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    竹柏果油提取工藝優(yōu)化及理化特性分析

    2018-07-14 03:08:08呂露露楊崇文李承勇孫省利閆協(xié)民蘇添添馮彥婷
    食品與機(jī)械 2018年5期
    關(guān)鍵詞:果油果仁不飽和

    呂露露 楊崇文 李承勇, 孫省利, 閆協(xié)民 蘇添添 馮彥婷

    (1. 廣東海洋大學(xué)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院,廣東 湛江 524088;2. 湛江市海岸帶生態(tài)工程技術(shù)研究開發(fā)中心,廣東 湛江 524088)

    人體血清中總膽固醇或低密度脂蛋白膽固醇含量過高易誘發(fā)冠心病和腦梗死[1]。研究[2-3]發(fā)現(xiàn),不飽和脂肪酸可參與膽固醇酯化過程,提高不飽和脂肪酸的攝入量可降低血清中膽固醇的含量。為此,尋找自然界中優(yōu)質(zhì)不飽和脂肪酸的來源,尤其是具有顯著生物活性的長鏈不飽和脂肪酸(C20以上)已成為科研人員關(guān)注的熱點[4]。然而由于漁業(yè)資源日益減少,有效成分及純度符合要求的長鏈不飽和酸原料十分有限(主要集中于沙丁魚、三文魚、金槍魚等深海魚類),再加上提純工藝繁瑣復(fù)雜等問題使得開發(fā)成本較高。雖然植物油脂提純工藝相對簡單且成本可觀,但其脂肪酸組成中長鏈不飽和脂肪酸的比例一般較低。

    竹柏(Podocarpusnagi)為羅漢松科(Podocarpacese)羅漢松屬植物,是古老的裸子植物,起源于中生代白堊紀(jì),被人們稱為“活化石”[5]。竹柏作為常綠喬木,在中國主要分布于華南地區(qū)、臺灣和云南南部,越南、柬埔寨也有分布[6]。竹柏根莖及枝葉中含有多種活性成分,包括黃酮、環(huán)肽及二萜類化合物等,具有抗炎、抗氧化、抗腫瘤等藥理作用,為各地植物志所記載[7]。竹柏經(jīng)種子繁殖后10年左右可開花結(jié)果,其果仁含油量較高。有數(shù)據(jù)顯示,竹柏盛果期單株產(chǎn)果高,種子含油量可達(dá)30%[8],但其脂肪酸的含量及成分還尚不明確。目前關(guān)于竹柏的研究主要集中在葉子和枝干等方面,謝黛等[9]在竹柏葉中提取出了黃酮物質(zhì),而劉娟等[10]對長葉竹柏的葉子和枝干的化學(xué)成分進(jìn)行了分離與鑒定。但對于竹柏果實成分和應(yīng)用的研究還未有報道。本試驗擬以成熟的竹柏果為原料,對超聲波輔助索氏抽提竹柏果油的工藝進(jìn)行優(yōu)化,并研究該油脂的基本理化性質(zhì)及脂肪酸組成,為提取不飽和脂肪酸尤其是長鏈不飽和脂肪酸提供更多的來源,并為后期竹柏果實中竹柏果油的提取純化工藝和竹柏資源的開發(fā)利用提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    1.1.1 材料與試劑

    竹柏果:廉江市某種植基地,經(jīng)曬干于-20 ℃冰箱儲存,使用前去皮、殼,取其果仁;

    所用試劑均為分析純。

    1.1.2 主要儀器設(shè)備

    集熱式磁力加熱攪拌器:DF-101S型,金壇市醫(yī)療儀器廠;

    超聲波清洗機(jī):JP-040S型,深圳市潔盟清潔設(shè)備有限公司;

    萬分之一電子天平:BSA224S-CW型,賽多利斯科學(xué)儀器(北京)有限公司;

    超純水一體機(jī):D24-UV型,默克密理博試驗室設(shè)備(上海)有限公司;

    臺式高速大容量冷凍離心機(jī):5810R型,艾本德中國有限公司;

    循環(huán)水式真空泵:SHZ-O(Ⅲ) 型,鞏義市予華儀器有限公司;

    旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器:RE-3000B型,鞏義市予華儀器設(shè)備工貿(mào)有限公司;

    冷凝水泵:CCA-20型,鞏義市宏華儀器設(shè)備工貿(mào)有限公司。

    1.2 方法

    1.2.1 樣品制備 將竹柏果仁經(jīng)超純水充分清洗后先于60 ℃ 烘箱中干燥待其自然冷卻后研磨備用。

    1.2.2 基本成分和理化指標(biāo)測定

    (1) 粗蛋白:參照文獻(xiàn)[11]。

    (2) 粗脂肪:參照文獻(xiàn)[12]。

    (3) 灰分:參照文獻(xiàn)[13]。

    (4) 酸值、過氧化值、水分及揮發(fā)物、碘值和皂化值:按GB/T 5528—2008系列方法執(zhí)行。

    1.2.3 提取率的測定 稱取4.0 g經(jīng)研磨的竹柏果仁,用濾紙包裹好置于250 mL錐形瓶中,按料液比1∶40 (g/mL)加入正己烷,用超聲波清洗機(jī)(功率:240 W,溫度:25 ℃)超聲6 min 后,將樣品濾紙包放入抽提筒中,將提取溶劑倒進(jìn)250 mL 平底燒瓶中,于75 ℃水浴加熱,回流150 min。提取結(jié)束后將提取液過濾,濾液經(jīng)減壓蒸餾、干燥、恒重,按式(1)計算竹柏果仁油提取率。

    (1)

    式中:

    R——竹柏果油提取率,%;

    m1——竹柏果仁油質(zhì)量,g;

    m2——竹柏果仁粉質(zhì)量,g。

    1.2.4 竹柏果油提取工藝優(yōu)化

    (1) 提取溶劑的選擇:固定超聲時間6 min,提取溫度75 ℃,提取時間150 min,料液比1∶40 (g/mL),分別考察正己烷、石油醚、乙酸乙酯對竹柏果油得率的影響。

    (2) 超聲時間的選擇:固定提取溶劑為正己烷,提取溫度75 ℃,提取時間150 min,料液比1∶40 (g/mL),分別考察不同超聲時間(2,4,6,8,10,12,14,16,18,20 min)對竹柏果油得率的影響。

    (3) 提取溫度的選擇:固定提取溶劑為正己烷,超聲時間6 min,提取時間150 min,料液比1∶40 (g/mL),分別考察不同提取溫度(60,65,70,75,80,85,90 ℃)對竹柏果油得率的影響。

    (4) 提取時間的選擇:固定提取溶劑為正己烷,超聲時間6 min,提取溫度75 ℃,料液比1∶40 (g/mL),分別考察不同提取時間(60,90,120,150,180,210,240 min)對竹柏果油得率的影響。

    (5) 料液比的選擇:固定提取溶劑為正己烷,提取溫度75 ℃,提取時間150 min,超聲時間6 min,分別考察不同料液比[1∶20,1∶30,1∶40,1∶50,1∶60,1∶70,1∶80,1∶90,1∶100,1∶110 (g/mL)]對竹柏果油得率的影響。

    1.2.5 響應(yīng)面優(yōu)化竹柏果油提取工藝 以單因素結(jié)果為基礎(chǔ),選取提取溫度、回流時間、料液比3個因素設(shè)計正交試驗,每個因素設(shè)置3個水平,對提取條件進(jìn)行優(yōu)化。

    1.2.6 脂肪酸組成分析

    (1) 甲酯化:取竹柏果油20 mg于50 mL平底燒瓶中,加入2 mL正己烷充分渦旋溶解后,再加入2% 氫氧化鈉-甲醇溶液5 mL混勻,置于60 ℃水浴鍋加熱,直至液面上的油滴消失,加入濃度為16%的三氟化硼溶液2 mL,加熱15 min,冷卻至室溫,轉(zhuǎn)入50 mL比色管中,用飽和氯化鈉溶液清洗平底燒瓶,并轉(zhuǎn)入比色管中,振蕩1~2 min,靜置10 min,取比色管中上清液過0.2 μm微孔濾膜到進(jìn)樣瓶,作為GC-MS分析試樣[14]。

    (2) GC-MS分析:載氣是高純氮氣;色譜柱初始溫度為50 ℃,恒溫0.5 min后,以55 ℃/min升至155 ℃,再以8 ℃/min 升至175 ℃,然后以1.2 ℃/min升至187 ℃,最后以9 ℃/min升至280 ℃[15];色譜柱為HP-530 m×0.25 mm×0.25 μm彈性石英毛細(xì)管柱[16]。進(jìn)樣口溫度250 ℃,進(jìn)樣量1 μL;分流比100∶1;掃描模式SCAN,SIM;He流速45 cm/s。

    (3) 定量分析:將100 mg混合標(biāo)準(zhǔn)樣品用正己烷溶解,并定容至2 mL得濃度為50 mg/mL,再用正己烷分別稀釋至40.0,25.0,10.0,5.0,2.0,0.6 mg/mL系列的標(biāo)準(zhǔn)溶液,然后用GC-MS/SIM對其進(jìn)行分析,以峰面積和質(zhì)量濃度作定量工作曲線。使用相同的GC-MS操作條件和過程來分析竹柏果仁油試樣,并基于定量離子的響應(yīng)值和建立的標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行絕對定量[17]。

    1.2.7 數(shù)據(jù)處理 采用Origin 8.5、SPSS 19.0對數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單因素試驗

    2.1.1 提取溶劑對竹柏果油得率的影響 由圖1可知,乙酸乙酯提取率最高,與石油醚相比差異不明顯(P>0.05),與正己烷相比差異顯著(P<0.05)。乙酸乙酯提取油量最大的原因,可能與乙酸乙酯的極性較大有關(guān),也可能是竹柏果仁油以不飽和脂肪酸為主,其中的不飽和雙鍵能與乙酸乙酯反應(yīng)形成新的價鍵,并且加入乙酸乙酯后,油脂的初始運動黏度降低[18],有助于油脂在乙酸乙酯中的溶解。這兩方面的原因使乙酸乙酯對竹柏果仁油的提取率最高。提取溶劑對得油率有很大的影響,合適的提取溶劑不僅能使油料細(xì)胞在超聲情況下發(fā)生破碎,還能使油料中的有效成分充分溶出。由于乙酸乙酯價格較高,并且可能造成油樣成分損失,石油醚的毒性較高,危險性大。因此綜合考慮提取效果、經(jīng)濟(jì)成本和安全問題,選用正己烷為提取溶劑進(jìn)行后續(xù)試驗。

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖1 溶劑對竹柏果出油率的影響Figure 1 Effect of different solvents on the oil yield rate of Podocarpus nagi

    2.1.2 超聲時間對竹柏果油得率的影響 由圖2可知,超聲時間6 min前,竹柏果油提取率隨著時間的延長而增加,在6~12 min時竹柏果油的提取率變化較為平緩,差異不顯著,在14 min時出現(xiàn)上升趨勢后又趨于平緩,甚至低于6 min的提取率,可能是超聲加速了正己烷的揮發(fā)所致。同時,長時間超聲,能量消耗較大。因此,選擇超聲時間為6 min 進(jìn)行后續(xù)研究。

    2.1.3 提取溫度對竹柏果油得率的影響 由圖3可知,溫度低于70 ℃,竹柏果油提取率隨著提取溫度的上升而增加,溫度的上升會促進(jìn)溶劑對物料的滲透;在70~85 ℃時提取率的變化趨于穩(wěn)定;而高于85 ℃,提取率逐漸下降,可能是溫度過高,溶劑的蒸發(fā)速度加快,對樣品的浸提時間減少,使得提取率下降。因此,最終選定65~75 ℃進(jìn)行響應(yīng)面優(yōu)化試驗。

    2.1.4 提取時間對竹柏果油得率的影響 由圖4可知,提取時間在150 min以前隨著提取時間的延長,竹柏果油的提取率增長較快,超過150 min后,提取率變化不顯著。為此應(yīng)選擇150 min為響應(yīng)面優(yōu)化試驗的中心點。

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖2 超聲時間對竹柏果出油率的影響Figure 2 Effect of change of ultrasonic time on the oil yield rate Podocarpus nagi

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖3 提取溫度對竹柏果出油率的影響

    Figure 3 Effect of change of extraction temperature on the oil yield rate ofPodocarpusnagi

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖4 提取時間對竹柏果出油率的影響

    Figure 4 Effect of change of extraction time on the oil yield rate ofPodocarpusnagi

    2.1.5 料液比對竹柏果油得率的影響 由圖5可知,隨著提取劑的增加,反應(yīng)體系的滲透壓越大,竹柏果油在溶劑中的擴(kuò)散速度也會提高,提取率隨之上升。當(dāng)料液比超過1∶40 (g/mL)后,竹柏果油提取率的增加不明顯,趨于平緩。進(jìn)一步增加提取劑會增加提取成本。因此,選擇料液比1∶40 (g/mL)為響應(yīng)面試驗的中心點。

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖5 料液比對竹柏果出油率的影響Figure 5 Effect of change of liquid ratio on the oil yield rate of Podocarpus nagi

    2.2 響應(yīng)面試驗

    2.2.1 響應(yīng)面試驗方案設(shè)計及結(jié)果分析 以竹柏果仁油提取率(R)為響應(yīng)值,選擇提取溫度、提取時間、料液比3個因素設(shè)計正交試驗,每個因素設(shè)置3個水平,進(jìn)一步優(yōu)化提取條件,試驗因素與水平見表1,試驗設(shè)計及結(jié)果見表2。

    使用Design expert 8.0.6軟件對模型列回歸方程,得到竹柏果仁油得率對提取溫度、回流時間、料液比的二次多項回歸模型方程:

    表1 響應(yīng)面試驗因素與水平Table 1 Response surface test factors and levels

    表2 響應(yīng)面試驗設(shè)計及結(jié)果Table 2 Response surface test design and results

    (2)

    不同因子交互作用的3D響應(yīng)面圖見圖6~8,結(jié)合回歸模型X1X2、X1X3和X2X3的P值大小分析知,X1(提取溫度)和X3(料液比)對到竹柏果仁油提取率的交互作用相對明顯。

    表3 回歸模型方差分析?Table 3 Regression model analysis of variance

    ? **表示差異極顯著,P<0.01;*表示差異顯著,P<0.05。

    圖6 提取溫度與提取時間的交互作用Figure 6 Interactive effects extraction temperature and extraction time

    圖7 提取溫度與料液比的交互作用Figure 7 Interactive effects extraction temperature and solid-liquid ratio

    2.3 驗證性實驗

    采用Design-expert 8.0.6軟件對響應(yīng)面模型進(jìn)行擬合,得最適提取條件為料液比1∶42.89 (g/mL)、提取溫度73.16 ℃、提取時間166.15 min,預(yù)測竹柏果仁油提取率31.22%。結(jié)合單因素優(yōu)化結(jié)果并考慮到實際試驗操作條件,提取工藝修正為:料液比1∶40 (g/mL)、提取溫度75 ℃、提取時間150 min。此條件下進(jìn)行實驗驗證,設(shè)置4次平行實驗。得到竹柏果油的平均提取率為29.32%,由于竹柏果實存在著不同的成熟度,會導(dǎo)致提取竹柏果油時有一定的誤差。與模型預(yù)測值誤差為8.99%,與預(yù)期相近。

    圖8 提取時間與料液比的交互作用Figure 8 Interactive effects extraction time and solid-liquid ratio

    2.4 理化指標(biāo)分析

    由表4可知,經(jīng)檢測,竹柏果仁油所測的各項理化指標(biāo)符合GB 2716—2005《食用植物油衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》,可應(yīng)用于食品、醫(yī)藥保健品。按照QB/T 4079—2010《按摩基礎(chǔ)油、按摩油》的要求,過氧化氫值≤10 mmol/kg,竹柏果仁油的過氧化氫值為27.76 mmol/kg,通過后期提取工藝的進(jìn)一步改進(jìn)與油脂精煉可用于化妝品行業(yè)。

    表4 竹柏果仁油的理化性質(zhì)?Table 4 The physicochemical properties of Podocarpus nagi nut oil

    ? *表示重復(fù)3次,**表示重復(fù)2次。

    2.5 GC-MS分析

    采用選擇性離子檢測的GC-MS方法對9種脂肪酸甲酯的總離子流圖進(jìn)行掃描,得到竹柏果仁油樣品的總離子流圖見圖9,9種脂肪酸甲酯的含量見表5。

    1. 十六碳酸 2. 十八碳酸 3. 十八碳一烯酸 4. 十八碳二烯酸 5. 十八碳三烯酸 6. 二十碳酸 7. 二十碳一烯酸 8. 二十碳二烯酸 9. 二十碳三烯酸

    圖9 竹柏果油GC-MS總離子流Figure 9 Total ion flow of GC-MS in Podocarpus nagi nut oil表5 竹柏果仁油GC-MS成分分析結(jié)果Table 5 Analysis results of GC-MS composition of oil in Podocarpus nagi nut oil

    由表5可知,竹柏果仁油主要化學(xué)成分為脂肪酸類,鑒別出9種脂肪酸,以亞油酸、二十碳三烯酸、十八碳一烯酸為主,不飽和脂肪酸含量達(dá)到95.81%,其中C20以上的長鏈不飽和脂肪酸占脂肪酸組成的33.76%。不飽和脂肪酸對人類健康大有裨益,可軟化血管、降低低密度脂蛋白和膽固醇、增強(qiáng)視力等作用[18],其中亞油酸具有降低血中膽固醇、調(diào)節(jié)脂肪代謝、抑制或清除動脈血栓等作用。竹柏果仁油富含長鏈不飽和脂肪酸,在保健品領(lǐng)域有極大的開發(fā)前景。

    3 結(jié)論

    本試驗以成熟的竹柏果為原料,優(yōu)化了超聲波輔助索氏抽提法提取竹柏果仁油的工藝條件,并研究了該油脂的基本理化性質(zhì)及脂肪酸組成。研究發(fā)現(xiàn),竹柏果仁油中不飽和脂肪酸含量達(dá)95.81%,且多不飽和脂肪酸總量為76.27%,顯著高于單不飽和脂肪酸。竹柏果仁油亞油酸含量相比同類陸生食用油脂優(yōu)勢明顯,C20以上的長鏈不飽和脂肪酸占脂肪酸組成的33.76%。本試驗尚未對竹柏果仁油中不飽和脂肪酸的應(yīng)用進(jìn)行開發(fā),有待進(jìn)一步研究。

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