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    超聲波輔助提取檢測(cè)海紅果中吡蟲啉農(nóng)藥殘留的研究

    2018-06-06 02:24:51關(guān)正萍王君偉許江彬
    現(xiàn)代食品 2018年3期
    關(guān)鍵詞:紅果吡蟲啉甲醇

    ◎ 關(guān)正萍,王君偉,許江彬,關(guān) 正

    (1.山西師范大學(xué)食品科學(xué)學(xué)院,山西 臨汾 041000;2.山西師范大學(xué)現(xiàn)代文理學(xué)院,山西 臨汾 041000)

    吡蟲啉是用來保護(hù)植物蔬菜防止害蟲侵害的,它可以消滅多種傷害植物的蟲子[1]。近幾年,吡蟲啉的添加量不斷增長(zhǎng),果蔬中的殘留情況得到了人們的關(guān)注[1],但吡蟲啉在海紅果中殘留的檢測(cè)方法還沒有出現(xiàn)[1]。

    海紅果樹,它是一類抗旱、抗寒、產(chǎn)量高的樹,但在國(guó)內(nèi)卻是比較少有的果樹種類。它最開始產(chǎn)自秦晉蒙交界處,品質(zhì)優(yōu)良[2]。海紅果營(yíng)養(yǎng)價(jià)值高,海紅果實(shí)具有鮮食、干制等用途,同時(shí)具有增進(jìn)食欲等功能,特別對(duì)兒童以及老年缺鈣的癥狀具有良好的食療作用。用其制成的食品特別受百姓青睞,具有經(jīng)濟(jì)開發(fā)潛力。

    超聲波輔助提煉結(jié)合HPLC采取超聲波幫助溶劑來提煉,這種方法可減少提煉時(shí)間,提高提煉率[3]。而我國(guó)還未出現(xiàn)明確檢測(cè)海紅果中吡蟲啉含量的方式。為此,本試驗(yàn)設(shè)計(jì)超聲波輔助提取HPLC來檢測(cè)海紅果中的吡蟲啉的殘留情況。

    1 材料與方法

    1.1 材料與儀器

    主要材料:吡蟲啉標(biāo)準(zhǔn)品100 μg/mL、乙腈(色譜純)、氨基柱(500 mg/3 mL),均購(gòu)置于沃克化學(xué)儀器單位;干制海紅果,市售;哇哈哈飲用純凈水,超市購(gòu)置。

    主要儀器:Agilent 1260高效液相色譜儀,菲爾伯恩實(shí)業(yè)發(fā)展(上海)有限公司;KQ-300E型超聲波清洗器,合肥攀升超聲波科技有限公司;Vortex Genie2T漩渦混合器,上海利聞科學(xué)儀器有限公司;GTR21-1高速冷凍離心機(jī),基因有限公司;RE-52AA旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀,上海汗諾儀器有限公司;HP-01真空泵,邦西儀器科技(上海)有限公司。

    1.2 試驗(yàn)方法

    1.2.1 色譜分析條件的優(yōu)化

    (1)檢測(cè)波長(zhǎng)的優(yōu)化。查找國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)GB/T23379-2009來確定吡蟲啉的紫外吸收光譜為270 nm[4]。

    (2)流動(dòng)相的優(yōu)化。甲醇溶液:色譜級(jí)甲醇溶液1 000 mL,用0.22 μm的有機(jī)濾膜于抽濾裝置中過濾,在功率為800 W、水溫30 ℃的條件下超聲處理20 min,存儲(chǔ)備用。超純水:選用哇哈哈飲用純凈水,用0.22 μm的水系濾膜于抽濾裝置中過濾,在功率為800 W、水溫為30 ℃的條件下超聲處理20 min,存儲(chǔ)備用。此次試驗(yàn)選擇甲醇和水的比例分別為:甲醇∶水=85∶15(V/V)、甲醇∶水=80∶20(V/V)、甲醇∶水=75∶25(V/V)、甲醇∶水=70∶30(V/V)、甲醇∶水=65∶35(V/V)。通過對(duì)照5種差異色譜進(jìn)樣中帶著被測(cè)組分前進(jìn)運(yùn)動(dòng)的物質(zhì)的配比分析圖來確定最優(yōu)甲醇和水的比例[2]。

    (3)流動(dòng)相流速的優(yōu)化。試驗(yàn)選擇的進(jìn)樣速度分別設(shè)置為0.2、0.4、0.6、0.8、1.0 mL/min。通過比較5種不同進(jìn)樣速度的分析圖來確定最優(yōu)流動(dòng)相流速[2]。

    (4)色譜柱溫度的優(yōu)化。此次試驗(yàn)選擇的色譜柱溫度分別設(shè)置為20、25、30、35、40 ℃,通過對(duì)照5種不同色譜柱溫度的色譜圖來確定最優(yōu)色譜柱溫度[2]。

    1.2.2 正交試驗(yàn)

    以單因素試驗(yàn)結(jié)果為基礎(chǔ),以色譜柱溫度(C)、進(jìn)樣液體速度(B)、流動(dòng)相比例(A)為影響因素,以色譜圖峰面積、對(duì)稱因子為指標(biāo),進(jìn)行正交試驗(yàn)。確定最優(yōu)色譜條件組合。

    1.2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制

    將標(biāo)準(zhǔn)液配制成0.5、1.0、2.0、5.0、10.0 μg/mL的標(biāo)準(zhǔn)曲線。首先分別移取0.05、0.1、0.2、0.5、1.0 mL,10.0 μg/mL吡蟲啉標(biāo)準(zhǔn)品于1 mL進(jìn)樣瓶里面,并用甲醇溶液添加至1 mL,用高效液相色譜儀進(jìn)行檢測(cè),將檢測(cè)的峰面積對(duì)應(yīng)相應(yīng)的濃度繪制吡蟲啉的標(biāo)準(zhǔn)曲線,求出線性回歸方程[1]。

    1.2.4 系統(tǒng)重現(xiàn)性的確定

    選擇曲線中間點(diǎn)濃度為2.0 μg/mL的吡蟲啉樣品,重復(fù)進(jìn)樣5次,檢查儀器系統(tǒng)的穩(wěn)定性[3]。

    1.2.5 回收率的測(cè)定

    (1)制樣。取無病蟲害、無損壞的干制海紅果可食部分,用純凈水浸泡6 h,粉碎并混合均勻[5-6]。

    (2)提取。稱取海紅果樣品4 g(精確至0.01 g)。取10 mL乙腈加到海紅果里面,加上面配制好的溶液,讓其含量依次為0.25、0.50、1.00、2.00、4.00 mg/kg[2]。同時(shí),設(shè)置平行樣與空白對(duì)照。用超聲波處理15 min以后,加入2.0 g的氯化鈉,均勻混合10 min,固液分離10 min(5 000 r/min),然后吸5 mL有機(jī)溶劑于新的心型瓶中,在溫度為40 ℃的旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀上旋干。

    (3)凈化。激發(fā)凈化柱用5 mL甲醇∶二氯甲烷(5∶95),溶解殘?jiān)? mL甲醇∶二氯甲烷(5∶95),反復(fù)3回進(jìn)到活化柱,接到雞心瓶中。洗脫用5 mL甲醇∶二氯甲烷(5∶95),全部接收于雞心瓶中。40 ℃旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀,旋干。加5 mL甲醇置換,混勻,旋干[2]。然后用1 mL甲醇解殘?jiān)黐2]。

    (4)過膜。將1 mL溶解殘?jiān)募状歼^0.2 μm的有機(jī)濾膜[2]。

    (5)檢測(cè)。HPLC檢測(cè)[2]。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 色譜條件的建立

    2.1.1 檢測(cè)波長(zhǎng)的確定

    借助GB/T23379-2009,發(fā)覺其最大吸收出現(xiàn)在270 nm處,因此波長(zhǎng)選擇270 nm。

    2.1.2 流動(dòng)相配比的確定

    此次試驗(yàn)選擇的流動(dòng)相分別為:甲醇∶水=85∶15(V/V),甲醇∶水=80∶20(V/V),甲醇∶水=75∶25(V/V)甲醇∶水=70∶30(V/V),甲醇∶水=65∶35(V/V)。5種比例的流動(dòng)相的檢測(cè)結(jié)果分別對(duì)應(yīng)圖1a-圖1e。

    圖1 流動(dòng)相為甲醇∶水(V/V)對(duì)標(biāo)準(zhǔn)液測(cè)量結(jié)果圖

    檢測(cè)條件:①檢測(cè)樣品,吡蟲啉標(biāo)準(zhǔn)液10.0 μg/mL。②進(jìn)樣液體速度,0.4 mL/min。③色譜柱溫度30 ℃。④檢測(cè)波長(zhǎng),270 nm。

    由圖1a-圖1e可知:當(dāng)流動(dòng)相為甲醇∶水=85:15(V/V)、甲醇∶水=80∶20(V/V)、甲醇∶水=75∶25(V/V)的時(shí)候,雖能檢測(cè)出吡蟲啉這種物質(zhì),但峰型對(duì)稱度不高,并且未出現(xiàn)溶劑峰。后經(jīng)檢測(cè)得知當(dāng)以甲醇∶水=65∶35(V/V)檢測(cè)時(shí),出峰的時(shí)間靠中,峰形對(duì)稱。當(dāng)以甲醇∶水=70∶30(V/V)檢測(cè)的時(shí)候,保留時(shí)間適中,峰形對(duì)稱性更高,溶劑峰與吡蟲啉峰型分開,并且沒有托峰,所以擇優(yōu)選擇甲醇∶水=70∶30(V/V)作為此次試驗(yàn)的色譜進(jìn)樣中帶著被測(cè)組分前進(jìn)運(yùn)動(dòng)的物質(zhì)[7]。

    2.1.3 流動(dòng)相流速的確定

    試驗(yàn)選擇的進(jìn)樣液體的速度分別設(shè)置為0.2、0.4、0.6、0.8、1.0 mL/min(結(jié)果分別對(duì)應(yīng)圖2a-圖2e)[8]。不同進(jìn)樣速度的測(cè)量結(jié)果,如圖2所示。

    圖2 流速對(duì)標(biāo)準(zhǔn)液檢測(cè)結(jié)果圖

    檢測(cè)條件:①檢測(cè)樣品名稱,吡蟲啉標(biāo)準(zhǔn)液10.0 μg/mL。②流動(dòng)相為甲醇∶水=65∶35(V/V)。③色譜柱度30 ℃。④檢測(cè)波長(zhǎng),270 nm。

    由圖2可知,當(dāng)色譜過程中攜帶待測(cè)組分向前移動(dòng)的物質(zhì)的速度為0.2 mL/min的時(shí)候,峰形對(duì)稱性不好且保留時(shí)間太長(zhǎng);當(dāng)色譜過程中攜帶待測(cè)組分向前移動(dòng)的物質(zhì)的速度為0.4 mL/min的時(shí)候,其保留時(shí)間短,分離度較好,并且峰形對(duì)稱性好,無尾峰;當(dāng)色譜過程中攜帶待測(cè)組分向前移動(dòng)的物質(zhì)的速度為0.6、0.8、1.0 mL/min的時(shí)候,保留時(shí)間雖短,但是對(duì)稱度不高。綜合考慮,選擇色譜過程中攜帶待測(cè)組分向前移動(dòng)的物質(zhì)的速度為0.4 mL/min[2]。

    2.1.4 色譜柱溫度的確定

    此次試驗(yàn)選擇的色譜柱溫度分別設(shè)置為20、25、30、35、40 ℃(結(jié)果分別對(duì)應(yīng)圖3a-圖3e)。如圖3所示[9]。

    圖3 柱溫對(duì)標(biāo)準(zhǔn)液分析結(jié)果圖

    檢測(cè)條件:①檢測(cè)波長(zhǎng),270 nm。②檢測(cè)樣品,吡蟲啉標(biāo)準(zhǔn)液10.0 μg/mL。③流動(dòng)相為甲醇∶水=65∶35(V/V)。④流速,0.4 mL/min。

    由圖3a可知,在本試驗(yàn)中,柱溫對(duì)保留時(shí)間、分離度等的影響并不是非常大。綜合考慮,選擇柱溫30 ℃[2]。

    2.2 正交實(shí)驗(yàn)

    以單因素試驗(yàn)結(jié)果為基礎(chǔ),以柱溫(C)、進(jìn)樣液體速度(B)、不同色譜過程中攜帶待測(cè)組分向前移動(dòng)的物質(zhì)比例(A)為影響因素,用峰面積和對(duì)稱因子當(dāng)指標(biāo),進(jìn)行正交試驗(yàn)。正交實(shí)驗(yàn)的因素與水平,見表1。

    表1 L9(33)正交試驗(yàn)因素和水平表

    2.2.1 正交結(jié)果的方差分析表

    選擇曲線中間點(diǎn)濃度為2.0 μg/mL的吡蟲啉樣品,采用L9(33)正交試驗(yàn)來確定實(shí)驗(yàn)最佳工藝條件,結(jié)果見表2。

    表2 L9(33)正交試驗(yàn)結(jié)果分析表

    正交試驗(yàn)極差分析闡明,3個(gè)因素對(duì)吡蟲啉色譜圖的作用次序?yàn)锳BC,即流動(dòng)相的比例>流速>柱溫,最佳組合為A2B2C3,即當(dāng)流動(dòng)相比例為甲醇∶水=70∶30(V/V),流動(dòng)相的流速為0.4 mL/min,柱溫35 ℃時(shí),峰面積最接近測(cè)量值。但由正交表選擇的最理想組合與色譜條件優(yōu)化的理想組合A2B2C2不相同,所以對(duì)以上兩個(gè)組合再進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。

    2.2.2 最優(yōu)配方選擇驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)

    由于正交表中的最優(yōu)組合與色譜條件優(yōu)化最優(yōu)組合有差異,故需進(jìn)行驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)來保證實(shí)驗(yàn)結(jié)果的準(zhǔn)確性。選擇曲線中間點(diǎn)濃度為2.0 μg/mL的樣品,分別以A2B2C2與A2B2C3這兩組色譜條件組合進(jìn)行驗(yàn)證,峰面積最接近被測(cè)值的為此次最優(yōu)組合。驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)結(jié)果,見表3。

    表3 最優(yōu)配方選擇驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)表

    表3表明:用A2B2C2這一組合的峰面積最接近測(cè)量值,所以此次實(shí)踐的最優(yōu)組合為A2B2C2。當(dāng)流動(dòng)相比例為甲醇∶水=70∶30(V/V),流速為0.4 mL/min,色譜柱溫度30 ℃時(shí),峰面積最接近測(cè)量值,對(duì)稱性高。

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線和檢出限

    將標(biāo)準(zhǔn)液配制成0.5、1.0、2.0、5.0、10.0 μg/mL標(biāo)準(zhǔn)曲線樣液,求出標(biāo)準(zhǔn)曲線的回歸方程為y=75.754x+9.170 6及相關(guān)系數(shù)是0.999 2[10-11]。結(jié)果如圖4所示。

    圖4 標(biāo)準(zhǔn)曲線圖

    分析圖4可知,本方法定量限為0.05 mg/kg,完全符合國(guó)內(nèi)外規(guī)定殘留最高值(MRL)[1]。

    2.4 系統(tǒng)的重現(xiàn)性

    選擇曲線中間點(diǎn)濃度為2.0 μg/mL的吡蟲啉樣品,重復(fù)進(jìn)樣5次,檢查儀器系統(tǒng)的穩(wěn)定性[12-13]。檢測(cè)結(jié)果,見表4。由表4可知,吡蟲啉峰面積依次為163.4、160.7、165、164.5、167.2,平均峰面積164.16,說明系統(tǒng)重復(fù)性較好。

    表4 重復(fù)進(jìn)樣系統(tǒng)精密度表

    2.5 海紅果中吡蟲啉的回收率

    使各樣品中吡蟲啉的含量分別為0.25、0.50、1.00、2.00、4.00 mg/kg[14-15]。同時(shí)設(shè)置3組平行樣與空白對(duì)照[2]。結(jié)果見表5。

    表5 海紅果農(nóng)藥殘留量的回收率和變異系數(shù)表(n=10)

    當(dāng)海紅果中吡蟲啉的添加量分別為0.25、0.5、1.0、2.0、4.0 mg/kg時(shí),平均回收率分別為86.76%、87.65%、92.75%、86.45%、93.65%, 變 異 系 數(shù) 為1.23%~2.4%。結(jié)果表明,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差<5,在允許范圍內(nèi)[10],達(dá)到農(nóng)藥殘留分析的條件[16-17]。

    3 結(jié)論

    此試驗(yàn)為快速檢測(cè)海紅果吡蟲啉的農(nóng)藥殘留研究。首先進(jìn)行色譜條件的優(yōu)化,色譜柱溫度30 ℃;流動(dòng)相配比為甲醇∶水=70∶30(V/V),檢測(cè)波長(zhǎng)270 nm,流動(dòng)相流速0.4 mL/min。然后進(jìn)行標(biāo)準(zhǔn)曲線的繪制以及系統(tǒng)重現(xiàn)性和回收率的測(cè)定。結(jié)果表明:當(dāng)添加水平在0.25~4.0 mg/kg時(shí),回收率均在80%~120%,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差<5;該方法的定量出現(xiàn)的最小值為0.05 mg/kg,標(biāo)準(zhǔn)曲線線性關(guān)系數(shù)0.999 2。因此,本試驗(yàn)檢測(cè)更準(zhǔn)確、訊速、靈敏,可作為果蔬中吡蟲啉檢測(cè)的技術(shù)支持。

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