CARR堆冷中子瞬發(fā)伽瑪活化分析系統(tǒng)及實(shí)驗(yàn)研究

姚永剛，肖才錦，金象春，運(yùn)威旭,2，劉旭東，唐嬋娟，石 叢,2，楊俊凱，王平生，倪邦發(fā)

(1.中國原子能科學(xué)研究院，北京 102413；2.成都理工大學(xué)，四川 成都 610059)

中子活化分析(neutron activation analysis, NAA)根據(jù)入射中子能量的不同可分為冷中子活化分析、熱中子活化分析、超熱中子活化分析、快中子活化分析；根據(jù)中子源類型可分為反應(yīng)堆中子活化分析和移動(dòng)中子源活化分析；根據(jù)測(cè)量反應(yīng)過程中不同的伽瑪射線，又可分為瞬發(fā)伽瑪中子活化分析(PGAA)和儀器中子活化分析(INAA)或常規(guī)中子活化分析。反應(yīng)堆中子源中子注量率高、對(duì)多數(shù)元素活化截面大、中子注量率空間均勻性好，因此反應(yīng)堆中子活化分析具有較低的探測(cè)極限、較高的選擇性、高精密度和準(zhǔn)確度，是活化分析的主流[1-2]。INAA可分析元素周期表中大部分核素，但對(duì)于中子俘獲生成核為非放射性核、純?chǔ)滤プ兒挺梅种П认鄬?duì)較低的核素時(shí)，不能實(shí)現(xiàn)其核素測(cè)量；同時(shí)，INAA是一種離線的分析方式，無法應(yīng)用于現(xiàn)場在線測(cè)量分析。而PGAA技術(shù)是一種非破壞、多元素在線檢測(cè)的方法，為INAA技術(shù)的補(bǔ)充，對(duì)H、B、C、N、P、S、Cl等有較好的探測(cè)下限和靈敏度，且PGAA技術(shù)已用于噴氣機(jī)引擎葉片中H含量測(cè)定，并發(fā)展為鈦合金中H含量測(cè)定的基準(zhǔn)方法[3-5]。

目前，國際上有30多個(gè)實(shí)驗(yàn)室已經(jīng)建立了PGAA裝置[1]。90年代我國在PGAA方面也有許多相關(guān)研究。2005年，中國原子能科學(xué)研究院(CIAE)利用重水反應(yīng)堆(101堆)建立了國內(nèi)第一套反應(yīng)堆PGAA裝置[6-7]，開展了k0值及錳結(jié)核瞬發(fā)伽瑪活化分析實(shí)驗(yàn)，由于反應(yīng)堆中子束流強(qiáng)度相對(duì)較低、本底較高，限制了我國在國際反應(yīng)堆PGAA領(lǐng)域的發(fā)展。隨著中國先進(jìn)研究堆(CARR)的建成，CIAE利用其高中子注量率、高穩(wěn)定性，正在建立分析元素種類齊全以及設(shè)備技術(shù)先進(jìn)的中子活化分析研究平臺(tái)，主要包括INAA系統(tǒng)、熱中子瞬發(fā)伽瑪活化分析系統(tǒng)(TNPGAA)、冷中子瞬發(fā)伽瑪活化分析系統(tǒng)(CNPGAA)、中子深度剖面分析系統(tǒng)(NDP)和緩發(fā)中子測(cè)量系統(tǒng)(DNC)。目的是提高CIAE NAA實(shí)驗(yàn)室的分析水平，并為與國際原子能機(jī)構(gòu)(IAEA)合作建立亞太地區(qū)NAA資源中心和培訓(xùn)中心奠定基礎(chǔ)[8-14]。2017年10月，中國原子能科學(xué)研究院進(jìn)行了CARR冷源(液氘)調(diào)試。本研究主要介紹利用CARR冷源測(cè)試期間在國內(nèi)首次開展CNPGAA實(shí)驗(yàn)，并利用金片活化法測(cè)量CARR堆運(yùn)行功率15 MW條件下有無冷源時(shí)束流導(dǎo)管B末端1 m處的中子注量率。

1 PGAA系統(tǒng)簡介

中國先進(jìn)研究堆(CARR)是一座用輕水作慢化劑和冷卻劑，重水作反射層的池內(nèi)罐式反應(yīng)堆，滿功率60 MW時(shí)堆芯熱中子注量率可達(dá)8×1014n·cm-2·s-1。CARR堆瞬發(fā)伽瑪活化分析系統(tǒng)包括熱中子瞬發(fā)伽瑪活化分析系統(tǒng)(TNPGAA)和冷中子瞬發(fā)伽瑪活化分析系統(tǒng)(CNPGAA)。其中，TNPGAA中子束流采用位于重水反射層距離堆芯46 cm處的水平切向孔道，且孔道中用單晶鉍以及準(zhǔn)直器中增加藍(lán)寶石等措施過濾γ射線，減少堆芯快中子和γ射線帶來的輻射本底[10-11]。而冷中子對(duì)某些材料具有較大的全反射角，可以利用中子導(dǎo)管有效地將其傳輸出堆芯，在遠(yuǎn)離堆芯幾十米的更大空間安裝較多的譜儀設(shè)備，提高中子的利用率[15-16]。CNPGAA系統(tǒng)利用CARR堆內(nèi)增加冷源和中子導(dǎo)管，將冷中子束流傳輸?shù)紺ARR導(dǎo)管大廳，能最大化的降低束流中的快中子和伽瑪本底干擾，提高中子注量率，改善元素測(cè)定的探測(cè)限。此外，根據(jù)“1/v定律”，冷中子相對(duì)熱中子，其對(duì)大部分元素的中子反應(yīng)截面較高，可以提高分析靈敏度。因此，冷中子瞬發(fā)伽瑪活化分析更側(cè)重于材料中H、B元素的痕量分析。而對(duì)分析含有中子散射截面較大且含量較高的H元素樣品，如生物樣品和聚合物時(shí)，則適合采用熱中子瞬發(fā)伽瑪活化分析[17-20]。

CNPGAA系統(tǒng)主要包括中子束流導(dǎo)管、束流開關(guān)、斬波器、樣品室、測(cè)量系統(tǒng)、系統(tǒng)屏蔽、數(shù)據(jù)獲取和伽瑪譜數(shù)據(jù)處理等，系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖示于圖1。

1.1 屏蔽系統(tǒng)

屏蔽系統(tǒng)主要吸收實(shí)驗(yàn)環(huán)境中的中子以及伽瑪射線，確保瞬發(fā)伽瑪中子活化分析(PGAA)實(shí)驗(yàn)的中子和伽瑪本底最低，同時(shí)保證實(shí)驗(yàn)人員和設(shè)備的安全。除混凝土屏蔽體外，系統(tǒng)主要采用中國原子能科學(xué)研究院活化分析實(shí)驗(yàn)室十二五期間研制含10B、6Li的柔性材料屏蔽中子(圖2)，可用于包裹中子準(zhǔn)直器、探測(cè)器和管線等不規(guī)則物體表面。該材料硼含量高，耐高溫300 ℃；耐中子和伽瑪輻照；絕緣性好，電阻率可達(dá)2.6×1014Ω·m，阻燃性達(dá)到最高等級(jí)V-0級(jí)。不僅適用于中子物理實(shí)驗(yàn)，也適合用于核電站、乏燃料運(yùn)輸、后處理廠及工作人員中子屏蔽。

圖2 自制柔性中子屏蔽材料Fig.2 Homemade flexible neutron shielding materials

1.2 探測(cè)器系統(tǒng)

PGAA實(shí)驗(yàn)中瞬發(fā)γ射線能量在0.1～11 MeV寬能量范圍，射線與探測(cè)器晶體作用時(shí)除伽瑪射線全能峰信號(hào)外，還將產(chǎn)生逃逸的湮沒輻射光子和康普頓散射光子的γ射線信號(hào)。因此，實(shí)驗(yàn)中CNPGAA伽瑪譜儀由一個(gè)定制加長的N型電制冷同軸高純鍺(HPGe)探測(cè)器(型號(hào)：ORTEC GMX57P4，內(nèi)含快速前置放大器)作為主探測(cè)器(圖3中D)，用以提高伽瑪射線高能區(qū)的探測(cè)效率和數(shù)據(jù)采樣。同時(shí)為降低環(huán)境本底，外圍由內(nèi)向外采用環(huán)形鍺酸鉍(BGO)康普頓譜儀(圖3中E)和10 cm厚的Pb材料進(jìn)行屏蔽(圖3中A)。由于低能中子與6Li反應(yīng)不產(chǎn)生伽瑪射線，不會(huì)對(duì)探測(cè)器造成測(cè)量伽瑪干擾。因此樣品室(圖3中B)內(nèi)裝有含6Li的屏蔽材料吸收散射中子，能進(jìn)一步降低靶室內(nèi)測(cè)量本底。此外，PGAA探測(cè)系統(tǒng)預(yù)留了LaBr3(3″×3″)探測(cè)器測(cè)量裝置(圖3中C)，用于性能對(duì)比分析。電制冷HPGe探測(cè)器性能調(diào)試實(shí)驗(yàn)示于圖4，HPGe探測(cè)器(圖4中B)信號(hào)耦合先進(jìn)的數(shù)字多道譜儀DSPEC?-502(圖4中A)用以獲取瞬發(fā)伽瑪譜數(shù)據(jù)。CNPGAA系統(tǒng)還包括先進(jìn)的16通道數(shù)字譜儀電子學(xué)設(shè)備(型號(hào)：XIA PIXIE16)，可以實(shí)現(xiàn)單個(gè)HPGe測(cè)量、康普頓抑制、電子對(duì)湮沒三種模式的測(cè)量功能。本次實(shí)驗(yàn)中沒有采用康普頓抑制模式和電子對(duì)測(cè)量模式，BGO晶體僅作為屏蔽使用。

a——正視圖；b——左視圖圖3 CARR堆CNPGAA測(cè)量系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)圖a——Front view；b——Side viewFig.3 Measurement equipment pictures of CNPGAA system at CARR

圖4 數(shù)字多道譜儀DSPEC?-502和電制冷HPGe探測(cè)器Fig.4 Digital multichannel analyzer DSPEC?-502 and electro-mechanical cooler for HPGe detector

2 實(shí)驗(yàn)方法

CARR冷源調(diào)試期間，利用冷中子導(dǎo)管CNGB束流和CNPGAA系統(tǒng)，首先測(cè)量系統(tǒng)本底譜和NH4Cl樣品瞬發(fā)伽瑪譜。其次，利用NH4Cl中35Cl(n，γ)產(chǎn)生的高能瞬發(fā)伽瑪射線以及伽瑪放射源152Eu、137Cs 、60Co完成寬能區(qū)0.1～8 MeV范圍的能量刻度，實(shí)驗(yàn)中探測(cè)器與樣品之間的距離為27.5 cm，探測(cè)器測(cè)量準(zhǔn)直孔直徑為Φ2.5 cm。最后，利用Au片活化法測(cè)量有無冷源時(shí)束流導(dǎo)管CNGB中子注量率。

3 結(jié)果與討論

3.1 樣品元素譜圖

在冷源調(diào)試期間，采用電制冷HPGe探測(cè)器和多道譜儀進(jìn)行測(cè)量，獲取了NH4Cl樣品中元素的冷中子瞬發(fā)伽瑪譜和本底譜等數(shù)據(jù)，NH4Cl瞬發(fā)伽瑪譜和系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)本底譜數(shù)據(jù)示于圖5。從圖5結(jié)果可以看出，H、Cl等元素的瞬發(fā)伽瑪特征峰明顯，本底較低。但樣品譜和本底中都有電子湮滅-511 keV，B-4 78 keV，H-2 223 keV等伽瑪峰，源于周圍屏蔽材料中含有B，以及樣品的樣品膜含有H等。因此可制作含6Li的材料進(jìn)行探測(cè)器和周圍鉛室屏蔽，防止探測(cè)器輻照損傷以及降低環(huán)境本底。

a——0～2000道；b——2001～5000道；c——5001～8191道(S代表單逃逸峰，D代表雙逃逸峰)圖5 NH4Cl冷中子瞬發(fā)伽瑪譜a——0-2000 ；b——2001-5000 ；c——5001-8191(S refers to single escape peak, D refers to double escape peak)Fig.5 Prompt gamma spectrums of NH4Cl and background

3.2 能量刻度

瞬發(fā)γ活化分析涉及11 MeV以內(nèi)的γ射線探測(cè)效率刻度，目前寬能區(qū)的探測(cè)器效率刻度存在兩大難點(diǎn)：1) 現(xiàn)有同位素γ標(biāo)準(zhǔn)源發(fā)射的能量一般不超過3 MeV，沒有理想的高能γ射線同位素標(biāo)準(zhǔn)源；2) 能量和效率的函數(shù)關(guān)聯(lián)不明確，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)點(diǎn)的內(nèi)插(以及數(shù)據(jù)點(diǎn)的外延)不確定性大。探測(cè)效率刻度一般使用一組具有多能量的γ射線放射源計(jì)算相對(duì)效率，再利用強(qiáng)度已知的標(biāo)準(zhǔn)源測(cè)定探測(cè)器對(duì)該能量的絕對(duì)探測(cè)效率，將各能量的相對(duì)效率轉(zhuǎn)換為絕對(duì)效率，最后用最小二乘法進(jìn)行雙對(duì)數(shù)多項(xiàng)式函數(shù)擬合[21]。為了將放射源刻度得到的數(shù)據(jù)一起擬合以增加能量點(diǎn)數(shù)目，必須對(duì)兩個(gè)不同源的源強(qiáng)作歸一處理。一般采用瞬發(fā)伽瑪活化方法獲得更高能量的伽瑪射線高能，研究表明，14N(n,γ)15N放出的多γ射線能譜在1.6～10.8 MeV均勻分布，精度高于1%，適用于γ射線探測(cè)器高能端刻度的基準(zhǔn)源。但是，14N的熱中子俘獲截面較小，測(cè)量困難[22]。因此，實(shí)驗(yàn)利用NH4Cl中35Cl (n，γ)產(chǎn)生的高能瞬發(fā)伽瑪射線以及伽瑪放射源152Eu、137Cs 、60Co完成寬能區(qū)0.1～8 MeV范圍的能量刻度。

電制冷HPGe探測(cè)器能量刻度曲線示于圖6。由圖6結(jié)果可知，在0.1～8 MeV能量區(qū)間探測(cè)器線性度較好。由于效率刻度需要的能量范圍較寬，且需要低能區(qū)和高能區(qū)過渡和交叉的核素如66Ga，此核素半衰期較短且需要通過加速器輻照生成，進(jìn)一步完成HPGe探測(cè)器效率刻度。

圖6 電制冷HPGe探測(cè)器能量刻度曲線Fig.6 The Energy calibration curves of electro-mechanical cooler for HPGe detector

3.3 中子注量率

利用金片活化法(197Au(n,γ)198Au，Eγ=411.8 keV，T1/2=64.684 8 h)測(cè)量了CARR堆15 MW功率有無冷源時(shí)束流中子注量率，Au片活化實(shí)驗(yàn)位置處于冷中子導(dǎo)管B(CNGB)末端1 m，導(dǎo)管中子截止波長為4×10-10m(圖7)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，有冷源時(shí)中子注量率約為φ=4.8×108n·cm-2·s-1，無冷源時(shí)中子注量率約為φ=4.1×107n·cm-2·s-1，中子注量率比值(有冷源/無冷源)為11.7。結(jié)果表明有冷源時(shí)中子注量率約提高一個(gè)量級(jí)，提高了PGAA系統(tǒng)實(shí)驗(yàn)探測(cè)能力和靈敏度。

圖7 金活化法測(cè)量中子注量率實(shí)驗(yàn)圖Fig.7 The experimental picture of neutron flux measurement using Au activation method

4 小結(jié)與展望

實(shí)驗(yàn)利用CARR堆冷源調(diào)試階段，在國內(nèi)首次開展了冷中子瞬發(fā)伽瑪活化分析實(shí)驗(yàn)，并用Au片活化法測(cè)量了冷中子導(dǎo)管B束流出口1 m處的中子注量率，結(jié)果顯示有冷源時(shí)中子注量率約提高一個(gè)量級(jí)。

CARR瞬發(fā)伽瑪活化分析系統(tǒng)有待進(jìn)一步調(diào)試和提高，比如進(jìn)行電制冷HPGe探測(cè)器的效率刻度以及H、B等元素定量分析；利用束流斬波器將中子束流調(diào)制成脈沖形式，同時(shí)測(cè)定短壽命核素的緩發(fā)伽瑪和瞬發(fā)伽瑪射線以及進(jìn)行循環(huán)活化分析；利用BGO康普頓譜儀提高信噪比并實(shí)現(xiàn)電子對(duì)譜等測(cè)量功能；實(shí)現(xiàn)系統(tǒng)的自動(dòng)換樣和遠(yuǎn)程操作及監(jiān)控功能，降低實(shí)驗(yàn)人員的輻射劑量，減少人為因素影響，提高工作效率。

隨著CARR的建成與驗(yàn)收，利用其注量率高、均勻性好等特點(diǎn)，建立先進(jìn)的反應(yīng)堆瞬發(fā)伽瑪中子活化分析平臺(tái)是對(duì)常規(guī)活化分析的重要補(bǔ)充，尤其是對(duì)材料中輕原子序數(shù)元素的定量分析具有重要意義，如儲(chǔ)氫材料中元素H含量的定量分析和超級(jí)合金中B元素定量分析等。此外，也為我國反應(yīng)堆PGAA系統(tǒng)基礎(chǔ)研究提供了方法學(xué)上的參考和借鑒，以及可為高能區(qū)γ探測(cè)器提供能量和效率刻度測(cè)試平臺(tái)。