武夷山五夫荷塘底泥重金屬賦存特征及其生物有效性

葉宏萌 李國(guó)平 鄭茂鐘 朱惠瓊 林國(guó)錦

摘 要 研究武夷山市五夫鎮(zhèn)白蓮荷塘底泥中7種重金屬（Hg、As、Cd、Pb、Cr、Cu和Zn）的全量和形態(tài)分布，運(yùn)用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)編碼（RAC）法及次生相與原生相分布比值（RSP）法評(píng)價(jià)元素生物有效性、判斷元素的主要來(lái)源，并利用相關(guān)系數(shù)分析重金屬形態(tài)受土壤理化性質(zhì)的影響。結(jié)果表明：部分荷塘底泥樣品的Hg、Cd全量超出NY/T 5010—2016《無(wú)公害農(nóng)產(chǎn)品 種植業(yè)產(chǎn)地環(huán)境條件》的標(biāo)準(zhǔn)限值，且均值分別為福建省土壤背景值的3.09、5.37倍，富集較為嚴(yán)重。其中，Hg的殘?jiān)鼞B(tài)占總量的80.79%，RAC值和RSP值較小，生物有效性較低且以自然來(lái)源為主；Cd以離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)三種形態(tài)為主，RAC值和RSP值最大，生物有效性最高且受人為污染最為嚴(yán)重；Pb和Cu以殘?jiān)鼞B(tài)為優(yōu)勢(shì)形態(tài)，但RAC值和RSP值較大，一定程度受人為來(lái)源的影響；As、Cr和Zn以殘?jiān)鼞B(tài)為主，基本為自然來(lái)源。研究區(qū)荷塘底泥重金屬形態(tài)分布在不同程度上受土壤基本理化指標(biāo)（有機(jī)質(zhì)和pH值）的影響。本研究可為合理地防治武夷山土壤重金屬污染提供科學(xué)依據(jù)。

關(guān)鍵詞 重金屬；荷塘；底泥；化學(xué)形態(tài)；生物有效性

中圖分類號(hào) X53 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A

Speciation and Bioavailability of Heavy Metals in Sediment of Lotus Ponds from Wufu Downtown， Wuyishan

Ye Hongmeng1，2， Li Guoping1，2*， Zheng Maozhong1，2， Zhu Huiqiong1， Lin Guojin1

1 School of Ecology and Resource Engineering， Wuyi University， Wuyishan， Fujian 354300， China

2 Fujian Key Laboratory of Eco-Industrial Green Technology， Wuyishan， Fujian 354300， China

Abstract The total concentrations and chemical speciation of seven heavy metals （Hg， As， Cd， Pb， Cr， Cu and Zn） in the sediment samples from the lotus ponds in Wufu Town， Wuyishan were analyzed， the bioavailability and main source was evaluated by means of risk assessment code （RAC） and the ratio of secondary phase and primary phase （RSP）， and the effects of soil physical and chemical properties on heavy metal chemical speciation were studied by the analysis of correlation coefficient. The results showed that the total contents of Hg and Cd in some sediment samples of the lotus ponds exceeded the standard limit for NY/T 5010—2016 Environmental Conditions for Non-Pollution Agricultural Products Production Area. The average contents of Hg and Cd was 3.09 and 5.37 times higher than that of the respective reference values for Fujian standards on these elements， respectively. With low value of RAC and RSP， Hg in residual fraction accounted for 80.79% of the total content， which presented tiny bioavailability and mainly came from natural source. Cd， with the greatest bioavailability and the highest value of RAC and RSP， existed mainly in forms of exchange， carbonate and residual fractions， and was greatly polluted by agriculture activities. With higher value of RAC and RSP， the predominant existing speciation of Pb and Cu were residual fractions， and were subjected to a certain extent by human source influence. However， the main origin of As， Cr and Zn which mainly existed as residual fractions was natural source. The different effect of soil physical and chemical properties （organic matter and the value of pH） on heavy metal chemical speciation existed. It might provide a scientific basis for the prevention and management of heavy metal pollution of soil in Wuyishan.

Key words heavy metal； lotus pond； sediment； chemical forms； bioavailability

doi 10.3969/j.issn.1000-2561.2018.06.029

我國(guó)農(nóng)用地土壤重金屬污染不僅威脅食品安全、人體健康和生態(tài)環(huán)境安全，還進(jìn)一步加劇了我國(guó)人地矛盾[1]。根據(jù)2014年4月7日國(guó)家環(huán)境保護(hù)部和國(guó)土資源部共同發(fā)布的《全國(guó)土壤污染狀況調(diào)查公報(bào)》顯示，在不同土地利用類型的土壤中，耕地土壤的點(diǎn)位超標(biāo)率高達(dá)19.4%，主要污染物為鎘、鎳、銅、砷、汞、鉛等。因此，亟待加強(qiáng)農(nóng)用地土壤重金屬組分與生態(tài)有效性的調(diào)查與研究。

重金屬化學(xué)形態(tài)是近年來(lái)土壤化學(xué)、植物營(yíng)養(yǎng)和環(huán)境科學(xué)研究領(lǐng)域的一個(gè)熱點(diǎn)和難點(diǎn)[2]。元素形態(tài)不同，其在環(huán)境中的活性、生物有效性和毒性等生態(tài)環(huán)境效應(yīng)就截然不同[2-5]。利用重金屬元素賦存形態(tài)組分評(píng)價(jià)生物有效性，有利于進(jìn)一步定量評(píng)價(jià)重金屬的危害性和治理重金屬污染的土壤[3-7]。至今為止，國(guó)內(nèi)外有關(guān)農(nóng)用旱地的土壤重金屬形態(tài)分析的文獻(xiàn)較多[2-5]，但有關(guān)荷塘等水生種植區(qū)底泥中重金屬形態(tài)的文獻(xiàn)較少[6-7]。

蓮（Nelumbo nucifera），又稱荷、荷花、蓮花、芙蕖等，是我國(guó)最具特色、栽培面積最大、品種資源最豐富的水生經(jīng)濟(jì)作物，不僅營(yíng)養(yǎng)價(jià)值高，還在保健品、藥材和化妝品等方面顯示出潛在的應(yīng)用價(jià)值[8-11]。目前，國(guó)內(nèi)外對(duì)蓮的報(bào)道多針對(duì)其不同部位的成分組成測(cè)試[11-13]、生理生化特征[8-9]、營(yíng)養(yǎng)價(jià)值和藥用價(jià)值[10-11，14]等方面，而對(duì)荷塘底泥環(huán)境中重金屬的賦存形態(tài)和生物有效性的研究罕見(jiàn)[15-16]。為此，本研究以福建武夷山市五夫鎮(zhèn)的白蓮荷塘底泥為研究對(duì)象，檢測(cè)底泥中重金屬元素（Hg、As、Cd、Pb、Cr、Cu和Zn）全量和賦存形態(tài)分布，評(píng)價(jià)其生物有效性并解析元素來(lái)源，以期為五夫白蓮底泥重金屬累積程度和影響研究提供理論依據(jù)，對(duì)促進(jìn)荷塘底泥生態(tài)環(huán)境的維護(hù)、蓮產(chǎn)業(yè)的健康發(fā)展、蓮品質(zhì)提高等具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況

五夫鎮(zhèn)被稱為“白蓮之鄉(xiāng)”，位于福建省武夷山市東南部，地處浦城、建陽(yáng)、武夷山三縣（市）交接地帶，總面積175.75 km2。五夫白蓮屬于建蓮系列，有著一千多年的種植歷史。自南唐至清朝末年，五夫白蓮一直作為皇室貢品，現(xiàn)已成功通過(guò)國(guó)家工商總局地理標(biāo)志商標(biāo)認(rèn)證。目前，五夫鎮(zhèn)的白蓮種植面積近700 hm2，年產(chǎn)值達(dá)7 000多萬(wàn)元，全鎮(zhèn)成立的白蓮合作社已達(dá)20多家，并積極引進(jìn)新品種、改良種植和加工技術(shù)、發(fā)展規(guī)模種植，白蓮已成為五夫鎮(zhèn)的一大特色支柱產(chǎn)業(yè)。

1.2 方法

1.2.1 樣品采集與測(cè)試 2016年9月上旬，通過(guò)對(duì)武夷山五夫鎮(zhèn)白蓮基地的實(shí)地考察和資料收集，于不同地理位置選取生態(tài)條件具備差異性及代表性的10個(gè)荷塘（包括景觀區(qū)域的荷塘和外圍農(nóng)業(yè)區(qū)域的荷塘），并對(duì)選取的荷塘采用梅花布點(diǎn)法采集底樣品。每個(gè)底泥樣品以中間點(diǎn)為中心在20 m范圍內(nèi)按照梅花形取5個(gè)樣品組合而成，在各點(diǎn)處取 0～20 cm的底泥，把取得的底泥充分混合之后按照四分法取約500 g入袋并編號(hào)，共采集10個(gè)樣品。

底泥樣品在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)自然風(fēng)干，去除底泥中的植物殘根、枯枝落葉、礫石等雜物，碾磨過(guò)20目尼龍篩，按四分法進(jìn)一步混勻、縮分、并采用瑪瑙制備機(jī)將樣品粉碎至100目并裝袋備用。底泥樣品pH值的測(cè)定采用酸度計(jì)（土：水=1：2.5）；總有機(jī)碳（TOC）以重鉻酸鉀容量法測(cè)定。采用中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局地質(zhì)調(diào)查技術(shù)標(biāo)準(zhǔn)DD2005-03《生態(tài)地球化學(xué)評(píng)價(jià)樣品分析技術(shù)要求（試行）》進(jìn)行重金屬形態(tài)分析，共分為7種形態(tài)，分別為水溶態(tài)、離子交換態(tài)、碳酸鹽態(tài)、弱有機(jī)態(tài)、鐵錳氧化物結(jié)合態(tài)、強(qiáng)有機(jī)態(tài)和殘?jiān)鼞B(tài)[5]。土壤重金屬測(cè)試分析由安徽省地質(zhì)實(shí)驗(yàn)研究所實(shí)驗(yàn)測(cè)試中心完成。元素Cd、Pb、Cr、Cu、Zn采用鹽酸、硝酸、高氯酸和氫氟酸法消解，以全譜直讀電感藕合等離子體發(fā)射光譜儀（ICP-OES，Varian 720ES，USA）測(cè)定；元素Hg和As以鹽酸和硝酸消解，采用XGY1011型氫化物發(fā)生原子熒光光譜法（AFS-920，北京吉天） 測(cè)定。元素各形態(tài)的總量不高于其全量的105%，且不低于80%，滿足元素形態(tài)分析要求。

1.2.2 評(píng)價(jià)方法與標(biāo)準(zhǔn) 采用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)編碼（RAC，Risk Assessment Code）法和次生相與原生相分布比值（RSP，Ratio of Secondary Phase and Primary Phase）法進(jìn)行重金屬元素生物有效性的評(píng)價(jià)。

風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)編碼（RAC）法主要用于分析元素存在于環(huán)境中的活性、生物有效性和毒性等[4-5]。RAC=元素活性形態(tài)（水溶態(tài)+離子交換態(tài)+碳酸鹽態(tài)）含量×100%/各形態(tài)含量之和（即元素總量），其比例越高，則元素的生物有效性越高，對(duì)環(huán)境的風(fēng)險(xiǎn)越大[4]。具體而言，RAC≤1%，元素為無(wú)污染；1%50%，為極嚴(yán)重污染[4-5]。

次生相與原生相分布比值（RSP）法一般用來(lái)區(qū)分元素的來(lái)源，主要是自然和人為來(lái)源，并且反映元素的化學(xué)活性和生物有效性[5，17]。在未受污染條件下，大部分元素以殘?jiān)鼞B(tài)為主，是自然地質(zhì)風(fēng)化和土壤侵蝕結(jié)果；而在污染條件下，元素則以各種弱結(jié)合相（碳酸鹽相、有機(jī)質(zhì)相等）形態(tài)存在，為活性態(tài)或潛在活性態(tài)[5，17]。元素RSP=次生相（除殘?jiān)鼞B(tài)以外的其他形態(tài)之和）含量/原生相（殘?jiān)鼞B(tài)）含量[6]。在較小區(qū)域范圍，該比值可表示土壤中外源元素的富集程度：RSP越大，說(shuō)明其外源元素的富集程度就越大[5-6]。其污染程度分類如下：RSP≤1，無(wú)污染；1

1.3 數(shù)據(jù)分析

采用SPSS 20.0統(tǒng)計(jì)軟件對(duì)測(cè)試數(shù)據(jù)進(jìn)行范圍、均值、標(biāo)準(zhǔn)差和變異系數(shù)等描述性統(tǒng)計(jì)及相關(guān)性分析。

2 結(jié)果與分析

2.1 荷塘底泥重金屬含量分布

由表1可知，五夫鎮(zhèn)白蓮荷塘底泥pH值范圍為5.68～6.39，呈弱酸性；營(yíng)養(yǎng)元素中TOC均值為18.20×103 mg/kg，肥力較高[18]，有利于白蓮生長(zhǎng)。重金屬元素Hg、As、Cd、Pb、Cr、Cu和Zn全量的最大值分別為0.58、4.80、0.46、126.08、62.79、48.81和186.76 mg/kg，其中除了元素Hg和Cd，其余元素皆滿足NY/T 5010—2016《無(wú)公害農(nóng)產(chǎn)品 種植業(yè)產(chǎn)地環(huán)境條件》[19]相關(guān)限值要求。此外，Hg、As、Cd、Pb、Cr、Cu和Zn元素全量均值分別為福建省土壤背景值[20]的3.09、0.65、5.37、2.74、1.25、1.38和1.80倍?？梢?jiàn)，該荷塘底泥中Hg、Cd和Pb元素在一定程度上富集。

2.2 荷塘底泥重金屬賦存形態(tài)分布

圖1統(tǒng)計(jì)了五夫荷塘底泥7種重金屬元素的形態(tài)比值。從圖1可知，所有金屬元素都以殘?jiān)鼞B(tài)為主。Hg、As、Cd、Pb、Cr、Cu和Zn的殘?jiān)鼞B(tài)占總量比值范圍分別為76.42%～87.44%、49.43%～67.49%、25.12%～43.16%、33.57%～49.98%、60.02%～73.64%、38.13%～53.59%和62.35%～81.27%。其中，Hg、Cr和Zn的殘?jiān)鼞B(tài)組分都占各元素總量的一半以上，以殘?jiān)鼞B(tài)為明顯優(yōu)勢(shì)形態(tài)。

除殘?jiān)鼞B(tài)外，As的弱有機(jī)態(tài)和鐵錳氧化態(tài)組分較高，分別占總量份額為15.40%～31.44%和11.60%～20.20%，其他各形態(tài)占比極低（<1%）；Cd的離子交換態(tài)和碳酸鹽態(tài)組分也分別高達(dá)20.84%～51.50%和9.04%～23.74%，強(qiáng)有機(jī)態(tài)和水溶態(tài)組分較低（<5%）；Pb的弱有機(jī)態(tài)、鐵錳氧化態(tài)和碳酸鹽態(tài)含量也較高，依次為18.73%～37.18%、10.73%～17.69%和8.96%～14.89%，水溶態(tài)、離子交換態(tài)和強(qiáng)有機(jī)態(tài)則小于5%；Cu的弱有機(jī)態(tài)、鐵錳氧化態(tài)和強(qiáng)有機(jī)態(tài)含量也分別高達(dá)16.27%～29.64%、13.13%～19.01%和8.98%～17.75%。整體而言，各元素形態(tài)分布差異明顯，但除Cd和Pb元素外，其余元素的3種活性組分形態(tài)（水溶態(tài)、離子交換態(tài)和碳酸鹽態(tài)）組分占比都較低（<5%）。

2.3 荷塘底泥重金屬生物有效性評(píng)價(jià)

采用風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)編碼法對(duì)研究區(qū)荷塘底泥重金屬形態(tài)進(jìn)行生物有效性評(píng)價(jià)，結(jié)果見(jiàn)圖2。由圖2可見(jiàn)，Hg元素在研究區(qū)的2個(gè)荷塘樣地的RAC<1%，無(wú)污染；其他8個(gè)樣地為輕度污染。As和Cu的全部樣品皆為輕度污染。Cd的全部樣品皆為重度污染（6個(gè)樣地）或極嚴(yán)重污染（4個(gè)樣地），這與2.1和2.2結(jié)果分析的Cd富集嚴(yán)重且活性形態(tài)組分較高有關(guān)。Pb的全部樣品皆為中度污染。Cr全部樣品無(wú)污染。Zn在其中8個(gè)樣地為輕度污染；其他2個(gè)樣地為中度污染。整體而言，該區(qū)荷塘底泥不同重金屬元素RAC風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)的污染程度大小排序?yàn)椋篊d>Pb>Zn>Cu>Hg、As>Cr。

以次生相與原生相分布比值法進(jìn)行重金屬形態(tài)評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)圖3。由圖3可知，研究區(qū)荷塘底泥中Hg、Cr和Zn元素的RSP<1，為無(wú)污染狀態(tài)；As元素在9個(gè)荷塘樣地為無(wú)污染，還有1個(gè)為輕度污染；Cd元素的輕度及中度污染樣地?cái)?shù)各占一半。Pb為輕度污染；Cu在3個(gè)荷塘樣地為無(wú)污染，還有7個(gè)為輕度污染。整體而言，該區(qū)荷塘底泥不同重金屬元素RSP比值平均值大小排序?yàn)椋篊d>Pb>Cu>As>Cr、Zn、Hg。

2.4 荷塘底泥基本理化指標(biāo)對(duì)重金屬賦存形態(tài)的影響

研究區(qū)荷塘底泥中重金屬形態(tài)與底泥有機(jī)碳（TOC）含量和pH值相關(guān)系數(shù)匯總見(jiàn)表2。相關(guān)性分析表明，底泥中Hg的碳酸鹽態(tài)與底泥TOC和pH值在0.05水平上顯著正相關(guān)，相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到0.682和0.681；Cd的離子交換態(tài)與底泥pH值在0.05水平上顯著負(fù)相關(guān)，說(shuō)明底泥的酸化會(huì)促進(jìn)離子交換態(tài)的增加，從而增加底泥Cd元素的活性和毒性[5]；Pb的殘?jiān)鼞B(tài)與底泥pH值呈顯著正相關(guān)，表明底泥堿度增加可提高Pb的穩(wěn)定性；Cr的碳酸鹽態(tài)與底泥TOC呈顯著負(fù)相關(guān)，而Zn的殘?jiān)鼞B(tài)與底泥TOC呈顯著正相關(guān)，一定程度上說(shuō)明底泥有機(jī)質(zhì)的增加會(huì)降低Cr的碳酸鹽態(tài)含量，而提高Zn的殘?jiān)鼞B(tài)含量，這都會(huì)提高Cr、Zn元素的穩(wěn)定性。

3 討論

五夫鎮(zhèn)白蓮荷塘底泥部分樣品中Hg和Cd元素全量超出NY/T 5010—2016《無(wú)公害農(nóng)產(chǎn)品 種植業(yè)產(chǎn)地環(huán)境條件》[19]的限值，整體均值大于福建省土壤背景值[20]和當(dāng)?shù)夭鑸@土壤對(duì)應(yīng)元素含量[5]，已呈現(xiàn)明顯富集和污染；重金屬形態(tài)分布特征表明，所有重金屬元素以殘?jiān)鼞B(tài)為主。除Cd和Pb元素外，其余元素的三種活性形態(tài)（水溶態(tài)、離子交換態(tài)和碳酸鹽態(tài)）組分占比都較低。反映了同一區(qū)域、相同土地利用方式（荷塘）土壤（底泥）中不同元素形態(tài)分布存在顯著差異。相比當(dāng)?shù)夭鑸@土壤[5]，荷塘底泥中Hg、Cd的殘?jiān)鼞B(tài)占總量比例均值（80.79%、33.18%）皆遠(yuǎn)高于該區(qū)茶園土壤Hg、Cd的殘?jiān)鼞B(tài)均值（42.51%、19.60%）；但前者Pb的殘?jiān)鼞B(tài)占比（43.76%）卻明顯低于后者（57.93%）。可見(jiàn)，同一區(qū)域不同土地利用方式上（荷塘和茶園）土壤的相同重金屬元素的形態(tài)組分份額比值差距較大，這很可能與不同種植方式、植物種類、土壤理化性質(zhì)等相關(guān)。因此，加強(qiáng)不同土地利用方式上土壤重金屬元素形態(tài)的研究意義重大。

風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)編碼（RAC）法和次生相與原生相分布比值（RSP）法對(duì)重金屬形態(tài)進(jìn)行評(píng)價(jià)，其結(jié)果存在一定差異，前者污染程度大小排序?yàn)椋篊d>Pb>Zn>Cu>Hg、As>Cr；后者為：Cd>Pb>Cu>As>Cr、Zn、Hg。2種評(píng)價(jià)方法的差異主要在于元素潛在活性態(tài)（弱有機(jī)態(tài)、鐵錳氧化態(tài)和強(qiáng)有機(jī)態(tài)）的含量占總量的比值大小，占比越大，則RAC值越小，而RSP值越大。相比而言，底泥重金屬中Hg的RAC值和RSP值較小，生物有效性較低且以自然來(lái)源為主，與其殘?jiān)鼞B(tài)為明顯優(yōu)勢(shì)形態(tài)一致，可見(jiàn)Hg的主要來(lái)源為地質(zhì)背景；Cd的RAC值和RSP值都最大，反映其生物有效性最高且受人為來(lái)源污染最為嚴(yán)重，更多的受農(nóng)業(yè)施肥活動(dòng)的影響；而Pb和Cu元素的RAC值、RSP值都較大，一定程度上受人為來(lái)源的影響；其中，Pb的總量均值（95.48 mg/kg）高于我國(guó)荷塘底泥主要產(chǎn)地的最大均值（75.40 mg/kg）[15]，這很可能與研究區(qū)為荷塘景觀旅游開(kāi)放區(qū)有關(guān)——其交通工具排放廢棄物導(dǎo)致底泥累積Pb的總量較高。而研究區(qū)As、Cr和Zn元素RSP值較小，以自然來(lái)源為主。其中，As的總量均值（3.76 mg/kg）明顯低于我國(guó)荷塘底泥主要產(chǎn)地的最小均值（6.77 mg/kg）[15]，也說(shuō)明了研究區(qū)As的土壤本底值較低。由此可見(jiàn)，重金屬元素在環(huán)境中的活性、生物有效性和毒性等生態(tài)環(huán)境效應(yīng)主要取決于其賦存的形態(tài)組成[5]，同時(shí)利用兩種形態(tài)評(píng)價(jià)方法（RAC法和RSP法）可以進(jìn)一步挖掘元素形態(tài)分布的生態(tài)環(huán)境意義，更為合理的評(píng)價(jià)元素的生物有效性并判斷元素的主要來(lái)源。

研究區(qū)荷塘底泥基本理化指標(biāo)中TOC和pH值與重金屬化學(xué)形態(tài)的相關(guān)系數(shù)分析結(jié)果表明，研究區(qū)荷塘底泥重金屬形態(tài)在不同程度上受底泥環(huán)境TOC和pH值影響，這與已有研究結(jié)果相符[5，21]。但底泥TOC和pH值對(duì)不同重金屬化學(xué)形態(tài)影響的差異較大，說(shuō)明重金屬形態(tài)受土壤理化性質(zhì)的影響程度還與元素自身屬性有關(guān)。

參 考 文 獻(xiàn)

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