• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    三種紫蘇子的紅外光譜分析與鑒定

    2018-04-02 06:19:17楊蘭芬孫素琴周群馬芳
    現(xiàn)代儀器與醫(yī)療 2018年1期
    關(guān)鍵詞:紫蘇子二階油脂

    楊蘭芬 孫素琴 周群 馬芳

    引言

    紫蘇子為唇形科植物紫蘇Perilla frutescens (L.) Britt.的干燥成熟果實[1]。中藥紫蘇子味微辛、性溫,具有降氣化痰、止咳平喘、潤腸通便等作用[2]?;瘜W(xué)成分研究表明,紫蘇子中富含油脂、蛋白質(zhì),還含有多種氨基酸、粗纖維以及大量不飽和脂肪酸[3-6]。我國紫蘇資源分布廣泛,魏長玲等[7]調(diào)查結(jié)果表明我國各地野生與栽培資源均十分豐富,但栽培紫蘇資源存在栽培類型多樣性和復(fù)雜性的問題。

    中藥“多級紅外光譜宏觀指紋分析法”融合了中藥學(xué)與分析化學(xué),是一種基于中藥材紅外光譜宏觀指紋特征的綜合分析方法[8]。相較于傳統(tǒng)的中藥分析法,此方法最大程度保留了樣品的原始狀態(tài),能夠得到藥材的整體化學(xué)成分信息。本文運用紅外光譜三級鑒定法和整體解析法對三種紫蘇子進行了快速無損的分析和鑒定。

    1 實驗部分

    1.1 儀器設(shè)備

    傅里葉變換紅外光譜儀:Perkin-Elmer公司的Spectrum One型紅外光譜儀,DTGS檢測器。光譜范圍為4000~400 cm-1,光譜分辨率為4 cm-1,掃描次數(shù)為16次,測定過程中實時扣除H2O、CO2的干擾。

    變溫控制附件:北京市朝陽自動化儀表廠生產(chǎn)的CKM-Ⅱ 型程序升溫儀。控溫范圍為50~120 ℃,升溫速度為 2 ℃ .min-1。

    1.2 樣品來源

    三個紫蘇子樣品來源地均為河北,2016年種植在北京藥用植物研究所實驗地。樣品編號分別為AG-1,AG-12,BJ-6。

    1.3 方法與數(shù)據(jù)處理

    將紫蘇子樣品研磨成粉末,再與KBr混合研磨,壓片,用傅里葉變換紅外光譜儀掃描得到樣品紅外光譜圖。二階導(dǎo)數(shù)紅外光譜采用Spectrum v5.0.1數(shù)據(jù)處理軟件獲得,平滑點數(shù)為13。另將樣品薄片放入變溫控制附件,溫度從50℃上升到120℃,每10℃測定一次紅外光譜。二維相關(guān)紅外光譜采用清華大學(xué)分析中心自行設(shè)計的二維相關(guān)分析軟件獲得。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 紫蘇子的紅外光譜分析

    根據(jù)文獻報道,紫蘇子含有大量的油脂和蛋白質(zhì),因此采用紅外光譜法對紫蘇子進行主體成分解析,得到高度相似的紅外圖譜,分析其相似性;運用多級紅外光譜,分析其差異性。如圖1所示,三種紫蘇子樣品的紅外光譜整體峰形相似,但部分譜峰的峰形、峰位和峰強存在差別,這可能與各種紫蘇子所含化學(xué)成分的含量差異有關(guān)。根據(jù)文獻[9-14]對紅外光譜吸收峰進行指認和歸屬。3334~3302 cm-1主要是多糖類中O-H的伸縮振動和蛋白質(zhì)、氨基酸中N-H的伸縮振動吸收峰;3011 cm-1為烯烴C-H的伸縮振動吸收峰,可能來自于不飽和脂肪酸及酯類物質(zhì);2927、2854 cm-1分別為亞甲基C-H 反對稱和對稱伸縮振動吸收峰;1746~1745 cm-1對應(yīng)于酯羰基C=O 的伸縮振動吸收峰;1162~1160 cm-1為油脂和多糖(O)C-O伸縮振動吸收峰;723~721 cm-1是長鏈亞甲基(nC>4)C-H 的彎曲振動吸收峰。上述一系列吸收峰為飽和與不飽和脂肪酸酯類分子的特征峰,說明紫蘇子中含有大量的油脂。紅外光譜中,還有1657~1655 cm-1和1636~1535 cm-1的較強吸收峰,這組峰是表征蛋白質(zhì)酰胺I帶和酰胺II帶的主要特征峰,說明紫蘇子還含有豐富的蛋白質(zhì)。

    圖 1 AG-1(a),BJ-6(b),AG-12(c),油脂 (d)和蛋白質(zhì)(e)的紅外光譜

    綜上分析,紫蘇子主體成分為油脂和蛋白質(zhì),另含有一定量的多糖,與文獻報道相符。此外,采用COMPARE比對軟件比較三種紫蘇子樣品的紅外譜圖,以AG-1紫蘇子為標(biāo)準(zhǔn),得到三個紫蘇子樣品AG-1、BJ-6、AG-12的相關(guān)系數(shù)依次為:1.0000,0.9848,0.9703,三者譜圖比較相似,但部分譜峰形狀和相對強度存在一定差異。如表1所示,紫蘇子AG-1、BJ-6、AG-12的1746 cm-1附近油脂特征峰與1655 cm-1附近蛋白質(zhì)特征峰的相對高度不同,分別為1.5489,1.0900,0.9309,說明三種紫蘇子油脂、蛋白質(zhì)的相對含量存在差異。AG-1紫蘇子中油脂特征峰與蛋白質(zhì)特征峰之間相對峰強度值最大,表明AG-1紫蘇子油脂的相對含量最高,BJ-6次之,AG-12所含油脂最低;蛋白質(zhì)的相對含量則是AG-12最高,BJ-6次之,AG-1則相對最低。此外,三種紫蘇子樣品1100 cm-1左右吸收峰的峰位、峰形存在差異,AG-1、BJ-6吸收峰位置分別為1100 cm-1,1099 cm-1,而AG-12的吸收峰則向低波數(shù)偏移至1063 cm-1,且AG-1峰形較尖,BJ-6,AG-12樣品峰形較寬。通過紅外光譜不僅可以分析出紫蘇子的主體成分,也可看出不同紫蘇子的差異。

    表1 三種紫蘇子特征吸收峰之間的相對峰強度

    2.2 紫蘇子的二階導(dǎo)數(shù)紅外光譜分析

    二階導(dǎo)數(shù)譜能夠使原始光譜中互相重疊的一部分吸收峰得到分離,增強譜圖的分辨能力[15-16]。如圖2所示,紫蘇子在1720~1530 cm-1,1400~1020 cm-1兩個波段的二階導(dǎo)數(shù)譜中譜峰特征顯著增多,如經(jīng)典紅外光譜中酰胺I帶和酰胺II帶吸收峰為單峰,但在二階導(dǎo)數(shù)譜中,酰胺帶吸收峰在1700~1500 cm-1波段內(nèi)分解為多個峰,說明了紫蘇子中不同二級結(jié)構(gòu)蛋白質(zhì)的存在[17]。此外,三種紫蘇子樣品的二階導(dǎo)數(shù)譜中均出現(xiàn)了經(jīng)典紅外譜圖中沒有的1709cm-1左右的吸收峰;該峰對應(yīng)于有機酸類分子C=O 的伸縮振動吸收峰[18],再結(jié)合經(jīng)典紅外光譜中3011,2927,2854,720 cm-1附近的吸收峰,說明紫蘇子中含有一定量的不飽和脂肪酸,與文獻報道一致。不同之處在于,AG-12紫蘇子1709 cm-1附近的吸收峰在1720~1530 cm-1波段為中強吸收峰,但AG-1和BJ-6中該峰為弱吸收峰。此外,在1720~1530 cm-1波段,三種紫蘇子樣品在1694,1629,1562 cm-1等處的譜峰有顯著的差異,明顯體現(xiàn)出三者蛋白質(zhì)、氨基酸等成分的不同。在1400~1020 cm-1波段,BJ-6,AG-12紫蘇子樣品有1318 cm-1左右的吸收峰,AG-1中該峰并不明顯;但AG-1出現(xiàn)了1067 cm-1吸收峰,相比較而言,BJ-6,AG-12該峰并不明顯。在由此可知,隨著表觀分辨率的提高,三種紫蘇子之間的許多差異更加明顯。

    圖 2 AG-1(a), BJ-6(b), AG-12(c) 的二階導(dǎo)數(shù)紅外光譜

    2.3 紫蘇子的二維相關(guān)紅外光譜分析

    利用二維相關(guān)紅外光譜可以獲得測試樣品在不同外界微擾的動態(tài)變化信息,將光譜在第二維上展開,能夠更加明顯表現(xiàn)出樣品成分間的差異[19-20]。實驗以溫度變化為微擾,選取1400~1800 cm-1,900~1300 cm-1兩個波段對三種紫蘇子進行二維相關(guān)紅外光譜分析。1400~1800 cm-1區(qū)域的譜峰主要對應(yīng)于C=O伸縮振動吸收峰、蛋白質(zhì)酰胺帶振動吸收峰及芳香類化合物的骨架振動吸收峰。如圖3所示,在此區(qū)域AG-1紫蘇子的二維相關(guān)紅外光譜主要自動峰有10個,分別在1465,1492,1556,1567,1625,1634,1645,1653,1739,1759 cm-1附近,最強自動峰為1739 cm-1;BJ-6紫蘇子主要自動峰有7個,分別在1466,1490,1556,1627,1655,1740,1759 cm-1, 其 中 1627,1740 cm-1強度相當(dāng),為該波段的強自動峰;AG-12紫蘇子主要自動峰有7個,分別在1465,1495,1556,1629,1656,1742,1760 cm-1,最強自動峰在1629 cm-1。該波段二維相關(guān)紅外光譜的差異說明了三者油脂、蛋白質(zhì)、氨基酸及芳香類物質(zhì)等化學(xué)成分存在差異,同時進一步佐證了三種紫蘇子油脂和蛋白質(zhì)的相對含量存在差別。

    900~1300 cm-1區(qū)域主要為C-O伸縮振動吸收峰,這組峰主要對應(yīng)于多糖類吸收峰。如圖4所示,在此波段二維相關(guān)紅外光譜中,AG-1紫蘇子有6個主要的自動峰,分別在1011,1103,1133,1138,1167,1216 cm-1附近,最強自動峰為1216 cm-1;BJ-6紫蘇子有4個主要自動峰,分別在942,1008,1141,1216 cm-1,最強自動峰為1216 cm-1;AG-12紫蘇子有5個主要自動峰,分別在942,1007,1091,1144,1214 cm-1,最強自動峰為 1214 cm-1。該波段二維相關(guān)紅外光譜的不同主要體現(xiàn)出三種紫蘇子多糖類成分存在差異。

    3 結(jié)論

    利用紅外光譜三級鑒定法和整體解析法,對來源地均為河北的三種紫蘇子進行主體成分解析和鑒定。結(jié)果顯示,三種紫蘇子的紅外光譜、二階導(dǎo)數(shù)譜和二維相關(guān)譜差異都較為明顯,可據(jù)此進行有效區(qū)分,同時還可對其中所含主要成分進行定性和相對含量分析。紫蘇子主體成分為油脂、蛋白質(zhì),通過比較二者特征吸收峰之間的相對強度,得出三種紫蘇子中油脂、蛋白質(zhì)的相對含量存在差異。進一步利用二階導(dǎo)數(shù)譜,得到1709 cm-1附近屬于有機酸類的特征吸收峰;運用二維相關(guān)紅外光譜,得到樣品受溫度變化影響顯著的成分間的差別,進一步區(qū)分鑒別三種不同紫蘇子。該研究工作可為紫蘇子種質(zhì)鑒別和紫蘇資源的開發(fā)利用提供研究思路和方法。

    圖3 AG-1(a),BJ-6(b),AG-12(c)的二維相關(guān)紅外光譜及對應(yīng)自動峰 (1400~1800 cm-1)

    圖4 AG-1(a),BJ-6(b),AG-12(c)的二維相關(guān)紅外光譜及對應(yīng)自動峰 (900~1300 cm-1)

    [1] 國家藥典委員會.中華人民共和國藥典:2015年版.一部[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2015:338.

    [2] 谷麗華,林晨,吳弢,等. 紫蘇子藥材質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究[J].中國中藥雜志,2010,35(16):2087-2090.

    [3] 唐雪陽,安琪,孫道涵,等. 基于藥物體系的紫蘇子特征圖譜質(zhì)量表征關(guān)聯(lián)分析研究[J]. 北京中醫(yī)藥大學(xué)學(xué)報,2015,34(4):241-246.

    [4] 劉洪旭,陳海濱,吳春敏.紫蘇子的研究進展[J].海峽藥學(xué),2004,16(4):5-7.

    [5] 王永奇,趙宇峰,李曼杰,等.紫蘇的研究Ⅺ.紫蘇子的化學(xué)成分[J].中草藥,1995,26((5):236-238.

    [6] 熊運海,王玫.化學(xué)計量學(xué)法對紫蘇葉與紫蘇子揮發(fā)油共有組分分析[J].食品科學(xué),2010,31(2):203-207.

    [7] 魏長玲,郭寶林,張琛武,等.中國紫蘇資源調(diào)查和紫蘇葉揮發(fā)油化學(xué)型研究[J].中國中藥雜志,2016,41(10):1823-1834.

    [8] LIU X H, XU H J, SUN S Q, et al. Analysis and identification of Chinese drugs by three-step infrared spectroscopy-A case study of Danshen[J]. Anal. Methods, 2012, 4:3344-3350.

    [9] 孫素琴,周群,陳建波.中藥紅外光譜分析與鑒定[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2010:67-75.

    [10] 杜娟,彭惜媛,馬芳,等.黑豆和牽牛子紅外光譜的分析與鑒定[J].光譜學(xué)與光譜分析,2014,34(9):2429-2433.

    [11] SUN S Q, ZHOU Q, CHEN J B. Infrared Spectroscopy for Complex Mixtures-Applications in Food and Traditional Chinese Medicine[M]. Beijing: Chemical Industry Press,2011:157-169.

    [12] LI J R, SUN S Q, WANG X X, et al. Differentiation of five species of Danggui raw materials by FTIR combined with 2D-COS IR[J]. J Mol Struct, 2014, 1069:229-235.

    [13] XIANG L, WANG J J, ZHANG G J, et al. Analysis and identification of two similar traditional Chinese medicines by using a three-stage infrared spectroscopy: Ligusticum chuanxiong, Angelica sinensis and their different extracts[J]. J Mol Struct, 2016, 1124:164-172.

    [14] WANG Y, WANG P, XU C H, et al. Macro-fingerprint analysisthrough-separation of licorice based on FT-IR and 2DCOSIR[J]. J Mol Struct, 2014, 1070:1-9.

    [15] HU W, GUO X X, WANG X C, et al. Rapid Discrimination of Different Grades of White Croaker Surimi by Tri-Step Infrared Spectroscopy Combined with Soft Independent Modeling of Class Analogy (SIMCA) [J]. Food Anal Methods, 2016, 9:831–839.

    [16] WANG L X, WU Y Q, MEERSMAN F. Clarification of the thermally-induced pretransition of ribonuclease A in solution by principal component analysis and two-dimensional correlation infrared spectroscopy[J]. Vib Spectrosc. 2006, 42:201-205.

    [17] BYLER D M, SUSI H. Examination of the secondary structure of proteins by deconvolved FTIR spectra [J]. Bioploymers,1986,25(3):469-487.

    [18] PAVIA D L, LAMPMAN G M, KRIZ G S. Introduction to spectroscopy: a guide for students of organic chemistry[M].Brooks/Cole, 2009:50-72.

    [19] CHEN J B, ZHOU Q, SUN S Q. Exploring the chemical mechanism of thermal processing of herbal materials by temperature-resolved infrared spectroscopy and twodimensional correlation analysis[J]. Anal. Methods, 2016,8:2243-2250.

    [20] SUN S Q, CHEN J B, ZHOU Q, et al. Application of midinfrared spectroscopy in the quality control of traditional Chinese medicines[J]. Planta Med, 2010, 76:1987-1996.

    猜你喜歡
    紫蘇子二階油脂
    《中國油脂》征訂啟事
    基于網(wǎng)絡(luò)藥理學(xué)和分子對接技術(shù)探討黃芪-紫蘇子配伍治療慢性阻塞性肺疾病的作用機制
    冷/熱榨紫蘇子油氧化穩(wěn)定性及其α-亞麻酸氧化動力學(xué)探究
    一類二階迭代泛函微分方程的周期解
    A taste of Peking duck
    不同基原紫蘇子及炮制品的化學(xué)成分差異性研究
    一類二階中立隨機偏微分方程的吸引集和擬不變集
    中國油脂
    二階線性微分方程的解法
    一類二階中立隨機偏微分方程的吸引集和擬不變集
    国产在线免费精品| 在线 av 中文字幕| 2021少妇久久久久久久久久久| 咕卡用的链子| 99久国产av精品国产电影| 国产黄色视频一区二区在线观看| 中文字幕亚洲精品专区| 午夜福利一区二区在线看| 99re6热这里在线精品视频| 伦精品一区二区三区| 午夜福利在线免费观看网站| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 一本色道久久久久久精品综合| xxx大片免费视频| 丰满迷人的少妇在线观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 男女高潮啪啪啪动态图| 亚洲综合色网址| 亚洲情色 制服丝袜| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲综合精品二区| 我要看黄色一级片免费的| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 少妇人妻久久综合中文| 91aial.com中文字幕在线观看| 少妇人妻 视频| 国产成人精品婷婷| 黄色毛片三级朝国网站| 成年人午夜在线观看视频| 亚洲三区欧美一区| 老女人水多毛片| 精品人妻在线不人妻| 久久久国产精品麻豆| 久久av网站| 午夜福利一区二区在线看| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 免费看av在线观看网站| 制服人妻中文乱码| 中文字幕色久视频| 国产人伦9x9x在线观看 | 国产片内射在线| 国产成人免费无遮挡视频| 毛片一级片免费看久久久久| 国产精品99久久99久久久不卡 | 久久婷婷青草| 97精品久久久久久久久久精品| 乱人伦中国视频| 日本欧美视频一区| 欧美日本中文国产一区发布| 国产福利在线免费观看视频| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲伊人久久精品综合| 精品一区二区免费观看| 2018国产大陆天天弄谢| 久久青草综合色| 久久久久久久久免费视频了| 久久久久网色| 久久久久久人人人人人| 亚洲人成网站在线观看播放| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 成人国产麻豆网| 成人国产麻豆网| 有码 亚洲区| 日日摸夜夜添夜夜爱| 美女国产高潮福利片在线看| 亚洲成人一二三区av| 国产一区有黄有色的免费视频| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 免费观看在线日韩| 中文字幕人妻熟女乱码| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 丰满少妇做爰视频| 国产爽快片一区二区三区| 一区二区日韩欧美中文字幕| 成年美女黄网站色视频大全免费| 精品久久久久久电影网| 免费观看性生交大片5| 亚洲国产色片| 久久久久久久亚洲中文字幕| 黄色一级大片看看| 香蕉国产在线看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 伦理电影免费视频| 久久久久精品性色| 国产野战对白在线观看| 亚洲,欧美精品.| 亚洲第一区二区三区不卡| 制服诱惑二区| 欧美精品av麻豆av| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久热久热在线精品观看| 日韩精品免费视频一区二区三区| 精品酒店卫生间| 丝袜人妻中文字幕| 午夜激情久久久久久久| 成人影院久久| 九色亚洲精品在线播放| 免费黄网站久久成人精品| 国产淫语在线视频| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 99热国产这里只有精品6| 超色免费av| 国产黄频视频在线观看| 最新的欧美精品一区二区| 最黄视频免费看| 日本vs欧美在线观看视频| 久久影院123| 伦理电影免费视频| 九色亚洲精品在线播放| 国产xxxxx性猛交| 18禁国产床啪视频网站| 高清黄色对白视频在线免费看| 日韩中字成人| 久久午夜综合久久蜜桃| av国产久精品久网站免费入址| 丰满乱子伦码专区| 成年女人毛片免费观看观看9 | 丝袜脚勾引网站| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 另类亚洲欧美激情| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 少妇人妻 视频| 国产精品三级大全| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久精品国产亚洲av天美| 国产乱来视频区| 婷婷成人精品国产| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 成人二区视频| av在线app专区| 男女无遮挡免费网站观看| 在线观看一区二区三区激情| 黄色 视频免费看| 欧美av亚洲av综合av国产av | 满18在线观看网站| 人成视频在线观看免费观看| 熟女电影av网| 国产高清不卡午夜福利| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 热99久久久久精品小说推荐| 18禁观看日本| 韩国高清视频一区二区三区| 两个人看的免费小视频| 精品一区在线观看国产| 一级a爱视频在线免费观看| 久久99精品国语久久久| av在线播放精品| 另类精品久久| 十八禁网站网址无遮挡| 丝袜美腿诱惑在线| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲av日韩在线播放| av免费在线看不卡| 色播在线永久视频| 国产日韩欧美亚洲二区| 国产精品av久久久久免费| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 一级毛片电影观看| 欧美精品av麻豆av| 91精品国产国语对白视频| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 少妇被粗大猛烈的视频| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 一级片免费观看大全| 叶爱在线成人免费视频播放| 亚洲精品美女久久av网站| 久久久欧美国产精品| 日本免费在线观看一区| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲国产成人一精品久久久| 亚洲中文av在线| 香蕉国产在线看| 制服人妻中文乱码| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 久热这里只有精品99| 人成视频在线观看免费观看| 精品一区在线观看国产| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲,欧美精品.| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 一本色道久久久久久精品综合| 亚洲国产色片| 久久亚洲国产成人精品v| 男女啪啪激烈高潮av片| 日本wwww免费看| 亚洲成人手机| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 久久久久国产网址| 亚洲美女黄色视频免费看| 天堂8中文在线网| 亚洲三区欧美一区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 国产精品偷伦视频观看了| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 欧美日韩国产mv在线观看视频| 纯流量卡能插随身wifi吗| 老汉色av国产亚洲站长工具| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 嫩草影院入口| 国产野战对白在线观看| 午夜福利网站1000一区二区三区| √禁漫天堂资源中文www| 欧美精品亚洲一区二区| 亚洲久久久国产精品| 日韩中字成人| av不卡在线播放| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久精品国产亚洲av高清一级| 日本vs欧美在线观看视频| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 久久精品国产亚洲av天美| 久久久久久久久久人人人人人人| 国产精品一国产av| 亚洲 欧美一区二区三区| 三上悠亚av全集在线观看| 日韩,欧美,国产一区二区三区| 日韩中字成人| 咕卡用的链子| 深夜精品福利| 日韩制服骚丝袜av| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 日本91视频免费播放| 精品国产露脸久久av麻豆| 国产成人免费观看mmmm| 女性被躁到高潮视频| 精品国产一区二区三区四区第35| 一级片免费观看大全| 国产视频首页在线观看| 三级国产精品片| 亚洲国产精品999| 国产熟女午夜一区二区三区| 亚洲成人手机| 国产xxxxx性猛交| 一级片免费观看大全| 中文字幕最新亚洲高清| 中文字幕制服av| 亚洲成色77777| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 丝袜喷水一区| 国产国语露脸激情在线看| 午夜激情av网站| 夫妻性生交免费视频一级片| 黄色怎么调成土黄色| 国产免费又黄又爽又色| 精品国产一区二区久久| 国产乱来视频区| 制服丝袜香蕉在线| 一区二区三区乱码不卡18| 91精品三级在线观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 晚上一个人看的免费电影| 国产福利在线免费观看视频| 性色avwww在线观看| 欧美激情 高清一区二区三区| 国产精品人妻久久久影院| 国产精品蜜桃在线观看| 国产精品无大码| 久久国内精品自在自线图片| 日韩在线高清观看一区二区三区| av有码第一页| 日韩av免费高清视频| 中文字幕精品免费在线观看视频| 精品人妻在线不人妻| 免费人妻精品一区二区三区视频| 激情五月婷婷亚洲| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 黄频高清免费视频| 中国国产av一级| 老汉色∧v一级毛片| 女人久久www免费人成看片| 视频区图区小说| 日韩免费高清中文字幕av| 成年女人在线观看亚洲视频| 欧美日韩视频精品一区| 午夜福利影视在线免费观看| 两个人免费观看高清视频| av在线观看视频网站免费| 亚洲精品久久午夜乱码| 日韩视频在线欧美| 青草久久国产| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 日日摸夜夜添夜夜爱| 亚洲国产精品国产精品| 成人毛片60女人毛片免费| 色哟哟·www| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产一区二区激情短视频 | 欧美精品国产亚洲| 国产精品国产三级国产专区5o| 亚洲国产精品999| 电影成人av| 男女国产视频网站| 另类精品久久| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 日韩中字成人| 大片免费播放器 马上看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 看免费av毛片| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲第一区二区三区不卡| 久久久精品94久久精品| 丝袜在线中文字幕| 久久人妻熟女aⅴ| 日本vs欧美在线观看视频| 美女国产高潮福利片在线看| 国产xxxxx性猛交| 久久精品亚洲av国产电影网| 国产成人a∨麻豆精品| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 国产精品久久久久久av不卡| 日韩电影二区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 99九九在线精品视频| 成年动漫av网址| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 考比视频在线观看| 七月丁香在线播放| 青春草国产在线视频| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 国产亚洲欧美精品永久| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美精品一区二区大全| 日本爱情动作片www.在线观看| 国产日韩欧美亚洲二区| 超色免费av| 嫩草影院入口| 美女午夜性视频免费| 亚洲一区二区三区欧美精品| 热re99久久国产66热| 国产在线视频一区二区| 有码 亚洲区| 亚洲精品国产av蜜桃| 久久精品国产亚洲av高清一级| 观看美女的网站| 少妇 在线观看| 亚洲中文av在线| 国产精品三级大全| 日日啪夜夜爽| 18在线观看网站| 午夜91福利影院| 蜜桃在线观看..| 精品国产乱码久久久久久小说| 午夜福利影视在线免费观看| 99国产精品免费福利视频| 国产人伦9x9x在线观看 | 久久免费观看电影| 看免费av毛片| 欧美变态另类bdsm刘玥| 成人国产av品久久久| av网站在线播放免费| av不卡在线播放| 少妇精品久久久久久久| 欧美最新免费一区二区三区| av在线观看视频网站免费| 搡老乐熟女国产| 一二三四在线观看免费中文在| 美女中出高潮动态图| 日韩av不卡免费在线播放| 亚洲 欧美一区二区三区| 免费少妇av软件| 久久 成人 亚洲| 久久影院123| 在线观看美女被高潮喷水网站| 日韩av免费高清视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 午夜免费鲁丝| 曰老女人黄片| videossex国产| 亚洲国产成人一精品久久久| 秋霞伦理黄片| 国产高清不卡午夜福利| 日韩精品有码人妻一区| 成人影院久久| 国产黄色视频一区二区在线观看| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 在线精品无人区一区二区三| 一级,二级,三级黄色视频| 最近最新中文字幕免费大全7| 我的亚洲天堂| 在线观看www视频免费| 日韩欧美一区视频在线观看| 在线天堂最新版资源| 最黄视频免费看| 观看美女的网站| 久久久精品区二区三区| 免费在线观看完整版高清| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 免费观看性生交大片5| 伊人久久国产一区二区| 波野结衣二区三区在线| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲欧美清纯卡通| 国产日韩欧美视频二区| 99re6热这里在线精品视频| 中文欧美无线码| 免费观看无遮挡的男女| videos熟女内射| 日韩av不卡免费在线播放| 国产成人av激情在线播放| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产精品一国产av| av电影中文网址| 国产淫语在线视频| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 亚洲图色成人| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲国产成人一精品久久久| 波野结衣二区三区在线| 2018国产大陆天天弄谢| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 女人久久www免费人成看片| 一级毛片 在线播放| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 捣出白浆h1v1| 最近最新中文字幕免费大全7| www日本在线高清视频| 亚洲欧美成人精品一区二区| 美女主播在线视频| 欧美日韩国产mv在线观看视频| 美女午夜性视频免费| 丝袜人妻中文字幕| 好男人视频免费观看在线| 精品国产一区二区三区四区第35| 成人毛片60女人毛片免费| 久久影院123| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 久久久久久久久久久免费av| 国产麻豆69| 啦啦啦在线免费观看视频4| 一本大道久久a久久精品| 青春草视频在线免费观看| 18在线观看网站| 午夜日韩欧美国产| 日韩电影二区| 久久这里只有精品19| 午夜激情av网站| 久久久久久久久久久免费av| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 黄色视频在线播放观看不卡| 精品亚洲成国产av| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 国产精品蜜桃在线观看| 免费观看在线日韩| 伦理电影免费视频| 欧美日韩亚洲高清精品| 欧美日韩综合久久久久久| √禁漫天堂资源中文www| 欧美亚洲日本最大视频资源| 欧美成人午夜精品| 国产乱来视频区| 欧美日韩综合久久久久久| 国产片内射在线| 高清在线视频一区二区三区| 久久久久久久久久久久大奶| 观看美女的网站| 免费少妇av软件| 免费高清在线观看视频在线观看| 在线观看免费高清a一片| 欧美av亚洲av综合av国产av | 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久久久视频综合| 欧美 日韩 精品 国产| 边亲边吃奶的免费视频| 国产片内射在线| 亚洲三级黄色毛片| 91国产中文字幕| 热re99久久国产66热| 久久婷婷青草| 最近最新中文字幕免费大全7| 三上悠亚av全集在线观看| 18在线观看网站| 色婷婷久久久亚洲欧美| 欧美日本中文国产一区发布| 99久久中文字幕三级久久日本| 久久精品久久久久久久性| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产片内射在线| 新久久久久国产一级毛片| av在线观看视频网站免费| 亚洲国产欧美网| 午夜免费男女啪啪视频观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 亚洲一区中文字幕在线| 久久久久久久久久久免费av| 91久久精品国产一区二区三区| 老熟女久久久| 1024视频免费在线观看| 热re99久久国产66热| kizo精华| 十分钟在线观看高清视频www| 在线观看www视频免费| 满18在线观看网站| 久久 成人 亚洲| 国产不卡av网站在线观看| 美女国产视频在线观看| 亚洲五月色婷婷综合| 色网站视频免费| 色视频在线一区二区三区| 午夜福利视频在线观看免费| 国产 一区精品| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 亚洲人成77777在线视频| 在线观看国产h片| 波多野结衣av一区二区av| 亚洲美女黄色视频免费看| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲国产日韩一区二区| 高清av免费在线| 日日啪夜夜爽| 免费观看a级毛片全部| 2021少妇久久久久久久久久久| 亚洲精品美女久久av网站| 丰满乱子伦码专区| 精品人妻一区二区三区麻豆| 国产一区二区三区av在线| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲,欧美,日韩| 亚洲精品国产一区二区精华液| 18禁观看日本| 中文欧美无线码| 九色亚洲精品在线播放| 国产男女超爽视频在线观看| 久久国产亚洲av麻豆专区| 黄色配什么色好看| 久久综合国产亚洲精品| 久久亚洲国产成人精品v| 一级片'在线观看视频| 久久精品国产a三级三级三级| 两性夫妻黄色片| 最近的中文字幕免费完整| 亚洲av日韩在线播放| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产精品二区激情视频| 欧美精品国产亚洲| 欧美av亚洲av综合av国产av | 国产精品成人在线| 女性被躁到高潮视频| 久久精品人人爽人人爽视色| 精品第一国产精品| 精品人妻在线不人妻| 色哟哟·www| 久久狼人影院| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 99久国产av精品国产电影| 亚洲成色77777| 亚洲精品av麻豆狂野| 亚洲,欧美精品.| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 自线自在国产av| 99热国产这里只有精品6| 亚洲av综合色区一区| 在线观看免费日韩欧美大片| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | av免费在线看不卡| 一级a爱视频在线免费观看| 欧美+日韩+精品| 两个人看的免费小视频| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 久久久国产一区二区| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 精品久久久久久电影网| 免费黄色在线免费观看| 一级,二级,三级黄色视频| 久久久久精品性色| 欧美xxⅹ黑人| 超碰成人久久| 国产男女超爽视频在线观看| 国产免费视频播放在线视频| 色94色欧美一区二区| 99久久综合免费| 大香蕉久久网| 国产免费视频播放在线视频| 性高湖久久久久久久久免费观看| 免费观看性生交大片5| 看免费成人av毛片| 国产亚洲欧美精品永久| 男人爽女人下面视频在线观看| 你懂的网址亚洲精品在线观看| av卡一久久| 精品国产乱码久久久久久男人| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 叶爱在线成人免费视频播放| videossex国产| 欧美激情高清一区二区三区 | 黄片播放在线免费| 久久婷婷青草| 大片电影免费在线观看免费| 在线观看免费视频网站a站| 2018国产大陆天天弄谢| 久久婷婷青草| 2018国产大陆天天弄谢| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 亚洲欧美一区二区三区久久| 91成人精品电影| 国产精品偷伦视频观看了| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲精品日本国产第一区| 男女啪啪激烈高潮av片| 国产成人aa在线观看| 日产精品乱码卡一卡2卡三| 日韩一区二区三区影片| 国产一区二区三区av在线|