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    硫素對(duì)土壤砷生物有效性與水稻吸收的影響研究

    2018-08-02 01:47:04鄒麗娜戴玉霞邱偉迪趙佳偉唐先進(jìn)施積炎徐建明
    關(guān)鍵詞:土壤溶液硫素膠膜

    鄒麗娜,戴玉霞,邱偉迪,張 舒,趙佳偉,唐先進(jìn)*,施積炎,徐建明

    (1.浙江大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院,杭州 310058;2.上??启釞z驗(yàn)技術(shù)有限公司,上海 200123;3.浙江工業(yè)大學(xué)環(huán)境學(xué)院,杭州310032)

    砷(As)是環(huán)境中無(wú)處不在的有毒類(lèi)金屬。土壤中的As主要是由地質(zhì)和人為活動(dòng)產(chǎn)生,人類(lèi)活動(dòng)包括金屬開(kāi)采和冶煉,含As農(nóng)藥、除草劑、木材防腐劑、食品添加劑等的使用,以及As污染水灌溉。美國(guó)環(huán)境保護(hù)署(EPA)將As列為有效的人類(lèi)致癌物,并且是造成嚴(yán)重健康問(wèn)題的主要原因[1-2]。糧食作物,特別是水稻,是世界上一半人口的主食,也是As的主要來(lái)源[3-4]。在孟加拉國(guó)、印度、中國(guó)、韓國(guó)和泰國(guó)等亞洲國(guó)家,由于水稻具有從土壤和灌溉用水中吸收As的特殊能力,而使從大米飲食中攝入As的量顯著增加[5-7]。因此,As從土壤遷移到植物系統(tǒng)是一個(gè)值得關(guān)注的嚴(yán)重問(wèn)題。

    硫(S)是土壤中重要的生源要素,在調(diào)節(jié)植物生長(zhǎng)和發(fā)育方面扮演著重要角色。近年來(lái),我國(guó)部分地區(qū)土壤缺S逐漸嚴(yán)重,硫素成為繼氮、磷、鉀之后的第四大肥料,在農(nóng)業(yè)中的應(yīng)用逐漸被重視[8]。硫進(jìn)入稻田土壤后可以影響土壤氧化還原電位(Eh)、pH等,主要是由于無(wú)機(jī)硫從-2價(jià)到+6價(jià)的氧化還原狀態(tài)的改變[9],進(jìn)而影響重金屬的氧化還原過(guò)程。硫素添加對(duì)環(huán)境中As的遷移轉(zhuǎn)化的影響目前已有一些研究。有研究表明,地下水中硫酸鹽還原產(chǎn)生的硫化物可以固定As或者與鐵共同作用固定As,表明硫酸鹽可以有效調(diào)控地下水的As污染[10]。Li等[11]利用同位素分析發(fā)現(xiàn)地下水中硫酸鹽和As濃度具有較好的相關(guān)關(guān)系,推斷硫酸鹽在As的形態(tài)轉(zhuǎn)化過(guò)程中發(fā)揮了重要作用。在稻田土壤中,由于存在豐富的鐵(Fe),S、Fe和As的生物地球化學(xué)循環(huán)更為復(fù)雜[12]。有研究對(duì)不同濃度水溶態(tài)Fe、As條件下,F(xiàn)eS及As2S3存在比例進(jìn)行了研究,結(jié)果表明,As可以與H2S形成As2S3沉淀,而當(dāng)溶液中的Fe2+濃度較高時(shí),可以將產(chǎn)生的H2S消耗掉,從而減少As與H2S之間的反應(yīng)[13]。此外,S和Fe的氧化還原產(chǎn)物也會(huì)介導(dǎo)非生物的As氧化還原。因此,S、Fe存在的情況下,As的形態(tài)及移動(dòng)性受到了很多因素的影響,其化學(xué)及微生物機(jī)制由于其復(fù)雜性并沒(méi)有完全清楚。

    因此,本試驗(yàn)通過(guò)對(duì)添加As污染土壤施加硫素,采集全生育期土壤溶液和成熟期水稻植株樣品,分析硫素添加對(duì)As移動(dòng)性及生物有效性的影響,最終考察硫素添加對(duì)水稻吸收和累積As的影響。

    1 材料與方法

    1.1 供試土壤與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)

    本實(shí)驗(yàn)供試土壤為添加As的污染土,土壤采自浙江省湖州市安吉縣水稻土表層(0~20 cm),該土壤本底As濃度為(20.26±2.15)mg·kg-1。在土壤中添加50 mg·kg-1的As(以Na3AsO4的形式),采用噴霧法將Na3AsO4·12H2O溶液噴灑至土壤中,使得重金屬溶液與土壤混合均勻,保持20%的添加水量,再將土壤放至人工氣候室(相對(duì)濕度60%~70%,白天25℃16 h,夜晚20℃8 h)老化一個(gè)月,保持恒定的濕度和溫度,經(jīng)老化后的土壤待用。土壤為粉砂質(zhì)粘壤土,老化后土壤的pH 4.83,有機(jī)質(zhì) 5.23%,總As 69.01 mg·kg-1,總Fe 22.5 g·kg-1。

    本試驗(yàn)采用聚氯乙烯(PVC)桶(高30 cm×直徑13 cm)進(jìn)行水稻種植,每個(gè)桶中裝有一個(gè)根際袋(300目,高15 cm×直徑8 cm),用于區(qū)分根際與非根際土壤。每桶土稱(chēng)重2.5 kg(以干重記)。設(shè)3種硫素處理:對(duì)照(CK)、單質(zhì)硫(S)、硫酸鈉(NS),添加濃度為0、50、150 mg·kg-1,以 CK、50S、150S、50NS及 150NS表示。硫素以固體形式在培養(yǎng)最初采用逐級(jí)擴(kuò)大法添加在土壤中,充分混勻后裝入種植桶。每種施肥處理均分別設(shè)置不種苗對(duì)照及滅菌對(duì)照,每個(gè)處理設(shè)置3個(gè)重復(fù)。滅菌處理中添加了0.07%的NaN3溶液,NaN3作為一種呼吸抑制劑可以抑制微生物活動(dòng)。在每個(gè)桶的中部土壤5 cm深處分別埋入一個(gè)自制的土壤溶液采樣器,包括一根硅膠軟管,底部連接一個(gè)白玉氣石,培養(yǎng)示意圖如圖1。在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過(guò)程中保持采樣器位置不動(dòng),從而保證無(wú)擾動(dòng)的原位采樣。種植水稻的處理在根際袋中埋入自制土壤溶液采樣器。全部處理安裝完成后,在土壤中添加了含底肥的去離子水,底肥氮磷鉀的施入量分別為P2O5[Ca(H2PO4)2]0.5 g·kg-1,N[CO(NH2)2]和 K2O(KCl)各0.2 g·kg-1。保持淹水高度約5 cm。待處理平衡一周后,進(jìn)行水稻幼苗的移栽,并且每天補(bǔ)充水分。

    1.2 水稻植株培養(yǎng)與樣品采集

    水稻植株培養(yǎng):水稻種子采用中早39號(hào)(浙江省勿忘農(nóng)集團(tuán)有限公司),用自來(lái)水沖洗后,去除空殼,將剩余的種子于30%H2O2中消毒15 min,然后用去離子水洗凈。將種子置于濕潤(rùn)的紗布上進(jìn)行發(fā)芽,發(fā)芽?jī)芍芎筇暨x長(zhǎng)勢(shì)相當(dāng)?shù)挠酌绶湃霠I(yíng)養(yǎng)液中培養(yǎng)。在人工氣候室中培養(yǎng)3周后,進(jìn)行水稻移栽。

    圖1 水稻培養(yǎng)示意圖Figure 1 Diagram of rice cultivation

    土壤溶液采集:根據(jù)實(shí)驗(yàn)采用蠕動(dòng)泵進(jìn)行分段采樣,采集的土壤溶液過(guò)0.45 μm的濾膜,每采集9 mL土壤溶液,加入1 mL 0.5 mol·L-1的鹽酸溶液,以酸化土壤溶液。取樣時(shí)間為一周一次,持續(xù)采集10周,并將采集液立刻避光冷藏,-20℃冰箱保存,防止高溫下土壤溶液中的物質(zhì)氧化。

    土壤采集:小心地取出根際袋,取下粘附在根上的土壤作為根際土。無(wú)植物處理作為非根際土,滅菌處理作為無(wú)生物對(duì)照。避開(kāi)土壤溶液取樣器所在位置。先取一袋土,在自封袋中混合均勻后,分成兩份,置于-70℃冰箱待測(cè)。

    水稻樣品采集:收獲水稻根、莖、葉、穗。水稻根部用自來(lái)水將泥土沖洗干凈后再用去離子水洗凈。水稻生長(zhǎng)特征測(cè)量包括生物量、植物株高。將水稻用吸水紙擦去表面水后測(cè)量鮮重。用毫米尺測(cè)量水稻株高。用不銹鋼剪刀將水稻分成根、莖、葉、穗幾部分,于-70℃冰箱保存待測(cè)。

    1.3 樣品分析

    土壤溶液中的Fe:在采集土壤溶液的同時(shí),迅速取適量過(guò)0.45 μm濾膜的土壤溶液,采用鄰菲羅啉比色法進(jìn)行Fe(Ⅱ)的測(cè)定。分別加入5 mL 1 mol·L-1的乙酸鈉及0.1%的鄰菲羅啉溶液,顯色30 min后定容至50 mL,在510 nm吸光度下測(cè)定。在溶液中加入10%鹽酸羥胺溶液,顯色定容測(cè)定總Fe,以此得到Fe(Ⅲ)含量。

    土壤溶液中的As:采用原子熒光分光光度計(jì)法(AFS-9130,Beijing Jitian Instrument Company,China)測(cè)定土壤溶液中的總As。分別選取幼苗期(2W)、分蘗期(4W)、抽穗期(7W)、成熟期(10W)的土壤溶液進(jìn)行As形態(tài)的測(cè)定。利用高效液相色譜與電感耦合等離子質(zhì)譜(HPLC-ICP-MS NEXION300XX,PerkinElmer,Inc.,USA)進(jìn)行測(cè)定。流動(dòng)相為 8 mmol·L-1(NH4)2HPO4和 8 mmol·L-1NH4NO3(pH=6.2)的緩沖溶液。

    土壤中As的連續(xù)提?。篈s連續(xù)提取方法主要用于提取非專(zhuān)性吸附態(tài)(F1)、專(zhuān)性吸附態(tài)(F2)、無(wú)定形鐵氧化物態(tài)(F3)、晶體鐵氧化物態(tài)(F4)及殘?jiān)鼞B(tài)(F5)As[14]。準(zhǔn)確稱(chēng)取1.000 g冷凍干燥后過(guò)100目篩的土壤于50 mL離心管中,具體操作如表1。提取后,采用原子熒光分光光度計(jì)測(cè)定不同As形態(tài)的含量。

    根表膠膜提取液:根表膠膜采用ACA法進(jìn)行提取[15]。稱(chēng)取適量鮮根,分別放入100 mL錐形瓶,向錐形瓶中加入ACA溶液,包括40 mL 0.3 mol·L-1檸檬酸鈉、5 mL 10%乙酸鈉及3 g抗壞血酸。在室溫下(20~25℃)低速振蕩3 h,將浸提液定容到100 mL容量瓶中,并用去離子水沖洗根3次,過(guò)濾待測(cè)。采用ICPOES(Icap 6300,Thermo,USA)進(jìn)行 As、Fe和 S的測(cè)定。浸提后的根105℃殺青30 min,65℃烘箱中烘干至恒質(zhì)量,稱(chēng)干質(zhì)量。將水稻根研磨后待用。

    植物樣品中的總As:將冷凍干燥后的各部分植物磨成粉末,稱(chēng)取0.2 g植物樣品于聚四氟乙烯消解管中,分別加入 5 mL HNO3、1 mL HF和 1 mL 30%H2O2,采用微波消解儀(MARS6,CEM Microwave Technology Ltd.,USA)進(jìn)行消解,消解程序如下:1600 W條件下通過(guò)15 min加熱至210℃,在此溫度下保持30 min,然后15 min降溫。消解的樣品采用去離子水定容至25 mL,過(guò)濾后采用電感耦合等離子質(zhì)譜(ICP-MS NEXION300XX,PerkinElmer,Inc.,USA)測(cè)定As含量。加入標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)[GBW07603(GSV-2)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中心]進(jìn)行消解質(zhì)量控制,標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)中的As含量為(1.25±0.15)mg·kg-1,分析得到的As含量為(1.32±0.01)mg·kg-1。

    表1 土壤As連續(xù)提取方法操作步驟Table 1 Sequential fractionation scheme of As

    1.4 數(shù)據(jù)分析

    利用SPSS 22.0軟件進(jìn)行單因素方差分析(ANOVA),處理樣品以及對(duì)照中不同數(shù)值之間的顯著性差異分析通過(guò)Least significant difference(LSD)檢測(cè)法進(jìn)行測(cè)定。圖表中的數(shù)據(jù)均為3個(gè)平行的平均值±標(biāo)準(zhǔn)差。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同形態(tài)硫素對(duì)土壤溶液中Fe的影響

    在實(shí)驗(yàn)過(guò)程中,所有處理均未檢出Fe(Ⅲ)。在土壤溶液中,淹水開(kāi)始的前3周,F(xiàn)e(Ⅱ)濃度在所有處理中都呈上升趨勢(shì)。圖2A顯示了5個(gè)處理下根際土壤溶液中Fe(Ⅱ)濃度的變化。根際土壤溶液中Fe(Ⅱ)的濃度變化可以分為3個(gè)階段:前3周Fe(Ⅱ)的濃度有一定程度的增加;3~5周時(shí)Fe(Ⅱ)濃度降低;5~10周為穩(wěn)定階段。從第3周開(kāi)始,CK處理土壤溶液中的Fe(Ⅱ)相對(duì)其他處理均較高,不同形態(tài)硫素的添加降低了根際土壤溶液中Fe(Ⅱ)的濃度。結(jié)合圖3A發(fā)現(xiàn),從分蘗期(4W)開(kāi)始,隨著硫素的添加,F(xiàn)e(Ⅱ)均有一定程度的降低,抽穗期(7W)時(shí),硫素添加均顯著降低了土壤溶液中Fe(Ⅱ)的濃度。成熟期(10W)硫酸鈉的添加顯著降低土壤溶液中的Fe(Ⅱ)。圖2B顯示了非根際土壤中Fe(Ⅱ)濃度的變化。與根際土壤溶液類(lèi)似,非根際土壤前3周Fe(Ⅱ)的濃度有一定程度的增加;隨后Fe(Ⅱ)濃度呈現(xiàn)一個(gè)曲折下降的過(guò)程,并趨于平穩(wěn)。5周以后,50NS及150NS處理下Fe(Ⅱ)均低于CK處理,而50S及150S處理仍與CK處理相似。結(jié)合圖3B可以看出,幼苗期(2W)和分蘗期(4W)硫素的添加均對(duì)Fe(Ⅱ)的濃度沒(méi)有顯著影響,而隨著淹水時(shí)間的增加,不同濃度硫酸鈉的添加顯著降低了土壤溶液中Fe(Ⅱ)的含量,并且濃度越高,影響越大??傮w來(lái)說(shuō),土壤溶液根際非根際變化趨勢(shì)類(lèi)似。圖2C顯示了滅菌處理土壤溶液中Fe(Ⅱ)的變化趨勢(shì),與不滅菌處理相比,呈現(xiàn)較大的差異。在整個(gè)培養(yǎng)過(guò)程中,前期土壤溶液中的Fe(Ⅱ)濃度呈現(xiàn)上升趨勢(shì),而在最后階段處于穩(wěn)定趨勢(shì)。結(jié)合圖3C可以發(fā)現(xiàn),不同形態(tài)的硫素在滅菌處理下,變化趨勢(shì)有一些差別。相比CK來(lái)說(shuō),150S處理Fe(Ⅱ)濃度先上升后下降,而150NS處理Fe(Ⅱ)濃度先下降后上升。

    2.2 不同形態(tài)硫素對(duì)土壤溶液中As的影響

    圖2 整個(gè)水稻生長(zhǎng)過(guò)程土壤溶液中溶解態(tài)Fe(Ⅱ)的變化(A:根際;B:非根際;C:滅菌)Figure 2 The Fe(Ⅱ)concentration of soil pore water under different treatments(A:rhizosphere,B:bulk,C:sterilization)

    整個(gè)培養(yǎng)時(shí)期土壤溶液中根際、非根際、滅菌處理溶解態(tài)As的變化如圖4所示。根際土壤溶液各個(gè)處理變化較不同,整個(gè)過(guò)程呈波動(dòng)變化(圖4A)。CK處理大致呈現(xiàn)先減少后增加并逐漸穩(wěn)定的趨勢(shì)。硫素的添加均在一定程度上降低了土壤溶液中總As的含量,其中50S與CK的變化趨勢(shì)相似,而其他處理呈現(xiàn)大致的先減少后上升再減少的趨勢(shì)。結(jié)合圖5A可以發(fā)現(xiàn),150S處理在4個(gè)不同時(shí)期均顯著降低了土壤溶液中的溶解態(tài)As。幼苗期后,硫素的添加顯著降低了土壤溶液中的溶解態(tài)總As,并且150 mg·kg-1的添加量與50 mg·kg-1相比顯著降低,存在一個(gè)劑量效應(yīng)。圖4B顯示了非根際土壤溶液中As的變化,CK處理呈現(xiàn)先升后降的變化趨勢(shì),硫素添加后一定程度上降低了非根際土壤溶液中溶解態(tài)As的濃度。硫素添加的處理呈現(xiàn)先降低,隨后升高,后期又降低的趨勢(shì)。結(jié)合圖5B,在幼苗期和成熟期,硫素的添加并沒(méi)有顯著影響As,而在中間時(shí)期(分蘗期和抽穗期),硫素的添加顯著降低了土壤溶液中的As??傮w來(lái)說(shuō),非根際土壤溶液中的總As稍高于根際土。滅菌處理下的As與Fe(Ⅱ)的變化趨勢(shì)一致,呈顯著上升的趨勢(shì)(圖4C),硫素的添加反而在抽穗期顯著增加了土壤溶液中的As(圖5C)。

    圖3 土壤溶液中不同生育期Fe(Ⅱ)的變化(A:根際;B:非根際;C:滅菌)Figure 3 The Fe(Ⅱ)concentration of soil pore water under different treatments during the rice growing stage(A:rhizosphere,B:bulk,C:sterilization)

    在植物種植過(guò)程中,植物優(yōu)先選擇吸收土壤溶液中游離態(tài)的As,并且不同形態(tài)As對(duì)植物造成的毒害不同,所以土壤溶液中As的含量和形態(tài)反映了其對(duì)植物的有效性和毒性,在一定程度上決定了As在植物中的累積。在本實(shí)驗(yàn)中,測(cè)定了4個(gè)不同生育期土壤溶液中的As形態(tài),As(Ⅲ)和As(V)的含量隨著生育期的延續(xù)呈現(xiàn)出不同的變化規(guī)律。圖6顯示了根際、非根際及滅菌處理中的As形態(tài)變化。根際、非根際環(huán)境下,不同處理均主要以As(Ⅲ)為主,其含量達(dá)到了總As的75.7%~93.5%。如圖6A所示,根際土壤溶液中,硫素對(duì)As(Ⅲ)的影響與對(duì)總As的影響類(lèi)似,在幼苗期后,高濃度單質(zhì)硫和硫酸鈉的添加顯著降低了土壤溶液中的As(Ⅲ)。硫素的添加在水稻生長(zhǎng)前期降低了土壤溶液中As(Ⅴ)的濃度,而在水稻生長(zhǎng)后期影響減小。根際土壤溶液中的有機(jī)As占總As的1.5%~12.8%,硫素的添加一定程度上促進(jìn)了As(Ⅲ)向As(Ⅴ)和有機(jī)As的轉(zhuǎn)化。非根際土壤溶液中,As形態(tài)變化與根際土壤溶液相似(圖6B)。所有處理幼苗期As(Ⅲ)的占比均高于其他時(shí)期,在低硫處理時(shí)(50 mg·kg-1),隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加,As(Ⅲ)的占比呈現(xiàn)出先下降后上升的趨勢(shì),而高硫處理時(shí)(150 mg·kg-1),As(Ⅲ)呈下降趨勢(shì)。2周后,有機(jī)As的含量有一定的上升。滅菌處理中,2周時(shí)土壤溶液中的As濃度較低,主要以As(Ⅴ)為主,并且基本沒(méi)有有機(jī)As出現(xiàn)(圖6C);隨著培養(yǎng)時(shí)間的增加,土壤溶液中As(Ⅲ)的含量逐漸增加,到10周時(shí)各個(gè)處理中As(Ⅲ)均達(dá)到94%,有機(jī)As也有一些出現(xiàn)。硫素處理在滅菌條件下對(duì)土壤溶液中As形態(tài)的變化影響較小。

    圖4 整個(gè)水稻生長(zhǎng)過(guò)程土壤溶液中溶解態(tài)總As的變化(A:根際;B:非根際;C:滅菌)Figure 4 The total As concentration of soil pore water under different treatments(A:rhizosphere,B:bulk,C:sterilization)

    2.3 不同形態(tài)硫素對(duì)土壤As化學(xué)形態(tài)的影響

    不同硫素處理下,土壤五步提取As含量及其比例如圖7所示。因供試土壤為添加As的污染土壤,大部分的As主要以非專(zhuān)性吸附態(tài)、專(zhuān)性吸附態(tài)、無(wú)定形鐵氧化物態(tài)的形式存在,約占總As的70%左右(圖7)。其中無(wú)定型鐵氧化物態(tài)As占總As的比例最高,大約在30.3%~43.9%。在根際土壤中(圖7A和圖7B),50S處理下土壤As化學(xué)形態(tài)變化較小,而150S、50NS及150NS處理下,土壤中的非專(zhuān)性吸附態(tài)、專(zhuān)性吸附態(tài)、無(wú)定形鐵氧化物態(tài)、晶體鐵氧化物態(tài)As均顯著降低,而殘?jiān)鼞B(tài)As顯著升高,表明在根際土壤中,硫素的添加降低了生物有效性利用度較高的幾種形態(tài),促進(jìn)了As向穩(wěn)定態(tài)的轉(zhuǎn)化。在非根際土壤中(圖7C和圖7D),硫素的添加一定程度降低了土壤中的非專(zhuān)性吸附態(tài)、專(zhuān)性吸附態(tài)As和殘?jiān)鼞B(tài)As,顯著增加了無(wú)定形鐵氧化物態(tài)、晶體鐵氧化物態(tài)As。與根際土壤相比,硫素的添加一定程度活化了殘?jiān)鼞B(tài)As,使其向無(wú)定形鐵氧化物態(tài)、晶體鐵氧化物態(tài)As轉(zhuǎn)化。在滅菌土壤中(圖7E和圖7F),隨著硫素的添加,非專(zhuān)性吸附態(tài)As顯著增加,這與根際、非根際土壤的變化趨勢(shì)相反,專(zhuān)性吸附態(tài)As顯著降低。低濃度硫素的添加降低了無(wú)定形鐵氧化物態(tài),而高濃度與CK類(lèi)似。

    2.4 不同形態(tài)硫素對(duì)水稻生長(zhǎng)的影響

    硫素添加對(duì)水稻生長(zhǎng)具有一定的影響(圖8)。圖8A顯示了硫素添加對(duì)水稻株高的影響,可以看出,硫素的添加對(duì)水稻地下部分的株高沒(méi)有顯著影響,而地上部分的高度均顯著增加,150S和150NS處理分別使水稻地上部分的高度比CK增加了18.3%和10.7%,一定程度上促進(jìn)了水稻地上部分的增長(zhǎng)。硫素的添加對(duì)水稻鮮重具有一定的促進(jìn)作用(圖8B)。低濃度硫素的添加沒(méi)有顯著影響水稻根的鮮重,而高濃度硫素的添加顯著增加了水稻根的鮮重,分別增加了31.6%(150S)和21.2%(150NS)。對(duì)水稻地上部鮮重來(lái)說(shuō),低濃度的硫素有一定的促進(jìn)作用但沒(méi)有達(dá)到顯著水平,而高濃度硫素的添加顯著增加了地上部鮮重,分別增加了18.5%(150S)和26.3%(150NS)。硫素的添加也顯著增加了稻谷的產(chǎn)量。

    圖5土壤溶液中不同生育期總As的變化(A:根際;B:非根際;C:滅菌)Figure 5 The total As concentration of soil pore water under different treatments during the rice growing stage(A:rhizosphere,B:bulk,C:sterilization)

    2.5 水稻不同部位對(duì)As的累積

    圖9 為不同土壤中硫素添加后水稻各部位中As累積的情況。在所有處理中,水稻根部的As含量最高。不同部位水稻As的累積量排序大致為根>葉>莖>谷殼>米粒。硫素添加對(duì)水稻根As的累積沒(méi)有顯著影響。單質(zhì)硫的添加顯著降低了水稻莖中As的累積,降低了28.8%(150S),而硫酸鈉的添加沒(méi)有顯著影響。硫素添加顯著降低了水稻葉中As的累積,并且硫酸鈉的添加使水稻葉和莖的累積量發(fā)生了改變,CK處理中葉>莖,而硫酸鈉處理中葉≈莖。硫素的添加并沒(méi)有對(duì)谷殼中的As產(chǎn)生影響。高濃度硫素的添加顯著增加了水稻米粒中的As,高濃度的硫素處理下,水稻米粒中的As均達(dá)到1.72 mg·kg-1。

    圖6 土壤溶液中不同生育期As形態(tài)的變化(A:根際;B:非根際;C:滅菌)Figure 6 The As species of soil pore water under different treatments during the rice growing stage(A:rhizosphere,B:bulk,C:sterilization)

    2.6 不同處理下水稻根表膠膜元素含量

    根表膠膜采用ACA提取法進(jìn)行提取,根表膠膜提取液中As、Fe和S的含量如表2所示。單質(zhì)硫的添加顯著增加了根表膠膜ACA提取態(tài)Fe的含量,硫酸鈉的添加增加了ACA提取態(tài)Fe的含量但沒(méi)有達(dá)到顯著水平。不同硫素的添加均顯著增加了ACA提取態(tài)As,根據(jù)表3可以發(fā)現(xiàn),水稻根表膠膜ACA提取態(tài)As和ACA提取態(tài)Fe呈極顯著正相關(guān)(r=0.831,P<0.01)。硫素的添加顯著增加了根表膠膜中的ACA提取態(tài)S,并且ACA提取態(tài)S與ACA提取態(tài)As(r=0.818,P<0.01)和ACA提取態(tài)Fe(r=0.865,P<0.01)均呈極顯著正相關(guān)。

    圖7 不同形態(tài)硫素對(duì)不同處理土壤As化學(xué)形態(tài)的影響(A:根際砷含量;B:根際比例圖;C:非根際砷含量;D:非根際比例圖;E:滅菌砷含量;F:滅菌比例圖)Figure 7 Distribution of As fractions in soil treated with different S(A:rhizosphere As concentration,B:rhizosphere As percentage,C:bulk As concentration,D:bulk As percentage,E:sterilization As concentration,F(xiàn):sterilization As percentage)

    2.7 相關(guān)關(guān)系分析

    將根際土壤溶液、根際土壤化學(xué)形態(tài)與水稻吸收As進(jìn)行相關(guān)性分析,考察影響水稻As吸收的因素。如表3所示,根表膠膜中的ACA提取態(tài)Fe和ACA提取態(tài)S均與水稻葉片中的As顯著負(fù)相關(guān)。土壤溶液中的As也與水稻As吸收有一定的相關(guān)關(guān)系,土壤溶液中的總As與水稻米粒中的As顯著負(fù)相關(guān),As(Ⅲ)與水稻莖和葉中的As顯著正相關(guān)。土壤中As的化學(xué)形態(tài)與水稻吸收As及土壤溶液中As和Fe(Ⅱ)的移動(dòng)性也具有一定的顯著相關(guān)關(guān)系。

    圖8 不同形態(tài)硫素對(duì)水稻株高和鮮質(zhì)量的影響(A:水稻株高;B:水稻鮮重)Figure 8 The length and fresh weight of rice plant treated with different S(A:length,B:fresh weight)

    圖9 不同形態(tài)硫素對(duì)水稻不同部位As的影響Figure 9 As accumulation in different part of rice plant treated with different S

    3 討論

    在添加As的污染土壤中,水稻培養(yǎng)初期,土壤溶液中的Fe(Ⅱ)濃度無(wú)論是滅菌還是不滅菌都有一個(gè)增加的過(guò)程,可能是土壤淹水后Eh降低造成的Fe還原溶出,這是一個(gè)非生物因素主導(dǎo)的過(guò)程。當(dāng)最初還原釋放的Fe(Ⅱ)達(dá)到一定濃度時(shí)又被氧化形成礦物沉積,或者與土壤溶液中的還原態(tài)S沉淀固定,在水稻土中形成一個(gè)鐵的氧化還原循環(huán)。而滅菌處理中,F(xiàn)e(Ⅱ)不斷升高最終穩(wěn)定,是土壤中的Fe還原溶出的過(guò)程。與非根際相比,相同處理下根際土壤溶液中的Fe(Ⅱ)濃度更低,可能是根際富氧環(huán)境進(jìn)一步抑制了Fe還原,促進(jìn)了根表膠膜的形成。硫素的添加不同程度降低了土壤溶液中的Fe(Ⅱ)。在土壤溶液中,F(xiàn)e(Ⅲ)和SO2-4競(jìng)爭(zhēng)電子受體,雖然Fe(Ⅲ)的氧化還原電位略大于SO2-4[16],但Fe(Ⅲ)主要以鐵礦物的形式存在,減少了與微生物的接觸,而硫素的添加使土壤溶液中SO2-4的濃度增加,因此SO2-4的電子競(jìng)爭(zhēng)能力稍強(qiáng)[17]。

    水稻種植的前6周滅菌處理中溶出的As均較低,而非滅菌處理As濃度較高,表明這個(gè)過(guò)程是微生物介導(dǎo)的As還原溶出過(guò)程。而后隨著淹水時(shí)間的增加,滅菌條件下添加的As開(kāi)始溶出,這與Fe(Ⅱ)的變化趨勢(shì)是一致的。一方面可能是非生物作用的Fe還原溶出釋放了吸附的As,另一方面可能是隨著時(shí)間的增加,滅菌效果降低,從而導(dǎo)致微生物介導(dǎo)的As溶出。根際土壤溶液中的As整體低于非根際,一方面是由于水稻對(duì)土壤溶液中As的吸收,另一方面可能是根際富氧環(huán)境促進(jìn)了As氧化,使其沉淀固定。硫素的添加與Fe(Ⅱ)的變化規(guī)律類(lèi)似,也不同程度降低了土壤溶液中的As,特別是硫酸鈉的添加,這一結(jié)果與前人的研究結(jié)果相似。Jia等[18]發(fā)現(xiàn)淹水稻田土壤中硫酸鹽的添加降低了土壤溶液中的As。高濃度硫酸鹽的添加降低了土壤溶液中的As[13]??赡苁橇蛩猁}的還原限制了水溶態(tài)As的累積[19]。Fe和S的氧化還原轉(zhuǎn)化可以形成次級(jí)礦物[如Fe(Ⅱ)和Fe(Ⅲ)氫氧化物、FeAsO4、FeS、As2S3],將溶液中的As固定,硫化物通過(guò)還原含As的鐵氧化物,產(chǎn)生氧化態(tài)S和可溶解的Fe(Ⅱ),并釋放出As[19]。這部分釋放出的As又將被重新吸附形成新的鐵礦物,或形成As-S復(fù)合物,從而降低As的移動(dòng)性[20]。單質(zhì)硫處理與硫酸鈉處理的主要差別在于相同添加濃度下,硫酸鈉處理中的濃度更高,單質(zhì)硫向的轉(zhuǎn)化需要較長(zhǎng)的時(shí)間[9],因此硫酸鈉處理降低效果更顯著。

    表2 不同形態(tài)硫素對(duì)水稻根表膠膜元素(As、Fe、S)的影響Figure 2 ACA-extractable As,F(xiàn)e,S concentrations in root plaque on root surface treated with different S

    表3 根際土壤溶液不同元素及根際土壤As化學(xué)形態(tài)與水稻吸收As的相關(guān)關(guān)系(皮爾森分析)Figure 3 Correlation coefficient among pore water As and Fe in rhizosphere,As fractions in rhizosphere soil and As accumulation in rice plant under different treatments(Pearson Correlation)

    在淹水條件下,土壤具有厭氧、氧化還原電位低等特點(diǎn),土壤溶液中的As(Ⅲ)、As(Ⅴ)及少量甲基砷同時(shí)存在,并且以As(Ⅲ)為主[21]。土壤溶液中的As和Fe(Ⅱ)呈顯著正相關(guān)關(guān)系(r=0.549,P<0.05),表明Fe(Ⅲ)和As(Ⅴ)還原促進(jìn)了土壤中As(Ⅲ)的釋放。在我們的研究中,硫素的添加一定程度上降低了根際、非根際土壤溶液中的As(Ⅲ)和As(Ⅴ)。一方面可能是硫素的添加促進(jìn)了硫鐵礦物的形成,增加了其對(duì)As(Ⅴ)的吸附,另一方面大量As(Ⅲ)的存在可能與還原態(tài)S形成砷硫化物。這與土壤溶液中Fe(Ⅱ)、As(Ⅲ)濃度及pH有關(guān),F(xiàn)e(Ⅱ)和土壤中的As競(jìng)爭(zhēng)微生物硫還原產(chǎn)生的H2S,F(xiàn)e(Ⅱ)濃度較高時(shí)會(huì)先與S還原產(chǎn)生的H2S反應(yīng),形成硫鐵化合物[13]。土壤溶液中的As(Ⅲ)、Fe(Ⅱ)及硫化物的含量與吸附As的Fe(Ⅲ)氫氧化物的還原溶解速率及硫酸鹽還原速率有關(guān),并且都是由微生物介導(dǎo)的[22]。相關(guān)微生物的作用機(jī)制還需進(jìn)一步研究。

    土壤中的總As并不能代表土壤中As的有效性,因此采用順序提取方法來(lái)衡量As在土壤中的有效性[14]。在土壤中,非專(zhuān)性吸附態(tài)、無(wú)定型鐵氧化物態(tài)和晶體鐵氧化物態(tài)As均與土壤溶液中的Fe(Ⅱ)顯著正相關(guān),其中晶體鐵氧化物態(tài)As與土壤溶液中的As也顯著正相關(guān),表明這些形態(tài)在培養(yǎng)過(guò)程中并不穩(wěn)定,是Fe還原溶解的主要部分,而殘?jiān)鼞B(tài)As與土壤溶液中的As和Fe(Ⅱ)呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系,表明在添加As的污染土壤中僅殘?jiān)鼞B(tài)為As穩(wěn)定態(tài)。硫素的添加顯著降低了根際土壤中的非穩(wěn)定態(tài),降低了根際As有效態(tài)。

    有一些研究表明,硫素添加可以緩解重金屬對(duì)植物生長(zhǎng)的影響,促進(jìn)植物生長(zhǎng)[23-24],這與我們的研究結(jié)果一致,硫素添加顯著增加了植物株高和水稻鮮重。但也有部分研究表明硫素的添加對(duì)水稻干重沒(méi)有顯著影響[9],甚至在高濃度硫素添加條件下會(huì)降低水稻根長(zhǎng)[25],這可能與土壤中的As含量有關(guān)。硫素添加緩解As對(duì)植物生長(zhǎng)的原因包括硫素添加可以促進(jìn)植物內(nèi)還原型谷胱甘肽(GSH)的形成,通過(guò)形成As-植物螯合肽復(fù)合物將其固定在植物液泡中,增加植物對(duì)重金屬的耐性[26]。此外,硫素的添加降低了土壤中As的有效性及土壤溶液中的As(Ⅲ),從而緩解了As對(duì)植物毒性。

    硫素的添加降低了水稻地上部(莖、葉)對(duì)As的累積,然而過(guò)量的硫素添加反而增加了米粒中的As,并且米粒中的As與土壤溶液中的As顯著負(fù)相關(guān)。有研究表明,隨土壤中As移動(dòng)性的增加,米粒中的As并不會(huì)增加,硫素的添加可能影響土壤溶液中As的移動(dòng)性,但是稻米中As的累積可能與根際硅的有效性有關(guān)[27]。這也表明,在不同土壤中施用硫素效果并不同,可能造成籽粒中As的增加,對(duì)農(nóng)產(chǎn)品安全造成威脅。硫素的添加促進(jìn)了水稻根表膠膜的形成,增加了As在根際環(huán)境和水稻根表的固持[28],這與我們的研究中水稻根表膠膜隨硫素的添加而增加是一致的,并且根表膠膜是As主要累積部位。硫素促進(jìn)根表膠膜形成的原因可能是硫在淹水稻田環(huán)境中被還原成S2-,而S2-可以還原Fe3+增加根際環(huán)境中的Fe2+,根際環(huán)境中Fe2+的含量是影響鐵膜形成的重要原因之一。本研究中,隨著硫素的添加,根際土壤溶液中Fe(Ⅱ)濃度降低也可能是因?yàn)榇罅縁e(Ⅱ)在根表氧化形成鐵膜。

    4 結(jié)論

    (1)對(duì)比滅菌處理和不滅菌處理,發(fā)現(xiàn)在添加As的污染土壤中微生物介導(dǎo)的還原溶出和非生物介導(dǎo)的還原溶出均存在,影響了土壤溶液As和Fe(Ⅱ)的移動(dòng)性。

    (2)硫素的施用一定程度上降低了根際、非根際土壤溶液中的As和Fe(Ⅱ),降低了As的移動(dòng)性;土壤溶液中的As(Ⅲ)和As(Ⅴ)也有一定程度的降低;硫素的添加顯著降低了根際土壤中As有效態(tài);相同硫含量的硫酸鈉比單質(zhì)硫的影響更顯著。

    (3)硫素的施用促進(jìn)了水稻生長(zhǎng),增加了水稻產(chǎn)量,并且一定程度上降低了水稻地上部(莖、葉)對(duì)As的累積,但過(guò)量硫素的施用可能增加籽粒中的As含量。

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