沸石、石灰、赤泥和花生殼炭均顯著提高了土壤pH值（圖1），原因可能是：（1）試驗(yàn)所用鈍化材料本身pH值很高，用量越多，pH值增加幅度就越大;（2）試驗(yàn)所用鈍化材料中含有Na+、K+、Ca2+、Mg2+等離子，能夠與土壤溶液中H+和Al3+離子發(fā)生交換反應(yīng)，使土壤pH值提高[14-17]。

研究結(jié)果表明，土壤pH值與土壤CaCl2提取態(tài)Cd、Pb、Cu和Zn含量均呈顯著負(fù)相關(guān)（P<0.01），表明通過(guò)沸石、石灰、赤泥和花生殼炭的施入提高土壤pH值是降低土壤重金屬有效態(tài)含量的重要原因;這與一些研究的結(jié)果一致[18-21]。沸石具有很大的比表面積和陽(yáng)離子交換量，有很強(qiáng)的吸附性能和交換性能，施入土壤可吸附固定大量的重金屬離子[22]。施用石灰降低土壤重金屬有效態(tài)含量主要有2個(gè)方面原因：（1）石灰施用使得土壤膠體表面負(fù)電荷增加，對(duì)重金屬離子的吸附能力增強(qiáng)[23];（2）土壤pH值提高可使土壤中Fe、Mn等離子形成羥基化合物，提供更多的重金屬吸附位點(diǎn)[23]。赤泥具有較大的比表面積，施入土壤后可能對(duì)土壤物理性狀有所改善，從而增強(qiáng)土壤對(duì)Cd、Pb、Cu、Zn的吸附能力，導(dǎo)致有效態(tài)Cd、Pb、Cu、Zn含量下降[24]。生物炭降低土壤重金屬有效性的原因有：（1）提高土壤pH值，導(dǎo)致碳酸鹽、磷酸鹽沉淀的生成[17， 25-26];（2）生物炭表面含有較高的陽(yáng)離子交換量，施入土壤后提高土壤對(duì)金屬陽(yáng)離子的交換作用[27];（3）提高土壤可溶性有機(jī)碳（DOC）含量，DOC作為一種螯合劑降低了土壤重金屬有效性[28];

（4）生物炭表面有一些含氧功能團(tuán)，如—COOH，

—COH，—OH等可與重金屬離子發(fā)生絡(luò)合反應(yīng)，生成穩(wěn)定的絡(luò)合物[29]。

沸石、石灰、赤泥和花生殼炭對(duì)Cd、Pb、Cu和Zn的固定并不是同樣有效，這可能與土壤中Cd、Pb、Cu和Zn的有效態(tài)含量的差異和Cd、Pb、Cu和Zn在沸石、石灰、赤泥和花生殼炭上競(jìng)爭(zhēng)吸附點(diǎn)位有

關(guān)[21]。

4 結(jié) 論

（1）沸石、石灰、赤泥和花生殼炭施用均顯著提高了土壤pH值，pH值提高幅度隨著其施用量的增大而增大。

（2）沸石、石灰、赤泥和花生殼炭在低施用量下可顯著降低Pb、Cu和Zn有效性，石灰和赤泥在低施用量下可顯著降低Cd有效性，沸石和花生殼炭在高施用量下顯著降低Cd有效性。

（3）土壤pH值與CaCl2提取態(tài)Cd、Pb、Cu和Zn含量均呈顯著負(fù)相關(guān)（P<0.01），4種鈍化劑施用提高土壤pH值是降低重金屬Cd、Pb、Cu和Zn有效性的重要原因。

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（責(zé)任編輯：肖彥資）