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    Fe3O4@TiO2復(fù)合球材的制備及光催化降解靛藍胭脂紅

    2018-10-27 11:00:56章生林李遠勛江雙文張楊
    中國科技縱橫 2018年18期
    關(guān)鍵詞:順磁性光催化

    章生林 李遠勛 江雙文 張楊

    摘 要:以FeCl3·6H2O和FeCl2·4H2O為鐵源,鈦酸丁酯為鈦源,利用溶劑熱、溶膠凝膠法兩步制備了不同F(xiàn)e/Ti比的具有良好磁性的Fe3O4@TiO2復(fù)合材料。通過X射線衍射儀(XRD)、掃描電鏡(SEM)對該材料的結(jié)構(gòu)和形貌進行表征,并利用光化學(xué)反應(yīng)儀和紫外-可見分光光度計研究了Fe3O4@TiO2復(fù)合材料對靛藍胭脂紅的光催化降解行為。結(jié)果表明:Fe/Ti = 0.19的Fe3O4@TiO2對靛藍胭脂紅的降解效果最為明顯,紫外光照60min后降解率達到69.9%,F(xiàn)e3O4@TiO2催化劑可通過磁性回收。

    關(guān)鍵詞:Fe3O4@TiO2;光催化;順磁性;靛藍胭脂紅

    中圖分類號:X131 文獻標識碼:A 文章編號:1671-2064(2018)18-0223-02

    1 引言

    TiO2是最典型也是使用最為廣泛的光催化材料,在使用中TiO2通常被研磨至很小的粒度,以增加比表面積進而提高催化活性。但在催化結(jié)束后細小的TiO2的顆粒仍然懸浮在水體中,不容易被傳統(tǒng)方法很好分離,給處理后的水體造成了一定程度的二次污染和浪費[1-2]。為解決這一問題,將TiO2與順磁性的Fe3O4復(fù)合后形成Fe3O4@TiO2利用磁性分離回收TiO2是一有效的途徑[3-5]。目前制備Fe3O4@TiO2光催化復(fù)合材料的方法多集中于兩步法,首先是制備出順磁性的Fe3O4,而后將TiO2復(fù)合包覆于Fe3O4表面。

    靛藍胭脂紅是貴州少數(shù)民族地區(qū)一種重要的蠟染染料,蠟染是我國古老的少數(shù)民族民間特有的傳統(tǒng)工藝,其分布較廣,影響較大,貴州蠟染素有“貴州蠟花”之稱,深受人們的喜愛。但是在蠟染工藝中產(chǎn)生的染料廢液很難降解,對環(huán)境造成污染。

    本實驗通過溶劑熱、溶膠凝膠兩步法制備了不同F(xiàn)e/Ti比的Fe3O4@TiO2復(fù)合球材。并將這些Fe3O4@TiO2復(fù)合球材用于蠟染原料中的靛藍胭脂紅染液的催化降解,并在降解后實現(xiàn)催化劑的磁性回收,以期服務(wù)地方經(jīng)濟。

    2 實驗材料與方法

    2.1 試劑與儀器

    無水乙醇、鈦酸丁酯(98%)、聚乙二醇800、三氯化鐵、氯化亞鐵、乙酸鈉、靛藍胭脂紅均為國產(chǎn)分析純。

    采用XRD(荷蘭帕納科)、掃描電鏡(日本日立)、紫外-可見光分光光度計(日本島津)表征了樣品的性能。

    2.2 催化劑的制備

    2.2.1 Fe3O4的制備

    稱取1.48g聚乙二醇、2.50g的FeCl3·6H2O、7.20g CH3COONa置于100mL燒杯中,之后加入70mL乙二醇攪拌充分溶解,溶解后轉(zhuǎn)移到80mL反應(yīng)釜,在恒溫干燥箱中200℃反應(yīng)8h,待冷卻至室溫后離心分離,多次洗滌至無Cl-,最后用錫箔紙包好干燥制得Fe3O4。

    2.2.2 Fe3O4@TiO2的制備

    量取3mL無水乙醇和4.5mL蒸餾水加入到50mL燒杯中,加入0.45g的Fe3O4超聲分散2~3min,調(diào)節(jié)pH≥3,制成a液備用;為了獲得不同F(xiàn)e/Ti比(0.32、0.24、0.19、0.16、 0.14)的Fe3O4@TiO2,分別對應(yīng)量取(6、8、10、12、14mL)的鈦酸四丁酯慢慢滴加入劇烈攪拌的37.2mL無水乙醇中制成b液。在劇烈攪拌的條件下,將制備的a液慢慢滴加到b液中,繼續(xù)攪拌2.5h,隨后80℃老化得凝膠,然后用錫箔紙包好80℃干燥8h,得棕色固體。最后將棕色固體用錫箔紙包好后放在實驗室的馬弗爐中以550℃煅燒2h,隨爐冷研磨后得到的Fe3O4@TiO2復(fù)合球材。

    3 結(jié)果與討論

    3.1 XRD結(jié)構(gòu)分析

    如圖1所示,圖中看出在2θ=25.4°、38.0°、48.0°、54.7°、62.9°處出現(xiàn)較強的衍射峰,對應(yīng)于銳鈦礦TiO2的特征衍射峰,由此判斷所制備的TiO2為銳鈦礦結(jié)構(gòu)。2θ=18.7°、 30.5°、35.7°、43.4°、57.4°處出現(xiàn)的較強衍射峰對應(yīng)立方反尖晶石結(jié)構(gòu)的Fe3O4的特征衍射峰,在Fe3O4@TiO2樣品中除了銳鈦礦TiO2和反尖晶石Fe3O4的特征峰外,無其他化合物及雜相衍射峰,說明TiO2與Fe3O4在接觸界面上沒有發(fā)生固相反應(yīng)。

    3.2 形貌分析

    如圖2所示,圖中看出Fe3O4呈規(guī)則球狀,尺寸在300nm左右,排列整齊,總體上分布相對均勻,有部分葡萄串狀團聚。Fe3O4@TiO2形貌同樣呈球狀,顆粒尺寸在500nm左右,尺寸大體上均勻,但出現(xiàn)明顯的團聚現(xiàn)象。

    3.3 光催化性能分析

    如圖3所示,縱坐標表示降解率,橫坐標的-30,0,30,60分別表示靛藍胭脂紅溶液的初始,暗吸附30min,光照30min,光照60min。圖中明顯地看出Fe/Ti為0.19制備的Fe3O4@TiO2的催化降解靛藍胭脂紅溶液效果相對來說較好,為最佳復(fù)合比例。而圖中所有Fe/Ti比例復(fù)合的Fe3O4@ TiO2材料降解率均比純的TiO2高,表明復(fù)合Fe3O4后提高了TiO2對靛藍胭脂紅的降解活性。

    3.4 磁性分析

    如圖4所示,其中a為催化降解后的靛藍胭脂紅染料中的Fe3O4@TiO2在無外加磁場作用時的狀態(tài),b是將蹄形磁鐵靠近Fe3O4@TiO2催化降解靛藍胭脂紅后的溶液所呈現(xiàn)的形態(tài),可以看到Fe3O4@TiO2催化降解靛藍胭脂紅后的溶液在外磁場的作用下使未催化降解的Fe3O4@TiO2出現(xiàn)了定向的排列,顯示出b中的形態(tài)排布,而c是由于蹄形磁鐵緩慢向上拉動使催化降解后的靛藍胭脂紅染料中的Fe3O4 @TiO2隨之向上移動所呈現(xiàn)的形態(tài),說明催化降解后的靛藍胭脂紅染料中的Fe3O4@TiO2仍然保持Fe3O4的磁性,與外磁場產(chǎn)生了感應(yīng)磁場,使得可以用外磁場的作用分離,經(jīng)測量Fe3O4@TiO2在靛藍胭脂紅染液中的一次磁性回收率為93.6%。

    4 結(jié)語

    (1)本文以FeCl3·6H2O和FeCl2·4H2O為鐵源,鈦酸丁酯為鈦源,通過溶劑熱、溶膠凝膠兩步法成功制備了不同F(xiàn)e/Ti比的具有良好磁性的Fe3O4@TiO2復(fù)合材料。

    (2)XRD分析得出Fe3O4@TiO2樣品中只存在銳鈦礦型TiO2和立方反尖晶石型Fe3O4,無其他雜相結(jié)構(gòu),說明TiO2與Fe3O4未發(fā)生化學(xué)反應(yīng)生成相應(yīng)化合物,存在TiO2與Fe3O4界面。

    (3)光催化分析得出Fe/Ti=0.19的Fe3O4@TiO2對靛藍胭脂紅的光催化降解最強,紫外光照60min降解率達到69.9%。同時Fe3O4@TiO2催化劑可在外磁場作用下實現(xiàn)較好的磁性分離和回收,其中Fe/Ti=0.19的催化劑一次分離回收率達到93.6%。

    參考文獻

    [1]Jiuqing Wen, Xin Li, Wei Liu, et al. Photocatalysis fundamentals and surface modification of TiO2 nanomaterials[J]. Chinese Journal of Catalysis 2015,36:2049-2070.

    [2]黃兵華,張曉飛,宋磊,等.TiO2光催化水處理技術(shù)綜述[J].水處理技術(shù),2014,40(3):11-15.

    [3]SUN Lijuan,HE Jiang,AN Songsong,et al.Recyclable Fe3O4@SiO2-Ag magnetic nanospheres for the rapid decolorizing of dye pollutants[J].Chinese Journal of Catalysis,2013,34:1378-1385.

    [4]宋海南,李國喜,周建慶,等.Fe3O4/TiO2磁性催化劑的制備及在污水治理中的應(yīng)用[J].分子催化,2011,25(6):557-561.

    [5]辛鐵軍,張和鵬,馬明亮,等.Fe3O4@TiO2核殼磁性納米材料的制備及表征[J].功能材料,2014,45(1):73-77.

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