激光輻照VO2薄膜溫度場分布及透射特性研究

劉志偉, 路 遠(yuǎn)*， 侯典心， 鄒崇文

(1. 國防科技大學(xué) 電子對抗學(xué)院， 安徽 合肥 230037； 2. 紅外與低溫等離子體安徽省重點實驗室， 安徽 合肥 230037；3. 脈沖功率激光技術(shù)國家重點實驗室， 安徽 合肥 230037； 4. 中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 國家同步輻射實驗室， 安徽 合肥 230037)

1 引 言

VO2薄膜在68 ℃左右發(fā)生絕緣相和金屬相之間的可逆相變[1]，這種相變帶來的直接影響是材料的折射率、反射率、電阻率均發(fā)生突變[2-3]。它所表現(xiàn)出的獨特的可逆金屬絕緣體相變，在實際日常應(yīng)用，比如相變存儲和“智能窗”、相變探測器件以及太赫茲器件、節(jié)能材料等方面具有廣泛的應(yīng)用前景[4-8]，同時，VO2薄膜相變后紅外透過率降低的特性，使其在軍事方面的潛在應(yīng)用引起人們越來越濃厚的興趣。其相變前的高透過率不影響探測器接收信號，而相變后的低透過率又使得激光不能對探測器產(chǎn)生干擾，因此可以有效對抗紅外定向能武器致盲和干擾[9]。但就目前的國內(nèi)外報道來看，人們的研究多集中在VO2薄膜的制備[10-16]、相變機理和相變溫度調(diào)控[17-18]等方面，而并未對透過率調(diào)制深度問題做具體研究，且多是在談及其光學(xué)特性時，采用透過率光譜圖說明紅外波段的透過率相變特性，針對某一具體的波段并未做細(xì)致研究。通過光譜圖固然可以大致得到光學(xué)相變特性，但是對于具有不同功率密度的某一波長激光與薄膜的作用研究還不夠深入，而這種研究將有助于人們對激光與薄膜相互作用的理解，因此我們認(rèn)為在某一具體的波段做出深入研究是有必要的。在我們前期的工作中，已經(jīng)用3～5 μm中紅外激光對薄膜進(jìn)行了輔助加溫輻照實驗，對中紅外透過率特性進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)基本滿足了對激光的防護(hù)要求。但是在對近紅外，如1 064 nm激光透過率的調(diào)制深度研究還較少，而1 064 nm的固體激光器目前發(fā)展已很成熟，在軍用紅外干擾系統(tǒng)里面也較為常見，因此針對它的防護(hù)性能研究也很有必要。我們利用脈沖功率激光技術(shù)國家重點實驗室的波長可調(diào)中紅外激光器和1 064 nm Nd∶YVO4固體脈沖激光器，對薄膜進(jìn)行多組輻照實驗。得到薄膜在不同功率密度下對3 459 nm激光的透過率和反射率，從而間接得到了薄膜對3 459 nm激光的吸收率；用1 064 nm激光直接輻照薄膜，得到其透過率和輻照時間的關(guān)系。同時又由于實際中我們的激光功率密度有限，因此我們基于COMSOL軟件建立了輻照模型，對功率密度為25 Wmm-2的入射激光輻照薄膜進(jìn)行了溫度場仿真，得到其溫度場分布。我們通過對仿真和實驗結(jié)果的分析，說明了薄膜基底、激光功率密度大小等都是影響相變反應(yīng)時間的重要因素。

2 薄膜受激光輻照溫度場仿真

2.1 物理模型

為了模擬得到薄膜樣品受激光輻照不同時刻的徑向和縱向溫度場分布，利用COMSOL多物理場仿真軟件對薄膜受納秒脈沖激光輻照時的溫度場進(jìn)行了仿真，建立了如圖1所示的物理模型。

圖1 激光輻照模型(a)及其網(wǎng)格剖分(b)

圖1(a)為建立的二維軸對稱輻照模型，坐標(biāo)y和z表示樣品的徑向和縱向，其中h1、h2分別為VO2薄膜和藍(lán)寶石基底的厚度，a為高斯激光光斑半徑。圖1(b)為激光輻照模型的網(wǎng)格剖分圖。模型中的相關(guān)參數(shù)如表1所示,其中脈沖激光的垂直入射中心坐標(biāo)為(x=1 mm,y=1 mm,z=50 005e-8m)。

表1 模型中的相關(guān)參數(shù)

將薄膜和基底視為各向同性材料，薄膜受激光輻照時內(nèi)部的溫度場T(x,y,z,t)滿足熱傳導(dǎo)方程：

(1)

其中ρ、κ、c分別是薄膜材料的密度、導(dǎo)熱系數(shù)、比熱容，Q(x,y,z,t)為外熱源，在這里的傳熱模型中視為內(nèi)熱通量，表達(dá)式為

Q(x,y,z,t)=

(2)

α為薄膜對入射激光的吸收率，它的確定主要依據(jù)下列公式:

α+τ+γ=1,

(3)

(4)

f(t)為激光波形函數(shù):

(5)

其中Γ為激光脈沖周期，τ為脈沖寬度。

初始條件和邊界條件如下：

(6)

薄膜和周圍環(huán)境的初始溫度T0和Te均為293.15 K，h為薄膜材料和周圍空氣的換熱系數(shù)，考慮到薄膜在吸收激光能量的同時，還在向外輻射熱量，ε為材料表面向外的熱輻射率,ε=α=0.055，σ為斯特潘-玻爾茲曼常數(shù)，σ=5.67 e-8W/(m2·K4)。由于薄膜極薄，因此其和外界的熱交換可以不考慮，即認(rèn)為薄膜側(cè)面絕熱。

2.2 仿真結(jié)果及討論

為了觀察在某一給定的激光參數(shù)條件下，薄膜的徑向、縱向溫度場分布隨時間的關(guān)系，我們通過上述構(gòu)建的模型和參數(shù),計算得到了如下的仿真結(jié)果。

圖2 薄膜樣品輻照不同時刻的上表面(a)和切面(b)溫度分布

圖4 激光只對50 nm厚VO2膜層輻照不同時間的徑向(a)、縱向(b)溫度場分布。

Fig.4 Radial(a) and vertical(b) temperature distribution of VO2film with 50 nm thickness at different irradiated time, respectively.

圖3(a)、(b)表明溫度從輻照中心向邊緣沿徑向降低，且隨著輻照時間的延長，溫度不斷升高。圖3(c)、(d)說明溫度沿縱向衰減，但是圖3(c)中沿-z軸在0.45 mm>z>0.3 mm范圍內(nèi)有一個明顯的溫度凹陷和凸起，這與圖3(d)的溫度沿縱向平滑下降趨勢不太一樣。我們初步分析，這可能是由于輻照時間較短，激光制冷效應(yīng)和吸收光子的熱效應(yīng)二者之間相互競爭明顯產(chǎn)生的結(jié)果。同時我們還單獨對50 nm厚的純VO2膜層進(jìn)行了激光輻照溫度場仿真，計算結(jié)果如圖4所示?？梢钥闯鲚椪?e-8 s時最高溫度就已經(jīng)超過了相變點324 K。通過圖3(a)和圖4(a)的比較，發(fā)現(xiàn)50 nm厚的純VO2膜層受激光輻照可在納秒量級內(nèi)實現(xiàn)相變，但是當(dāng)VO2生長在0.5 mm厚的Al2O3基底上時，相同激光輻照下，需要在微秒量級時間才能實現(xiàn)相變。這說明基底吸收了大部分的激光能量，延長了薄膜的相變反應(yīng)時間。

3 VO2薄膜受脈沖激光輻照實驗

3.1 實驗平臺及結(jié)果

為了得到薄膜的吸收率α，驗證基底對薄膜相變反應(yīng)時間的影響，測出100 s內(nèi)使薄膜相變的激光功率密度閾值,以及比較薄膜對不同波長入射激光的相變透過率調(diào)制深度差異，我們搭建了如圖5所示的實驗光路圖(激光直接輻照薄膜時不開啟加熱管電流)。其中加熱管的作用是在低功率中紅外激光入射時為其輔助升溫。

圖5 激光輻照加熱VO2薄膜光路示意圖

圖6 各組樣品的τ(a)、γ(b)和α(c)。

我們首先需要得到薄膜受波長3 459 nm激光直接輻照時的吸收率α，采取的辦法是通過測量薄膜對激光的透過率、反射率間接得到吸收率。其中功率計1、2、3測得的功率P1、P2、P3分別為入射激光功率、激光透過薄膜后的功率、激光被薄膜反射的功率。我們用P2/P1表示薄膜對激光的透過率τ，用P3/P1表示薄膜對激光的反射率γ。對3組薄膜樣品進(jìn)行了同環(huán)境下的測試，得到了各組薄膜樣品的透過率、反射率及吸收率結(jié)果，如圖6所示。

通過對數(shù)據(jù)的整理，我們得到了各組樣品的平均透過率、平均反射率及平均吸收率，并結(jié)合公式(3)，得到了藍(lán)寶石基底的50 nm厚VO2薄膜的平均透過率、平均反射率及平均吸收率，具體數(shù)據(jù)如表2所示。

然后我們測試了1 064 nm激光輻照50 nm厚VO2薄膜時，使其在100 s內(nèi)相變的激光功率密度閾值。實驗中使用的激光器為北京國科世紀(jì)激光技術(shù)有限公司生產(chǎn)的型號為GKNQL-1064-20激光器，其輸出功率較大，無需借助外部條件也能夠使薄膜在被輻照100 s內(nèi)發(fā)生相變，因此我們用1 064 nm激光直接對薄膜進(jìn)行輻照，故不需要開啟加熱管電源。該激光器的一些具體參數(shù)列于表3。

表2 由多組50 nm厚VO2樣品薄膜得到的平均數(shù)據(jù)

表3 GKNQL-1064-20激光器主要性能參數(shù)指標(biāo)

圖7中(a)～(h)為薄膜正反面在不同功率密度激光輻照下，100 s內(nèi)的透過率隨輻照時間變化曲線。實驗結(jié)果表明，激光功率密度小于4.1 Wmm-2時，薄膜正面在100 s內(nèi)透過率不發(fā)生變化，而當(dāng)激光功率密度大于或等于4.1 Wmm-2時，在100 s內(nèi)觀察到薄膜對激光透過率發(fā)生了變化。對于輻照薄膜反面，發(fā)現(xiàn)激光功率密度小于5.39 Wmm-2時，薄膜透過率在100 s內(nèi)不發(fā)生變化，當(dāng)激光功率密度大于等于5.39 Wmm-2時，在100 s內(nèi)觀察到薄膜對激光透過率發(fā)生了變化。

圖7 不同激光功率密度下VO2薄膜正反面對1 064 nm透過率隨時間響應(yīng)特性曲線

此外，圖7(h)還增加了薄膜90 ℃下的透過率隨時間變化曲線，可以看出薄膜在有外加熱狀態(tài)下對所有激光功率密度一直處于低透，透過率未發(fā)生變化，這比激光直接輻照薄膜的透過率要小約2%。我們分析，這可能是和高斯激光對薄膜非均勻加熱不同，由于加熱管對薄膜是均勻加熱，整塊薄膜各處受熱均衡，每處都達(dá)到了相變溫度，故對激光呈現(xiàn)低透。

從圖7的變化趨勢來看，隨著激光功率密度越大，薄膜從被開始輻照到發(fā)生相變的時間越短，且同一激光功率密度下輻照薄膜反面使其發(fā)生相變的時間比輻照薄膜正面使其相變的時間長，如圖8所示。

圖8 薄膜輻照至相變時間和激光功率密度關(guān)系曲線

這是由于和正面相比，激光輻照反面時需要先經(jīng)過Al2O3基底層，先被Al2O3層吸收升溫，然后熱量從Al2O3層傳遞到VO2膜層使其升溫至相變點，這個熱傳遞過程需要消耗時間，導(dǎo)致反面比正面相變過程耗時更長。

同時，為了比較VO2薄膜相變前后的中紅外和近紅外透過率調(diào)制深度差異，我們同樣利用圖5的光路裝置，用功率密度為0.14 Wmm-2的3 459 nm波長激光對厚度為30 nm薄膜進(jìn)行了輻照實驗。但由于實驗室內(nèi)中紅外激光功率密度較低，直接輻照薄膜時并未發(fā)現(xiàn)使薄膜發(fā)生相變，我們需要采用外部激勵熱源對其加熱輔助相變，此時需要開啟加熱管電流。并和功率密度為3.0 Wmm-2的1 064 nm激光輻照薄膜的透過率進(jìn)行比較。并且為了排除基底在升溫過程中可能對激光透過率變化而造成對實驗的影響，我們對Al2O3基底同樣進(jìn)行了溫升透過率變化測試，將上述數(shù)據(jù)繪制成圖9。

圖9說明藍(lán)寶石基底對1 064 nm和3 459 nm激光的透過率都很高，隨著溫度升高一直維持在92%左右，因此可以不考慮基底對薄膜透過率變化的影響。且30 nm厚VO2薄膜對3 459 nm波長的相變前后透過率調(diào)制深度為62%，明顯比1 064 nm波長處的13%高出許多。

圖9 Al2O3基底及30 nm厚VO2薄膜對3 459 nm和1 064 nm透過率隨溫度變化曲線

4 結(jié) 論

(1)利用實驗間接測得50 nm厚VO2薄膜對3 459 nm入射激光的平均透過率為0.759，平均反射率為0.186，平均吸收率為0.055。

(2)基于COMSOL軟件仿真得到了50 nm厚薄膜受脈沖激光輻照不同時間的沿徑向和縱向的溫度場分布。仿真結(jié)果表明薄膜受功率密度25 Wmm-2的激光輻照1 ms時間內(nèi)即可達(dá)到相變溫度，而同樣的功率密度激光輻照50 nm厚的VO2膜層，在納秒量級時間內(nèi)便可達(dá)到相變溫度,說明薄膜基底對相變反應(yīng)時間有重要影響，這為縮短相變的反應(yīng)時間提供了指導(dǎo)依據(jù)。

(3)利用1 064 nm激光對50 nm厚VO2薄膜直接輻照，得到了薄膜在不同激光功率密度下透過率隨時間的變化曲線。發(fā)現(xiàn)100 s內(nèi)輻照薄膜正面發(fā)生相變的功率密度閾值為4.1 Wmm-2，100 s內(nèi)輻照反面發(fā)生相變的功率密度閾值為5.39 Wmm-2，且激光功率密度越大，使薄膜發(fā)生相變的輻照時間越短，這個變化趨勢使我們明確了防護(hù)的激光量級和反應(yīng)時間之間的對應(yīng)關(guān)系，在今后的研究中可以更加具有針對性。

(4)30 nm厚VO2薄膜相變前后對1 064 nm激光的透過率分別為67%和60%，對薄膜加熱90 ℃時，透過率一直處于58%，得到薄膜對1 064 nm激光的最大透過率調(diào)制深度約為13%，而相同薄膜對3 459 nm激光的透過率調(diào)制深度約為62%，因此VO2薄膜對1 064 nm激光防護(hù)和對3 459 nm激光防護(hù)相比并不理想。