大流量氣溶膠濾膜標準γ體源制備技術(shù)

李 明，徐利軍，宋鑫鵬，肖振紅，陳克勝，夏 文

(中國原子能科學(xué)研究院 劑量與校準技術(shù)重點實驗室，北京 102413)

大流量氣溶膠放射性活度的監(jiān)測主要有總α、β法和γ譜儀法[1]。近年來，利用γ能譜較高的能量分辨特性，通常采用高純鍺(HPGe)γ譜儀法監(jiān)測氣溶膠放射性活度[2]。γ譜儀法[2-4]使用大流量空氣氣溶膠取樣器進行空氣取樣，壓制成一定形狀后，使用γ譜儀對濾膜樣品進行測量、定值。該方法是相對測量方法，需要制備與待測樣品匹配的標準源對γ譜儀進行效率刻度。

本研究采用滴源裝置將放射性標準溶液60Co定量滴注在相應(yīng)的氣溶膠采樣濾膜上，晾干對角折疊后置于專用壓樣模具內(nèi)，壓成密實、形狀規(guī)則的圓盤形固態(tài)物，密封。并對制備的氣溶膠濾膜源進行活度定值及均勻性研究，用于測量大流量氣溶膠樣品的γ譜儀進行效率刻度。

1 實驗裝置

1.1 滴源裝置

本研究滴源裝置(圖1)是在SF6移液機器人的基礎(chǔ)上為本實驗專門設(shè)計加工。通過對控制軟件編寫，液體存放模塊位置尺寸的確定，改進后的滴源裝置由微量液體分配系統(tǒng)[5]、加熱板等組成。

微量液體分配系統(tǒng)[5]包括運動模塊(機械手) 、工作頭(吸取和分配液體的執(zhí)行器)、液體存放模塊(液體分配源位置和目標位置)、控制和用戶操作系統(tǒng)等。微量液體分配系統(tǒng)通過工作頭將微量液體從源位置吸取、均等地分配到目標位置，是全自動點樣器的重要組成部分，一個完整的移液過程包括提取移液尖、液位探測、吸取樣本、移液槍移動到樣本分配區(qū)域、分配樣本、退去移液尖。

圖1 滴源裝置Fig.1 Automatic sampler

1.2 壓樣裝置

為保證制備的標準源與測量樣品的幾何形狀統(tǒng)一，設(shè)計加工了專用的壓樣模具，實物示于圖2，裝置內(nèi)部尺寸為Φ50 mm，與通用的γ譜儀測量樣品盒相符。壓樣裝置用于放射性氣溶膠濾膜標準體源壓樣時，能保證壓制樣品幾何形狀的準確性，避免脫模過程對壓制樣品的破壞，并減少脫模過程對操作人員造成的輻射傷害。

圖2 壓樣裝置Fig.2 Pressure mould equipment

2 實驗方法

2.1 滴源

2.1.1滴源裝置滴注取樣重復(fù)性實驗

為了保證各點取樣量的一致性，通過稱量法，采用微量分析天平對滴源裝置的滴注量進行重復(fù)性實驗。

2.1.2滴源參數(shù)優(yōu)化

采用布點式方式滴源，滴源過程中，對液體組成成分、滴源間隔、滴源高度進行研究。

1) 液體組成成分

本實驗滴注的放射性標準溶液基質(zhì)為0.1～0.2 mol/L鹽酸水溶液，氣溶膠采樣濾膜材質(zhì)為聚丙烯纖維，其親水性差，因此通過向放射性標準溶液中添加一定比例的乙醇溶液，使放射性溶液能夠在濾膜表面浸潤達到均勻分布。

2) 滴源間隔

滴源間隔設(shè)計需要保證溶液在濾膜上浸潤的斑點之間既不會相互重疊也不能留太大間隙，當分液體積為50 μL時，設(shè)計7、10、12 mm滴源間隔進行實驗。為了明顯觀察實驗現(xiàn)象，向溶液中加入少量甲基橙達到增色效果。

3) 滴源高度

實驗中調(diào)節(jié)滴源高度，使針尖距濾膜表面高度小于產(chǎn)生液滴的直徑，但不宜過低，這樣分樣時產(chǎn)生的液滴可以隨即浸潤在濾膜內(nèi)，既可以消除掛滴現(xiàn)象[6]，又可以避免加樣針尖與濾膜表面碰觸損壞滴源裝置。

2.2 標準γ體源制備

2.2.1制備60Co標準溶液

放射性標準溶液制備步驟[7]：(1) 鑒定純度；(2) 制備溶液；(3) 測定比活度；(4) 分裝和貯存；(5) 穩(wěn)定性檢查。

用高純鍺γ譜儀測量制備的60Co標準溶液的活度濃度，活度測量結(jié)果為1.62×103Bq，按照公式(1)計算60Co參考溶液的活度濃度：

a=A/m

式中，a為放射性比活度，Bq/g；A為放射性活度，Bq；m為質(zhì)量，g。計算出制源用60Co參考溶液的活度濃度為7.13×104Bq/g。擴展不確定度U(k=2)為2.6%。

2.2.2標準溶液定量稀釋

取60Co參考溶液272.44 mg，稀釋后采用差重法稱量溶液質(zhì)量，計算得到放射性標準溶液稀釋28.10倍，得到比活度濃度為 2.53×103Bq/g的稀釋溶液，稀釋的60Co放射性溶液介質(zhì)條件為：Co載體濃度1.14 mg/g，HCl濃度0.15 mol/L，無水乙醇比例(v/v)75%。溶液稀釋在50 mL玻璃瓶中進行，稀釋后搖勻密封保存。

2.2.3滴源與壓制成型

采用滴源裝置將60Co稀釋參考液等間距的(10 mm)、定量(每滴50 μL)的滴注在尺寸為260 mm×210 mm的聚丙烯纖維濾膜[8](放射性活性區(qū)為230 mm×180 mm)上晾干。折疊過程為避免放射性核素損失，將采樣面朝內(nèi)多次對角折疊成與模具直徑相同的圓形源，放入薄塑料袋(食品)袋中，用真空封口機抽氣密封，濾膜帶著塑料袋儀器放入相應(yīng)模具中[9]，在2×105N壓力下，將樣品壓成Φ50 mm×3 mm的圓盤狀。將制備好的濾膜源裝入樣品盒中，樣品盒中有特制的有機玻璃圓環(huán)固定樣品的幾何位置和形狀，密封。每個濾膜源盒均進行編號及標注核素名稱。

2.3 標準γ體源均勻性測量

大流量氣溶膠濾膜標準γ源壓制成型后，采用分樣模具[10]，將壓制好的盤狀源壓制切割為6等分，放入壓樣模具中壓制成Φ50 mm盤狀源。將壓制好的分割樣品放入樣品盒中，分別置于探測器表面進行測量，用平均值的標準偏差表示濾膜源的均勻性。

3 結(jié)果與討論

3.1 滴源

3.1.1滴源裝置滴注取樣重復(fù)性實驗

滴源裝置滴注量重復(fù)性實驗結(jié)果列于表1。由表1結(jié)果可知，當吸液體積為50 μL，分液體積為50 μL時滴源裝置重復(fù)性(用相對標準偏差表示)為0.75%，優(yōu)于其他吸液-分液組合[11]。

表1 滴注量取樣重復(fù)性Table 1 The repeatability of drip sampling

3.1.2滴源參數(shù)優(yōu)化

1) 液體組成成分

液體組成成分實驗結(jié)果列于表2。由表2結(jié)果可以看出，當乙醇含量大于50%時，溶液能夠在濾膜表面分散開，向四周浸潤開，為了使溶液能夠較快的在濾膜表面分散開，因此實驗中設(shè)計液體組成成分乙醇含量為75%。

表2 液體組成成分影響Table 2 The effect of solution composition

2) 滴源間隔

滴源間隔結(jié)果示于圖3。圖3結(jié)果表明，當?shù)卧撮g隔為10 mm時，效果最佳。

a——7 mm；b——10 mm；c——12 mm圖3 滴源間距效果a——7 mm；b——10 mm；c——12 mmFig.3 The effect of droplet spacing

3.2 標準γ體源制備

通過差重法計算出制源用60Co稀釋參考液為17.357 2 g，因此60Co大流量氣溶膠濾膜標準γ體源的活度為4.4×104Bq。不確定度分析列于表3，放射性溶液活度定值是標準γ體源活度定值的主要不確定度分量，其他分量可忽略不計。因此該方法制備的氣溶膠濾膜標準γ體源活度定值的擴展不確定度小于4%(k=2)。

表3 60Co氣溶膠濾膜標準γ體源不確定度分析Table 3 Uncertainties of the measurement

3.3 標準γ體源均勻性測量

大流量氣溶膠濾膜標準γ體源均勻性測量結(jié)果列于表4。由表4結(jié)果可知，濾膜源6等分樣品的平均值相對標準偏差均小于5%。

表4 氣溶膠濾膜標準γ體源均勻性測量結(jié)果Table 4 Uniformity measurement of aerosol filter standard γ source

4 結(jié)論

采用自主設(shè)計加工的壓樣模具對濾膜進行壓制成型，該壓樣模具有效的保證了濾膜源幾何形狀的一致性，能避免脫模過程對壓制樣品的破壞，并減少脫模過程對操作人員造成的輻射傷害。

建立了氣溶膠濾膜標準γ體源的制備方法，制備的氣溶膠濾膜標準γ體源活度為4.4×104Bq，相對擴展不確定度(k=2)為3.6%，均勻性相對標準偏差小于5%?？梢圆捎么朔椒ㄖ苽淦渌梅派湫院怂氐臍馊苣z濾膜標準源，從而為測量大流量氣溶膠樣品的γ譜儀效率刻度服務(wù)。