惠州市夏秋季臭氧污染特征和典型污染過(guò)程*

李明華，姜帥，甘泉，陳芳麗，曾丹丹，李嬌嬌，范紹佳，祝薇

(1.惠州市氣象局//惠州市氣象臺(tái)，廣東 惠州 516001；2.中山大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，廣東 廣州 510275)

近年來(lái)國(guó)內(nèi)外特別是我國(guó)京津冀、長(zhǎng)江三角洲、珠江三角洲等地區(qū)[1-8]和北京、上海、深圳等城市[9-14]臭氧污染日益嚴(yán)重，臭氧已超越PM2.5成為珠江三角洲地區(qū)的首要污染物[15]。臭氧污染與氣象條件密切相關(guān)，臭氧濃度的升高是多氣象要素共同作用的結(jié)果，且呈現(xiàn)一定的區(qū)域差異。北京市臭氧超標(biāo)日臭氧濃度與氣壓、濕度、能見(jiàn)度呈負(fù)相關(guān)，與風(fēng)速、溫度呈正相關(guān)；且當(dāng)北京盛行東南、偏南和偏西氣流時(shí)，臭氧濃度會(huì)很高[11]。上海市在晴天少云，相對(duì)濕度較低，氣溫較高，地面和高空吹偏北風(fēng)，且風(fēng)速較小的情形時(shí)容易產(chǎn)生高濃度臭氧污染[12]。深圳市較高的溫度、充足的日照、干燥、無(wú)雨及弱風(fēng)有利于臭氧濃度的升高[13]。沈陽(yáng)市臭氧濃度受溫度、風(fēng)速、濕度、能見(jiàn)度、天氣情況的共同影響[14]。臭氧污染與天氣型也有較好相關(guān)，北京市處于低壓前部 (主要是蒙古氣旋)時(shí)臭氧濃度較高，此時(shí)高溫、低濕以及山谷風(fēng)造成區(qū)域臭氧累積；而處于高壓前部控制時(shí)，低溫、高濕以及系統(tǒng)性北風(fēng)造成區(qū)域臭氧低值[10]。上海市在高壓系統(tǒng)的影響下臭氧濃度顯著升高[12]。通過(guò)分析天氣型結(jié)構(gòu)以及多種氣象要素對(duì)逐日最大臭氧濃度具有較好的可預(yù)報(bào)性[10,12]。

惠州市位于廣東省東南部，珠江三角洲城市群東側(cè)，屬亞熱帶季風(fēng)氣候，季風(fēng)氣候特征明顯，汛期受夏季風(fēng)影響地面盛行東南風(fēng)天氣濕熱多雨，非汛期受東北季風(fēng)影響地面盛行東北風(fēng)天氣干燥少雨，近年來(lái)臭氧已成為首要污染物[16]。本文利用大氣環(huán)境和氣象觀測(cè)資料統(tǒng)計(jì)分析惠州市夏秋季臭氧污染特征，并對(duì)典型污染過(guò)程進(jìn)行個(gè)例分析，以期為惠州市持續(xù)改善空氣質(zhì)量和臭氧污染防治提供依據(jù)。

1 資料和方法

惠州市區(qū)的國(guó)家基本氣象觀測(cè)站惠陽(yáng)觀測(cè)站2013年1月1日-2016年12月31日逐日逐時(shí)的地面氣象觀測(cè)資料；惠州市區(qū)的惠城區(qū)江北云山西路子站、惠城區(qū)下埔橫江三路子站、惠城區(qū)河南岸金山湖子站、大亞灣區(qū)管委會(huì)子站、惠陽(yáng)區(qū)承修路船湖子站5個(gè)國(guó)控點(diǎn)2013年1月1日-2016年12月31日平均逐日O3-8h質(zhì)量濃度和逐時(shí)O3質(zhì)量濃度資料。

參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)[17]中臭氧日最大8 h平均質(zhì)量濃度超過(guò)160 μg/m3時(shí)空氣質(zhì)量就不達(dá)標(biāo)。參照《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》(HJ 633-2012)[18]，污染日首要污染物為臭氧時(shí)定義為臭氧污染日，當(dāng)AQI≦100時(shí)定義為無(wú)污染日，當(dāng)AQI﹥100時(shí)定義為污染日，當(dāng)AQI=101～150時(shí)定義為輕度污染日，當(dāng)AQI=151～200時(shí)定義為中度污染日，當(dāng)AQI=201～300時(shí)定義為重度污染日，當(dāng)AQI大于300時(shí)定義為嚴(yán)重污染日，本文中全部則包含無(wú)污染日和污染日。根據(jù)華南氣候特征，4-9月為汛期(雨季)，10月-次年3月為非汛期(旱季)，本文以7-10月為研究時(shí)段代表夏秋季。本文資料的統(tǒng)計(jì)分析利用統(tǒng)計(jì)分析軟件SPSS23.0[19]。

2 研究結(jié)果

2.1 臭氧污染日逐月變化特征

圖1給出了2013-2016年惠州市累計(jì)臭氧污染日和平均質(zhì)量濃度的逐月變化。由圖1可知，惠州市臭氧污染日除2月和12月外各月均有出現(xiàn)，夏秋季(7-10月)是臭氧污染日的高發(fā)期年平均為12.5 d，占全年臭氧污染日的73.5%，其中7月、8月和10月累計(jì)出現(xiàn)日數(shù)均在10 d以上，值得提出的是10月最多但都為輕度污染日；惠州市臭氧污染的最高程度為中度，中度臭氧污染日在春季的3月、4月和夏秋季的7月和8月都有出現(xiàn)，其中夏秋季占全年的77.8%；從臭氧質(zhì)量濃度來(lái)看夏秋季也是較高的月份，10月和9月分別位居第一和第二，O3-8 h多年平均質(zhì)量濃度分別為115.1和102.3 μg/m3。根據(jù)惠州市天氣氣候特征[20-21]可知，7-9月為華南后汛期常受副熱帶高壓控制，主要?dú)夂蛱卣鳛槿魺o(wú)熱帶天氣系統(tǒng)影響大多天氣晴朗、云量較少、日照充足、氣溫較高；10月為非汛期的初始月份，天氣大多晴朗干燥、降雨概率低。

圖1 2013-2016年惠州市累計(jì)臭氧污染日和平均質(zhì)量濃度的月變化Fig.1 Monthly distribution of O3 pollution days and O3concentrations in Huizhou during 2013-2016

2.2 夏秋季臭氧污染日污染物質(zhì)量濃度變化特征

表1給出了2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度時(shí)其它污染物平均質(zhì)量濃度。由表1可知，惠州市夏秋季臭氧污染時(shí)其它污染物的質(zhì)量濃度均會(huì)明顯增加，臭氧污染日PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO平均質(zhì)量濃度與無(wú)污染日相比分別上升了73.3%、82.0%、55.0%、60.0%和16.9%；其中O3-8 h、PM10、PM2.5、NO2和CO質(zhì)量濃度均隨污染的強(qiáng)度增加而增加，而SO2的質(zhì)量濃度臭氧中度污染時(shí)反而低于輕度污染時(shí)，臭氧中度污染時(shí)PM10和PM2.5的平均質(zhì)量濃度仍維持在優(yōu)水平?；葜菔邢那锛境粞跷廴緯r(shí)其它污染物的質(zhì)量濃度均會(huì)明顯增加這除與區(qū)域污染輸送有關(guān)外，也可能與夏秋季光化學(xué)反應(yīng)[22-23]活躍有關(guān)，這還有待于利用更多的樣本進(jìn)行統(tǒng)計(jì)分析或利用環(huán)境氣象模式驗(yàn)證。

表1 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度時(shí)其它污染物平均質(zhì)量濃度Table 1 The mean mass concentration of other pollutants under different O3 grades in the summer and autumn in Huizhou during 2013-2016

為了更進(jìn)一步分析惠州市夏秋季臭氧污染時(shí)臭氧和其它污染物質(zhì)量濃度的變化特征，圖2給出了夏秋季臭氧污染不同程度時(shí)污染物質(zhì)量濃度的逐時(shí)變化特征。由圖2可知，惠州市夏秋季O3小時(shí)質(zhì)量濃度在臭氧無(wú)污染日、輕度污染日和中度污染日的逐時(shí)變化都是呈單峰變化，夜間較低，06-08時(shí)最低，10時(shí)起隨著氣溫升高和紫外線輻射的增強(qiáng)開(kāi)始大幅上升，最大值都出現(xiàn)在午后14-16時(shí)，隨著日落和紫外線輻射減弱又逐漸降低；O3小時(shí)質(zhì)量濃度在臭氧無(wú)污染日、輕度污染日和中度污染日夜間相差不大，甚至出現(xiàn)了06-08時(shí)中度污染日最低的現(xiàn)象，但輕度和中度污染日午后顯著高于無(wú)污染日，以15時(shí)為例平均質(zhì)量濃度分別為191.6, 247.8和97.3 μg/m3，輕度和中度污染日與無(wú)污染日相比分別高了96.9%和154.7%。臭氧污染日尤其是在臭氧中度污染日PM2.5和PM10質(zhì)量濃度14-18時(shí)呈上升趨勢(shì)，而無(wú)污染日和輕度污染日該時(shí)段卻為低谷期，這可能與臭氧中度污染日光化學(xué)反應(yīng)[22-23]非?；钴S生成大量細(xì)顆粒物所致；臭氧中度污染日NO2和NOx的質(zhì)量濃度在14時(shí)之前高于輕度污染日，14時(shí)之后兩者逐漸接近甚至低于輕度污染日；而SO2的質(zhì)量濃度呈現(xiàn)8-9時(shí)最高，此時(shí)中度污染日顯著高于輕度污染日，而10時(shí)之后中度污染日質(zhì)量濃度明顯低于輕度污染日。這可能臭氧中度污染日光化學(xué)反應(yīng)非常活躍消耗掉大量的氮氧化物和硫氧化物，生成大量細(xì)顆粒物有關(guān)。

2.3 夏秋季臭氧污染日氣象條件分析

表2給出了2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度時(shí)氣象條件平均統(tǒng)計(jì)特征值。由表2可知，惠州市夏秋季臭氧污染日多年平均質(zhì)量濃度為188.4 μg/m3，多年平均風(fēng)速為2.0 m/s，多年平均降雨概率為14.0%，多年平均總云量和低云量分別為3.9和2.7，多年平均日照時(shí)數(shù)為8.3 h，多年平均相對(duì)濕度為70.8%；夏秋季臭氧污染日與無(wú)污染日相比，多年平均質(zhì)量濃度高了95.9 μg/m3，多年平均風(fēng)速相差不大，多年平均降雨概率明顯偏低了34.4%，多年平均總云量和低云量明顯偏少分別少了3.2和2.6，多年平均日照時(shí)數(shù)多了1.7 h，多年平均相對(duì)濕度低了8.2%；這說(shuō)明惠州市夏秋季臭氧污染日大多出現(xiàn)在氣溫較高、日照充足、晴朗干燥的天氣下，而10月惠州市大多是這類(lèi)天氣，這也是10月臭氧污染日較多的原因。

圖2 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度時(shí)各種污染物平均質(zhì)量濃度逐時(shí)變化圖Fig.2 Hourly mean distribution of pollutant concentrations on O3 pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

2.4 夏秋季臭氧污染日地面風(fēng)向特征

表3給出了2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度時(shí)風(fēng)向頻率統(tǒng)計(jì)特征。由表3分析可知，惠州市夏秋季臭氧無(wú)污染日與污染日的風(fēng)向頻率從多年平均來(lái)看有較大差異，臭氧無(wú)污染日風(fēng)向頻率超過(guò)10%的分別是NNE(10.4%)、NE(12.9%)和SE(16.3%)，臭氧污染日時(shí)風(fēng)向頻率超過(guò)10%的則分別是SE(10.8%)、W(10.0%)、WNW(10.4%)和NW(15.3%)，其中WSW-W-WNW-NW合計(jì)出現(xiàn)頻率為44.9%，臭氧中度污染日時(shí)WSW-W-WNW-NW合計(jì)出現(xiàn)頻率更是高達(dá)74.4%。為進(jìn)一步分析夏秋季臭氧中度污染日時(shí)的風(fēng)向特征，統(tǒng)計(jì)分析了惠州市2013-2016年臭氧中度污染日時(shí)的日最大風(fēng)速風(fēng)向，發(fā)現(xiàn)臭氧中度污染日時(shí)日最大風(fēng)速風(fēng)向都有偏西分量(W)的存在，出現(xiàn)次數(shù)NW和WSW分別為3次、SSW為2次、W為1次。通過(guò)上面的分析發(fā)現(xiàn)惠州市夏秋季臭氧污染日尤其是中度污染日易出現(xiàn)在偏西風(fēng)下，當(dāng)為偏西風(fēng)時(shí)惠州市位于廣州市等珠三角城市群的下風(fēng)向，這表明偏西風(fēng)時(shí)珠三角城市群污染物排放對(duì)惠州市臭氧污染有重要影響，存在明顯的區(qū)域污染輸送影響[24-25]。

表2 2013-2016年惠州市夏秋季污染不同程度時(shí)氣象條件平均統(tǒng)計(jì)特征值Table 2 Statistical characteristics of meteorological conditions on pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

表3 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度時(shí)風(fēng)向頻率統(tǒng)計(jì)特征Table 3 Statistical characteristics of wind direction frequency on O3 pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

為了更進(jìn)一步分析惠州市夏秋季臭氧污染日的風(fēng)向頻率特征，圖3給出了臭氧污染日風(fēng)向頻率的逐時(shí)變化。由圖3可知，惠州市夏秋季臭氧污染日的風(fēng)向頻率具有明顯的日變化特征，東南風(fēng)ESE、SE和SSE主要出現(xiàn)在00-08時(shí)和19-23時(shí)，其中SE出現(xiàn)頻率都在10%以上，最高為21時(shí)的26.0%，其它時(shí)刻SE出現(xiàn)頻率均在5%以下；東北風(fēng)NNE、NE和ENE在各時(shí)刻都有出現(xiàn)，但高值出現(xiàn)在07-11時(shí)合計(jì)出現(xiàn)頻率在20%以上；偏西風(fēng)WSW、W、WNW和NW各時(shí)刻合計(jì)出現(xiàn)頻率都比較高，其中11-18時(shí)合計(jì)出現(xiàn)頻率均在50%以上平均為59.0%且16時(shí)高達(dá)72.0%，與此對(duì)應(yīng)的是東南風(fēng)11-18時(shí)ESE、SE和SSE合計(jì)出現(xiàn)頻率平均僅有6.0%。這說(shuō)明惠州市夏秋季臭氧污染日臭氧質(zhì)量濃度高時(shí)基本都是以偏西風(fēng)為主，其它風(fēng)向的出現(xiàn)頻率較低。

圖3 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染日風(fēng)向頻率逐時(shí)變化Fig.3 Hourly mean distribution of wind direction frequency on O3 pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

2.5 夏秋季臭氧污染典型個(gè)例分析

惠州市夏季受副熱帶高壓和臺(tái)風(fēng)外圍下沉氣流的共同影響，極易出現(xiàn)高溫炎熱天氣[26]，此時(shí)地面和低空經(jīng)常為偏西風(fēng)，受區(qū)域污染輸送的影響極易出現(xiàn)臭氧污染尤其是中度污染天氣。2013年7月12-13日惠州市連續(xù)兩天出現(xiàn)了臭氧污染，AQI分別為141(輕度污染)和190(中度污染，2013-2016年第2高)，此次臭氧污染與1307號(hào)超強(qiáng)臺(tái)風(fēng)“蘇力”密切相關(guān)。1307號(hào)超強(qiáng)臺(tái)風(fēng)“蘇力”7月8日08:00生成于西太平洋，生成后西北行，13日凌晨于臺(tái)灣宜蘭北部沿岸登陸，隨后出臺(tái)灣島進(jìn)入臺(tái)灣海峽，13日下午近17:00在福建省福州市附近再次登陸，登陸后繼續(xù)偏西北行進(jìn)入江西境內(nèi)減弱消失。從“蘇力”由西太平洋靠近臺(tái)灣島時(shí)，惠州市臭氧污染開(kāi)始加重，從其進(jìn)入臺(tái)灣海峽到進(jìn)入福建境內(nèi)，距惠州市最近的距離約500～700 km。表4給出了2013年7月10-14日惠州市逐日空氣質(zhì)量和地面氣象條件，圖4給出了2013年7月12-14日大氣環(huán)流形勢(shì)場(chǎng)。由表4和圖4可知此次臭氧污染過(guò)程中的天氣形勢(shì)為：

500 hPa：前期副熱帶高壓呈東西帶狀分布，脊線位于30°N附近，控制我國(guó)中南部大部地區(qū)，熱帶氣旋“蘇力”生成于其南側(cè)，隨著“蘇力”西北行逐漸靠近大陸，副高呈東退態(tài)勢(shì)，13日副高呈方頭狀東退至臺(tái)灣東北部，此時(shí)華南地區(qū)高度場(chǎng)變低，惠州市上空為584 hgpm線控制。850 hPa：前期強(qiáng)盛的西南急流軸位于廣西附近，粵東為弱的偏南氣流，隨著熱帶氣旋的靠近，粵東漸轉(zhuǎn)東北風(fēng)，風(fēng)向逆時(shí)針旋轉(zhuǎn)，12-13日粵東及珠江口附近地區(qū)上空為偏北-西北氣流，即受熱帶氣旋外圍下沉氣流影響(圖4a和圖4d)。925 hPa：隨“蘇力”的逐漸靠近，12-13日白天風(fēng)向逐漸轉(zhuǎn)為偏西風(fēng)(圖4b和圖4d)，13日夜間起逐漸轉(zhuǎn)為西南風(fēng)且風(fēng)速明顯增大。垂直上升速度：受臺(tái)風(fēng)外圍下沉氣流影響，前期是下沉不利于污染物擴(kuò)散和輸送，13日下午起轉(zhuǎn)為上升且風(fēng)速逐漸增大利于污染物擴(kuò)散和輸送(圖4d)。地面氣象條件：惠州市12日和13日中午前主要為天氣晴朗干燥、日照充足，氣溫顯著上升13日最高氣溫升至36.7 ℃，風(fēng)向主要為NW和W等偏西風(fēng)(圖4c)；13日下午起受臺(tái)風(fēng)環(huán)流影響，天空云量明顯增多，日照時(shí)數(shù)明顯減小，風(fēng)速增大。從空氣質(zhì)量和污染物質(zhì)量濃度來(lái)看，空氣質(zhì)量由10-11日的優(yōu)轉(zhuǎn)為12日臭氧輕度污染和13日臭氧中度污染，其中O3-8 h質(zhì)量濃度由11日的98 μg/m3升到13日的255 μg/m3，其它污染物的質(zhì)量濃度也明顯上升。綜上所述，2013年7月12-13日惠州市臭氧中度污染過(guò)程主要是受“蘇力”外圍下沉和偏西氣流的共同影響，天氣晴朗干燥、日照充足、天氣炎熱非常有利于臭氧生成，地面和低空吹偏西風(fēng)使惠州市處于珠三角城市群的下風(fēng)向存在區(qū)域污染輸送，同時(shí)垂直方向的下沉氣流不利于污染物輸送與擴(kuò)散，此次臭氧污染過(guò)程中也發(fā)現(xiàn)其它污染物質(zhì)量濃度明顯升高；12日下午起受“蘇力”環(huán)流影響，地面和低空逐漸轉(zhuǎn)為西南風(fēng)且風(fēng)速增大，天空云量增多日照減少，臭氧生成條件趨于不利且污染物輸送和擴(kuò)散條件趨于有利，20時(shí)起臭氧和其它污染物質(zhì)量濃度均快速減小，14日空氣質(zhì)量轉(zhuǎn)為優(yōu)。

表4 2013年7月10-14日惠州市逐日空氣質(zhì)量和地面氣象條件Table 4 Daily AQI and ground meteorological conditions in Huizhou during 10-14 July, 2013

圖4 2013年7月12-14日大氣環(huán)流形勢(shì)場(chǎng) (a)12日20:00 850 hPa風(fēng)場(chǎng)；(b)12日20:00 925 hPa風(fēng)場(chǎng)；(c)12日20:00 10 m風(fēng)場(chǎng)；(d)12-14日惠州附近(23.0°N、114.0°E)垂直速度場(chǎng)的時(shí)間-垂直剖面圖Fig.4 Wind filed at 20:00, 12th July, 2013 (a) 850 hPa, (b) 925 hPa, (c) surface, and the time series of vertical velocity field on vertical profile at 23°N，114°E on 12-14 July, 2013

3 結(jié) 論

1) 惠州市臭氧污染在一年四季均有出現(xiàn)，夏秋季(7-10月)的天氣氣候特征使其成為臭氧污染的高發(fā)時(shí)段，夏秋季年平均出現(xiàn)日數(shù)為12.5 d占年臭氧污染日和年臭氧中度污染日的73.5%和77.8%；夏秋季臭氧污染日時(shí)偏西風(fēng)(WSW-W-WNW-NW)出現(xiàn)頻率非常高合計(jì)為44.9%，臭氧中度污染日時(shí)合計(jì)出現(xiàn)頻率更是高達(dá)74.4%，氣象條件分析表明惠州市夏秋季臭氧污染日大多出現(xiàn)在天氣晴朗、日照充足、氣溫較高且地面為偏西風(fēng)的天氣下?；葜菔邢那锛境粞跷廴救掌渌廴疚锏馁|(zhì)量濃度也會(huì)明顯增加，同時(shí)隨污染強(qiáng)度的增加PM2.5等污染物的日變化特征會(huì)發(fā)生明顯變化。

2) 分析2013年7月12-13日惠州市臭氧中度污染過(guò)程發(fā)現(xiàn)，此次臭氧污染過(guò)程主要是受“蘇力”外圍下沉和偏西氣流的共同影響，天氣晴朗、日照充足、天氣炎熱非常有利于臭氧生成，地面和低空吹偏西風(fēng)使惠州市處于珠三角城市群的下風(fēng)向存在區(qū)域污染輸送，同時(shí)垂直方向的下沉氣流不利于污染物輸送與擴(kuò)散；臭氧污染過(guò)程結(jié)束是受“蘇力”環(huán)流影響，地面和低空逐漸轉(zhuǎn)為西南風(fēng)且風(fēng)速增大，天空云量增多日照減少，臭氧生成條件趨于不利且污染物輸送和擴(kuò)散條件趨于有利?；葜菔邢那锛臼芨睙釒Ц邏汉团_(tái)風(fēng)外圍下沉氣流的共同影響，極易出現(xiàn)高溫炎熱天氣，此時(shí)地面和低空經(jīng)常為偏西風(fēng)，受有利氣象條件和珠三角城市群區(qū)域污染輸送的影響，易出現(xiàn)臭氧污染尤其是中度污染天氣；臭氧污染的結(jié)束主要取決于本地氣溫、日照、云量、降水等地面氣象條件和地面、高空風(fēng)向的變化。