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    不同方法降解綠茶渣制備水溶性還原糖

    2018-08-01 07:43:20孔瑩瑩劉安許偉張拓龔志華肖文軍
    食品與機械 2018年6期

    孔瑩瑩劉 安許 偉張 拓龔志華肖文軍,3

    (1. 湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)茶學(xué)教育部重點實驗室,湖南 長沙 410128;2. 湖南農(nóng)業(yè)大學(xué)國家植物功能成分利用工程技術(shù)研究中心,湖南 長沙 410128;3. 湖南省植物功能成分利用協(xié)同創(chuàng)新中心,湖南 長沙 410128)

    茶葉是中國主要經(jīng)濟作物之一,在浙江、云南、安徽、湖南等地多有種植。中國每年茶葉深加工消耗茶葉1.0×105~1.5×105t,占茶葉總產(chǎn)量的7%~9%[1],而日本、美國茶葉深加工占比已達到40%以上[2],說明中國茶葉深加工產(chǎn)業(yè)發(fā)展空間巨大,且深加工后的茶渣并未得到妥善處理。研究發(fā)現(xiàn),深加工后的茶渣仍殘留17%~19%的粗蛋白、16%~18%的粗纖維[3],可做肥料、飼料和吸附劑,可從中提取利用蛋白、茶多糖[4]。其中,將茶渣纖維素轉(zhuǎn)化為燃料乙醇不僅能減少環(huán)境污染,還可緩解能源危機[5]。近期研究[6]發(fā)現(xiàn)Co60輻照可使油菜秸稈的纖維素發(fā)生鏈剪切和交聯(lián)反應(yīng),降解纖維素;堿處理玉米秸稈,可使纖維素的氫鍵斷裂[7];孫萬里等[8]發(fā)現(xiàn)酸處理水稻秸稈能脫除木質(zhì)素、半纖維素,使糖得率提高;彭資等[9]發(fā)現(xiàn)酸能促進輻照芒草纖維素降解糖化。然而,目前相關(guān)研究主要是以農(nóng)作物秸稈為原料,鮮有對茶渣降解糖化的研究。已有研究[10]表明茶渣可用纖維素酶解,提取蛋白和還原性糖,但還原糖得率較低。以上研究擬主要使用單一技術(shù)降解,而非多種方法綜合降解。因此本研究擬以茶渣為原料,分別采用Co60輻照、氫氧化鈉、硝酸處理,并通過3,5-二硝基水楊酸法測定水溶性還原糖的得率,探討不同降解方法的效果,以期為茶葉深加工中茶渣的開發(fā)利用提供參考。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    1.1.1 材料與試劑

    茶渣:為中小種綠茶在茶水比1∶15 (g/mL)、95 ℃下提制30 min后的水提殘渣,于70 ℃烘箱中烘干,粉碎,過40目篩。經(jīng)檢測,茶渣中有15.05%纖維素、4.21%果膠、1.76% 水溶性還原糖,含水量為4.73%;

    乙二胺四乙酸二鈉、硼酸鈉、十二烷基硫酸鈉、乙二醇乙醚、無水磷酸氫二鈉、濃硫酸、十六烷三甲基溴化銨、無水亞硫酸鈉、氰化萘、丙酮、無水草酸氨、氨水、乙醇、鹽酸、氫氧化鈉、冰乙酸、無水氯化鈣、葡萄糖標準物質(zhì)、3,5-二硝基水楊酸、苯酚、酒石酸鉀鈉、濃硝酸:分析純,國藥集團化學(xué)試劑有限公司。

    1.1.2 儀器

    電子天平:FA2104S型,上海精科天美儀器有限公司;

    循環(huán)水式真空泵:SHZ-D(Ⅲ)型,浙江黃巖求精真空泵廠;

    電熱鼓風(fēng)干燥箱:101A-2型,上海實驗儀器總廠;

    恒溫水浴鍋:HH數(shù)顯型,金壇市金城國勝實驗儀器廠;

    可見光光度計:722E型,上海光譜儀器有限公司。

    1.2 降解方法

    1.2.1 輻照降解 選擇Co60為輻照源,將烘干后的茶渣以200,600,800,1 000,1 200 kGy的輻照劑量進行輻照降解,優(yōu)選水溶性還原糖得率高的輻照劑量。

    1.2.2 堿降解 以水溶性還原糖得率為指標,取1 g茶渣按1∶30 (g/mL)固液比降解。

    (1) 分別用0.03,0.05,0.07,0.09,0.11 mol/L的氫氧化鈉降解,降解溫度均為80 ℃,降解時間均為90 min。

    (2) 分別在60,70,80,90,100 ℃的溫度下,均用0.05 mol/L 氫氧化鈉降解,降解時間均為90 min。

    (3) 分別降解1,2,3,4,5 h,均用0.05 mol/L氫氧化鈉降解,降解溫度均為80 ℃。

    (4) 以氫氧化鈉濃度、降解溫度、降解時間為考察因子進行L9(33)正交試驗。

    1.2.3 酸降解 以水溶性還原糖得率為指標,取1 g茶渣按1∶30 (g/mL)固液比降解。

    (1) 分別用5%,7%,9%,11%,13%的硝酸降解,降解溫度均為85 ℃,降解時間均為90 min。

    (2) 分別在60,70,80,90,100 ℃的溫度下,均用5%的硝酸降解,降解時間均為90 min。

    (3) 分別降解0.5,1.0,1.5,2.0 h,均用5%的硝酸降解,降解溫度均為85 ℃。

    (4) 將硝酸濃度、降解溫度、降解時間為考察因子進行L9(33)正交試驗。

    1.2.4 輻照預(yù)處理+堿降解+酸降解 分別取1 g各劑量輻照后的茶渣,先按最佳堿降解工藝組合進行降解,再采用最佳酸降解工藝組合進行降解,檢測水溶性還原糖得率,獲得最優(yōu)輻照降解+堿降解+酸降解綠茶水提茶渣制備水溶性還原糖的工藝技術(shù)組合。

    1.3 理化指標測定方法

    1.3.1 茶渣纖維素測定 參照文獻[11]。

    1.3.2 茶渣果膠測定 按GB/T 10742—2008的重量法執(zhí)行。

    1.3.3 茶渣水溶性還原糖測定 參照文獻[12]。

    1.3.4 茶渣中水分測定 按GB/T 8304—2013的120 ℃茶葉烘干法執(zhí)行。

    1.3.5 水溶性還原糖得率計算 根據(jù)式(1)計算水溶性還原糖得率。

    (1)

    式中:

    R——水溶性還原糖得率,%;

    m——茶渣降解后濾液中的水溶性還原糖量,g;

    M——茶渣的樣重,g;

    W——試樣含水量,%。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 輻照處理對茶渣水溶性還原糖的影響

    由圖1可知,輻照吸收量高于200 kGy時,輻照可降解茶渣生成水溶性糖,并且輻照吸收量越大,生成水溶性糖越多。輻照吸收量為1 000 kGy時,纖維素降解為水溶性糖后,發(fā)生分子內(nèi)脫水生成呋喃類物質(zhì),因此水溶性糖得率偏低。輻照吸收量為1 200 kGy時,纖維素最大程度裂變降解,水溶性糖得率最高,為4.13%。由此可知在一定輻照劑量范圍內(nèi),輻照劑量越大,得率越高,說明高能輻照能降低纖維素聚合度[13],使大分子的纖維素降解為小分子物質(zhì)。

    圖1 輻照后茶渣中水溶性還原糖得率

    Figure 1 The yield of water-soluble reducing sugar in tea residue with irradiation absorption

    2.2 堿降解綠茶渣制備水溶性還原糖的效果

    2.2.1 氫氧化鈉濃度對水溶性還原糖得率的影響 纖維素與氫氧化鈉形成Na-cellulose復(fù)合結(jié)構(gòu),在堿的水合離子作用下溶解[14]。由圖2可知,在氫氧化鈉濃度為0.05 mol/L時,水溶性糖得率最高。隨濃度的增加,堿纖維吸附多余的氫氧化鈉,水溶性糖得率降低。當濃度為0.03 mol/L時,降解前與降解后的還原糖含量相同,說明濃度過低的氫氧化鈉無法達到降解茶渣效果,因此選用0.05,0.07,0.09 mol/L的氫氧化鈉溶液進行正交試驗。

    圖2 氫氧化鈉濃度對水溶性還原糖得率的影響

    Figure 2 The effect of concentration of sodiun hydroxide on the yield of water-soluble reducing sugar

    2.2.2 氫氧化鈉降解溫度對水溶性還原糖得率的影響 由圖3發(fā)現(xiàn),溫度低于90 ℃,水溶性還原糖得率隨溫度的增高而增加;降解溫度高于90 ℃,產(chǎn)物糖與蛋白質(zhì)水解產(chǎn)生的氨基酸發(fā)生美拉德反應(yīng),水溶性還原糖得率隨溫度的升高而降低。

    2.2.3 氫氧化鈉降解時間對水溶性還原糖得率的影響 在圖4中,降解時間在1 h內(nèi),隨降解時間的延長,水溶性還原糖得率增加。降低時間長于1 h,由于蛋白質(zhì)大部分溶于溶液[15],與產(chǎn)物糖發(fā)生反應(yīng)的機率增大,使水溶性糖減少。為減小蛋白質(zhì)水解產(chǎn)生的氨基酸對水溶性還原糖得率的影響,選用0.5,1.0,1.5 h進行正交試驗。降解時間超過2 h后,隨降解時間的延長,水溶性糖得率稍有增加。

    圖3 氫氧化鈉降解溫度對水溶性還原糖得率的影響

    Figure 3 The effect of sodiun hydroxide degradation temperature on the yield of water-soluble reducing sugar

    圖4 氫氧化鈉降解時間對水溶性還原糖得率的影響

    Figure 4 The effect of sodiun hydroxide degradation time on the yield of water-soluble reducing sugar

    2.2.4 氫氧化鈉降解的正交試驗 在單因素試驗基礎(chǔ)上,進行L9(33)正交試驗。正交試驗因素及水平見表1,正交試驗結(jié)果見表2。

    由表2可知,各因子對水溶性還原糖影響的主次順序為氫氧化鈉濃度>降解時間>降解溫度,在最優(yōu)工藝技術(shù)組合下,即用0.05 mol/L的氫氧化鈉溶液于90 ℃降解1 h后,水溶性糖得率最高,為2.08%,說明堿可使纖維素分子發(fā)生潤漲降解[16]。

    表1 氫氧化鈉降解的各因素正交試驗水平

    Table 1 Factors and levels of orthogonal experiment of sodium hydroxide degradation

    水平A 溫度/℃B 氫氧化鈉濃度/(mol·L-1)C 時間/h1800.050.52900.071.031000.091.5

    表2 氫氧化鈉溶液降解的正交結(jié)果

    Table 2 The result of orthogonal experiment of sodiun hydroxide degradation

    試驗號ABC含量/%11111.9121221.8431331.8742122.0852231.8062312.0273131.9383211.8593322.01K11.871.981.93K21.971.831.98K31.931.971.87R0.100.150.11

    2.3 酸降解綠茶渣制備水溶性還原糖的效果

    2.3.1 硝酸濃度對水溶性還原糖得率的影響 由圖5可知,硝酸降解濃度為9%時,水溶性還原糖得率最高。因為硝酸濃度低于9%時,硝酸濃度越高,則氫離子濃度越高,對纖維素結(jié)構(gòu)的破壞力更強,水溶性還原糖得率增加;當濃度高于9%時,水溶性還原糖在硝酸作用下生成糠醛、有機酸等副產(chǎn)物,得率降低,且硝酸濃度太高,受熱分解產(chǎn)生的NO2增多,污染環(huán)境。

    圖5 硝酸濃度對水溶性還原糖得率的影響

    Figure 5 The effect of the concentration of nitric acid on the yield of water-soluble reducing sugar

    2.3.2 硝酸降解溫度對水溶性還原糖得率的影響 由圖6可知,溫度高于80 ℃的得率較高,當降解溫度低于80 ℃時,缺少足夠的能量使纖維素的氫鍵斷裂,水溶性還原糖得率明顯偏低。

    圖6 硝酸降解溫度對水溶性還原糖得率的影響

    Figure 6 The effect of nitric acid degradation temperature on the yield of water-soluble reducing sugar

    2.3.3 硝酸降解時間對水溶性還原糖得率的影響 由圖7發(fā)現(xiàn),隨降解時間的延長,纖維素降解率越高,還原糖得率越高。但纖維素降解的同時,伴隨著水溶性還原糖的降解,因此隨時間的延長,糖的增長速率減小。

    2.3.4 硝酸降解的正交試驗 在單因素試驗基礎(chǔ)上,進行L9(33)正交試驗。正交試驗因素及水平見表3,正交試驗結(jié)果見表4。

    由表4可知,各因子影響水溶性還原糖的主次順序為處理溫度>處理時間>硝酸濃度。最優(yōu)的工藝技術(shù)組合為9%硝酸在100 ℃下降解2 h,未出現(xiàn)在正交組合中,需進行驗證實驗。取茶渣按最優(yōu)條件降解,水溶性還原糖得率為(10.57±0.24)%,高于正交表中任一組合,符合正交分析結(jié)果。

    2.4 輻照預(yù)處理+堿降解+酸降解綠茶渣制備水溶性還原糖的效果

    由圖8可知,在不同方法組合降解中,輻照吸收量低于1 000 kGy 時,輻照吸收量越大,木質(zhì)素和半纖維素的降解率越大,從而水溶性還原糖得率越高。輻照吸收量為1 200 kGy 時,部分纖維素已降解成呋喃類物質(zhì),剩余的纖維素經(jīng)過堿降解+酸降解,生成的水溶性還原糖偏少。輻照吸收量1 000 kGy時纖維素結(jié)構(gòu)被充分破壞,且二次降解少,因此降解效果最優(yōu)。取輻照量為1 000 kGy的茶渣用最優(yōu)堿降解工藝降解,再用最優(yōu)酸降解工藝降解,進行3次平行試驗得水溶性還原糖得率為(13.18±0.14)%,說明不同方法組合降解效果最優(yōu)且方法穩(wěn)定。組合降解中,輻照降解破壞纖維素與木質(zhì)素、蛋白質(zhì)構(gòu)成聚合液晶結(jié)構(gòu)[17],堿降解使纖維素分子發(fā)生潤漲,增大酸與纖維素接觸面。

    圖7 硝酸降解時間對水溶性還原糖得率的影響

    Figure 7 The effect of nitric acid degradation time on the yield of water-soluble reducing sugar

    表3 硝酸降解的各因素正交試驗水平

    表4 硝酸降解的正交試驗結(jié)果

    比較圖1與圖8可知,組合降解明顯優(yōu)于單一降解。輻照后的茶渣經(jīng)過堿、酸降解后,水溶性還原糖得率明顯增加,說明輻照降解的機理與酸堿降解機理不同。組合降解效果的大小不是單一降解效果的簡單疊加,所以組合降解實際效果可能與理論效果不同。

    圖8 輻照吸收量對不同方法組合降解水溶性

    Figure 8 The effect of irradiation absorption dose on the yield of soluble reducing sugar with degradation of different method combination

    3 結(jié)論

    不同降解方法的水溶性還原糖得率由高到低依次為:不同方法組合降解>酸降解>輻照降解>堿降解。其中,輻照降解在輻照吸收量為1 200 kGy時降解效果最佳,為4.13%;堿降解的最佳工藝組合為用0.05 mol/L氫氧化鈉于90 ℃降解1 h,水溶性還原糖得率為2.08%;酸降解的最佳工藝組合為用9%硝酸于100 ℃降解2 h,水溶性還原糖得率為10.57%。將綠茶茶渣先進行1 000 kGy的輻照預(yù)處理,然后用0.05 mol/L的氫氧化鈉于90 ℃處理1 h,再用9%的硝酸于100 ℃處理2 h,水溶性還原糖得率可達13.18%,即采用1 000 kGy輻照預(yù)處理+最佳堿降解+最佳酸降解的組合工藝是利用綠茶茶渣制備水溶性還原糖的最優(yōu)工藝技術(shù)。

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