基于煙葉Cd消減率和修復(fù)邊際效率評價Cd鈍化劑修復(fù)效果

段淑輝，肖艷松，李玉輝，劉勇軍，范才銀，陳鵬峰，陳世寶，周志成*

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基于煙葉Cd消減率和修復(fù)邊際效率評價Cd鈍化劑修復(fù)效果

段淑輝1,2，肖艷松3，李玉輝4，劉勇軍2，范才銀5，陳鵬峰6，陳世寶7，周志成2*

（1.湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，長沙 410128；2.湖南省煙草科學(xué)研究所，長沙 410010；3.郴州市煙草公司，湖南 郴州 423000；4.湖南省煙草公司，長沙 410010；5.衡陽市煙草公司，湖南 衡陽 421000；6.長沙市煙草公司，長沙 410000；7.中國農(nóng)業(yè)科學(xué)院農(nóng)業(yè)資源與農(nóng)業(yè)區(qū)劃研究所，北京 100081）

我國農(nóng)田鎘污染問題日益嚴(yán)重，低成本、高效、綠色環(huán)保的土壤鎘鈍化技術(shù)研發(fā)是我國目前農(nóng)田重金屬污染治理需要解決的關(guān)鍵問題。以湖南鎘（Cd）重度污染水稻土為對象，以云煙87和K326兩個烤煙品種為試材，通過盆栽試驗(yàn)，以土壤Cd有效態(tài)含量降低率、煙葉Cd消減率和修復(fù)邊際效率為指標(biāo)，對4種不同鈍化劑的修復(fù)效果進(jìn)行了評價。結(jié)果表明，土壤鈍化劑的添加顯著降低了煙葉對Cd的吸收（<0.05）。與對照相比，土壤Cd有效態(tài)含量降低率為17.69%~35.65%，煙葉Cd消減率為25.08%~60.75%，4種鈍化劑修復(fù)邊際效率為2.84%~21.98%；隨著鈍化劑施用濃度的增加，土壤Cd有效態(tài)含量降低率和煙葉Cd消減率均顯著增加，但煙葉Cd修復(fù)邊際效率呈明顯遞減趨勢，1%施用濃度比2%和4%施用濃度分別高出69.42%和152.73%；鈍化劑對K326煙葉的Cd修復(fù)邊際效率比云煙87高13.21%。綜合土壤Cd有效態(tài)含量降低率、煙葉Cd消減率和修復(fù)邊際效率3個評價指標(biāo)，不同鈍化劑的修復(fù)效果順序?yàn)樯锾库g化劑FB>羥基磷鈍化劑FP>巖基鈍化劑FA>黏土礦物鈍化劑FS。

鎘；土壤；烤煙；鈍化劑；煙葉Cd消減率；修復(fù)邊際效率

近年來，隨著我國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展，工業(yè)“三廢”及肥料、農(nóng)藥、污水灌溉等農(nóng)業(yè)源重金屬污染的不斷加劇，我國土壤重金屬（Cd，Pb，As等）污染正在呈現(xiàn)快速發(fā)展趨勢[1-4]。重金屬元素中，鎘（Cd）污染最為嚴(yán)重，全國耕地Cd點(diǎn)位超標(biāo)率高達(dá)到7.0%[5]。由于有色金屬儲量豐富，開采、冶煉活動頻繁，湖南部分地區(qū)農(nóng)田重金屬Cd污染問題尤為突出[6-8]。煙草屬于易累積Cd的經(jīng)濟(jì)作物之一，Cd污染脅迫不僅影響煙草的生理過程，同時也會降低煙葉的品質(zhì)，并通過吸食影響吸煙者的健康[9-11]。低成本、高效、綠色環(huán)保的土壤重金屬鈍化技術(shù)是農(nóng)田重金屬治理及提高煙葉安全性的關(guān)鍵。目前我國重金屬污染農(nóng)田治理實(shí)踐中，原位鈍化修復(fù)技術(shù)研究成果較多[12-15]，應(yīng)用廣泛，但仍然存在諸多問題，低成本、環(huán)境友好型的高效重金屬鈍化劑產(chǎn)品較少；現(xiàn)有土壤重金屬鈍化技術(shù)穩(wěn)定性差，大規(guī)模推廣較少；另外，在重金屬污染土壤修復(fù)效果評價上，修復(fù)成本是必須要關(guān)注的一個重要指標(biāo)，而前人研究很少涉及。鄭涵等[16]于2018年首次提出修復(fù)邊際效率的概念，將修復(fù)效果與修復(fù)成本相結(jié)合對修復(fù)技術(shù)進(jìn)行量化評價，具有重要實(shí)踐價值。本文以烤煙為材料，以Cd重度污染的農(nóng)田土壤為對象，開展實(shí)驗(yàn)室盆栽試驗(yàn)，以土壤Cd有效態(tài)含量降低率、煙葉Cd消減率和修復(fù)邊際效率為指標(biāo)，對研制的4種不同鈍化劑的修復(fù)效果進(jìn)行綜合評價，以期為Cd污染農(nóng)田的修復(fù)提供參考。

1 材料與方法

1.1 供試土壤與烤煙

采集湖南Cd重度污染區(qū)域0~20 cm的表層土壤，土壤類型為水稻土。將采集的土壤自然風(fēng)干后，剔除植物根系與礫石，過2 mm尼龍篩備用。

土壤理化性質(zhì)測定：土壤pH、有機(jī)質(zhì)含量、陽離子交換量（CEC）及黏粒（<0.002 mm）含量的測定按照文獻(xiàn)[17]中方法進(jìn)行測定。供試土壤基本理化性質(zhì)見表1。

供試煙草：云煙87和K326，均為湖南主栽烤煙品種。

表 1 供試土壤基本理化性質(zhì)

1.2 不同鈍化劑制備及性質(zhì)測定

1.2.1 供試鈍化劑制備 巖基鈍化劑FA、黏土礦物鈍化劑FS、羥基磷鈍化劑FP及生物炭鈍化劑FB 分別以巖基礦物粉、次生黏土礦物粉、羥基磷酸鈣、生物炭及腐殖質(zhì)細(xì)顆粒過320目篩后，以不同比例組配而成。

1.2.2 不同鈍化劑的性質(zhì)表征 將上述鈍化劑于65 ℃烘干后，過320目的尼龍篩，進(jìn)行性質(zhì)測定。鈍化劑pH 值采用電位法測定，水土比為2.5∶1；平均粒徑采用激光粒度儀（LA-950，日本HORIBA公司）進(jìn)行測定；比表面積采用BET-N2法進(jìn)行測定（美國康塔儀器公司，Autosorb-IQ）；礦物相成分測定采用X-光衍射（XRD）法進(jìn)行測定（德國布魯克公司，D8單晶X射線衍射儀）。不同鈍化劑性質(zhì)測定結(jié)果見表2~3。

從表2可以看出，4種鈍化劑均呈現(xiàn)堿性，pH為7.84~8.16。平均幾何粒徑為9.53~29.6 μm；比表面為21.27~62.81 m2/g，其中比表面最小為FS鈍化劑，最大的為FB鈍化劑。不同鈍化劑的陽離子交換量為125.6~210.3 cmol+/kg，最大的為FA鈍化劑。不同鈍化劑中均未檢測出Cd（低于檢測下限），含有的Pb濃度為0.68~4.73 mg/kg，低于土壤鈍化劑中對Pb的限定濃度值（NY/T 3034—2016）。另外，利用XRD對不同鈍化劑中主要化合物進(jìn)行檢測發(fā)現(xiàn)（表3），不同鈍化劑的主要成分間有較大差異，其中SiO2含量為20.8%~43.4%，其他為鉀長石（2.3%~37.6%）、鎂鐵礦（4.8%~23.6%）及鈉長石、輝石等礦物成分。

表2 不同土壤鈍化劑的基本理化性質(zhì)

注：ND，not detected，未檢出。

表3 供試鈍化劑的礦物相成分X-光衍射(XRD)測試結(jié)果

1.3 試驗(yàn)處理

采取盆栽方式，于2017年3—7月在湖南寧鄉(xiāng)煙科所試驗(yàn)基地溫室大棚內(nèi)進(jìn)行。將供試土壤自然風(fēng)干后過2 mm篩裝盆，每盆裝土10 kg，將上述4種鈍化劑（FS、FA、FB、FP）分別按照1.0%、2.0%與4.0%比例與土壤充分混勻，調(diào)節(jié)至最大田間持水量（70%），加入煙草底肥后移栽云煙87和K326兩個品種烤煙煙苗，進(jìn)行全生育期實(shí)驗(yàn)。每個烤煙品種分別設(shè)13個處理，分別為：CK(不施鈍化劑)、FS 1%、FS 2%、FS 4%、FA 1%、FA 2%、FA 4%、FB 1%、FB 2%、FB 4%、FP 1%、FP 2%、FP4%。每個處理設(shè)3個重復(fù)，共78盆。

試驗(yàn)于移栽后76 d采摘下部葉3~5片，中、上部葉于移栽后114 d，試驗(yàn)結(jié)束時采集。

1.4 測試項(xiàng)目及分析方法

土壤有效態(tài)Cd采用DTPA-CaCl2法浸提，土壤Cd采用HNO3-HClO4-HF消化，植物樣Cd采用HNO3-HClO4消化，消解液中Cd含量利用ICP-MS測定[17-18]。

本試驗(yàn)中，土壤Cd有效態(tài)含量降低率=（對照土壤Cd有效態(tài)含量?鈍化劑處理土壤Cd有效態(tài)含量）/對照土壤Cd有效態(tài)含量×100%。

煙葉Cd消減率=（對照土壤中煙葉Cd含量-鈍化劑處理煙葉Cd含量）/對照煙葉Cd含量×100%。

煙葉Cd富集系數(shù)BCF=煙葉Cd含量/土壤Cd含量。

修復(fù)邊際效率定義為每1500元成品鈍化劑（主要包括原材料及其制備費(fèi)，不含運(yùn)輸與田間施用人工成本）在1 hm2農(nóng)田范圍內(nèi)對烤煙煙葉Cd的消減率：

修復(fù)邊際效率RE=煙葉Cd消減率/鈍化劑成本（以1500元/hm2土壤計）。

本試驗(yàn)中，鈍化劑FA、FS、FP、FB每100 kg的制備成本分別為25、55、35和20元。

1.5 統(tǒng)計分析

所有試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel 2007和SAS 9.2分析，進(jìn)行不同處理間的顯著性（<0.05）分析。

2 結(jié) 果

2.1 鈍化劑對土壤Cd活性的影響

大量研究表明，土壤Cd的生物有效性與土壤中Cd的形態(tài)密切相關(guān)，土壤Cd有效態(tài)含量能在一定程度上表征土壤Cd生物有效性[19-20]。土壤中基于DTPA浸提土壤中有效態(tài)Cd含量測定結(jié)果表明（圖1），4種土壤鈍化劑的添加均顯著降低了土壤Cd有效態(tài)含量，降低了土壤中Cd的活性。與對照相比，各處理土壤Cd有效態(tài)含量降低17.69%~ 35.65%；隨著土壤鈍化劑施用濃度的增加，土壤Cd有效態(tài)含量降低率也顯著增加，在4.0%施用濃度處理中，土壤Cd有效態(tài)含量分別降低24.03%~ 35.65%。但隨著鈍化劑施用濃度的增加，土壤Cd有效態(tài)含量降低率增幅逐漸減弱，4種鈍化劑變化規(guī)律基本一致。總體而言，不同鈍化劑效果順序?yàn)镕B>FA≈FP>FS。

圖1 不同鈍化劑處理對土壤Cd有效態(tài)含量的影響

2.2 不同鈍化劑對煙葉Cd吸收轉(zhuǎn)運(yùn)的影響

3種不同濃度鈍化劑對煙葉不同部位Cd含量的影響見表4。對照處理中，煙葉Cd含量為4.795~10.516 mg/kg，K326品種烤煙葉片Cd含量較云煙87高，平均高出22.41%，說明K326對Cd吸收能力大于云煙87，與前人[21-22]研究結(jié)果一致，這主要是不同品種對鎘脅迫的生理響應(yīng)及抗性差異所致。從煙葉不同部位比較來看，3個部位Cd含量大小順序?yàn)橄虏咳~>中部葉>上部葉，各處理均以下部葉積累Cd較多，上部葉較少，與前人[23-24]研究結(jié)果一致。

表 4 不同濃度的鈍化劑處理對煙葉不同部位Cd含量的影響

注：煙葉Cd平均含量=（上部葉含量×上部葉生物量+中部葉含量×中部葉生物量+下部葉含量×下部葉生物量）/（上部葉生物量+中部葉生物量+下部葉生物量）。同列中字母不同表示差異顯著(<0.05)。

Note：Average content of leaf Cd=(upper leaf Cd content×upper leaf biomass+middle leaf Cd content×middle leaf biomass+lower leaf Cd content×lower leaf biomass)/ (upper leaf biomass+middle leaf biomass+lower leaf biomass). Different letters in the same column indicate significant differences (<0.05).

總體而言，4種不同鈍化劑均可不同程度降低云煙87和K326煙葉中Cd含量，1%添加濃度下，降低幅度均達(dá)到顯著水平。隨著鈍化劑添加濃度的增加，煙葉中Cd含量顯著下降，在4.0%添加濃度下，降低煙葉Cd效果最顯著。

不同鈍化劑對2個品種烤煙煙葉Cd消減率影響見圖2。4種鈍化劑降低云煙87和K326品種煙葉Cd效果差異不大。1%添加量可以降低煙葉Cd 25.08%~36.54%，2%添加量可降低煙葉Cd 29.48%~40.23%，4.0%添加量可以降低煙葉Cd 42.63%~60.75%。隨著鈍化劑施用量的增加，煙葉Cd消減率逐漸增加，但在1%添加量基礎(chǔ)上繼續(xù)添加鈍化劑，煙葉降Cd效果減緩，這與孫約兵等[25]人研究結(jié)果一致。

富集系數(shù)表征土壤-植物體系中重金屬遷移的難易程度，是反映植物將重金屬吸收轉(zhuǎn)移到體內(nèi)能力大小的評價指標(biāo)。不同鈍化劑處理煙葉Cd的富集系數(shù)變化見圖3。對照土壤中，云煙87煙葉Cd富集系數(shù)為2.58~4.55，K326富集系數(shù)為2.73~5.65，添加不同鈍化劑后2種烤煙煙葉對Cd的富集系數(shù)顯著下降。4種不同鈍化劑對云煙87的富集系數(shù)降低范圍為27.75%~46.67%，對K326富集系數(shù)降低范圍為25.08%~60.75%，鈍化劑對K326煙葉降Cd效果優(yōu)于云煙87。

圖2 不同鈍化劑處理對云煙87（左圖）和K326（右圖）品種煙葉Cd消減率的影響

圖3 不同濃度鈍化劑對煙葉Cd富集系數(shù)的影響

2.3 土壤Cd與煙葉Cd相關(guān)性

研究表明，土壤-植物系統(tǒng)中重金屬的積累能力和生物毒性，不僅與其總量有關(guān)，更大程度上由其有效態(tài)含量決定。從圖4可以看出，隨著土壤Cd有效態(tài)含量增加，煙葉Cd含量隨之增加。云煙87和K326煙葉Cd含量與土壤有效態(tài)Cd含量間均呈顯著正相關(guān)關(guān)系（<0.05）。但煙葉Cd消減率與土壤Cd有效態(tài)含量降低率之間相關(guān)性不顯著。

2.4 不同鈍化劑的修復(fù)邊際效率

從圖5中可以看出，不同鈍化劑修復(fù)邊際效率存在較大差異，4種鈍化劑對Cd污染土壤煙葉Cd修復(fù)邊際效率為2.84%~21.98%。不同鈍化劑對云煙87和K326煙葉Cd修復(fù)邊際效率均值分別為7.57%和8.58%，相較云煙87，鈍化劑對K326煙葉的Cd修復(fù)邊際效率平均高出13.21%。4種鈍化劑添加量越高，修復(fù)效果越好，但Cd修復(fù)邊際效率呈明顯遞減趨勢。1%施用濃度下，修復(fù)邊際效率最高，平均值為12.19%，比2%和4%施用濃度分別高出69.42%和152.73%。相同添加量時，4種鈍化劑對煙葉Cd修復(fù)邊際效率從高到低排序?yàn)椋篎B>FP>FS≈FA。FB鈍化劑在1%施用濃度下，煙葉Cd修復(fù)邊際效率最大，為20.43%。

注：*表示在0.05水平（雙側(cè)）上顯著相關(guān)。Note: *, The correlation was significant correlation at 0.05 level.

圖5 不同鈍化劑對Cd污染土壤的修復(fù)邊際效率

3 討 論

土壤原位鈍化修復(fù)技術(shù)因操作簡單、見效快且適合大面積推廣，在重金屬污染土壤修復(fù)，尤其是重金屬污染農(nóng)田修復(fù)中有著不可替代的作用[26-29]。目前我國還未出臺污染農(nóng)田修復(fù)標(biāo)準(zhǔn)[30-31]，土壤化學(xué)原位鈍化修復(fù)效果主要以農(nóng)產(chǎn)品達(dá)標(biāo)率進(jìn)行評價。由于農(nóng)田污染程度高低不同，以達(dá)標(biāo)率對原位鈍化劑效果進(jìn)行評價比較并不客觀。對于煙草而言，目前還未出臺煙葉重金屬限量標(biāo)準(zhǔn)。前人研究多以煙葉Cd消減率或富集系數(shù)作為修復(fù)效果評價指標(biāo)[32-34]。從研究結(jié)果來看，不同鈍化劑對云煙87品種煙葉Cd消減率為27.75%~46.67%，對K326品種煙葉Cd消減率為25.08%~60.75%，生物炭鈍化劑FB對K326品種煙葉Cd消減率超過60%，具有較好的修復(fù)效果。

除了考慮修復(fù)效果外，對于大面積污染農(nóng)田修復(fù)而言，修復(fù)成本也是一個關(guān)鍵因素。本研究中，4種化學(xué)鈍化劑主要來源于天然非金屬礦產(chǎn)、農(nóng)業(yè)廢棄物等材料，來源廣泛、成本較低。4種鈍化劑含有SiO2、鉀長石、鎂鐵礦及鈉長石、輝石等礦物成分，主要含有Si、K、Mg、Fe、Na等化學(xué)元素，在緩解重金屬對作物生理代謝毒害的同時，為作物提供營養(yǎng)，促進(jìn)作物生長發(fā)育[35-39]。本研究通過計算不同鈍化劑的修復(fù)邊際效率對鈍化劑修復(fù)效果進(jìn)行了定量評價。從研究結(jié)果來看，不同鈍化劑對云煙87和K326煙葉Cd修復(fù)邊際效率均值分別為7.57%和8.58%。4種不同鈍化劑隨添加量的上升，修復(fù)效果更好，但其對煙葉Cd修復(fù)邊際效率呈明顯遞減趨勢，生物炭鈍化劑FB在1%施用濃度下，煙葉Cd修復(fù)邊際效率最大，為20.43%。因此，在對鈍化劑修復(fù)效果進(jìn)行評價時，綜合考慮煙葉降Cd率和修復(fù)邊際效率，結(jié)果更為科學(xué)客觀。

4 結(jié) 論

在Cd污染煙田中施用土壤鈍化劑，可有效降低土壤有效態(tài)Cd含量，降低土壤Cd生物有效性，減少烤煙葉片對Cd的富集。隨著鈍化劑施用濃度的增加，土壤有效態(tài)Cd降低率和煙葉Cd消減率隨之增加，但煙葉Cd修復(fù)邊際效率呈明顯遞減趨勢。不同鈍化劑的修復(fù)效果順序?yàn)樯锾库g化劑FB>羥基磷鈍化劑FP>巖基鈍化劑FA>黏土礦物鈍化劑FS。

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Remediation Effect of Cd Amendments Evaluated by Tobacco Leaf Cd Depletion Rate and Remediation Marginal Efficiency

DUAN Shuhui1,2, XIAO Yansong3, LI Yuhui4, LIU Yongjun2, FAN Caiyin5, CHEN Pengfeng6, CHEN Shibao7, ZHOU Zhicheng2*

（1. College of Resource& Environment, Hunan Agriculture University, Changsha 410128; 2. Hunan Tobacco Science Institute, Changsha 410010, China; 3. Chenzhou Tobacco Company of Hunan Province, Chenzhou, Hunan 423000, China; 4. Hunan Tobacco Company, Changsha 410010, China; 5. Hengyang Tobacco Company of Hunan Province, Hengyang, Hunan 421000, China; 6. Changsha Tobacco Company of Hunan Province, Changsha 410000, China; 7. Institute of Agricultural Resources and Regional Planning, Chinese Academy of Agricultural Sciences, Beijing 100081, China)

Cadmium (Cd) pollution in cropland is becoming an increasingly serious issue in China. In present, development of low cost, high efficiency, and going green and environmental protection remediation materials are critical in remediation of heavy metal polluted soils. In this study, two tobacco varieties (Yunyan87 and K326) were used, and Cd heavily polluted paddy soil in Hunan province were collected for pot experiment , for the sake of investigating remediation effect of different amendments on Cd heavily polluted soils. Remediation effect was evaluated by soil available Cd reduction rate, tobacco leaf Cd depletion rate (%), and remediation marginal efficiency (RME) (RME, defined as tobacco leaf Cd reduction rate based on 1500 yuan cost per hectare for the tested soils). The results indicated that: the Cd uptaken by tobacco was significantly reduced by the soil amendment applications (<0.05). Compared with control (CK), soil available Cd reduced from 17.69% to 35.65%, Cd depletion rate of tobacco leaf was 25.08%-60.75%. The RME of four soil amendment ranged from 2.84% to 21.98%. As the soil amendment application concentration increases, the reduction rate of soil available Cd and tobacco leaf Cd increased significantly, while the RME showed a diminishing tendency. The RME of 1% soil amendment application was 69.42% and 152.73% higher than 2% and 4% applications respectively. RME aiming at K326 was 13.21% higher than Yunyan87. By considering soil available Cd reduction rate, tobacco leaf Cd depletion rate (%), and RME, the remediation effect of different amendments ordered as: biochar FB>Hydroxyapatite FP>rock foundation FA>clay mineral FS.

Cd; soil; flue-cured tobacco; amendments; leaf Cd depletion rate; remediation marginal efficiency

S572.01

1007-5119（2018）04-0032-09

10.13496/j.issn.1007-5119.2018.04.005

湖南省煙草公司科技項(xiàng)目“湖南煙葉重金屬鎘阻控技術(shù)研究與應(yīng)用”（16-19Aa04）

段淑輝（1986-），女，農(nóng)藝師，從事煙田土壤保育技術(shù)研究。E-mail：duansh@hntobacco.com。

，E-mail：zhouzc@hntobacco.com

2018-03-20

2018-06-15