環(huán)境協(xié)調(diào)型Ce-La/TiO2復(fù)合材料的制備及光-濕-熱性能

(1 安徽工業(yè)大學(xué) 建筑工程學(xué)院，安徽 馬鞍山 243032；2 廣州特種承壓設(shè)備檢測(cè)研究院，廣州 510050; 3 安徽工業(yè)大學(xué) 冶金減排與資源綜合利用教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽 馬鞍山 243032)

超低能耗建筑的建造，健康舒適居住環(huán)境的營(yíng)造與建筑材料的發(fā)展密切相關(guān)。近年來(lái)，建筑與材料領(lǐng)域的科研工作者普遍關(guān)注具有“被動(dòng)調(diào)節(jié)能力”[1]建筑材料的研究，如相變調(diào)溫材料，多孔調(diào)濕材料，調(diào)溫調(diào)濕復(fù)合材料等，并且已經(jīng)在工程應(yīng)用中取得了一定的成果。Kuznik等[2]研究了加入相變材料的相變墻體的調(diào)溫效果，并與普通墻體進(jìn)行了對(duì)比研究，結(jié)果表明相變材料墻體對(duì)溫度的調(diào)節(jié)性能明顯優(yōu)于普通墻體；Yang等[3]和黃子碩等[4]分別從材料的孔結(jié)構(gòu)對(duì)吸濕性能的影響方面進(jìn)行了一系列的實(shí)驗(yàn)和模擬研究，研究結(jié)果表明多孔調(diào)濕材料可以用于調(diào)節(jié)室內(nèi)微環(huán)境；尚建麗等[5]在前期工作研究的基礎(chǔ)上將相變材料封裝在多孔調(diào)濕材料的孔結(jié)構(gòu)中制備了多孔調(diào)溫調(diào)濕復(fù)合材料，經(jīng)實(shí)驗(yàn)研究能夠調(diào)節(jié)室內(nèi)的溫濕環(huán)境。同時(shí)環(huán)境領(lǐng)域的科研工作者致力于提高N-半導(dǎo)體材料(如TiO2)光催化性能的研究[6-8]，利用光催化性能來(lái)降解室內(nèi)的有害物質(zhì)。馮翠珍等[9]研發(fā)出改性TiO2粉末將之用于空調(diào)系統(tǒng)中以去除室內(nèi)的有害微生物；Roales等[10]將改性TiO2復(fù)合薄膜在紫外光下降解揮發(fā)性有機(jī)物，結(jié)果顯示不同的復(fù)合改姓方法對(duì)TiO2光催化降解的效果有較大的影響；鄭玉嬰等[11-12]制備了不同稀土元素改性的TiO2空心微球，以進(jìn)一步提高比表面積與增加光催化反應(yīng)活點(diǎn)，從而達(dá)到提高降解環(huán)境污染物的目的。然而，上述研究成果普遍存在材料的性能單一，無(wú)法真正實(shí)現(xiàn)當(dāng)今室內(nèi)環(huán)境舒適度的新要求，即舒適的溫濕度與良好的空氣品質(zhì)。如何將具有“被動(dòng)調(diào)節(jié)能力”建筑材料與改性N-半導(dǎo)體材料結(jié)合，實(shí)現(xiàn)對(duì)室內(nèi)環(huán)境溫濕度與空氣品質(zhì)協(xié)調(diào)作用，鮮見相關(guān)報(bào)道。本研究利用TiO2空心微球的空心結(jié)構(gòu)封裝相變材料，將光催化材料與相變調(diào)溫材料相結(jié)合，同時(shí)利用TiO2空心微球的介孔結(jié)構(gòu)及自身的親水性能實(shí)現(xiàn)對(duì)濕度的調(diào)節(jié)控制，實(shí)現(xiàn)材料的光-濕-熱性能復(fù)合，達(dá)到同時(shí)調(diào)節(jié)室內(nèi)溫濕度和凈化室內(nèi)空氣的目的。

本研究基于前期制備Ce-La/TiO2空心微球所取得的成果，采用均勻設(shè)計(jì)和多元非線性回歸方程研究Ce-La摻量(Ce-La與鈦酸丁酯物質(zhì)的量比)、Ce與La物質(zhì)的量比、煅燒溫度和硅酸四乙酯用量(硅酸四乙酯與鈦酸丁酯的體積比)對(duì)Ce-La/TiO2空心微球的吸放濕性能和光催化性能影響，確定優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球制備方案，制備出了具有良好吸放濕性能和光催化性能的Ce-La/TiO2空心微球。然后將其與癸酸-棕櫚酸復(fù)合，制備具有光催化性能、吸放濕性能和相變調(diào)溫性能的環(huán)境協(xié)調(diào)型Ce-La/TiO2復(fù)合材料，并利用SEM與LPSA表征Ce-La/TiO2復(fù)合材料的微觀形貌與粒徑分布，為進(jìn)一步利用建筑材料改善室內(nèi)環(huán)境舒適度，降低建筑能耗提供一定的研究思路和技術(shù)支持。

1 實(shí)驗(yàn)材料與方法

1.1 試劑

鈦酸丁酯(C16H36O4Ti，上海麥克林生化科技有限公司)、正硅酸四乙酯(C8H20O4Si，上海麥克林生化科技有限公司)、硝酸鈰(CeN3O9·6H2O，上海麥克林生化科技有限公司)、硝酸鑭(LaN3O9·6H2O，上海麥克林生化科技有限公司)、癸酸(CH3(CH2)8CO(OH)，天津市福晨化學(xué)試劑廠)、棕櫚酸(C16H32O2，天津市福晨化學(xué)試劑廠)、無(wú)水乙醇(CH3CH2OH，天津市天力化學(xué)試劑有限公司)、氨水(NH3·OH，上海麥克林生化科技有限公司)、聚乙烯吡咯烷酮(PVPK30，攻碧克新材料科技(上海)有限公司)，實(shí)驗(yàn)用水為去離子水。

1.2 實(shí)驗(yàn)方法

首先，將50mL無(wú)水乙醇，20mL去離子水，2.5mL氨水置于錐形瓶中，室溫磁力攪拌20min使之混合均勻；逐滴滴加由一定量正硅酸四乙酯和30mL無(wú)水乙醇組成的混合液控制30min滴完。滴完之后繼續(xù)磁力攪拌4h使之充分反應(yīng)，將制備出的納米SiO2小球用無(wú)水乙醇離心洗滌3次，并且分散在20mL無(wú)水乙醇中成為納米SiO2小球分散液。向納米SiO2小球分散液中依次加入50mL無(wú)水乙醇，0.5g表面活性劑——聚乙烯吡咯烷酮以及一定量硝酸鈰和硝酸鑭，經(jīng)過(guò)超聲分散30min，使之成為分散均勻的混合液A。向混合液A中逐滴滴加5mL鈦酸丁酯和30mL無(wú)水乙醇組成的混合液B，控制30min滴完，獲得混合液C。將混合液C的溫度緩慢升高至75℃，恒溫回流與磁力攪拌90min，經(jīng)過(guò)無(wú)水乙醇離心洗滌5次，60℃真空干燥，獲得Ce-La/TiO2-SiO2復(fù)合微球凝膠。將Ce-La/TiO2-SiO2復(fù)合微球凝膠在一定溫度下進(jìn)行煅燒，煅燒時(shí)間為2h，獲得Ce-La/TiO2-SiO2復(fù)合微球。

其次，將Ce-La/TiO2-SiO2復(fù)合微球分散在30mL去離子水中，加入50mL濃度為0.3mol/L的NaOH溶液，磁力攪拌，加熱至85℃，反應(yīng)3h，用去離子水離心洗滌4次，以去除SiO2模板，置于60℃的真空干燥箱干燥，獲得Ce-La/TiO2空心微球。同時(shí)，將癸酸與棕櫚酸按質(zhì)量分?jǐn)?shù)85.5%/14.5%的比例進(jìn)行混合，在60℃水浴條件下溶解并攪拌2h使其分散均勻，獲得癸酸-棕櫚酸。

最后，將癸酸-棕櫚酸和Ce-La/TiO2空心微球按質(zhì)量比0.45進(jìn)行混合，并且將其放入真空干燥箱中吸附，其真空度為30×103Pa、溫度為50℃、反應(yīng)時(shí)間1.5h，獲得Ce-La/TiO2復(fù)合材料。

1.3 性能測(cè)試及表征

吸放濕性能測(cè)試采用等溫吸放濕法，具體實(shí)驗(yàn)方法其測(cè)試步驟見文獻(xiàn)[13]，相對(duì)濕度選取22.50%～97.30%；光催化性能測(cè)試根據(jù)《室內(nèi)裝飾裝修材料人造板及其制品中甲醛釋放限量》(GB18580-2001)；相變調(diào)溫性能測(cè)試采用步冷曲線法，具體實(shí)驗(yàn)方法其測(cè)試步驟見文獻(xiàn)[14]，降溫溫度選取30～15℃。

采用S4800冷場(chǎng)發(fā)射型掃描電鏡測(cè)試Ce-La/TiO2復(fù)合材料的微觀形貌；采用NANOPHOX型激光粒度分析儀測(cè)試Ce-La/TiO2復(fù)合材料的粒徑分布。

2 結(jié)果與分析

2.1 光-濕性能測(cè)試

結(jié)合室內(nèi)舒適度對(duì)相對(duì)濕度范圍的要求[17]，選擇Ce-La/TiO2空心微球在相對(duì)濕度43.16%～75.29%之間的濕容量作為衡量Ce-La/TiO2空心微球濕性能的評(píng)價(jià)指標(biāo)。依據(jù)表1計(jì)算出在相對(duì)濕度43.16%～75.29%之間各Ce-La/TiO2空心微球的濕容量，順序如下：3#>5#>6#>1#>2#>7#>4#>8#。從圖1可以看出，各樣品對(duì)甲醛的降解率隨著時(shí)間的延長(zhǎng)都有不同程度的增長(zhǎng)，其中4#，5#，7#，8#樣品對(duì)甲醛的降解率隨著時(shí)間的推移增長(zhǎng)較為緩慢，經(jīng)過(guò)5h各Ce-La/TiO2空心微球的甲醛降解效率順序如下：3#>1#>2#>6#>5#>4#>7#>8#。綜合分析表1和圖1可以看出，Ce-La/TiO2空心微球的吸放濕性能和光催化性能的關(guān)系復(fù)雜且無(wú)明顯規(guī)律，為了同時(shí)獲得具有較好吸放濕性能和光催化性能的Ce-La/TiO2空心微球還需要進(jìn)一步分析。

表1 Ce-La/TiO2空心微球的平衡含濕量Table 1 Equilibrium moisture content of Ce-La/TiO2 hollow microspheres

圖1 Ce-La/TiO2空心微球的甲醛降解效率Fig.1 Formaldehyde degradation of Ce-La/TiO2hollow microspheres

2.2 優(yōu)化制備模型分析

根據(jù)上述分析，依據(jù)表1和圖1，采用多元非線性回歸方程對(duì)因素與目標(biāo)值之間的關(guān)系進(jìn)行擬合建立模型，并對(duì)影響目標(biāo)值的各因素水平及其交互作用進(jìn)行優(yōu)化與評(píng)價(jià)。由于Ce-La/TiO2空心微球的吸放濕性能和光催化性能的關(guān)系復(fù)雜且無(wú)明顯規(guī)律，同時(shí)吸放濕性能單位(g/g)與光催化降解性能單位(%)存在不一致性，因此需要對(duì)吸放濕性能和光催化性能做歸一化處理。具體方法如下：將測(cè)試目標(biāo)值的最大值記為1，其余測(cè)試結(jié)果所占最大值1的百分比即為目標(biāo)表達(dá)值，經(jīng)歸一化之后，使最終目標(biāo)具備可比性。本工作選取在相對(duì)濕度43.16%～75.29%間各Ce-La/TiO2空心微球的濕容量，經(jīng)歸一化處理記為F1；選取經(jīng)過(guò)5h各Ce-La/TiO2空心微球的甲醛降解效率，經(jīng)歸一化處理記為F2，則Ce-La/TiO2空心微球的目標(biāo)值F即F=F1+F2(見表2)。表3為F的相關(guān)系數(shù)，其中回歸系數(shù)β是反映各項(xiàng)的變動(dòng)引起F變動(dòng)的量；標(biāo)準(zhǔn)化系數(shù)Bt反映各項(xiàng)對(duì)F的影響重要程度[18]。從表3可以看出，均勻設(shè)計(jì)結(jié)果與二次回歸模型吻合較好(R=0.9863)，表明以Ce-La/TiO2空心微球的吸放濕性能和光催化性能為目標(biāo)值建立的模型回歸效果良好。由表3還可以看出，各因素對(duì)目標(biāo)值F的影響重要程度順序：因素A>因素D>因素B>因素C。

根據(jù)表3中各項(xiàng)回歸系數(shù)，可以得到Ce-La/TiO2空心微球的吸放濕性能和光催化性能作為目標(biāo)值F，即回歸方程

F=1.6032+0.7664A+0.0579B+(-0.0003)C+0.1035D+(-0.0682)A2+(-0.0046)B2+0.0000C2+(-0.0311)D2

(1)

2.3 優(yōu)化結(jié)果

采用Gauss-Newton算法求解該回歸方程(1)，獲得因素A為0.76%、因素B為1.0、因素C為646℃、因素D為0.63時(shí)制備的Ce-La/TiO2空心微球的吸放濕性能和光催化性能最好。根據(jù)回歸方程(1)計(jì)算的目標(biāo)值F為2.0514。依據(jù)1.2實(shí)驗(yàn)方法以非線性回歸模型優(yōu)化參數(shù)制備優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球，依據(jù)1.3性能測(cè)試方法對(duì)優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球進(jìn)行吸放濕性能和光催化性能測(cè)試，獲得的吸放濕性能(在相對(duì)濕度43.16%～75.29%間的濕容量)為0.0913g/g，光催化性能(經(jīng)過(guò)5h的甲醛降解效率)為59.64%，即F=(0.0913/0.0895)+(59.64%/57.75%)=2.0540。

表2 目標(biāo)值FTable 2 Target values F

表3 F的相關(guān)系數(shù)Table 3 Correlation coefficient for F

2.4 Ce-La/TiO2復(fù)合材料

根據(jù)上述優(yōu)化結(jié)果，依據(jù)1.2節(jié)實(shí)驗(yàn)方法，將優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球與癸酸-棕櫚酸進(jìn)行復(fù)合，其優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球與癸酸-棕櫚酸的質(zhì)量比為0.45，真空度為30×103Pa制備Ce-La/TiO2復(fù)合材料。依據(jù)1.3節(jié)性能測(cè)試及表征，獲得優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球和Ce-La/TiO2復(fù)合材料的性能測(cè)試及表征結(jié)果(見圖2～4)。

2.4.1 Ce-La/TiO2復(fù)合材料的光-濕-熱性能分析

從圖2(a)可以看出優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球在相對(duì)濕度為43.16%～75.29%間的濕容量為0.0913g/g，同時(shí)，Ce-La/TiO2復(fù)合材料的在相對(duì)濕度97.00%時(shí)的平衡含濕量為0.1266g/g，其中在相對(duì)濕度43.16%～75.29%間的濕容量為0.0576g/g，與優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球的濕容量相比雖有顯著的下降，但仍具有較高的濕容量，這是由于相變材料的填充占據(jù)了部分孔體積，使Ce-La/TiO2復(fù)合材料的孔隙率降低，從而造成了濕容量的下降。從圖2(b)可以看出優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球經(jīng)過(guò)5h的甲醛降解效率為59.64%，Ce-La/TiO2復(fù)合材料經(jīng)過(guò)5h的甲醛降解效率為56.37%，與優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球相比沒(méi)有明顯降低，說(shuō)明真空吸附的癸酸-棕櫚酸相變材料較為完全地封裝在空心微球的空腔中，表面無(wú)泄漏，沒(méi)有造成對(duì)光源的阻隔，影響光催化反應(yīng)的進(jìn)行。從圖2(c)可以看出，Ce-La/TiO2復(fù)合材料從30～15℃降溫所需要的時(shí)間近500s，其中在20～22℃出現(xiàn)明顯的相變平臺(tái)，且持續(xù)時(shí)間較長(zhǎng)，說(shuō)明Ce-La/TiO2復(fù)合材料具有優(yōu)良的相變調(diào)溫性能。優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球由于沒(méi)有相變調(diào)溫材料所以不具備相變平臺(tái)。以上分析表明，雖然Ce-La/TiO2復(fù)合材料與優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球相比調(diào)濕性能有一定程度的下降，但是其調(diào)溫性能有顯著的增加，光催化降解甲醛的性能基本保持不變。

圖2 Ce-La/TiO2復(fù)合材料與優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球的性能測(cè)試結(jié)果(a)平衡含濕量；(b)甲醛降解效率；(c)步冷曲線Fig.2 Properties test results of Ce-La/TiO2 composites and Ce-La/TiO2 hollow microspheres(a)equilibrium moisture content;(b)degradation of formaldehyde;(c)cooling curves

2.4.2 Ce-La/TiO2復(fù)合材料的形貌和粒徑分析

從圖3可以看出，Ce-La/TiO2復(fù)合材料呈現(xiàn)良好的球體，其表面粗糙無(wú)明顯凹陷，說(shuō)明癸酸-棕櫚酸很好地充填于Ce-La/TiO2空心微球內(nèi)，無(wú)泄漏現(xiàn)象，同時(shí)Ce-La/TiO2復(fù)合材料的顆粒粒徑較小且均勻性較好，幾乎不存在明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象。從圖4可以看出Ce-La/TiO2復(fù)合材料的粒徑分布為58.66～367.16nm，其中d50為156.77nm，進(jìn)一步說(shuō)明Ce-La/TiO2復(fù)合材料具有良好的粒徑分布，屬于納米級(jí)復(fù)合材料。

圖3 Ce-La/TiO2復(fù)合材料的SEM圖Fig.3 SEM image of Ce-La/TiO2 composites

3 結(jié)論

(1)通過(guò)均勻?qū)嶒?yàn)設(shè)計(jì)，結(jié)合多元非線性回歸分析，可以得出各制備參數(shù)對(duì)Ce-La/TiO2空心微球吸放濕性能和光催化性能綜合影響的主次順序?yàn)椋篊e-La摻量>硅酸四乙酯用量>Ce與La物質(zhì)的量比>煅燒溫度。優(yōu)化Ce-La/TiO2空心微球的制備參數(shù)：Ce-La摻量為0.76%、Ce與La物質(zhì)的量比為1.0、煅燒溫度為646℃、硅酸四乙酯用量為0.63。

圖4 Ce-La/TiO2復(fù)合材料的LPSA曲線Fig.4 LPSA curves of Ce-La/TiO2 composites

(2)Ce-La/TiO2復(fù)合材料具有優(yōu)良的吸放濕性能，光催化性能和相變調(diào)溫性能即在相對(duì)濕度43.16%～75.29%間的濕容量為0.0576g/g，經(jīng)過(guò)5h的甲醛降解效率為56.37%，30～15℃降溫所需要的時(shí)間近500s，其中在20～22℃出現(xiàn)明顯且持續(xù)的相變平臺(tái)。

(3)Ce-La/TiO2復(fù)合材料呈現(xiàn)良好的球體，其表面光滑圓潤(rùn)無(wú)明顯凹陷，癸酸-棕櫚酸無(wú)泄漏現(xiàn)象，粒徑分布為58.66～367.16nm，其中d50為156.77nm屬于納米級(jí)復(fù)合材料。

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