某輕型汽油車國六排放后處理開發(fā)研究

丁蓉蓉，王量

（華晨汽車工程研究院動力總成部，遼寧 沈陽 110141）

前言

隨著汽車保有量的增加，汽車所帶來的環(huán)境污染的問題日益嚴(yán)重，2016年12月，國家環(huán)保部發(fā)布了輕型汽車國六排放法規(guī)，對汽車排放污染物制定了更為嚴(yán)格的要求。該法規(guī)引入全球統(tǒng)一的輕型車排放測試規(guī)程（WLTP）替代原有國五的 NEDC排放測試循環(huán)，對氣體污染物限值降低了近50%的同時(shí)還增加了對顆粒物PN排放的測試要求，2020年7月1日以后，所有車型都需要滿足PN在6.0×1011個(gè)/km以下；劣化系數(shù)也引入加法和乘法兩種方式；法規(guī)引入了實(shí)際駕駛循環(huán)排放測試的要求，排放耐久里程國 VIb 增加到20萬公里；對OBD診斷要求也進(jìn)行了加嚴(yán)。未來的動態(tài)行駛工況和 RDE要求會導(dǎo)致車輛行駛時(shí)頻繁的濃一稀混合氣和稀一濃混合氣轉(zhuǎn)換。因此，要求催化器具有較高的動態(tài)儲氧能力(OSC)，以避免排氣稀燃帶來的NOx的超標(biāo)。最后，為符合現(xiàn)有的車載診斷(OBD)法規(guī)，催化器必須在整個(gè)壽命期內(nèi)保持合理的儲氧能力[1]。因此，應(yīng)對國六，對排氣后處理裝置的開發(fā)提出更為嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)，需要更為可靠的催化器滿足排放的所有要求，需要催化器在較寬的空燃比窗口內(nèi)氣體污染物有較高的轉(zhuǎn)化效率，同時(shí)催化器應(yīng)具有合適的儲氧量滿足 OBD診斷的要求以及具有合適的排氣背壓以保證燃油經(jīng)濟(jì)性的要求。

1 國六排放法規(guī)對汽油車后處理系統(tǒng)的影響分析

目前搭載到輕型汽油車上的發(fā)動機(jī)主要包括以下三種：自然吸氣發(fā)動機(jī)（PFI）、渦輪增壓發(fā)動機(jī)發(fā)動機(jī)（MPI）和缸內(nèi)直噴發(fā)動機(jī)（GDI）。就現(xiàn)有的發(fā)動機(jī)PN排放摸底情況的統(tǒng)計(jì)資料來看，滿足國V排放法規(guī)的MPI發(fā)動機(jī)的PN水平在 3x1011～9x1011個(gè)/km，GDI發(fā)動機(jī) PN 水平在 5x1011～3x1012個(gè)/km，部分PFI發(fā)動機(jī)的PN水平在3x1011～3.5x1012個(gè)/km。 顆粒物排放是個(gè)復(fù)雜的動態(tài)過程，主要由碳煙、來源于燃燒和機(jī)油的可溶性有機(jī)物、燃燒中S燃燒后生成的硫酸鹽以及添加劑組成。發(fā)動機(jī)中顆粒物的排放主要是由于空氣-燃油混合氣不均勻?qū)е氯紵煌耆?，在高溫缺氧的條件下氧化裂解而形成。汽油機(jī)顆粒物的粒徑比柴油機(jī)更小，對人類的危害更大。影響顆粒物排放的主要因素包括以下幾方面：整車（駕駛技術(shù)、行駛阻力、換擋以及行駛工況），發(fā)動機(jī)（燃燒系統(tǒng)、標(biāo)定控制策略、燃油組分潤滑油以及冷卻系統(tǒng)）。對于國VI排放，氣體污染物最大的挑戰(zhàn)是CO、NMHC以及顆粒物的排放?；旌蠚膺^濃是產(chǎn)生CO的根本原因，電噴系統(tǒng)應(yīng)盡可能的減少混合氣加濃，優(yōu)化發(fā)動機(jī)的設(shè)計(jì)以降低排氣溫度；優(yōu)化進(jìn)氣系統(tǒng)；采用多孔噴油器，提高冷機(jī)階段系統(tǒng)壓力；HC排放主要在冷啟動階段，催化器起燃時(shí)間太長，燃燒不充分會導(dǎo)致HC排放較多。因此，應(yīng)對輕型汽車國六，對于后處理系統(tǒng)來說，前級催化器載體體積加大是必要的，同時(shí)采用高目數(shù)薄壁載體增加氣體反應(yīng)的接觸面積，優(yōu)化催化劑涂層配方，滿足氣體污染物排放要求；增加GPF（汽油機(jī)顆粒捕集器）來解決顆粒物過高的問題。

表1 GPF主要布置形式

目前GPF的布置形式主要有緊耦合和底盤式兩種，根據(jù)是否帶涂層也細(xì)分為帶涂覆和不帶涂覆兩大類，涂覆的GPF也稱之為四元催化劑，即處理顆粒物的同時(shí)也具備三元催化劑的作用；不涂覆的GPF只具備處理顆粒物的能力，GPF同時(shí)也具有一定的消聲作用，對于加裝GPF的排氣系統(tǒng)也可以適當(dāng)調(diào)整消聲器的容積。具體布置形式參見表1。而加裝GPF的同時(shí)，需要考慮GPF的過濾效率，排氣背壓以及GPF的再生控制。由于GPF再生的溫度在600℃左右，帶涂層GPF再生溫度在450℃，因此，GPF布置的時(shí)候需要考慮位置盡可能靠近前催化器，使得油氣更好的混合，改善PN排放。

2 催化器技術(shù)方案設(shè)計(jì)與驗(yàn)證

文章是以某輕型汽油車匹配缸內(nèi)直噴發(fā)動機(jī)項(xiàng)目后處理系統(tǒng)開發(fā)為研究對象來進(jìn)行分析研究,開發(fā)目標(biāo)是滿足國 VI b法規(guī)要求。

2.1 后處理布置

為合理布置后處理，需要了解車型的基本信息：車重、發(fā)動機(jī)排量、車型信息、發(fā)動機(jī)原始排放、催化器布置位置、排放標(biāo)準(zhǔn)等，本文研究的車型匹配的是一款1.8L缸內(nèi)直噴發(fā)動機(jī)，發(fā)動機(jī)原始排放水平如下：HC:1.3g/km；NOx：2.7g/km；CO:6.5g/km；PN：3.5×1012個(gè)/km。

為滿足國六排放法規(guī)的要求，三元催化劑體積選擇通常按發(fā)動機(jī)排量的 0.8～1倍，GPF體積按發(fā)動機(jī)排量 0.9～1.3倍來布置，根據(jù)本研究車型的實(shí)際情況，布置緊耦合三元催化器，底盤式GPF，布置示意圖參見圖1。通過對發(fā)動機(jī)原排的水平來看，GPF需要達(dá)到85%以上的捕集效率。

圖1 后處理布置示意圖

2.2 后處理系統(tǒng)選型策略

從后處理選型角度來說，根據(jù)排放法規(guī)的相關(guān)要求，不僅要考慮新鮮排放，同時(shí)16萬公里或者20萬公里后的排放都需要滿足法規(guī)的要求。若僅考慮新鮮催化劑滿足排放要求為標(biāo)準(zhǔn)，會導(dǎo)致經(jīng)過法規(guī)要求的耐久性里程后仍然無法滿足法規(guī)要求，會增加貴金屬用量，影響開發(fā)周期以及增加成本。

2.2.1 催化器老化方法介紹

從開發(fā)角度而言，希望用于標(biāo)定的催化器 盡可能的接近實(shí)車的老化狀態(tài)。老化催化器的制備方法主要有以下幾種：馬弗爐老化、發(fā)動機(jī)臺架老化和實(shí)車?yán)匣?。馬弗爐老化只能模擬催化劑在富氧高溫條件下的老化，對于油品及添加劑、潤滑油中的P、S、Mn等對催化劑壽命的影響無法模擬；實(shí)車?yán)匣窃谂艿?、道路或底盤測功機(jī)上進(jìn)行的老化，而進(jìn)行16萬耐久性試驗(yàn)需要6～8個(gè)月的時(shí)間，周期長而且費(fèi)用高，因此發(fā)動機(jī)臺架快速老化備受各大主機(jī)廠的關(guān)注，發(fā)動機(jī)臺架老化可以更為有效的模擬整車實(shí)際老化，周期約為一個(gè)月，因此在開發(fā)初期采用臺架老化催化器進(jìn)行排放摸底對催化劑選型具有重大指導(dǎo)意義。

選擇合適的臺架老化循環(huán)對產(chǎn)品開發(fā)具有重要意義，常見的臺架老化循環(huán)主要有以下幾種：四工況臺架老化，斷油老化以及SBC（標(biāo)準(zhǔn)臺架老化循環(huán)）等。國內(nèi)多采用四工況臺架老化，臺架老化時(shí)間的計(jì)算可以根據(jù)阿侖尼烏斯公式計(jì)算得到，其原理是經(jīng)歷相同的變化，所需要的活化能是相同的，這樣就可以通過較高的溫度環(huán)境大大縮短達(dá)到相同老化狀態(tài)所需要的時(shí)間；目前的老化時(shí)間計(jì)算方法是采集標(biāo)準(zhǔn)道路循環(huán)，根據(jù)此循環(huán)的溫度分布，通過公式換算出臺架老化循環(huán)所需要的時(shí)間，通常催化器入口溫度在 875℃。德系主機(jī)廠多采用斷油老化，即ZDAKW老化，目前可查到的具體老化方法資料較少。該老化方式是由德國汽車制造商協(xié)會排氣中心指定的臺架老化規(guī)程，根據(jù)可以查到的文獻(xiàn)資料介紹顯示，斷油老化試驗(yàn)時(shí)，催化器的入口的排氣平均溫度達(dá)到950℃，能產(chǎn)生 1030℃的床溫，因而會對儲氧材料造成不可逆損壞和貴金屬的明顯燒結(jié)。采用的斷油老化規(guī)程包括空燃比為1時(shí)的5分鐘高溫試驗(yàn)階段和節(jié)氣門關(guān)閉時(shí)的5分鐘內(nèi)5次斷油氧化試驗(yàn)[8]。同時(shí)也有中毒試驗(yàn)。四工況臺架老化方法可以模擬整車排放耐久里程的催化器使用性能，而斷油老化可以模擬整車全壽命周期的催化器使用性能。

2.2.2 催化器選型技術(shù)方案研究

針對本文的研究對象，為選擇最優(yōu)最經(jīng)濟(jì)的技術(shù)方案，我們選取了四種方案進(jìn)行選型，嘗試是否可以不加GPF就可以滿足排放要求，四種方案具體見表2。

表2 催化器選型技術(shù)方案

參與選型的催化器在一款指定的發(fā)動機(jī)上按照ZDAKW循環(huán)進(jìn)行116.4h斷油老化試驗(yàn)。ZDAKW中推薦的另外一項(xiàng)中毒試驗(yàn)則沒有進(jìn)行。GPF的耐久失效包括了物理失效、熱失效和化學(xué)中毒三種，其中物理失效起主導(dǎo)作用，而目前GPF的老化方式暫不明了，因此，本研究的選型基本思路是采用發(fā)動機(jī)臺架老化的催化器與新鮮的GPF組合進(jìn)行整車WLTP排放試驗(yàn)對比選型。

2.3 排放測試結(jié)果分析

為了選擇最優(yōu)的技術(shù)方案，我們設(shè)計(jì)了四種不同的技術(shù)方案，方案1為高貴金屬用量TWC方案；方案2為低貴金屬用量TWC方案；方案3為低貴金屬用量TWC方案+低貴金屬用量GPF方案；方案4為低貴金屬用量TWC方案+高貴金屬用量GPF方案。將以上4種不同方案組合裝配到整車上，進(jìn)行WLTP排放測試，測試結(jié)果見圖2。圖2中藍(lán)線為排放限值的 80%，紅線為排放限值的 100%；從圖中可以看出，對于方案1和方案2，氣體污染物排放滿足要求，PN嚴(yán)重超標(biāo)；方案3和方案4，氣體污染物排放和PN均可以滿足要求，但是方案3和方案4對比來看，方案4的NOx排放水平比方案3低25%左右，PN在限值的100%以內(nèi)，考慮到耐久方面以及成本方面的影響，方案4為最優(yōu)選擇，即低貴金屬用量TWC方案+高貴金屬用量GPF方案。

圖2 四種催化器選型技術(shù)方案排放結(jié)果對比

3 催化器診斷的驗(yàn)證

3.1 催化器診斷方法

對于后處理系統(tǒng)的開發(fā)，不僅要考慮排氣污染物是否達(dá)標(biāo)，同時(shí)也需要考慮后處理是否滿足催化器診斷的相關(guān)要求。現(xiàn)階段的電噴系統(tǒng)在三元催化器的前后分別裝有兩個(gè)氧傳感器，即：前氧傳感器和后氧傳感器，前氧傳感器是用來實(shí)現(xiàn)對混合氣的閉環(huán)控制，后氧傳感器是用來對前氧傳感器信號進(jìn)行修正，通過比較前氧傳感器與后氧傳感器信號的差別來實(shí)現(xiàn)對催化器老化的診斷。

目前的研究發(fā)現(xiàn)催化器對氣體排放污染物的凈化能力與催化器的儲氧能力（OSC：Oxygen Storage Capacity）有一定的非線性關(guān)系，催化器的儲氧量是是催化器劣化的重要表征，催化器 OBD系統(tǒng)是基于此原理來實(shí)現(xiàn)催化器的在線診斷功能，催化器本身的儲氧能力使得它具備在富氧時(shí)儲存氧氣而在貧氧時(shí)釋放氧氣的自動調(diào)節(jié)功能，催化器的儲氧量較高時(shí)，其儲氧能力強(qiáng)，對氧含量調(diào)節(jié)能力強(qiáng)，因而催化器后的空燃比振動幅度很小，而當(dāng)催化器隨著使用逐漸劣化，其對氧含量的調(diào)節(jié)能力越來越差，反應(yīng)在后氧傳感器則是后氧傳感器測得的空燃比振動增大，其振幅逐漸接近于前氧傳感器。通過對前后氧傳感器信號的變化監(jiān)測，可以實(shí)時(shí)判斷催化器儲氧能力的劣化情況。

目前催化器診斷正是基于催化器劣化和儲氧量劣化之間的非線性關(guān)系作為標(biāo)定的依據(jù)，催化器的診斷方法主要有兩種：振幅法和儲氧量法。為了保證催化器診斷不誤診斷，漏診斷，無論是振幅法還是儲氧量法對催化器診斷的條件都有嚴(yán)苛的要求。振幅法是被動監(jiān)測，通過前氧傳感器產(chǎn)生的控制信號對催化器的后氧傳感器信號進(jìn)行預(yù)測，將實(shí)際的后氧傳感器信號振幅平均值與預(yù)測的后氧傳感器的振幅平均值進(jìn)行比較，并將其差值對時(shí)間進(jìn)行平均，得到催化器的老化因子，當(dāng)計(jì)算出的老化因子大于給定的閥值時(shí)，系統(tǒng)即會判定催化器已經(jīng)老化，并將催化器故障記入故障內(nèi)存。儲氧量法是是主動監(jiān)測，在診斷工況下，儲氧量法通過改變空燃比（加濃、減?。┯^測后氧傳感器對空燃比的反應(yīng)時(shí)間，同時(shí)根據(jù)測得進(jìn)氣量，過量空氣系數(shù)等參數(shù)計(jì)算儲氧量值，如果小于閥值系統(tǒng)即會判定催化器已經(jīng)老化，并將催化器故障記入故障內(nèi)存。

3.2 臨界催化器的驗(yàn)證與制備

臨界催化器（Borderline Catalyst）是催化器診斷標(biāo)定的重要零部件，其穩(wěn)定性和性能直接關(guān)系到相關(guān)診斷閥值的標(biāo)定，老化不足的臨界催化器使得標(biāo)定閥值過小，車輛實(shí)際使用過程中容易點(diǎn)亮故障燈，消費(fèi)者投訴增多；而老化過度的臨界催化器使得標(biāo)定閥值過大，車輛使用時(shí)無法及時(shí)報(bào)出催化器故障，國家權(quán)利機(jī)關(guān)會勒令整車廠將車輛召回。因此，一套性能滿足標(biāo)定要求且性能穩(wěn)定的臨界催化器對催化器診斷標(biāo)定非常重要。

臨界催化器需要要滿足 OBD排放限值的同時(shí)需要滿足儲氧量的要求，最符合實(shí)際最理想的方法是實(shí)車?yán)匣@得，但是在正常情況下，催化劑達(dá)到臨界狀態(tài)時(shí)，至少也要在30萬公里以上的里程。由于時(shí)間和成本等因素的限制，臨界催化器不可能由實(shí)車?yán)匣瘉硗瓿?。合格的臨界催化器應(yīng)適當(dāng)老化、且老化方法盡量與車輛實(shí)際老化過程吻合。目前國內(nèi)外制備臨界催化器的基本方式是通過模擬實(shí)車?yán)匣绞綄Υ呋鬟M(jìn)行快速老化，主要方法有發(fā)動機(jī)臺架老化、爐子熱老化、燃燒器老化、水熱老化等。發(fā)動機(jī)臺架老化成本高周期長；爐子熱老化的周期短且費(fèi)用低，催化劑具有還原性；水熱老化國內(nèi)的設(shè)備資源少，經(jīng)驗(yàn)積累的要求較高；中毒老化經(jīng)常會與爐子老化相結(jié)合，但是中毒程度要求較高。近年來，大多數(shù)國內(nèi)主機(jī)廠均采用爐子熱老化來制備臨界催化器，德系主機(jī)廠多采用水熱老化方法來制備臨界催化器；通常臨界催化器的制備需要多輪制備才能滿足開發(fā)要求，之后也衍生出切割或者嫁接載體的方法來制備合格的臨界催化器。

本文研究對象的車型采用爐子熱老化的方法來制備臨界催化器，根據(jù)涂層的特性選用合適的溫度進(jìn)行適當(dāng)?shù)睦匣徊捎脙ρ趿糠ㄟM(jìn)行催化器診斷。儲氧量法催化器診斷對臨界催化器的要求如下：整車 WLTP排放循環(huán)的排放污染物為OBD限值的80%～120%；臨界催化器的儲氧量與老化催化器的儲氧量有明顯的區(qū)分，老化催化器的儲氧量應(yīng)為臨界催化器儲氧量的3倍或者5倍以上；臨界催化器的儲氧量應(yīng)具有穩(wěn)定性和一致性。因此，我們對本研究的車型分別裝載新鮮、臨界、老化催化器進(jìn)行整車WLTP排放測試，新鮮件的儲氧量775mg，老化件的儲氧量293mg，臨界件的儲氧量31mg；滿足催化器診斷的相關(guān)要求。儲氧量對比圖如圖3所示。

圖3 新鮮、老化、臨界催化器儲氧量測試結(jié)果對比

4 結(jié)論

本文首先根據(jù)國六排放法規(guī)的要求，分析應(yīng)對法規(guī)的后處理布置方案策略，再以某輕型汽車匹配缸內(nèi)直噴發(fā)動機(jī)的后處理系統(tǒng)開發(fā)為研究對象，通過對不同催化器與GPF組合方案的排放摸底對比來選擇最優(yōu)滿足國六法規(guī)的后處理技術(shù)方案，對于缸內(nèi)直噴發(fā)動機(jī)滿足國六需要采用TWC+帶涂覆的GPF。同時(shí)也對臨界催化器的開發(fā)進(jìn)行了驗(yàn)證，需要開發(fā)具備穩(wěn)定性能的臨界催化器來滿足催化器診斷的相關(guān)要求，這也意味著對涂層廠有了更高的開發(fā)要求。GPF如何進(jìn)行老化應(yīng)是未來需要關(guān)注的重要方面。

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