長期施用豬糞土壤的重金屬含量及風(fēng)險評價

黃會前，何騰兵，2*，李 陽，曾慶慶，謝 朝，谷培科，向 黎

(1.貴州大學(xué) 農(nóng)學(xué)院，貴州 貴陽 550025；2.貴州大學(xué) 新農(nóng)村發(fā)展研究院，貴州 貴陽 550025；3.貴州大學(xué) 資源與環(huán)境學(xué)院，貴州 貴陽 550025)

【研究意義】近年來，畜禽養(yǎng)殖業(yè)迅速發(fā)展，集約化程度不斷提高，養(yǎng)殖場畜禽糞便排放量增大。2011年貴州省生豬飼養(yǎng)量為1616.34萬頭，按每頭生豬每年排放2.5 t糞尿[1]計算，2011年貴州省養(yǎng)豬業(yè)排放的糞尿達(dá)4040.85萬t[2]，據(jù)估算，到2020年全國畜禽糞便排放量約達(dá)30億t[3]。如今，年出欄500頭生豬以上的規(guī)?；B(yǎng)殖比重達(dá)到50 %，并且養(yǎng)殖糞便直接或間接還田量約占到總排放量的60 %。然而，在養(yǎng)殖過程中為防止畜禽疾病、促進(jìn)動物的生長和提高出欄率，添加劑如硫酸銅、硫酸鋅、阿散酸和氧化錳等[4]被廣泛應(yīng)用于飼料和藥物中，而動物對添加劑利用率較低[5]，大量未被吸收的元素隨糞便排出，糞便還田后將不可避免地改變土壤重金屬的含量[6]，進(jìn)而可能導(dǎo)致重金屬在植物體內(nèi)的富集。畜禽糞便農(nóng)用是我國傳統(tǒng)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的重要環(huán)節(jié)，一方面可改善土壤養(yǎng)分、提高作物產(chǎn)量；另一方面，也會導(dǎo)致重金屬等有毒有害物質(zhì)在土壤中積累，是造成土壤污染的原因之一[7]。重金屬在土壤中潛伏期長、毒性大及不可逆的特點[8]，對生態(tài)環(huán)境危害極大。土壤重金屬污染不僅對農(nóng)作物的產(chǎn)量和品質(zhì)產(chǎn)生影響，還可能通過食物鏈對人的生命健康造成危害[9]。因此，研究土壤重金屬污染具有重要的現(xiàn)實意義?！厩叭搜芯窟M(jìn)展】有研究表明，菜園土壤施用高含量Cu和Zn豬糞對土壤中Cu、Zn積累的貢獻(xiàn)較大，且土壤存在重金屬污染的風(fēng)險[10]；在豬糞集中施用區(qū)，土壤剖面中Cd、Hg、Pb、As、Cu、Zn均表現(xiàn)出明顯的表層或亞表層聚集現(xiàn)象[11]；長期施用豬糞的土壤重金屬Cu、Zn含量明顯高于施用氮磷鉀的土壤[12]?！颈狙芯壳腥朦c】目前，對畜禽糞便還田土壤中重金屬分布情況及風(fēng)險評價的研究主要針對禹城、滁州、遼陽和江西等施用畜禽糞便后在土壤養(yǎng)分、作物品質(zhì)以及土壤重金屬風(fēng)險評價方面[13-16]，而關(guān)于貴州喀斯特地區(qū)典型規(guī)?；B(yǎng)豬場周圍的土壤重金屬含量及風(fēng)險評價未見報道?！緮M解決的關(guān)鍵問題】以貴州喀斯特地區(qū)豬場周圍長期施用豬糞的黃壤為對象，研究長期施用豬糞對土壤重金屬含量的影響，并評價其風(fēng)險，以期為貴州喀斯特地區(qū)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)科學(xué)合理利用豬場糞肥，確保農(nóng)田土壤安全和防止土壤重金屬污染提供科學(xué)依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

研究區(qū)位于貴陽市北部，地處北緯26°48′～27°22′、東經(jīng)106°45′～107°17′，屬于北亞熱帶季風(fēng)濕潤氣候，年平均氣溫12 ℃，年降雨量1419 mm，地勢呈西南高、東北低，海拔1100～1400 m。土壤類型為砂頁巖風(fēng)化物發(fā)育的黃壤，pH 6.28±0.27。2007-2016年，農(nóng)戶用養(yǎng)豬場糞便堆制發(fā)酵后施于農(nóng)田，主要種植玉米，一年一熟，春季翻耕、播種，秋季收獲，收獲后撒施豬糞，年施用量21～80 t/hm2，長期循環(huán)。

圖1 研究區(qū)采樣點(n=45)分布Fig.1 Distribution of sampling sites in the tested area(n=45)

1.2 樣品采集與測定

2017年1月，在研究區(qū)采集土壤樣品，采樣點分布見圖1。每個點位采集表層(0～20 cm)土壤，先用鐵鏟挖約25 cm的斜面，用木鏟刮去鐵鏟接觸面的土樣(小于1 cm)，再用木鏟在斜面上垂直取樣。每個點位按5點采樣法混合采樣，將采集的土壤樣品攤放在塑料布上用手捏碎、混勻，四分法對角取2份混合(約1 kg)放于布袋中，附上標(biāo)簽，并記錄采樣地點、經(jīng)緯度、海拔、采樣日期和采樣人等基本信息。

采用水浸提-電位法(水∶土= 2.5∶1.0)測定pH；采用硝酸-高氯酸-氫氟酸三酸消解，電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICP-MS)測定重金屬Cu、Zn、Pb、Cd和Cr含量；采用王水消解，雙道原子熒光光度計測定As含量。樣品分析過程加入國家土壤標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GSS-5進(jìn)行質(zhì)量控制。

1.3 重金屬污染與潛在生態(tài)風(fēng)險評價

1.3.1 污染評價 根據(jù)土壤pH，以國家土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)為評價標(biāo)準(zhǔn) GB/T 15618-1995，運(yùn)用單因子污染指數(shù)法(Pi)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法(P綜)進(jìn)行土壤重金屬污染評價(pH<6.5)，土壤重金屬污染分級標(biāo)準(zhǔn)見表1。Pi和P綜的計算公式：

Pi=Ci/Si

式中，Ci為環(huán)境中污染物i的實測數(shù)據(jù)(mg/kg)，Si為污染物i的二級標(biāo)準(zhǔn)標(biāo)準(zhǔn)，Pi max為污染物中最大污染指數(shù)，Pi mean為污染物中平均值。

1.3.2 潛在生態(tài)風(fēng)險評價 采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法[17]對養(yǎng)豬場周邊土壤進(jìn)行重金屬污染評價(評價標(biāo)準(zhǔn)見表2)。計算公式：

表1 土壤重金屬污染分級標(biāo)準(zhǔn)

表2 Hakanson潛在生態(tài)危害評價指標(biāo)

1.4 數(shù)據(jù)處理

試驗數(shù)據(jù)采用軟件Excel 2007進(jìn)行重金屬含量統(tǒng)計，DPS 2006進(jìn)行相關(guān)性分析(LSD法)、聚類分析(歐式距離法)。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量與來源

2.1.1 含量 從表3看出，長期施用豬糞土壤重金屬的含量差異較大，Cd為0.204～0.507 mg/kg，Cr為17.25～78.68 mg/kg，Pb為38.06～114.58 mg/kg，As為5.25～48.48 mg/kg，Hg為0.080～0.694 mg/kg，Cu為23.62～59.77 mg/kg，Zn為109.46～247.97 mg/kg。7種重金屬的變異系數(shù)為16.27 %～60.59 %，屬于中等變異(10 %<變異系數(shù)<100 %)，其中重金屬Hg的變異系數(shù)最大，為60.59 %，可能是土壤中Hg含量受到人類活動影響較大。

長期施用豬糞土壤重金屬Cd、Hg的平均含量在土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)的邊界范圍，其余重金屬平均含量均為超標(biāo)。從單個樣本看，重金屬Pb、Cr在所有樣本土壤中均未超標(biāo)，而Cd、As、Hg、Cu和Zn均有樣本超標(biāo)，其中Hg超標(biāo)率最高，為40 %；其次為Cd、Zn，超標(biāo)率分別為37.78 %和26.67 %；Cu、As超標(biāo)率分別為15.56 %和11.11 %。表明，長期施用豬糞對土壤重金屬Cd、As、Hg、Cu和Zn的含量有一定影響，其中對Hg、Cd和Zn影響較明顯。

長期施用豬糞土壤重金屬Pb、As、Hg、Cu和Zn的平均含量均超過貴州土壤背景值，出現(xiàn)不同程度的積累。從單個樣本看，重金屬Cd、Cr在所有樣本土壤中均未超過貴州土壤背景值，Pb、As、Hg、Cu和Zn均有樣本超標(biāo)，其中樣本超標(biāo)率較高的重金屬為Pb、Zn和Hg，均高于95 %；其次為Cu，有86.67 %的樣本超過貴州土壤背景值；As的樣本超標(biāo)率為80.0 %。表明，在貴州喀斯特地區(qū)，長期施用規(guī)模化養(yǎng)豬場豬糞的土壤重金屬Pb、Zn、Hg、Cu和As的積累比較明顯。

2.1.2 來源 土壤中重金屬有的來源于同一污染物途徑，有的來源于多種污染途徑，來源同一途徑的重金屬元素之間常存在一定的相關(guān)性。從表4看出，pH與Cr、Cu、Zn極顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別為0.47、0.52、0.61，與Cd顯著相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.39；與Pb、As、Hg相關(guān)不顯著，說明長期施用豬糞的土壤其pH對重金屬Cr、Cu、Zn和Cd積累有一定影響。Cd與Cu、Pb顯著相關(guān)，其中與Cu為正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.32；與Pb為負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.30，說明重金屬Cd與Cu有同源性，存在復(fù)合污染現(xiàn)象；重金屬Cd與Pb的來源途徑差異較大。Cr與Pb顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.30，說明其來源途徑不同。Pb與Cu顯著負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.36，表明來源途徑存在差異。Hg與Cu、Zn極顯著相關(guān)，其中與Cu為正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為0.87；與Zn為負(fù)相關(guān)，相關(guān)系數(shù)為-0.57，說明Hg與Cu來源途徑相似，與Zn來源存在差異。重金屬Cu 與Zn極顯著負(fù)相關(guān)，表明Cu 與Zn來源存在差異。

表3 研究區(qū)土壤重金屬的含量

表4 土壤重金屬、pH間的相關(guān)系數(shù)矩陣

注：**表示在0.01水平極顯著，*表示在0.05水平顯著。

Note: ** and * indicate 0.01 and 0.05 significant levels respectively.

從圖2可知，長期施用豬糞的土壤中7種重金屬劃分為3類，Zn為第1類，可能主要來源于飼料添加劑中添加的硫酸鋅，生豬將未吸收的Zn元素隨糞尿排除，因此長期施用豬糞的土壤較容易積累Zn，即由人為添加豬糞造成。Pb為第2類，由于樣本中重金屬Pb均未超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)，但土壤樣本均超過貴州土壤背景值，推測Pb可能來源于研究區(qū)土壤成土母質(zhì)，該含量超過貴州土壤背景值的平均含量，即Pb的污染來源于該研究區(qū)母質(zhì)的影響。Cd、Hg、Cr、Cu、As為第3類，該類重金屬變異系數(shù)較高，來源比較復(fù)雜且，可能受到人為和自然雙重作用的影響。

2.2 土壤重金屬污染評價

經(jīng)計算，長期施用豬糞土壤重金屬Cd、Cr、Pb、As、Hg、Cu、Zn的單項污染指數(shù)分別為1.00、0.23、0.27、0.64、0.97、0.80和0.92，均小于或等于1，表明土壤清潔，未受到污染，但Cd、Hg、Zn相對較高，單項污染指數(shù)均高于0.9，單項污染指數(shù)為Cd>Hg>Zn>Cu>As>Pb>Cr。從表5看出，有4 %的樣點受到Hg中度污染，10 %以上的樣點均受到Cd、As、Hg、Cu、Zn輕度污染，其中土壤樣本受重金屬Cd、Hg、Zn輕度污染的比例超過30 %，說明長期施用豬糞，土壤污染較突出的重金屬是Cd、Hg和Zn。長期施用豬糞的所有土壤樣本僅重金屬Cr、Pb為清潔。研究區(qū)長期施用豬糞土壤重金屬Cd、Hg的單項污染情況較嚴(yán)重污染分擔(dān)率分別為21 %和20 %，說明長期施用豬糞重金屬Cd、Hg是造成土壤重金屬積累的主要影響因子，其次是Zn，分擔(dān)率為19 %，表明長期施用豬糞的土壤，污染較突出的重金屬是Cd、Hg和Zn。研究區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量內(nèi)梅羅綜合指數(shù)(P綜)為1.01，該區(qū)域長期施用豬糞的土壤重金屬綜合污染程度為輕度污染(1.0

圖2 土壤重金屬聚類分析圖譜Fig.2 Cluster analysis of heavy metals in soils

項目 Item單項污染指數(shù)PiCdCrPbAsHgCuZn樣點比例Sample proportionPi≤160 100 100 89 27 84 69 130 0 0 0 0 0 0 分擔(dān)率 Share ratio21 5 6 13 20 17 19

表6 土壤重金屬單項生態(tài)風(fēng)險系數(shù)及污染樣點比例

2.3 土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險評價

從表6看出，研究區(qū)土壤中重金屬Cd、Cr、Pb、As、Hg、Cu、Zn的潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)分別為9.25～23.04、0.36～1.64、5.41～16.28、10.50～96.97、7.11～63.10、3.69～9.43和1.27～2.88，潛在生態(tài)風(fēng)險系數(shù)為As>Hg>Cd>Pb>Cu>Zn>Cr。所用土壤樣本重金屬Cd、Cr、Pb、Cu、Zn的生態(tài)風(fēng)險系數(shù)均小于40，為輕微生態(tài)危害程度；As、Hg為輕微或中等生態(tài)危害程度，其中71 %的樣本As為中等生態(tài)危害，87 %的土壤樣本Hg為中等生態(tài)危害。長期施用豬糞土壤7種重金屬的綜合潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)最大值為176.45，最小值為54.11，平均為109.88，研究區(qū)整體為輕微生態(tài)危害程度(RI<150)。表明，在貴州喀斯特地區(qū)，長期施用規(guī)?；B(yǎng)豬場豬糞的土壤潛在生態(tài)危害程度較低。

3 討 論

長期大量施用畜禽養(yǎng)殖廢棄物，不僅是土壤重金屬的主要來源，也是土壤重金屬活性提高的重要原因[12]。黃治平等[20]研究表明，連續(xù)施用規(guī)?；B(yǎng)豬場豬糞，溫室土壤重金屬Cu和Zn較容易積累，As有一定積累，Pb、Cd、Ni、Mn和Cr積累效應(yīng)不明顯。姜萍等[9]研究重金屬在豬飼料-糞便-土壤-蔬菜中的分布特征表明，在大型養(yǎng)豬場豬糞中Cu、Zn含量嚴(yán)重超標(biāo)，土壤中Zn、Cd部分樣品超過國家環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)。薄錄吉等[21]研究表明，連續(xù)多年施用豬糞土壤中Cd、Cu和Zn超過土壤二級質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)，與本研究結(jié)果相似，與段然[22]的研究結(jié)果存在差異。在貴州喀斯特地區(qū)，養(yǎng)豬場周邊長期施用豬糞的土壤，重金屬Cd、As、Hg、Cu和Zn超過環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)，且Pb、As、Hg、Cu和Zn超過貴州土壤背景值。由于養(yǎng)豬場豬糞中含有重金屬，長期施用豬糞導(dǎo)致土壤中有效重金屬含量增高，提高重金屬活性，重金屬Cu、Zn易富集于土壤。重金屬Hg、As的超標(biāo)情況與姜萍等[9]的研究結(jié)果存在差異；姜萍等[9]研究中豬糞施用在土壤中Hg、As未明顯積累，本研究中Hg、As均超過國家環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)和貴州土壤背景值，并且分別是貴州土壤背景值的2.66和1.27倍，積累程度較高，推測重金屬Hg、As可能受到自然因素的作用，同時也受到人為施用豬糞的影響。

內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法在評價土壤重金屬污染程度時，突出高濃度污染物對土壤的影響，但沒考慮到土壤中各種污染物對作物毒害的影響。潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法通過毒性響應(yīng)系數(shù)，將重金屬的環(huán)境生態(tài)效應(yīng)與毒理學(xué)結(jié)合，對土壤進(jìn)行潛在的生態(tài)危害評價[18]。朱鳳連[23]研究連續(xù)施用集約化養(yǎng)豬場糞便的紅壤旱地重金屬殘留表明，不同豬糞施用量處理中Zn、Cu的污染指數(shù)較大，但綜合污染指數(shù)未超過0.7，土壤清潔，未受污染。本研究Cd、Hg、Cu、Zn的單項污染指數(shù)均小于或等于1，土壤清潔，未受到污染，但綜合污染指數(shù)為1.01，土壤為輕度污染；通過潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)法評價研究區(qū)長期施用豬糞對土壤的安全性，其潛在生態(tài)風(fēng)險值為109.88，土壤處于輕微生態(tài)危害程度，長期施用豬糞的土壤潛在生態(tài)危害程度較低。

4 結(jié) 論

(1)研究區(qū)土壤長期施用豬糞，除Cr、Cd以外，Pb、As、Hg、Cu和Zn均超過貴州土壤背景值，呈現(xiàn)不同程度的積累。重金屬Cd、As、Hg、Cu和Zn均超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標(biāo)準(zhǔn)，Pb和Cr遠(yuǎn)低于二級標(biāo)準(zhǔn)。

(2)研究區(qū)重金屬Cu、Cd、Hg間相關(guān)性顯著，表現(xiàn)為同源關(guān)系或復(fù)合污染關(guān)系。7種重金屬分為3類，Zn可能為長期施用豬糞導(dǎo)致積累；Pb可能來源于土壤成土母質(zhì)；Cd、Hg、Cr、Cu、As來源比較復(fù)雜，可能受到人為和自然的雙重影響。

(3)土壤中重金屬的單項污染指數(shù)為Cd>Hg>Zn>Cu>As>Pb>Cr，土壤環(huán)境質(zhì)量內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為1.01，表現(xiàn)為輕度污染。重金屬Cd、Hg是主要的影響因子，綜合污染分擔(dān)率分別為21 %和20 %，其次是Zn，污染分擔(dān)率為19 %。長期施用豬糞的土壤，污染較突出的重金屬是Cd、Hg和Zn。

(4)長期施用豬糞的土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)為As>Hg>Cd>Pb>Cu>Zn>Cr，研究區(qū)70 %以上的土壤樣本受到As、Hg的中等污染。土壤平均潛在生態(tài)風(fēng)險值為109.88，處于輕微生態(tài)危害程度，土壤潛在生態(tài)危害程度較低。

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