卷煙重金屬殘留及其防控研究進展

易艷梅,張 帆,張春霞

(長沙環(huán)境保護職業(yè)技術學院，湖南長沙 410004)

煙葉是一種特殊商品，優(yōu)質(zhì)、適產(chǎn)、高效是其生產(chǎn)指導方針。世界衛(wèi)生組織關于吸煙與健康的問題提出，意味著對卷煙的安全性和煙葉質(zhì)量要求更高。研究表明，煙草中的重金屬，是繼煙堿、焦油和農(nóng)藥殘留之后的另一危害因子[1-2]，它們通過人們對卷煙的抽吸隨著主流煙氣進入人體而產(chǎn)生一定的潛在危害[3]。卷煙重金屬殘留已經(jīng)是世界性問題，吸煙成為煙民遭受某些重金屬危害的重要途徑之一。為此，卷煙重金屬污染受煙草企業(yè)與政府部門的普遍關注，與之相關的控制技術成為近年來廣大學者研究的熱點。角度不同，研究的側(cè)重點不一，大體圍繞“卷煙重金屬污染的預防”和“卷煙重金屬殘留的消減”兩大主題進行，現(xiàn)將相關研究進展總結(jié)如下。

1　卷煙中重金屬的來源研究

資料顯示，卷煙中的重金屬有兩大來源，一是來自卷煙加工所用煙用材料帶來的重金屬殘留，二是出自煙草種植過程中對來自土壤、肥料、農(nóng)藥和大氣中重金屬的吸收，并以后者為主。

1.1煙用材料中的重金屬煙用材料指除煙絲外，用以加工卷煙或包裝卷煙所采用的各類物質(zhì)，包含卷煙紙、煙用絲束、煙用包裝材料、煙用香精等。它們作為卷煙產(chǎn)品加工中不可缺少的組成部分，對卷煙安全性起著一定的保證作用，但其本身的安全性也將直接影響卷煙的質(zhì)量。早在十幾年前，我國就有不少學者對卷煙材料中的重金屬含量進行檢測，主要針對煙用香精和卷煙用紙的重金屬成分及含量而開展[4-5]，其中顏料和填料是造成卷煙用紙重金屬污染的重要來源[6]，也不排除卷煙紙紙漿材料受大氣環(huán)境影響在其生長階段就已經(jīng)受到重金屬污染。另外煙用膠黏劑也被檢測到含有少量鉛[7]。

1.2煙葉生產(chǎn)中的重金屬引入大量研究表明，煙葉生產(chǎn)中對重金屬引入是引起卷煙重金屬殘留的重要因素，而重金屬污染植煙土壤又是導致煙葉中重金屬含量顯著增加的主要原因。另外，受重金屬污染的大氣、水體也通過各自的途徑進入煙草植株進而對煙葉造成污染。

據(jù)中國科學院應用生態(tài)研究所報道，我國有近2 000萬hm2耕地受Cd、As、Cr、Pb等重金屬污染，約占總耕地面積的20%，但植煙耕地面積在其中所占的比例尚不清楚。目前，人們對煙草土壤重金屬安全評價大體上是針對具體植煙區(qū)進行。王樹會[8]對 79個云南主要植煙區(qū)土壤中重金屬和有機氯農(nóng)藥殘留進行分析，發(fā)現(xiàn)云南煙區(qū)所調(diào)查土壤的Pb含量皆未超過土壤環(huán)境質(zhì)量 2 級標準,土壤樣本Cd、Hg、As含量超標率達7.5%、6.3%和2.5%。但貴州省畢節(jié)地區(qū)巖溶環(huán)境下的煙草土壤顯示出輕度-中度Cd污染[9]；楊杰等[10]研究表明， 有8種重金屬在湖北環(huán)神農(nóng)架地區(qū)煙田存在不同程度的富集,其中As、Pb、Zn、Cd、Ni 富集更為明顯；李義強等[11]的調(diào)查較為全面，從部分重點煙葉產(chǎn)區(qū)(包括山東臨沂、河南三門峽、四川攀枝花、福建三明、陜西安康和貴州)取土壤和對應煙葉樣品進行重金屬檢測，研究土壤重金屬含量與煙葉重金屬污染間的關系，發(fā)現(xiàn)煙葉Cd含量直接受土壤Cd 水平的影響，土壤As水平與煙葉As含量存在一定的相關性，但土壤中的Hg、Pb、Cr、Cu含量與它們在煙葉中的富集幾乎無關。有關原料煙葉與植煙土壤中有效態(tài)重金屬含量的正相關性在Matsi等[12]的研究中得到證實。

煙草種植中的農(nóng)業(yè)外源物(肥料、農(nóng)藥、灌溉水)因可能存在重金屬輸入被列入煙草重金屬污染源的考察中。張艷玲等[13]研究16種肥料對煙草土壤重金屬的輸入及對煙草重金屬污染的影響，發(fā)現(xiàn)大多數(shù)肥料都對土壤重金屬有一定的輸入，只是貢獻程度及貢獻的重金屬種類略有不同。有資料證明，一些集約化畜禽養(yǎng)殖場產(chǎn)出的糞肥重金屬富集現(xiàn)象嚴重[14]。磷肥中的重金屬受產(chǎn)地影響較大，來自美國和摩洛哥的進口磷肥， Cd含量分別達4.0～100.0 mg/kg 和10.0～24.0 mg/kg，顯著高于我國磷肥中的 Cd 含量( 0.1 ～2.9 mg/kg)。含As、Pb等重金屬農(nóng)藥的施用會導致土壤相關污染加重。采用重金屬污染的水灌溉，同樣會使土壤重金屬含量增加[15]。另外，受工礦業(yè)、交通飛塵中部分重金屬污染的大氣也以顆粒沉降和降水形式對煙葉安全造成不良影響[16]，有國外學者研究認為烤煙葉片 Pb 和 Cr 的含量與降雨量呈正相關[17]。

2　煙葉重金屬殘留的影響因素

2.1產(chǎn)地環(huán)境有關產(chǎn)地環(huán)境的安全性與煙草重金屬殘留之間的相關性研究已在前文闡述，但僅局限于含量之間。事實上，與煙草重金屬殘留相關的除了與土壤的重金屬含量有關外，還與土壤中其他環(huán)境因子有關，如土壤理化性質(zhì)、有機質(zhì)等，其中土壤理化性質(zhì)被認為是影響土壤重金屬生物吸收有效性的最重要因子。有資料證明，土壤酸度與煙葉Cd、Hg含量顯著負相關，與煙葉Pb含量極顯著負相關，所以提高偏酸性土壤的pH能起到降低煙葉中Cd、Pb和Hg積累的效應，但對煙草Cr吸收影響不大[18-19]；據(jù)湯浪濤等[20]報道，土煙葉中鉛、鉻的累積量與土壤有機質(zhì)顯著正相關，原因可能是提高作為交換態(tài) Pb、Cd 重要來源之一的有機結(jié)合態(tài) Pb、Cd含量，但煙葉中鉻含量則主要受土壤速效氮的正面影響，但其機理尚不清楚。另外黃爽等[21]研究發(fā)現(xiàn)土壤黏粒質(zhì)量分數(shù)影響植物對Cd的吸收，土壤類型不同，植物各器官對Cd的累積規(guī)律不同。另外，與Cd 存有相似物理、化學性質(zhì)的一些土壤金屬陽離子，如Ca、K、 Co、Cu、Ni 及 Pb 等，它們通過作用土壤膠體對 Cd 的解吸關系而在某種程度上影響土壤 Cd 的植物可吸收性。有研究表明，土壤中 Cd在煙草作物中的富集量明顯受土壤陽離子交換量(CEC)的負面影響[22-23]

2.2煙草品種煙葉重金屬殘留還、煙草類型及品種有關。張艷玲等[24]以我國煙葉主產(chǎn)地2004年產(chǎn)的497份烤煙和17份白肋煙為研究材料，比較烤煙與白肋煙品中Pb、Cd、As的含量，發(fā)現(xiàn)白肋煙Pb、Cd的含量比烤煙高,As在2類煙中的含量高低則正好相反，并認為對于Pb、Cd、As而言，土壤生態(tài)因子和土壤元素背景值對烤煙重金屬積累遠大于品種。魯黎明等[25]通過田間試驗比較紅大、云97 、云203和中煙103這4個煙草品種對Pb、Cd、Cr、As和Hg 5種重金屬元素的富集能力，發(fā)現(xiàn)不同品種煙草在重金屬積累能力上各有千秋，其中中煙103對Pb的富集能力較強，紅大對Cd和Cr的富集能力最強，分別達0.91mg/kg 和1.95mg/kg，但4個品種間對As的累積力變異小，對Hg的富集能力品種間差異不明顯，且都很小。劉曉[26]用2種基因型不同的煙草品種NicotinatabacunmL.var.Xanthi(烤煙型)和NicotinatabacunmL.var.Guiyan11(香料型)作材料，研究2個品種在Cd處理土壤中對Cd的吸收差異，發(fā)現(xiàn)地上部分吸Cd量在品種間存在極顯著差異,Guiyan11地上部分富集Cd能力明顯高于Xanthi。另外，獲得哺乳動物金屬硫蛋白的轉(zhuǎn)基因煙株葉片中Cd含量大幅度減少[27]。

2.3重金屬間的交互作用煙草土壤的重金屬污染往往不是單一的，它們通過拮抗或協(xié)同影響煙草對其他重金屬的積累和分配。黨鋒等[28]發(fā)現(xiàn)煙葉富集Cd 量會因土壤 Zn含量的上升而趨于下降。但賀遠[29]則認為只有土壤Cd和Zn都是低濃度時，Zn才表現(xiàn)出對Cd的拮抗，如果兩者都較高，因Cd對Zn的競爭性，煙草根部吸收Cd的量反而隨著Zn濃度的提高而增大。王學鋒等[30]研究表明， Pb、Cu、Zn、Mn 重金屬元素的共存對Cd在煙草中的富集有協(xié)同效應。此外，米艷華等[31]研究Cd + Pb復合處理下的煙草，其根、莖吸收的Cd高于單獨Cd處理的，即Pb協(xié)同煙草吸收Cd。與此同時，還發(fā)現(xiàn)土壤中 Mn元素對Pb在煙草植株的積累也有協(xié)同作用。但劉芳等[32]研究認為， Cd + Hg + As復合處理的不同部位煙葉Cd累積量并未呈現(xiàn)規(guī)律性；但Cd、Hg、Pb共同污染土壤，煙葉Hg富集量表現(xiàn)出一定規(guī)律性，Hg、Pb 污染可以使上、中部煙葉對 As 的吸收降低，但增加As在下部煙葉中的累積量。

3　卷煙重金屬殘留的防控研究

通過以上對卷煙重金屬來源及煙葉重金屬污染影響因子的分析發(fā)現(xiàn),卷煙重金屬殘留控制必須在煙草種植和卷煙加工兩大環(huán)節(jié)進行，一是在源頭上控制重金屬的進入，二是消減重金屬對煙草的污染，即預防和控制相結(jié)合。

3.1卷煙重金屬殘留的源頭控制植煙土壤、農(nóng)業(yè)生產(chǎn)資料及卷煙加工煙用材料是卷煙重金屬殘留的三大來源，所以相關的研究及管理措施也是圍繞3個方面進行。如針對土壤重金屬污染對卷煙重金屬殘留的影響，認為在規(guī)劃環(huán)節(jié)就要對煙田土壤進行健康體檢，規(guī)避土壤重金屬背景值較高的區(qū)域，同時保護現(xiàn)有安全煙田環(huán)境，切斷重金屬污染廢水與煙田灌溉用水聯(lián)系；由于在煙草生產(chǎn)中廣泛使用的煙草專用肥、餅肥及天然硫酸鉀鎂肥都被證明含有一定量的重金屬，它們的非合理施用在很大程度上增加煙田土壤重金屬累積風險。因此，我國煙草總公司在 2013 年先后發(fā)布從煙用肥料、煙用農(nóng)藥到煙草包衣的3個強制性標準，明確規(guī)定 Hg、As、Pb、Cr、Ni 和 Cd 等重金屬在三大商品中的限量要求。

同時，為了減少卷煙在加工環(huán)節(jié)受到重金屬污染， 我國煙草行業(yè)標準 YC 171—2002對煙用接裝紙中的 As和Pb 的最大限量做了明確的規(guī)定(As≤1.0 mg/ kg,Pb≤5.0 mg/ kg);在QB/T 1506—2004 規(guī)定,煙用香精香料的重金屬最大限量為 40 mg/ kg,As 最大限量為 3 mg/ kg。

3.2煙草重金屬殘留的消減研究。煙草行業(yè)發(fā)展與安全耕地存在的矛盾，因此，煙草的種植很難完全避開重金屬污染耕地，開展煙草重金屬殘留的相關消減技術研究成為實現(xiàn)煙草安全生產(chǎn)的重要途徑，目前的研究主要基于對植煙土壤的重金屬生物有效性控制和農(nóng)藝措施的調(diào)節(jié)。

3.2.1植煙土壤重金屬活性調(diào)節(jié)。煙草生長過程中對土壤重金屬的積累，不僅取決于土壤中各重金屬含量，而且還受其生物有效性影響。其中與土壤陰離子的結(jié)合沉淀、黏土礦物的吸附作用、土壤有機質(zhì)的絡合被認為是影響土壤重金屬化學行為的最主要因素，所以它們也成為人們進行土壤重金屬活性調(diào)節(jié)的重要研究對象。Adamu等[33]的研究認為，煙葉Cd和Ni富集的最主要影響因子是土壤酸堿性，土壤pH與Cd、Ni在煙葉中的富集量顯著負相關。Naidu等[34]通過對Cd污染土壤施用堿性物質(zhì)如石灰(750 kg/hm2)，取得減少15%土壤Cd有效態(tài)含量的效果。姜超強等[35]在強堿性植煙土壤施用硫磺 0.2～0.3 kg/m2，可顯著降低煙葉Pb 含量，但對 As、Cd 和Hg含量影響不顯著。招啟柏等[36]通過向煙草土壤耕層添加黏土礦物、有機肥和活性炭等化學物質(zhì)達到對Cd和Pb的固定，從而抑制烤煙對Cd和Pb的吸收；李玉磊等[37]研究發(fā)現(xiàn)納米碳能較好地減少土壤中植物可吸收態(tài)Cd含量和煙草葉片中Cd富集量。

包姣等[38]研究認為， 3種低分子量有機酸 (酒石酸、檸檬酸、草酸)皆可使土壤pH下降，從而增加土壤Cd的生物有效量，但對于煙草地上部分積累Cd的影響則因有機酸的種類、用量和土壤的性質(zhì)有異。酒石酸在中性土壤中對煙葉積累Cd無顯著作用，在酸性土壤中如用量達到62.5 mmol/kg才有顯著提高煙葉積累Cd的能力；檸檬酸在用量為31.25 mmol/kg時，其提高煙葉Cd積累則基本不受土壤酸堿性影響；而草酸在酸性土壤時，用量對其增加煙葉Cd吸收力影響甚微。由此可見，低分子有機酸對土壤重金屬的活性提高是有條件的，在某個用量下甚至可以作為一種降低煙草Cd殘留的方法。中國專利涉及一種降低Cd污染土壤所產(chǎn)煙葉中Cd含量的方法，即將腐殖酸水溶液(20～30 g/L)在當季煙株移栽前 7～15 d按6 000～9 000 L/hm2添加到酸性土壤中，可使煙草中的Cd明顯得以降低[39]。所以因有機肥礦化過程中會分解產(chǎn)生低分子量有機酸和腐殖酸就認為利用有機肥改良重金屬污染土壤存在一定風險的觀點有待商榷。對于有機肥施用的安全性，人們可能更多地需要關注其本身重金屬污染風險。

近年來，微生物作為植煙土壤的一種新型重金屬改良劑逐步進入了人們的視野。華建峰等[40]試圖通過施用光合細菌來改善砷污染土壤煙葉的安全性未取得成功。AM真菌因可以通過自身代謝改變土壤pH[41-42]，致使根際土壤(非)重金屬形態(tài)及移動性， 生物有效性發(fā)生變化，從而影響宿主植物對其吸收而受到關注。Hua等[43]研究發(fā)現(xiàn)，接種AM真菌處理的根際土壤pH、土壤水溶性As含量、煙草中的As吸收量都比對照處理低。但在華建峰等[44]的苗期試驗中，接種AM菌只有在高As處理下才對煙草植株有明顯的降As吸收力。但王玲[45]研究認為，AM菌表現(xiàn)出較強的降低煙草積累Pb、Cd的能力，并與牛糞具有協(xié)同作用。AM菌根在不同研究中呈現(xiàn)出不同的結(jié)果，可能與AM菌種類、煙草品種、重金屬種類有關。Janouskova 等[46]研究5 種 AMF 對 3 個煙草品種Cd 吸收的影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn) AMF 使1 個品種增加，2 個品種降低。因此，應用AM菌來調(diào)節(jié)植煙土壤的重金屬活性，須謹慎而行。

3.2.2煙草栽培的農(nóng)藝調(diào)節(jié)。煙草重金屬殘留高低受煙草品種影響，人們一方面通過比較不同品種煙草中重金屬殘留量發(fā)現(xiàn)高抗性低吸收的煙草品種，但成效不是很大。同時又借用生物技術開發(fā)新品種，如利用農(nóng)桿菌介導法獲得金屬硫蛋白基因(MT基因)的重組煙株 ，其根系、莖對Cd吸收量提高，但煙葉Cd 含量下降；由于煙草是一種奢侈品，考慮到產(chǎn)品的安全性，這種轉(zhuǎn)基因煙草的種植還僅停留在實驗室中。

打頂為煙草栽培的必要環(huán)節(jié),可消除頂端優(yōu)勢,改變煙株的物質(zhì)代謝中心，該變化有可能對植株積累重金屬產(chǎn)生影響。陳慶園等[47]發(fā)現(xiàn)初花打頂正常留葉對葉部 Cd、 Pb、 Cr(下部葉和中部葉)有一定的調(diào)控效應。植煙土壤受Cd、 Pb、 Cr和Hg復合污染下,Cd、 Pb 和 Hg 在煙株內(nèi)的累積量隨葉位的上升而提高,但煙株內(nèi)的Cr 含量則呈相反的態(tài)勢。同時，在大田受Cd、Pb、Hg和 Cr等重金屬復合污染下，覆膜處理的煙田土壤中4種重金屬的含量均高于裸露處理的，不覆膜栽培的煙株下部葉和中部葉重金屬含量降低，而覆膜栽培的煙株上部葉重金屬累積量少，是否因為兩者間與重金屬吸收相關酶的活性差異導致還未可知[48]。何蓮等[49]研究表明，外源 ABA(脫落酸)的施用可改變煙草植株在Cd 脅迫下( 50 μmol/L) 對Cd的轉(zhuǎn)運系數(shù)，提高煙葉的安全性。

有機農(nóng)業(yè)以一種清潔農(nóng)業(yè)生產(chǎn)方式被引入到煙草種植中。實踐證明，煙草有機種植模式是控制卷煙原料重金屬的有效途徑之一。多年連續(xù)種植后，不論是煙葉還是卷煙，其Pb、Cr、Cd的含量都呈下降態(tài)勢[50]。

4　總結(jié)與展望

卷煙重金屬殘留既受客觀因素的制約，又受人為因素的影響。近年來，隨著煙草行業(yè)對卷煙安全性重視程度的加大，關于卷煙重金屬防控相關研究較多，但仍有很多領域值得深入研究。比較各類煙草重金屬消減技術，其中栽培高抗性、低殘留煙草品種最為簡便，并不會產(chǎn)生生態(tài)風險，但目前篩選研究進程緩慢。另外，對各類土壤改良劑的研究一般都停留在單種改良劑的應用上，其修復效果受土壤類型和重金屬種類限制較多，并且目前的改良劑劑型不利于回收，如果環(huán)境條件突然發(fā)生改變(比如南方酸雨)有可能造成其吸附的重金屬大量解吸，從而使煙草安全性失去保證。因此，今后應以土壤類型和重金屬污染特點為基礎，根據(jù)不同改良劑的作用機理開發(fā)新型復合型改良劑，同時對改良劑的穩(wěn)定性及穩(wěn)定條件進行深入研究，滿足煙草安全生產(chǎn)的要求。

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