• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    竹柏果油提取工藝優(yōu)化及理化特性分析

    2018-07-14 03:08:08呂露露楊崇文李承勇孫省利閆協(xié)民蘇添添馮彥婷
    食品與機(jī)械 2018年5期
    關(guān)鍵詞:果油果仁不飽和

    呂露露 楊崇文 李承勇, 孫省利, 閆協(xié)民 蘇添添 馮彥婷

    (1. 廣東海洋大學(xué)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院,廣東 湛江 524088;2. 湛江市海岸帶生態(tài)工程技術(shù)研究開發(fā)中心,廣東 湛江 524088)

    人體血清中總膽固醇或低密度脂蛋白膽固醇含量過高易誘發(fā)冠心病和腦梗死[1]。研究[2-3]發(fā)現(xiàn),不飽和脂肪酸可參與膽固醇酯化過程,提高不飽和脂肪酸的攝入量可降低血清中膽固醇的含量。為此,尋找自然界中優(yōu)質(zhì)不飽和脂肪酸的來源,尤其是具有顯著生物活性的長鏈不飽和脂肪酸(C20以上)已成為科研人員關(guān)注的熱點[4]。然而由于漁業(yè)資源日益減少,有效成分及純度符合要求的長鏈不飽和酸原料十分有限(主要集中于沙丁魚、三文魚、金槍魚等深海魚類),再加上提純工藝繁瑣復(fù)雜等問題使得開發(fā)成本較高。雖然植物油脂提純工藝相對簡單且成本可觀,但其脂肪酸組成中長鏈不飽和脂肪酸的比例一般較低。

    竹柏(Podocarpusnagi)為羅漢松科(Podocarpacese)羅漢松屬植物,是古老的裸子植物,起源于中生代白堊紀(jì),被人們稱為“活化石”[5]。竹柏作為常綠喬木,在中國主要分布于華南地區(qū)、臺灣和云南南部,越南、柬埔寨也有分布[6]。竹柏根莖及枝葉中含有多種活性成分,包括黃酮、環(huán)肽及二萜類化合物等,具有抗炎、抗氧化、抗腫瘤等藥理作用,為各地植物志所記載[7]。竹柏經(jīng)種子繁殖后10年左右可開花結(jié)果,其果仁含油量較高。有數(shù)據(jù)顯示,竹柏盛果期單株產(chǎn)果高,種子含油量可達(dá)30%[8],但其脂肪酸的含量及成分還尚不明確。目前關(guān)于竹柏的研究主要集中在葉子和枝干等方面,謝黛等[9]在竹柏葉中提取出了黃酮物質(zhì),而劉娟等[10]對長葉竹柏的葉子和枝干的化學(xué)成分進(jìn)行了分離與鑒定。但對于竹柏果實成分和應(yīng)用的研究還未有報道。本試驗擬以成熟的竹柏果為原料,對超聲波輔助索氏抽提竹柏果油的工藝進(jìn)行優(yōu)化,并研究該油脂的基本理化性質(zhì)及脂肪酸組成,為提取不飽和脂肪酸尤其是長鏈不飽和脂肪酸提供更多的來源,并為后期竹柏果實中竹柏果油的提取純化工藝和竹柏資源的開發(fā)利用提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    1.1.1 材料與試劑

    竹柏果:廉江市某種植基地,經(jīng)曬干于-20 ℃冰箱儲存,使用前去皮、殼,取其果仁;

    所用試劑均為分析純。

    1.1.2 主要儀器設(shè)備

    集熱式磁力加熱攪拌器:DF-101S型,金壇市醫(yī)療儀器廠;

    超聲波清洗機(jī):JP-040S型,深圳市潔盟清潔設(shè)備有限公司;

    萬分之一電子天平:BSA224S-CW型,賽多利斯科學(xué)儀器(北京)有限公司;

    超純水一體機(jī):D24-UV型,默克密理博試驗室設(shè)備(上海)有限公司;

    臺式高速大容量冷凍離心機(jī):5810R型,艾本德中國有限公司;

    循環(huán)水式真空泵:SHZ-O(Ⅲ) 型,鞏義市予華儀器有限公司;

    旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器:RE-3000B型,鞏義市予華儀器設(shè)備工貿(mào)有限公司;

    冷凝水泵:CCA-20型,鞏義市宏華儀器設(shè)備工貿(mào)有限公司。

    1.2 方法

    1.2.1 樣品制備 將竹柏果仁經(jīng)超純水充分清洗后先于60 ℃ 烘箱中干燥待其自然冷卻后研磨備用。

    1.2.2 基本成分和理化指標(biāo)測定

    (1) 粗蛋白:參照文獻(xiàn)[11]。

    (2) 粗脂肪:參照文獻(xiàn)[12]。

    (3) 灰分:參照文獻(xiàn)[13]。

    (4) 酸值、過氧化值、水分及揮發(fā)物、碘值和皂化值:按GB/T 5528—2008系列方法執(zhí)行。

    1.2.3 提取率的測定 稱取4.0 g經(jīng)研磨的竹柏果仁,用濾紙包裹好置于250 mL錐形瓶中,按料液比1∶40 (g/mL)加入正己烷,用超聲波清洗機(jī)(功率:240 W,溫度:25 ℃)超聲6 min 后,將樣品濾紙包放入抽提筒中,將提取溶劑倒進(jìn)250 mL 平底燒瓶中,于75 ℃水浴加熱,回流150 min。提取結(jié)束后將提取液過濾,濾液經(jīng)減壓蒸餾、干燥、恒重,按式(1)計算竹柏果仁油提取率。

    (1)

    式中:

    R——竹柏果油提取率,%;

    m1——竹柏果仁油質(zhì)量,g;

    m2——竹柏果仁粉質(zhì)量,g。

    1.2.4 竹柏果油提取工藝優(yōu)化

    (1) 提取溶劑的選擇:固定超聲時間6 min,提取溫度75 ℃,提取時間150 min,料液比1∶40 (g/mL),分別考察正己烷、石油醚、乙酸乙酯對竹柏果油得率的影響。

    (2) 超聲時間的選擇:固定提取溶劑為正己烷,提取溫度75 ℃,提取時間150 min,料液比1∶40 (g/mL),分別考察不同超聲時間(2,4,6,8,10,12,14,16,18,20 min)對竹柏果油得率的影響。

    (3) 提取溫度的選擇:固定提取溶劑為正己烷,超聲時間6 min,提取時間150 min,料液比1∶40 (g/mL),分別考察不同提取溫度(60,65,70,75,80,85,90 ℃)對竹柏果油得率的影響。

    (4) 提取時間的選擇:固定提取溶劑為正己烷,超聲時間6 min,提取溫度75 ℃,料液比1∶40 (g/mL),分別考察不同提取時間(60,90,120,150,180,210,240 min)對竹柏果油得率的影響。

    (5) 料液比的選擇:固定提取溶劑為正己烷,提取溫度75 ℃,提取時間150 min,超聲時間6 min,分別考察不同料液比[1∶20,1∶30,1∶40,1∶50,1∶60,1∶70,1∶80,1∶90,1∶100,1∶110 (g/mL)]對竹柏果油得率的影響。

    1.2.5 響應(yīng)面優(yōu)化竹柏果油提取工藝 以單因素結(jié)果為基礎(chǔ),選取提取溫度、回流時間、料液比3個因素設(shè)計正交試驗,每個因素設(shè)置3個水平,對提取條件進(jìn)行優(yōu)化。

    1.2.6 脂肪酸組成分析

    (1) 甲酯化:取竹柏果油20 mg于50 mL平底燒瓶中,加入2 mL正己烷充分渦旋溶解后,再加入2% 氫氧化鈉-甲醇溶液5 mL混勻,置于60 ℃水浴鍋加熱,直至液面上的油滴消失,加入濃度為16%的三氟化硼溶液2 mL,加熱15 min,冷卻至室溫,轉(zhuǎn)入50 mL比色管中,用飽和氯化鈉溶液清洗平底燒瓶,并轉(zhuǎn)入比色管中,振蕩1~2 min,靜置10 min,取比色管中上清液過0.2 μm微孔濾膜到進(jìn)樣瓶,作為GC-MS分析試樣[14]。

    (2) GC-MS分析:載氣是高純氮氣;色譜柱初始溫度為50 ℃,恒溫0.5 min后,以55 ℃/min升至155 ℃,再以8 ℃/min 升至175 ℃,然后以1.2 ℃/min升至187 ℃,最后以9 ℃/min升至280 ℃[15];色譜柱為HP-530 m×0.25 mm×0.25 μm彈性石英毛細(xì)管柱[16]。進(jìn)樣口溫度250 ℃,進(jìn)樣量1 μL;分流比100∶1;掃描模式SCAN,SIM;He流速45 cm/s。

    (3) 定量分析:將100 mg混合標(biāo)準(zhǔn)樣品用正己烷溶解,并定容至2 mL得濃度為50 mg/mL,再用正己烷分別稀釋至40.0,25.0,10.0,5.0,2.0,0.6 mg/mL系列的標(biāo)準(zhǔn)溶液,然后用GC-MS/SIM對其進(jìn)行分析,以峰面積和質(zhì)量濃度作定量工作曲線。使用相同的GC-MS操作條件和過程來分析竹柏果仁油試樣,并基于定量離子的響應(yīng)值和建立的標(biāo)準(zhǔn)曲線進(jìn)行絕對定量[17]。

    1.2.7 數(shù)據(jù)處理 采用Origin 8.5、SPSS 19.0對數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 單因素試驗

    2.1.1 提取溶劑對竹柏果油得率的影響 由圖1可知,乙酸乙酯提取率最高,與石油醚相比差異不明顯(P>0.05),與正己烷相比差異顯著(P<0.05)。乙酸乙酯提取油量最大的原因,可能與乙酸乙酯的極性較大有關(guān),也可能是竹柏果仁油以不飽和脂肪酸為主,其中的不飽和雙鍵能與乙酸乙酯反應(yīng)形成新的價鍵,并且加入乙酸乙酯后,油脂的初始運動黏度降低[18],有助于油脂在乙酸乙酯中的溶解。這兩方面的原因使乙酸乙酯對竹柏果仁油的提取率最高。提取溶劑對得油率有很大的影響,合適的提取溶劑不僅能使油料細(xì)胞在超聲情況下發(fā)生破碎,還能使油料中的有效成分充分溶出。由于乙酸乙酯價格較高,并且可能造成油樣成分損失,石油醚的毒性較高,危險性大。因此綜合考慮提取效果、經(jīng)濟(jì)成本和安全問題,選用正己烷為提取溶劑進(jìn)行后續(xù)試驗。

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖1 溶劑對竹柏果出油率的影響Figure 1 Effect of different solvents on the oil yield rate of Podocarpus nagi

    2.1.2 超聲時間對竹柏果油得率的影響 由圖2可知,超聲時間6 min前,竹柏果油提取率隨著時間的延長而增加,在6~12 min時竹柏果油的提取率變化較為平緩,差異不顯著,在14 min時出現(xiàn)上升趨勢后又趨于平緩,甚至低于6 min的提取率,可能是超聲加速了正己烷的揮發(fā)所致。同時,長時間超聲,能量消耗較大。因此,選擇超聲時間為6 min 進(jìn)行后續(xù)研究。

    2.1.3 提取溫度對竹柏果油得率的影響 由圖3可知,溫度低于70 ℃,竹柏果油提取率隨著提取溫度的上升而增加,溫度的上升會促進(jìn)溶劑對物料的滲透;在70~85 ℃時提取率的變化趨于穩(wěn)定;而高于85 ℃,提取率逐漸下降,可能是溫度過高,溶劑的蒸發(fā)速度加快,對樣品的浸提時間減少,使得提取率下降。因此,最終選定65~75 ℃進(jìn)行響應(yīng)面優(yōu)化試驗。

    2.1.4 提取時間對竹柏果油得率的影響 由圖4可知,提取時間在150 min以前隨著提取時間的延長,竹柏果油的提取率增長較快,超過150 min后,提取率變化不顯著。為此應(yīng)選擇150 min為響應(yīng)面優(yōu)化試驗的中心點。

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖2 超聲時間對竹柏果出油率的影響Figure 2 Effect of change of ultrasonic time on the oil yield rate Podocarpus nagi

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖3 提取溫度對竹柏果出油率的影響

    Figure 3 Effect of change of extraction temperature on the oil yield rate ofPodocarpusnagi

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖4 提取時間對竹柏果出油率的影響

    Figure 4 Effect of change of extraction time on the oil yield rate ofPodocarpusnagi

    2.1.5 料液比對竹柏果油得率的影響 由圖5可知,隨著提取劑的增加,反應(yīng)體系的滲透壓越大,竹柏果油在溶劑中的擴(kuò)散速度也會提高,提取率隨之上升。當(dāng)料液比超過1∶40 (g/mL)后,竹柏果油提取率的增加不明顯,趨于平緩。進(jìn)一步增加提取劑會增加提取成本。因此,選擇料液比1∶40 (g/mL)為響應(yīng)面試驗的中心點。

    不同字母表示差異顯著(P<0.05)圖5 料液比對竹柏果出油率的影響Figure 5 Effect of change of liquid ratio on the oil yield rate of Podocarpus nagi

    2.2 響應(yīng)面試驗

    2.2.1 響應(yīng)面試驗方案設(shè)計及結(jié)果分析 以竹柏果仁油提取率(R)為響應(yīng)值,選擇提取溫度、提取時間、料液比3個因素設(shè)計正交試驗,每個因素設(shè)置3個水平,進(jìn)一步優(yōu)化提取條件,試驗因素與水平見表1,試驗設(shè)計及結(jié)果見表2。

    使用Design expert 8.0.6軟件對模型列回歸方程,得到竹柏果仁油得率對提取溫度、回流時間、料液比的二次多項回歸模型方程:

    表1 響應(yīng)面試驗因素與水平Table 1 Response surface test factors and levels

    表2 響應(yīng)面試驗設(shè)計及結(jié)果Table 2 Response surface test design and results

    (2)

    不同因子交互作用的3D響應(yīng)面圖見圖6~8,結(jié)合回歸模型X1X2、X1X3和X2X3的P值大小分析知,X1(提取溫度)和X3(料液比)對到竹柏果仁油提取率的交互作用相對明顯。

    表3 回歸模型方差分析?Table 3 Regression model analysis of variance

    ? **表示差異極顯著,P<0.01;*表示差異顯著,P<0.05。

    圖6 提取溫度與提取時間的交互作用Figure 6 Interactive effects extraction temperature and extraction time

    圖7 提取溫度與料液比的交互作用Figure 7 Interactive effects extraction temperature and solid-liquid ratio

    2.3 驗證性實驗

    采用Design-expert 8.0.6軟件對響應(yīng)面模型進(jìn)行擬合,得最適提取條件為料液比1∶42.89 (g/mL)、提取溫度73.16 ℃、提取時間166.15 min,預(yù)測竹柏果仁油提取率31.22%。結(jié)合單因素優(yōu)化結(jié)果并考慮到實際試驗操作條件,提取工藝修正為:料液比1∶40 (g/mL)、提取溫度75 ℃、提取時間150 min。此條件下進(jìn)行實驗驗證,設(shè)置4次平行實驗。得到竹柏果油的平均提取率為29.32%,由于竹柏果實存在著不同的成熟度,會導(dǎo)致提取竹柏果油時有一定的誤差。與模型預(yù)測值誤差為8.99%,與預(yù)期相近。

    圖8 提取時間與料液比的交互作用Figure 8 Interactive effects extraction time and solid-liquid ratio

    2.4 理化指標(biāo)分析

    由表4可知,經(jīng)檢測,竹柏果仁油所測的各項理化指標(biāo)符合GB 2716—2005《食用植物油衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》,可應(yīng)用于食品、醫(yī)藥保健品。按照QB/T 4079—2010《按摩基礎(chǔ)油、按摩油》的要求,過氧化氫值≤10 mmol/kg,竹柏果仁油的過氧化氫值為27.76 mmol/kg,通過后期提取工藝的進(jìn)一步改進(jìn)與油脂精煉可用于化妝品行業(yè)。

    表4 竹柏果仁油的理化性質(zhì)?Table 4 The physicochemical properties of Podocarpus nagi nut oil

    ? *表示重復(fù)3次,**表示重復(fù)2次。

    2.5 GC-MS分析

    采用選擇性離子檢測的GC-MS方法對9種脂肪酸甲酯的總離子流圖進(jìn)行掃描,得到竹柏果仁油樣品的總離子流圖見圖9,9種脂肪酸甲酯的含量見表5。

    1. 十六碳酸 2. 十八碳酸 3. 十八碳一烯酸 4. 十八碳二烯酸 5. 十八碳三烯酸 6. 二十碳酸 7. 二十碳一烯酸 8. 二十碳二烯酸 9. 二十碳三烯酸

    圖9 竹柏果油GC-MS總離子流Figure 9 Total ion flow of GC-MS in Podocarpus nagi nut oil表5 竹柏果仁油GC-MS成分分析結(jié)果Table 5 Analysis results of GC-MS composition of oil in Podocarpus nagi nut oil

    由表5可知,竹柏果仁油主要化學(xué)成分為脂肪酸類,鑒別出9種脂肪酸,以亞油酸、二十碳三烯酸、十八碳一烯酸為主,不飽和脂肪酸含量達(dá)到95.81%,其中C20以上的長鏈不飽和脂肪酸占脂肪酸組成的33.76%。不飽和脂肪酸對人類健康大有裨益,可軟化血管、降低低密度脂蛋白和膽固醇、增強(qiáng)視力等作用[18],其中亞油酸具有降低血中膽固醇、調(diào)節(jié)脂肪代謝、抑制或清除動脈血栓等作用。竹柏果仁油富含長鏈不飽和脂肪酸,在保健品領(lǐng)域有極大的開發(fā)前景。

    3 結(jié)論

    本試驗以成熟的竹柏果為原料,優(yōu)化了超聲波輔助索氏抽提法提取竹柏果仁油的工藝條件,并研究了該油脂的基本理化性質(zhì)及脂肪酸組成。研究發(fā)現(xiàn),竹柏果仁油中不飽和脂肪酸含量達(dá)95.81%,且多不飽和脂肪酸總量為76.27%,顯著高于單不飽和脂肪酸。竹柏果仁油亞油酸含量相比同類陸生食用油脂優(yōu)勢明顯,C20以上的長鏈不飽和脂肪酸占脂肪酸組成的33.76%。本試驗尚未對竹柏果仁油中不飽和脂肪酸的應(yīng)用進(jìn)行開發(fā),有待進(jìn)一步研究。

    猜你喜歡
    果油果仁不飽和
    氣相色譜法測定面料中的乳木果油
    印染助劑(2021年9期)2021-09-27 07:23:58
    鹽膚木果油中沒食子酸的UPLC-MS及HPLC分析
    “歪果仁”的花樣新年
    “歪果仁”的中國年
    果仁女孩
    精煉梔子果油氧化穩(wěn)定性研究及貨架期預(yù)測
    中國油脂(2019年3期)2019-04-29 01:08:02
    n-3多不飽和脂肪酸改善糖脂代謝的研究進(jìn)展
    GC內(nèi)標(biāo)法同時測定青刺果油中4種脂肪酸
    中成藥(2018年6期)2018-07-11 03:01:32
    搭訕“歪果仁”你可以這樣說
    超聲波促進(jìn)合成新型吡咯α,β-不飽和酮
    3wmmmm亚洲av在线观看| 免费观看性生交大片5| 午夜老司机福利剧场| 纯流量卡能插随身wifi吗| h视频一区二区三区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| av免费观看日本| av天堂久久9| 免费观看的影片在线观看| av线在线观看网站| 熟女电影av网| 国产精品人妻久久久影院| 一级毛片我不卡| 18禁观看日本| 亚洲av二区三区四区| 成人手机av| 国产男人的电影天堂91| 亚洲国产精品成人久久小说| 国产高清三级在线| 天堂中文最新版在线下载| 亚洲av.av天堂| 毛片一级片免费看久久久久| 国产爽快片一区二区三区| 午夜免费男女啪啪视频观看| 黄片无遮挡物在线观看| 天美传媒精品一区二区| 欧美 日韩 精品 国产| 国产毛片在线视频| 国产熟女午夜一区二区三区 | 久热久热在线精品观看| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 最黄视频免费看| 精品少妇久久久久久888优播| 国产精品熟女久久久久浪| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 久久av网站| 亚洲一区二区三区欧美精品| 一级二级三级毛片免费看| 亚洲人与动物交配视频| 欧美+日韩+精品| 2022亚洲国产成人精品| 国产精品女同一区二区软件| 妹子高潮喷水视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 最新中文字幕久久久久| 日日摸夜夜添夜夜爱| 如何舔出高潮| 久久久久久久久久人人人人人人| 亚洲国产av影院在线观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 晚上一个人看的免费电影| 伊人久久精品亚洲午夜| 最新中文字幕久久久久| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| tube8黄色片| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| av播播在线观看一区| 十分钟在线观看高清视频www| 婷婷色综合大香蕉| 国产成人freesex在线| 亚洲av二区三区四区| 在线看a的网站| 成人国产麻豆网| 伦理电影免费视频| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 少妇人妻精品综合一区二区| 伊人久久国产一区二区| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 久久女婷五月综合色啪小说| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久久久精品久久久久真实原创| 一级毛片 在线播放| 天美传媒精品一区二区| 老司机亚洲免费影院| 韩国高清视频一区二区三区| 国产在线一区二区三区精| av视频免费观看在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱| 免费观看av网站的网址| 最新的欧美精品一区二区| 视频区图区小说| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 男人爽女人下面视频在线观看| 久久久久网色| 九色亚洲精品在线播放| 三上悠亚av全集在线观看| 涩涩av久久男人的天堂| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲第一区二区三区不卡| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产成人一区二区在线| 老司机影院毛片| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 在线看a的网站| 26uuu在线亚洲综合色| 一级片'在线观看视频| 国精品久久久久久国模美| 最近2019中文字幕mv第一页| 亚洲av不卡在线观看| av在线app专区| 欧美97在线视频| 伦理电影大哥的女人| 高清黄色对白视频在线免费看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 日韩精品有码人妻一区| 爱豆传媒免费全集在线观看| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲国产精品国产精品| 亚洲精品美女久久av网站| 国产av精品麻豆| 午夜av观看不卡| 91久久精品国产一区二区三区| 一级毛片 在线播放| 十分钟在线观看高清视频www| 国产国语露脸激情在线看| av免费观看日本| 亚洲伊人久久精品综合| 各种免费的搞黄视频| 免费大片18禁| 精品少妇久久久久久888优播| 在线观看国产h片| 国产亚洲最大av| 丰满少妇做爰视频| 国产精品久久久久久久久免| 精品一品国产午夜福利视频| .国产精品久久| av播播在线观看一区| 欧美国产精品一级二级三级| 国产高清有码在线观看视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲,一卡二卡三卡| 久久精品久久精品一区二区三区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 国模一区二区三区四区视频| 9色porny在线观看| 午夜久久久在线观看| 色吧在线观看| 看非洲黑人一级黄片| av福利片在线| 色视频在线一区二区三区| 天堂俺去俺来也www色官网| 国产免费又黄又爽又色| 免费高清在线观看日韩| 欧美精品一区二区免费开放| 免费久久久久久久精品成人欧美视频 | 亚洲性久久影院| 天堂中文最新版在线下载| 国产一区二区三区av在线| 亚洲综合色网址| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 亚洲av综合色区一区| 国产不卡av网站在线观看| 高清黄色对白视频在线免费看| 亚洲综合色惰| 99久久综合免费| 九九爱精品视频在线观看| 国产白丝娇喘喷水9色精品| 亚洲熟女精品中文字幕| 在线观看国产h片| 欧美xxxx性猛交bbbb| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 99re6热这里在线精品视频| 满18在线观看网站| xxx大片免费视频| 高清欧美精品videossex| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产极品天堂在线| 日日撸夜夜添| 国产在视频线精品| 亚洲第一av免费看| 黑丝袜美女国产一区| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久国内精品自在自线图片| 国产免费一区二区三区四区乱码| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 亚洲久久久国产精品| 成人黄色视频免费在线看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 91精品国产国语对白视频| 欧美3d第一页| 91精品三级在线观看| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 99热网站在线观看| 国产在视频线精品| 男人添女人高潮全过程视频| 亚洲精品自拍成人| √禁漫天堂资源中文www| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 18+在线观看网站| 亚洲精品视频女| a级毛片免费高清观看在线播放| 我要看黄色一级片免费的| 精品亚洲成国产av| 成年人免费黄色播放视频| 亚洲精品视频女| 免费观看在线日韩| 久久久久久久久久人人人人人人| 高清视频免费观看一区二区| 久热这里只有精品99| 久久精品人人爽人人爽视色| 男女边摸边吃奶| √禁漫天堂资源中文www| 日本欧美国产在线视频| 18禁动态无遮挡网站| 免费黄网站久久成人精品| 日韩欧美一区视频在线观看| 国产精品 国内视频| 九色成人免费人妻av| 人妻少妇偷人精品九色| 久久这里有精品视频免费| 久久热精品热| 69精品国产乱码久久久| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 久久精品国产亚洲av天美| 国产不卡av网站在线观看| 在线观看免费日韩欧美大片 | 18禁观看日本| 久久久久久久久久人人人人人人| 99热网站在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| 夜夜爽夜夜爽视频| 午夜福利,免费看| 街头女战士在线观看网站| 精品午夜福利在线看| 99九九在线精品视频| 久久久国产欧美日韩av| 寂寞人妻少妇视频99o| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲不卡免费看| 伊人久久精品亚洲午夜| 男的添女的下面高潮视频| 日韩大片免费观看网站| 国产免费一区二区三区四区乱码| 亚洲人与动物交配视频| 99久久精品一区二区三区| 天堂中文最新版在线下载| 久久人人爽人人爽人人片va| 卡戴珊不雅视频在线播放| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 亚洲精品久久成人aⅴ小说 | av福利片在线| 热re99久久国产66热| 伊人久久国产一区二区| 麻豆成人av视频| 这个男人来自地球电影免费观看 | 色网站视频免费| 五月伊人婷婷丁香| 国国产精品蜜臀av免费| 久久 成人 亚洲| 99热6这里只有精品| 18+在线观看网站| 日韩制服骚丝袜av| 国内精品宾馆在线| 国产精品国产av在线观看| 高清黄色对白视频在线免费看| 国产精品偷伦视频观看了| 中国三级夫妇交换| 午夜免费鲁丝| 国产片特级美女逼逼视频| 国产色婷婷99| 欧美三级亚洲精品| 久久久国产一区二区| 久久久久精品性色| 亚洲久久久国产精品| 中文欧美无线码| 观看美女的网站| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 黄色一级大片看看| 成人国语在线视频| 免费观看的影片在线观看| 成年女人在线观看亚洲视频| 亚洲美女黄色视频免费看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久精品区二区三区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲精品日韩av片在线观看| 激情五月婷婷亚洲| 亚洲五月色婷婷综合| 亚洲,欧美,日韩| 国产精品免费大片| 成人综合一区亚洲| 五月玫瑰六月丁香| 午夜影院在线不卡| 精品一区二区免费观看| 自线自在国产av| 制服诱惑二区| 妹子高潮喷水视频| 欧美精品一区二区免费开放| 久久99热6这里只有精品| 伊人亚洲综合成人网| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 久久精品人人爽人人爽视色| 国产黄片视频在线免费观看| 不卡视频在线观看欧美| 久久99热这里只频精品6学生| 一个人免费看片子| 亚洲av男天堂| 成年av动漫网址| 日本av免费视频播放| 午夜激情av网站| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 日本av手机在线免费观看| 午夜免费男女啪啪视频观看| 精品一区在线观看国产| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲精品国产色婷婷电影| 成人综合一区亚洲| 啦啦啦在线观看免费高清www| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 成人手机av| 一级黄片播放器| 美女大奶头黄色视频| 中文字幕精品免费在线观看视频 | 婷婷色麻豆天堂久久| 女性被躁到高潮视频| 国产熟女欧美一区二区| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 成年人免费黄色播放视频| 亚洲情色 制服丝袜| 午夜视频国产福利| 男女高潮啪啪啪动态图| 午夜视频国产福利| 久久ye,这里只有精品| h视频一区二区三区| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 午夜精品国产一区二区电影| 少妇丰满av| 日日撸夜夜添| 欧美成人精品欧美一级黄| av播播在线观看一区| 韩国av在线不卡| 交换朋友夫妻互换小说| av不卡在线播放| 色网站视频免费| 久久午夜福利片| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 18禁在线播放成人免费| 久久久久久久久久成人| 一区二区三区四区激情视频| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 9色porny在线观看| 免费看不卡的av| 夫妻午夜视频| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 久久久精品94久久精品| 蜜桃在线观看..| 男女国产视频网站| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 99九九线精品视频在线观看视频| kizo精华| 在线观看美女被高潮喷水网站| 欧美变态另类bdsm刘玥| 男女国产视频网站| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲,欧美,日韩| 黄片播放在线免费| 国产欧美亚洲国产| 国精品久久久久久国模美| 人妻制服诱惑在线中文字幕| 亚洲成人手机| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 免费观看的影片在线观看| 欧美三级亚洲精品| 下体分泌物呈黄色| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 国产亚洲一区二区精品| 观看av在线不卡| 欧美亚洲日本最大视频资源| 日本色播在线视频| 亚洲不卡免费看| 日韩制服骚丝袜av| 久久久久久久亚洲中文字幕| 一级a做视频免费观看| 日韩电影二区| √禁漫天堂资源中文www| 欧美变态另类bdsm刘玥| 9色porny在线观看| 国产在线免费精品| 最后的刺客免费高清国语| 久久久久久久久久人人人人人人| 亚洲国产最新在线播放| 插逼视频在线观看| 国产av国产精品国产| 少妇被粗大的猛进出69影院 | 亚洲精品一二三| 成人国产麻豆网| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产成人免费观看mmmm| 久久狼人影院| 制服人妻中文乱码| 免费大片黄手机在线观看| 久久 成人 亚洲| 欧美最新免费一区二区三区| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 在线看a的网站| 欧美精品亚洲一区二区| 街头女战士在线观看网站| 国产精品久久久久久久久免| 亚洲国产av新网站| av在线老鸭窝| 色哟哟·www| 97超碰精品成人国产| 在线观看美女被高潮喷水网站| 色5月婷婷丁香| 黄片播放在线免费| 亚洲av二区三区四区| 一本久久精品| 精品人妻偷拍中文字幕| 日本黄色片子视频| 少妇人妻 视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲综合色网址| 国产av一区二区精品久久| 欧美性感艳星| 色94色欧美一区二区| 亚洲综合精品二区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 久久久久精品性色| 国产精品 国内视频| 三级国产精品片| 日本午夜av视频| 久久久久久人妻| 日日撸夜夜添| 日本91视频免费播放| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 日本黄色片子视频| 亚洲av中文av极速乱| a级毛片黄视频| 久久人妻熟女aⅴ| 免费观看的影片在线观看| 欧美日本中文国产一区发布| 黄片播放在线免费| 久久av网站| 久久影院123| 91精品一卡2卡3卡4卡| 啦啦啦在线观看免费高清www| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 亚洲精品视频女| 最近的中文字幕免费完整| 一级,二级,三级黄色视频| 免费日韩欧美在线观看| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 在线观看美女被高潮喷水网站| 一区二区日韩欧美中文字幕 | 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲av二区三区四区| 男男h啪啪无遮挡| 不卡视频在线观看欧美| 视频中文字幕在线观看| 久久久精品免费免费高清| xxx大片免费视频| 在线观看人妻少妇| 777米奇影视久久| 国产精品国产av在线观看| 亚洲精品久久午夜乱码| 亚洲人成77777在线视频| 一本一本综合久久| 久久99蜜桃精品久久| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 亚洲av.av天堂| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| av一本久久久久| 91精品三级在线观看| videossex国产| 欧美精品一区二区大全| 欧美 日韩 精品 国产| av免费在线看不卡| 国产精品人妻久久久久久| 高清不卡的av网站| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 国产精品一区www在线观看| 国产精品无大码| 国产乱人偷精品视频| 有码 亚洲区| 不卡视频在线观看欧美| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 中国美白少妇内射xxxbb| 一二三四中文在线观看免费高清| av.在线天堂| 少妇人妻精品综合一区二区| 国产国语露脸激情在线看| 日韩视频在线欧美| 在线观看美女被高潮喷水网站| 女性生殖器流出的白浆| 曰老女人黄片| 国产精品一国产av| 一个人免费看片子| 18禁在线播放成人免费| 最近中文字幕2019免费版| 久久久久精品性色| 国产一区二区在线观看日韩| 国产免费又黄又爽又色| 黄色怎么调成土黄色| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 水蜜桃什么品种好| 日韩精品有码人妻一区| 日韩精品免费视频一区二区三区 | 美女内射精品一级片tv| 精品人妻偷拍中文字幕| 午夜精品国产一区二区电影| 国产国拍精品亚洲av在线观看| 熟女av电影| 精品卡一卡二卡四卡免费| 日韩人妻高清精品专区| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲欧洲日产国产| 亚洲国产精品999| 丝袜美足系列| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲图色成人| 久久ye,这里只有精品| 亚洲人成77777在线视频| 久久精品夜色国产| 精品久久久久久电影网| 国产精品人妻久久久久久| 好男人视频免费观看在线| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 久久久久久久久久久丰满| 男女国产视频网站| 久久久久久久久久人人人人人人| 人妻少妇偷人精品九色| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 激情五月婷婷亚洲| .国产精品久久| 51国产日韩欧美| 亚洲av成人精品一二三区| 国产av一区二区精品久久| av卡一久久| 视频在线观看一区二区三区| av黄色大香蕉| 9色porny在线观看| 欧美xxⅹ黑人| 特大巨黑吊av在线直播| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 不卡视频在线观看欧美| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产精品一国产av| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产精品.久久久| 九色亚洲精品在线播放| 搡女人真爽免费视频火全软件| 日韩视频在线欧美| 一二三四中文在线观看免费高清| 满18在线观看网站| 超碰97精品在线观看| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 日韩av不卡免费在线播放| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 欧美性感艳星| 亚洲欧美精品自产自拍| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国国产精品蜜臀av免费| 黑丝袜美女国产一区| 国产视频内射| xxx大片免费视频| 国产在线免费精品| 少妇 在线观看| 日日撸夜夜添| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产亚洲精品久久久com| av免费观看日本| 99久久精品一区二区三区| av国产久精品久网站免费入址| 男的添女的下面高潮视频| 乱人伦中国视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 我的老师免费观看完整版| 熟妇人妻不卡中文字幕| 在线观看国产h片| 寂寞人妻少妇视频99o| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 午夜激情久久久久久久| 久久精品国产亚洲av涩爱| 欧美日韩av久久| 亚洲av男天堂| 日本黄色日本黄色录像| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 成人国产av品久久久| 国产日韩一区二区三区精品不卡 | 黄色怎么调成土黄色| 成人毛片a级毛片在线播放| av线在线观看网站| 免费大片18禁| 伊人亚洲综合成人网| 国产日韩欧美亚洲二区| 91在线精品国自产拍蜜月| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 嘟嘟电影网在线观看| 七月丁香在线播放| 一级毛片aaaaaa免费看小| 欧美性感艳星| 精品少妇黑人巨大在线播放| 午夜免费鲁丝| 国产免费现黄频在线看| 热99国产精品久久久久久7| 视频区图区小说| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 大香蕉97超碰在线| 少妇被粗大猛烈的视频|