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    Cr二維單層薄片中Jahn-Teller效應(yīng)的第一性原理研究?

    2018-12-14 03:02:46張薇1陳凱彬1陳震東1
    物理學(xué)報 2018年23期
    關(guān)鍵詞:斜方結(jié)合能正方

    張薇1)2)? 陳凱彬1) 陳震東1)

    1)(福建師范大學(xué)物理與能源學(xué)院,福建省量子調(diào)控與新能源材料重點(diǎn)實驗室,福州 350117)

    2)(福建省半導(dǎo)體光電材料及其高效轉(zhuǎn)換器件協(xié)同創(chuàng)新中心,廈門 361005)

    (2018年9月7日收到;2018年10月1日收到修改稿)

    1 引 言

    二維材料具有許多奇妙的物理效應(yīng)和廣闊的應(yīng)用前景,有望應(yīng)用于納米器件、透明導(dǎo)電材料、電子邏輯器件、能量存儲材料[1]和自旋電子器件等.石墨烯是一種典型的二維材料,僅由C元素構(gòu)成并且具有單原子層結(jié)構(gòu).2004年,單層石墨烯首次在實驗中被成功剝離[2],打破了先前的假設(shè):平面石墨烯相對于富勒烯和納米管等曲面結(jié)構(gòu)是不穩(wěn)定的,不存在其自由狀態(tài).2015年,單層WS2和WSe2在實驗中由熔鹽法成功制備[3].2018年,47種二維過渡金屬硫化物薄層再次于實驗中由熔鹽法輔助化學(xué)氣相沉積方法成功制備,包括單層NbSe2,MoTe2,MoS2,PtSe2,WTe2,ReSe2,VxWyMo1?x?yS2zSe2(1?z)合金等[4]. 隨著實驗技術(shù)的不斷進(jìn)步和成熟,對處于自由狀態(tài)的二維單層原子晶體的探索已經(jīng)引起了人們越來越多的關(guān)注.近年來,研究者對Cu低維體系[5],Nb二維原子薄片[6],W原子薄片[7]、鐵原子薄片[8]、鍺烯[9]、錫烯[10]、硅烯[11]以及二維蜂窩狀金[12]等二維體系進(jìn)行了理論研究.對二維Cr薄膜的理論計算可以幫助探究其處于低維結(jié)構(gòu)時的晶格結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì).采用基于密度泛函理論的第一性原理計算,本文首先計算了一個原子層厚度的Cr薄膜分別處于長方、正方、六角、斜方和中心長方晶格下的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性和能帶結(jié)構(gòu)性質(zhì).然后,進(jìn)一步計算了單層Cr薄膜的電子態(tài)密度和總電荷密度等性質(zhì).最后,討論了Jahn-Teller效應(yīng)對d軌道電子占據(jù)情況的影響,揭示了其穩(wěn)定結(jié)構(gòu)形成的機(jī)理.

    2 理論計算方法

    圖1 二維Cr原子薄片的不同結(jié)構(gòu)和原胞 (a)正方晶格(a=b,γ=90?);(b)長方晶格(a=b,γ=90?);(c)六角晶格(a=b,γ =60?);(d)斜方晶格 (a≠b,γ≠90?);(e)中心長方晶格(a=b,γ≠60?,90?)Fig.1 .Crystal structures and primitive cells for various 2D chromium atomic sheets:(a)Square lattice(a=b,γ =90?);(b)rectangular lattice(a≠b,γ =90?);(c)hexagonal lattice(a=b,γ =60?);(d)oblique lattice(a≠b,γ≠90?);(e)centered rectangular lattice(a=b,γ≠60?,90?).

    采用基于密度泛函理論的第一性原理計算軟件包VASP[13,14](Vienna ab initio simulation package).該軟件包采用平面波展開,映射綴加波勢(projector augmented-wave potentials,PAW)[15,16]以及廣義梯度近似(generalized gradient approximation,GGA)[17].我們計算了Cr的一系列二維布拉赫格子(正方晶格、長方晶格、六角晶格、斜方晶格和中心長方晶格),晶格結(jié)構(gòu)如圖1所示.真空層大小設(shè)置為15 ?,平面波截斷能量設(shè)置為400 eV,布里淵區(qū)積分采用Monkhorst-Pack方法[18],k點(diǎn)網(wǎng)格選取為15×15×1,電子占據(jù)數(shù)fnk采用Bl?ch修正的四面體方法來處理[19].

    3 結(jié)果與討論

    3.1 結(jié)構(gòu)性質(zhì)與Jahn-Teller效應(yīng)

    首先,計算得到Cr二維原子薄片所有可能結(jié)構(gòu)的晶格常數(shù)和結(jié)合能,進(jìn)而根據(jù)結(jié)合能來判斷各結(jié)構(gòu)是否可以穩(wěn)定存在.計算得到體心立方Cr晶格常數(shù)為2.83 ?,與常溫常壓下Cr的晶格常數(shù)2.88 ?[20]較符合.然后,研究Cr的所有二維晶體結(jié)構(gòu)(包括正方、長方、六角、斜方和中心長方晶格,如圖1所示),結(jié)構(gòu)優(yōu)化后所得的晶格常數(shù)和結(jié)合能列在表1中.

    從表1可以看到,二維結(jié)構(gòu)的配位數(shù)均小于體結(jié)構(gòu)的配位數(shù).二維Cr的中心長方結(jié)構(gòu)的鍵角比六角結(jié)構(gòu)的大13.6?,鍵長比六角的鍵長小0.12 ?,結(jié)合能比六角的大0.09 eV/atom.Cr的斜方結(jié)構(gòu)的鍵角比六角結(jié)構(gòu)的小11?,平均鍵長比六角的長0.16 ?,結(jié)合能與中心長方結(jié)構(gòu)的結(jié)合能相等,但比六角結(jié)構(gòu)的結(jié)合能大0.09 eV/atom.另外,正方結(jié)構(gòu)的結(jié)合能比中心長方和斜方晶格結(jié)構(gòu)(結(jié)合能最高)的小0.06 eV/atom,比六角結(jié)構(gòu)大0.03 eV/atom.這說明Cr的二維結(jié)構(gòu)中,斜方結(jié)構(gòu)和中心長方結(jié)構(gòu)比六角結(jié)構(gòu)、正方結(jié)構(gòu)穩(wěn)定.

    表1 Cr原子薄片在不同二維結(jié)構(gòu)下的平衡晶格常數(shù)和結(jié)合能Table 1 .Lattice constants and cohesive energies Ebfor various 2D chromium atomic sheets.

    圖2 Cr二維體系總能量相對于晶格常數(shù)/鍵角的變化Fig.2 .Total energy of 2D Cr system changes with lattice constants and bond angle.

    接下來,具體計算體系能量隨鍵角和晶格常數(shù)的變化,結(jié)果以三維曲面圖展現(xiàn),如圖2所示.x軸代表晶格常數(shù)a(?),y軸代表基矢a和b的夾角γ(?),z軸表示體系總能量(用顏色梯度標(biāo)識能量,顏色越深說明體系的總能量越低).由圖2可以看出,Cr的二維正方結(jié)構(gòu)在能量曲面上對應(yīng)的位置為鞍點(diǎn),故Cr的正方晶格結(jié)構(gòu)是不穩(wěn)定結(jié)構(gòu);而中心長方結(jié)構(gòu)對應(yīng)的是曲面的谷,因此中心長方結(jié)構(gòu)是穩(wěn)定的.

    為了更直觀地看出體系總能量隨結(jié)構(gòu)參數(shù)的變化規(guī)律,進(jìn)一步繪出圖2的二維投影圖,即不同結(jié)構(gòu)參數(shù)的能量等高線,如圖3所示.在圖3中可以看到兩個顏色最深的橢圓面,代表總能量最低的體系,分別為二維中心長方結(jié)構(gòu)和二維斜方結(jié)構(gòu),再次證明這兩種結(jié)構(gòu)是二維穩(wěn)定結(jié)構(gòu).

    由于Jahn-Teller效應(yīng),在Cr的不同二維結(jié)構(gòu)中,結(jié)構(gòu)對稱性較低的中心長方結(jié)構(gòu)和斜方結(jié)構(gòu)的結(jié)合能大于對稱性較高的六角結(jié)構(gòu)的結(jié)合能.可以這樣理解,二維Cr的六角結(jié)構(gòu)的鍵角γ沿著大于或小于60?的方向畸變,使結(jié)構(gòu)的體系對稱性降低,結(jié)構(gòu)畸變?yōu)榉€(wěn)定的中心長方結(jié)構(gòu)或者斜方晶格結(jié)構(gòu).簡并的能級被破壞,結(jié)構(gòu)產(chǎn)生畸變,使體系能量變得更低.

    所有二維結(jié)構(gòu)的Cr原子薄片的結(jié)合能都比體心立方Cr的低,這與晶格結(jié)構(gòu)中原子成鍵的難易程度有關(guān).從表1中的鍵長來看,Cr的所有二維結(jié)構(gòu)的鍵長都小于體結(jié)構(gòu)體心立方的鍵長,說明二維薄片原子間的成鍵比體結(jié)構(gòu)的更強(qiáng).接下來分析不同結(jié)構(gòu)Cr的配位數(shù)情況.一般地,金屬的結(jié)合能隨配位數(shù)增大而增大.Cr的體結(jié)構(gòu)的配位數(shù)最高為8,結(jié)合能也最高(5.20 eV/atom).Cr的二維正方結(jié)構(gòu)配位數(shù)最低,結(jié)合能也較低,為3.08 eV/atom.Cr二維斜方和中心長方晶格結(jié)構(gòu)的結(jié)合能都為3.14 eV/atom,大于正方結(jié)構(gòu)的結(jié)合能,小于體結(jié)構(gòu)的結(jié)合能.這是因為正方結(jié)構(gòu)的配位數(shù)為4,斜方和中心長方結(jié)構(gòu)的配位數(shù)為6,而體材料的配位數(shù)為8.

    圖3 Cr二維體系能量的等高線圖Fig.3 .Energy contour map of Cr 2D system.

    3.2 電子結(jié)構(gòu)性質(zhì)分析

    下面通過電子結(jié)構(gòu)進(jìn)一步研究Cr二維體系中的Jahn-Teller效應(yīng).圖4為Cr不同結(jié)構(gòu)的能帶圖,可以看出各結(jié)構(gòu)均有能帶穿過費(fèi)米能級,反映了體結(jié)構(gòu)及各種二維結(jié)構(gòu)Cr的金屬性.二維晶格的Cr體系有比較多的能帶穿過費(fèi)米能級,而體心立方晶格穿過費(fèi)米能級的能帶數(shù)則較少.以圖4(c)的二維六角晶格Cr為例,它的能帶在費(fèi)米能級附近被部分填充,部分填充的能帶具有簡并性或近似簡并性.這種簡并能級會由于自發(fā)破缺,使結(jié)構(gòu)向?qū)ΨQ性低的結(jié)構(gòu)形變,從而使體系變?yōu)槟芰扛臃€(wěn)定的狀態(tài).因此,對稱性低的中心長方和斜方結(jié)構(gòu)比六角結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定.和體結(jié)構(gòu)對比,二維結(jié)構(gòu)的能帶變窄,這一方面是由于維度的降低導(dǎo)致電子運(yùn)動受到限制,使得價電子的運(yùn)動受到強(qiáng)的約束;另一方面是由于二維結(jié)構(gòu)配位數(shù)降低,外場對電子的束縛減弱,使得電子能量上升,能帶向費(fèi)米面發(fā)生移位,從而使費(fèi)米面附近的電子態(tài)密度有所增加.

    圖4 Cr不同結(jié)構(gòu)的能帶圖 (a)體結(jié)構(gòu);(b)二維正方晶格;(c)二維六角晶格;(d)二維斜方晶格;(e)二維中心長方晶格Fig.4 .Energy bands for dif f erent Cr structures:(a)Bulk lattice;(b)2D square lattice;(c)2D hexagonal lattice;(d)2D oblique lattice;(e)2D centered rectangular lattice.

    圖5 Cr不同結(jié)構(gòu)的總電子態(tài)密度圖 (a)體結(jié)構(gòu);(b)二維正方晶格;(c)二維六角晶格;(d)二維斜方晶格;(e)二維中心長方晶格Fig.5 .Total electronic density of states for various Cr structures:(a)Bulk lattice;(b)2D square lattice;(c)2D hexagonal lattice;(d)2D oblique lattice;(e)2D centered rectangular lattice.

    接下來計算各種不同結(jié)構(gòu)的Cr體系的電子態(tài)密度.在費(fèi)米能級處,Cr的體結(jié)構(gòu)(體心立方)及各種二維晶格結(jié)構(gòu)的總電子態(tài)密度均不為零,反映了這幾種結(jié)構(gòu)都是金屬性的,這與能帶計算結(jié)果一致(如圖5所示).相較于體心立方Cr體系中電子態(tài)密度的分布,二維各種結(jié)構(gòu)在費(fèi)米面附近電子態(tài)占據(jù)均變多.對費(fèi)米能級以下的電子態(tài)密度積分可以得到二維斜方Cr和二維中心長方Cr費(fèi)米能級下填充的電子數(shù)比二維六角Cr多,導(dǎo)致整個體系的總能變低.這正是由于Jahn-Teller效應(yīng)破缺了六角結(jié)構(gòu)的能級簡并性,體系結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)閮煞N對稱性較低的穩(wěn)定結(jié)構(gòu).

    3.3 電荷密度及軌道電子占據(jù)情況分析

    圖6是Cr體心立方(100)和(110)晶面、各種二維晶格結(jié)構(gòu)的電荷密度等高線圖.從圖6可見,二維結(jié)構(gòu)的電荷密度圖與體結(jié)構(gòu)相似,并且二維結(jié)構(gòu)的成鍵沒有明顯的方向性.體結(jié)構(gòu)電荷密度等高線呈球形對稱,二維正方結(jié)構(gòu)的電荷密度等高線略微偏離球形對稱,二維斜方和二維中心長方晶格的電荷密度等高線與球形偏離較大,產(chǎn)生一定畸變.

    最后計算Cr二維結(jié)構(gòu)(六角、斜方和中心長方)各個軌道在費(fèi)米面下的電子占據(jù)數(shù)目,結(jié)果如表2所列.由表2可見,二維六角Cr的dxy和dx2?y2軌道上各占據(jù)約1個電子,軌道是簡并的,能量較低;dyz,dz2和dxz軌道上各占據(jù)電子約0.7個,軌道也是簡并的,能量較高.五條d軌道共占據(jù)電子數(shù)4.191.當(dāng)二維六角Cr畸變?yōu)槎S中心長方晶格時,五條d軌道的電子占據(jù)數(shù)分別為0.997,0.418,1.34,0.740,0.828,總數(shù)為4.323.因此,Jahn-Teller效應(yīng)導(dǎo)致系統(tǒng)對稱性降低,解除了dxy和dx2?y2的能級簡并,也解除了dyz,dz2和dxz的能級簡并,導(dǎo)致總電子占據(jù)數(shù)增多,體系能量降低.當(dāng)體系畸變?yōu)槎S斜方結(jié)構(gòu)時,五條d軌道的電子占據(jù)數(shù)分別為1.08,0.928,0.734,0.828,0.978,總數(shù)為4.557.同樣地,Jahn-Teller效應(yīng)解除了dxy和dx2?y2的能級簡并,也解除了dyz,dz2和dxz的能級簡并,總電子占據(jù)數(shù)亦增多,體系能量降低.所以,Jahn-Teller效應(yīng)使能級簡并解除,導(dǎo)致Cr畸變?yōu)榉€(wěn)定的二維中心長方和二維斜方晶格結(jié)構(gòu).

    圖6 Cr不同結(jié)構(gòu)的電荷密度等高線二維投影圖 (a)體心立方(100)晶面;(b)體心立方(110)晶面;(c)二維正方晶格;(d)二維六角晶格;(e)二維中心長方晶格;(f)二維斜方晶格Fig.6 .2D charge density contour of various Cr structures:(a)bcc lattice(100);(b)bcc lattice(110);(c)2D square lattice;(d)2D hexagonal lattice;(e)2D centered rectangular lattice;(f)2D oblique lattice.

    表2 Cr的二維六角、斜方和中心長方晶格各個軌道電子占據(jù)數(shù)目Table 2 .Electron occupation numbers of orbitals in 2D hexagonal,rhombic and central rectangular Cr.

    圖7 Cr二維中心長方、六角和斜方的d軌道能級分裂Fig.7 .D-orbital energy splitting in 2D central rectangular,hexagonal and oblique structures of Cr.

    為了更直觀地理解Jahn-Teller效應(yīng)的影響,繪出六角Cr畸變?yōu)槎S中心長方和二維斜方晶格時d軌道能級分裂情況的示意圖,如圖7所示.

    如上所述,二維Cr原子晶體兩種穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)都是二維六角結(jié)構(gòu)畸變的結(jié)果,二維六角結(jié)構(gòu)的鍵角γ增大形變成二維中心長方結(jié)構(gòu),鍵角γ減小形變成二維斜方結(jié)構(gòu).由此可見,Jahn-Teller效應(yīng)對二維原子薄片的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性起到了決定性作用.實驗制備二維結(jié)構(gòu)可以用外延法將單層膜生長在基底材料上來穩(wěn)定其結(jié)構(gòu).由于二維斜方和中心長方結(jié)構(gòu)是由六角結(jié)構(gòu)畸變而來的,所以這兩種結(jié)構(gòu)及六角晶格的基底材料可選為Ni[21],Cu(111)[22]等.

    4 結(jié) 論

    采用基于密度泛函理論的第一性原理,本文計算了Cr原子薄片所有二維結(jié)構(gòu)的電子結(jié)構(gòu)性質(zhì),分析了它們的成鍵特點(diǎn),能帶結(jié)構(gòu)以及電荷密度分布、d軌道占據(jù)情況等特征.計算結(jié)果表明Jahn-Teller效應(yīng)對二維結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu)具有顯著影響.由于Jahn-Teller效應(yīng),Cr的二維正方晶格和二維六角晶格是不穩(wěn)定的,二維中心長方晶格和二維斜方晶格是穩(wěn)定的.這是因為Jahn-Teller效應(yīng)使體系對稱性降低,解除了晶格的簡并,結(jié)構(gòu)畸變成對稱性較低的二維中心長方晶格和二維斜方晶格結(jié)構(gòu).以上對Cr單層薄片的研究有助于二維體系的材料設(shè)計及實驗合成,亦為納米器件的研發(fā)和制備指明了方向.

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