• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    三種紫蘇子的紅外光譜分析與鑒定

    2018-04-02 06:19:17楊蘭芬孫素琴周群馬芳
    現(xiàn)代儀器與醫(yī)療 2018年1期
    關(guān)鍵詞:紫蘇子二階油脂

    楊蘭芬 孫素琴 周群 馬芳

    引言

    紫蘇子為唇形科植物紫蘇Perilla frutescens (L.) Britt.的干燥成熟果實[1]。中藥紫蘇子味微辛、性溫,具有降氣化痰、止咳平喘、潤腸通便等作用[2]?;瘜W(xué)成分研究表明,紫蘇子中富含油脂、蛋白質(zhì),還含有多種氨基酸、粗纖維以及大量不飽和脂肪酸[3-6]。我國紫蘇資源分布廣泛,魏長玲等[7]調(diào)查結(jié)果表明我國各地野生與栽培資源均十分豐富,但栽培紫蘇資源存在栽培類型多樣性和復(fù)雜性的問題。

    中藥“多級紅外光譜宏觀指紋分析法”融合了中藥學(xué)與分析化學(xué),是一種基于中藥材紅外光譜宏觀指紋特征的綜合分析方法[8]。相較于傳統(tǒng)的中藥分析法,此方法最大程度保留了樣品的原始狀態(tài),能夠得到藥材的整體化學(xué)成分信息。本文運用紅外光譜三級鑒定法和整體解析法對三種紫蘇子進行了快速無損的分析和鑒定。

    1 實驗部分

    1.1 儀器設(shè)備

    傅里葉變換紅外光譜儀:Perkin-Elmer公司的Spectrum One型紅外光譜儀,DTGS檢測器。光譜范圍為4000~400 cm-1,光譜分辨率為4 cm-1,掃描次數(shù)為16次,測定過程中實時扣除H2O、CO2的干擾。

    變溫控制附件:北京市朝陽自動化儀表廠生產(chǎn)的CKM-Ⅱ 型程序升溫儀。控溫范圍為50~120 ℃,升溫速度為 2 ℃ .min-1。

    1.2 樣品來源

    三個紫蘇子樣品來源地均為河北,2016年種植在北京藥用植物研究所實驗地。樣品編號分別為AG-1,AG-12,BJ-6。

    1.3 方法與數(shù)據(jù)處理

    將紫蘇子樣品研磨成粉末,再與KBr混合研磨,壓片,用傅里葉變換紅外光譜儀掃描得到樣品紅外光譜圖。二階導(dǎo)數(shù)紅外光譜采用Spectrum v5.0.1數(shù)據(jù)處理軟件獲得,平滑點數(shù)為13。另將樣品薄片放入變溫控制附件,溫度從50℃上升到120℃,每10℃測定一次紅外光譜。二維相關(guān)紅外光譜采用清華大學(xué)分析中心自行設(shè)計的二維相關(guān)分析軟件獲得。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 紫蘇子的紅外光譜分析

    根據(jù)文獻報道,紫蘇子含有大量的油脂和蛋白質(zhì),因此采用紅外光譜法對紫蘇子進行主體成分解析,得到高度相似的紅外圖譜,分析其相似性;運用多級紅外光譜,分析其差異性。如圖1所示,三種紫蘇子樣品的紅外光譜整體峰形相似,但部分譜峰的峰形、峰位和峰強存在差別,這可能與各種紫蘇子所含化學(xué)成分的含量差異有關(guān)。根據(jù)文獻[9-14]對紅外光譜吸收峰進行指認和歸屬。3334~3302 cm-1主要是多糖類中O-H的伸縮振動和蛋白質(zhì)、氨基酸中N-H的伸縮振動吸收峰;3011 cm-1為烯烴C-H的伸縮振動吸收峰,可能來自于不飽和脂肪酸及酯類物質(zhì);2927、2854 cm-1分別為亞甲基C-H 反對稱和對稱伸縮振動吸收峰;1746~1745 cm-1對應(yīng)于酯羰基C=O 的伸縮振動吸收峰;1162~1160 cm-1為油脂和多糖(O)C-O伸縮振動吸收峰;723~721 cm-1是長鏈亞甲基(nC>4)C-H 的彎曲振動吸收峰。上述一系列吸收峰為飽和與不飽和脂肪酸酯類分子的特征峰,說明紫蘇子中含有大量的油脂。紅外光譜中,還有1657~1655 cm-1和1636~1535 cm-1的較強吸收峰,這組峰是表征蛋白質(zhì)酰胺I帶和酰胺II帶的主要特征峰,說明紫蘇子還含有豐富的蛋白質(zhì)。

    圖 1 AG-1(a),BJ-6(b),AG-12(c),油脂 (d)和蛋白質(zhì)(e)的紅外光譜

    綜上分析,紫蘇子主體成分為油脂和蛋白質(zhì),另含有一定量的多糖,與文獻報道相符。此外,采用COMPARE比對軟件比較三種紫蘇子樣品的紅外譜圖,以AG-1紫蘇子為標(biāo)準(zhǔn),得到三個紫蘇子樣品AG-1、BJ-6、AG-12的相關(guān)系數(shù)依次為:1.0000,0.9848,0.9703,三者譜圖比較相似,但部分譜峰形狀和相對強度存在一定差異。如表1所示,紫蘇子AG-1、BJ-6、AG-12的1746 cm-1附近油脂特征峰與1655 cm-1附近蛋白質(zhì)特征峰的相對高度不同,分別為1.5489,1.0900,0.9309,說明三種紫蘇子油脂、蛋白質(zhì)的相對含量存在差異。AG-1紫蘇子中油脂特征峰與蛋白質(zhì)特征峰之間相對峰強度值最大,表明AG-1紫蘇子油脂的相對含量最高,BJ-6次之,AG-12所含油脂最低;蛋白質(zhì)的相對含量則是AG-12最高,BJ-6次之,AG-1則相對最低。此外,三種紫蘇子樣品1100 cm-1左右吸收峰的峰位、峰形存在差異,AG-1、BJ-6吸收峰位置分別為1100 cm-1,1099 cm-1,而AG-12的吸收峰則向低波數(shù)偏移至1063 cm-1,且AG-1峰形較尖,BJ-6,AG-12樣品峰形較寬。通過紅外光譜不僅可以分析出紫蘇子的主體成分,也可看出不同紫蘇子的差異。

    表1 三種紫蘇子特征吸收峰之間的相對峰強度

    2.2 紫蘇子的二階導(dǎo)數(shù)紅外光譜分析

    二階導(dǎo)數(shù)譜能夠使原始光譜中互相重疊的一部分吸收峰得到分離,增強譜圖的分辨能力[15-16]。如圖2所示,紫蘇子在1720~1530 cm-1,1400~1020 cm-1兩個波段的二階導(dǎo)數(shù)譜中譜峰特征顯著增多,如經(jīng)典紅外光譜中酰胺I帶和酰胺II帶吸收峰為單峰,但在二階導(dǎo)數(shù)譜中,酰胺帶吸收峰在1700~1500 cm-1波段內(nèi)分解為多個峰,說明了紫蘇子中不同二級結(jié)構(gòu)蛋白質(zhì)的存在[17]。此外,三種紫蘇子樣品的二階導(dǎo)數(shù)譜中均出現(xiàn)了經(jīng)典紅外譜圖中沒有的1709cm-1左右的吸收峰;該峰對應(yīng)于有機酸類分子C=O 的伸縮振動吸收峰[18],再結(jié)合經(jīng)典紅外光譜中3011,2927,2854,720 cm-1附近的吸收峰,說明紫蘇子中含有一定量的不飽和脂肪酸,與文獻報道一致。不同之處在于,AG-12紫蘇子1709 cm-1附近的吸收峰在1720~1530 cm-1波段為中強吸收峰,但AG-1和BJ-6中該峰為弱吸收峰。此外,在1720~1530 cm-1波段,三種紫蘇子樣品在1694,1629,1562 cm-1等處的譜峰有顯著的差異,明顯體現(xiàn)出三者蛋白質(zhì)、氨基酸等成分的不同。在1400~1020 cm-1波段,BJ-6,AG-12紫蘇子樣品有1318 cm-1左右的吸收峰,AG-1中該峰并不明顯;但AG-1出現(xiàn)了1067 cm-1吸收峰,相比較而言,BJ-6,AG-12該峰并不明顯。在由此可知,隨著表觀分辨率的提高,三種紫蘇子之間的許多差異更加明顯。

    圖 2 AG-1(a), BJ-6(b), AG-12(c) 的二階導(dǎo)數(shù)紅外光譜

    2.3 紫蘇子的二維相關(guān)紅外光譜分析

    利用二維相關(guān)紅外光譜可以獲得測試樣品在不同外界微擾的動態(tài)變化信息,將光譜在第二維上展開,能夠更加明顯表現(xiàn)出樣品成分間的差異[19-20]。實驗以溫度變化為微擾,選取1400~1800 cm-1,900~1300 cm-1兩個波段對三種紫蘇子進行二維相關(guān)紅外光譜分析。1400~1800 cm-1區(qū)域的譜峰主要對應(yīng)于C=O伸縮振動吸收峰、蛋白質(zhì)酰胺帶振動吸收峰及芳香類化合物的骨架振動吸收峰。如圖3所示,在此區(qū)域AG-1紫蘇子的二維相關(guān)紅外光譜主要自動峰有10個,分別在1465,1492,1556,1567,1625,1634,1645,1653,1739,1759 cm-1附近,最強自動峰為1739 cm-1;BJ-6紫蘇子主要自動峰有7個,分別在1466,1490,1556,1627,1655,1740,1759 cm-1, 其 中 1627,1740 cm-1強度相當(dāng),為該波段的強自動峰;AG-12紫蘇子主要自動峰有7個,分別在1465,1495,1556,1629,1656,1742,1760 cm-1,最強自動峰在1629 cm-1。該波段二維相關(guān)紅外光譜的差異說明了三者油脂、蛋白質(zhì)、氨基酸及芳香類物質(zhì)等化學(xué)成分存在差異,同時進一步佐證了三種紫蘇子油脂和蛋白質(zhì)的相對含量存在差別。

    900~1300 cm-1區(qū)域主要為C-O伸縮振動吸收峰,這組峰主要對應(yīng)于多糖類吸收峰。如圖4所示,在此波段二維相關(guān)紅外光譜中,AG-1紫蘇子有6個主要的自動峰,分別在1011,1103,1133,1138,1167,1216 cm-1附近,最強自動峰為1216 cm-1;BJ-6紫蘇子有4個主要自動峰,分別在942,1008,1141,1216 cm-1,最強自動峰為1216 cm-1;AG-12紫蘇子有5個主要自動峰,分別在942,1007,1091,1144,1214 cm-1,最強自動峰為 1214 cm-1。該波段二維相關(guān)紅外光譜的不同主要體現(xiàn)出三種紫蘇子多糖類成分存在差異。

    3 結(jié)論

    利用紅外光譜三級鑒定法和整體解析法,對來源地均為河北的三種紫蘇子進行主體成分解析和鑒定。結(jié)果顯示,三種紫蘇子的紅外光譜、二階導(dǎo)數(shù)譜和二維相關(guān)譜差異都較為明顯,可據(jù)此進行有效區(qū)分,同時還可對其中所含主要成分進行定性和相對含量分析。紫蘇子主體成分為油脂、蛋白質(zhì),通過比較二者特征吸收峰之間的相對強度,得出三種紫蘇子中油脂、蛋白質(zhì)的相對含量存在差異。進一步利用二階導(dǎo)數(shù)譜,得到1709 cm-1附近屬于有機酸類的特征吸收峰;運用二維相關(guān)紅外光譜,得到樣品受溫度變化影響顯著的成分間的差別,進一步區(qū)分鑒別三種不同紫蘇子。該研究工作可為紫蘇子種質(zhì)鑒別和紫蘇資源的開發(fā)利用提供研究思路和方法。

    圖3 AG-1(a),BJ-6(b),AG-12(c)的二維相關(guān)紅外光譜及對應(yīng)自動峰 (1400~1800 cm-1)

    圖4 AG-1(a),BJ-6(b),AG-12(c)的二維相關(guān)紅外光譜及對應(yīng)自動峰 (900~1300 cm-1)

    [1] 國家藥典委員會.中華人民共和國藥典:2015年版.一部[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2015:338.

    [2] 谷麗華,林晨,吳弢,等. 紫蘇子藥材質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)研究[J].中國中藥雜志,2010,35(16):2087-2090.

    [3] 唐雪陽,安琪,孫道涵,等. 基于藥物體系的紫蘇子特征圖譜質(zhì)量表征關(guān)聯(lián)分析研究[J]. 北京中醫(yī)藥大學(xué)學(xué)報,2015,34(4):241-246.

    [4] 劉洪旭,陳海濱,吳春敏.紫蘇子的研究進展[J].海峽藥學(xué),2004,16(4):5-7.

    [5] 王永奇,趙宇峰,李曼杰,等.紫蘇的研究Ⅺ.紫蘇子的化學(xué)成分[J].中草藥,1995,26((5):236-238.

    [6] 熊運海,王玫.化學(xué)計量學(xué)法對紫蘇葉與紫蘇子揮發(fā)油共有組分分析[J].食品科學(xué),2010,31(2):203-207.

    [7] 魏長玲,郭寶林,張琛武,等.中國紫蘇資源調(diào)查和紫蘇葉揮發(fā)油化學(xué)型研究[J].中國中藥雜志,2016,41(10):1823-1834.

    [8] LIU X H, XU H J, SUN S Q, et al. Analysis and identification of Chinese drugs by three-step infrared spectroscopy-A case study of Danshen[J]. Anal. Methods, 2012, 4:3344-3350.

    [9] 孫素琴,周群,陳建波.中藥紅外光譜分析與鑒定[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2010:67-75.

    [10] 杜娟,彭惜媛,馬芳,等.黑豆和牽牛子紅外光譜的分析與鑒定[J].光譜學(xué)與光譜分析,2014,34(9):2429-2433.

    [11] SUN S Q, ZHOU Q, CHEN J B. Infrared Spectroscopy for Complex Mixtures-Applications in Food and Traditional Chinese Medicine[M]. Beijing: Chemical Industry Press,2011:157-169.

    [12] LI J R, SUN S Q, WANG X X, et al. Differentiation of five species of Danggui raw materials by FTIR combined with 2D-COS IR[J]. J Mol Struct, 2014, 1069:229-235.

    [13] XIANG L, WANG J J, ZHANG G J, et al. Analysis and identification of two similar traditional Chinese medicines by using a three-stage infrared spectroscopy: Ligusticum chuanxiong, Angelica sinensis and their different extracts[J]. J Mol Struct, 2016, 1124:164-172.

    [14] WANG Y, WANG P, XU C H, et al. Macro-fingerprint analysisthrough-separation of licorice based on FT-IR and 2DCOSIR[J]. J Mol Struct, 2014, 1070:1-9.

    [15] HU W, GUO X X, WANG X C, et al. Rapid Discrimination of Different Grades of White Croaker Surimi by Tri-Step Infrared Spectroscopy Combined with Soft Independent Modeling of Class Analogy (SIMCA) [J]. Food Anal Methods, 2016, 9:831–839.

    [16] WANG L X, WU Y Q, MEERSMAN F. Clarification of the thermally-induced pretransition of ribonuclease A in solution by principal component analysis and two-dimensional correlation infrared spectroscopy[J]. Vib Spectrosc. 2006, 42:201-205.

    [17] BYLER D M, SUSI H. Examination of the secondary structure of proteins by deconvolved FTIR spectra [J]. Bioploymers,1986,25(3):469-487.

    [18] PAVIA D L, LAMPMAN G M, KRIZ G S. Introduction to spectroscopy: a guide for students of organic chemistry[M].Brooks/Cole, 2009:50-72.

    [19] CHEN J B, ZHOU Q, SUN S Q. Exploring the chemical mechanism of thermal processing of herbal materials by temperature-resolved infrared spectroscopy and twodimensional correlation analysis[J]. Anal. Methods, 2016,8:2243-2250.

    [20] SUN S Q, CHEN J B, ZHOU Q, et al. Application of midinfrared spectroscopy in the quality control of traditional Chinese medicines[J]. Planta Med, 2010, 76:1987-1996.

    猜你喜歡
    紫蘇子二階油脂
    《中國油脂》征訂啟事
    基于網(wǎng)絡(luò)藥理學(xué)和分子對接技術(shù)探討黃芪-紫蘇子配伍治療慢性阻塞性肺疾病的作用機制
    冷/熱榨紫蘇子油氧化穩(wěn)定性及其α-亞麻酸氧化動力學(xué)探究
    一類二階迭代泛函微分方程的周期解
    A taste of Peking duck
    不同基原紫蘇子及炮制品的化學(xué)成分差異性研究
    一類二階中立隨機偏微分方程的吸引集和擬不變集
    中國油脂
    二階線性微分方程的解法
    一類二階中立隨機偏微分方程的吸引集和擬不變集
    麻豆av噜噜一区二区三区| 欧美最黄视频在线播放免费| 午夜老司机福利剧场| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 在线观看66精品国产| 乱码一卡2卡4卡精品| 麻豆乱淫一区二区| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 国产精品女同一区二区软件| АⅤ资源中文在线天堂| 国产精品久久久久久精品电影| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 日韩人妻高清精品专区| 国产毛片a区久久久久| 免费av观看视频| 亚洲天堂国产精品一区在线| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 青春草国产在线视频 | 亚洲第一电影网av| 秋霞在线观看毛片| 亚洲欧美清纯卡通| 久久综合国产亚洲精品| 色哟哟·www| 国产精品一及| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 国产国拍精品亚洲av在线观看| 精品人妻视频免费看| 一区二区三区高清视频在线| h日本视频在线播放| 岛国毛片在线播放| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看| 老女人水多毛片| 级片在线观看| 亚洲图色成人| 欧美成人免费av一区二区三区| 可以在线观看的亚洲视频| 亚洲精品国产av成人精品| 日韩高清综合在线| 亚洲最大成人av| 淫秽高清视频在线观看| 淫秽高清视频在线观看| 久久久久久大精品| 有码 亚洲区| 麻豆国产97在线/欧美| 中文字幕熟女人妻在线| 国产精品日韩av在线免费观看| 久久久久久国产a免费观看| 麻豆国产97在线/欧美| 一边亲一边摸免费视频| 国产精品久久久久久精品电影| 国产伦精品一区二区三区视频9| 久久亚洲精品不卡| 少妇被粗大猛烈的视频| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 边亲边吃奶的免费视频| 欧美三级亚洲精品| 波野结衣二区三区在线| 伦精品一区二区三区| 在线播放无遮挡| 亚洲精华国产精华液的使用体验 | 日韩三级伦理在线观看| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 国产av在哪里看| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲成人久久性| 亚洲,欧美,日韩| 欧美最黄视频在线播放免费| 真实男女啪啪啪动态图| 午夜精品国产一区二区电影 | 国产一区二区激情短视频| 日韩制服骚丝袜av| 亚洲综合色惰| 亚洲自偷自拍三级| 日韩欧美在线乱码| 人妻久久中文字幕网| 亚洲一区高清亚洲精品| 最近的中文字幕免费完整| 在现免费观看毛片| 久久九九热精品免费| 欧美丝袜亚洲另类| 免费黄网站久久成人精品| 国产精品伦人一区二区| 午夜免费激情av| 99久久无色码亚洲精品果冻| 99国产精品一区二区蜜桃av| 国语自产精品视频在线第100页| 22中文网久久字幕| 国产探花在线观看一区二区| av在线蜜桃| 欧美高清性xxxxhd video| 日韩强制内射视频| 日日啪夜夜撸| 欧美变态另类bdsm刘玥| 美女 人体艺术 gogo| 美女黄网站色视频| 男的添女的下面高潮视频| av黄色大香蕉| 久久久久网色| 久久久精品94久久精品| 亚洲精品日韩在线中文字幕 | 一级毛片aaaaaa免费看小| 国内精品宾馆在线| 岛国在线免费视频观看| 欧美性感艳星| av国产免费在线观看| 久久久久免费精品人妻一区二区| 乱系列少妇在线播放| 国产高清视频在线观看网站| 一区二区三区高清视频在线| 午夜久久久久精精品| 久久韩国三级中文字幕| 精品久久国产蜜桃| 亚洲精品日韩av片在线观看| 三级经典国产精品| 国产高清三级在线| 精品一区二区三区视频在线| 丰满人妻一区二区三区视频av| 在线天堂最新版资源| 高清毛片免费看| 禁无遮挡网站| 国产黄a三级三级三级人| 2022亚洲国产成人精品| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 亚洲第一电影网av| 男人的好看免费观看在线视频| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 黄色一级大片看看| 青春草视频在线免费观看| 免费看av在线观看网站| 超碰av人人做人人爽久久| 久久99热这里只有精品18| 欧美又色又爽又黄视频| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲av男天堂| 精品不卡国产一区二区三区| 老女人水多毛片| 老司机影院成人| 偷拍熟女少妇极品色| 日韩三级伦理在线观看| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 国产精品电影一区二区三区| 成人亚洲精品av一区二区| 成人鲁丝片一二三区免费| 日本免费a在线| 亚洲成人久久性| 国产伦一二天堂av在线观看| 国产单亲对白刺激| 亚洲七黄色美女视频| 国产私拍福利视频在线观看| 精品人妻偷拍中文字幕| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产精品一二三区在线看| 久久久精品欧美日韩精品| 亚洲欧美精品专区久久| 日本免费一区二区三区高清不卡| 小说图片视频综合网站| 熟女电影av网| 伊人久久精品亚洲午夜| 久久鲁丝午夜福利片| 内射极品少妇av片p| 久久久久久久久久久免费av| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲一区二区三区色噜噜| 日本与韩国留学比较| www日本黄色视频网| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 男女下面进入的视频免费午夜| av又黄又爽大尺度在线免费看 | 日韩在线高清观看一区二区三区| 久久久欧美国产精品| 免费看光身美女| av天堂中文字幕网| 欧美区成人在线视频| 欧美一区二区精品小视频在线| 大型黄色视频在线免费观看| 免费看a级黄色片| 国产高清激情床上av| 久久这里只有精品中国| 91麻豆精品激情在线观看国产| 国产黄a三级三级三级人| 日本av手机在线免费观看| 国产成人a∨麻豆精品| 午夜福利视频1000在线观看| 最近的中文字幕免费完整| 免费黄网站久久成人精品| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 国产私拍福利视频在线观看| 国产精品一区二区三区四区久久| 久久久精品94久久精品| 黄色视频,在线免费观看| 舔av片在线| 久久久精品欧美日韩精品| 国产成人a∨麻豆精品| 一本一本综合久久| 嘟嘟电影网在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 日韩一区二区视频免费看| 赤兔流量卡办理| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 国产一级毛片七仙女欲春2| 久久国产乱子免费精品| 人人妻人人澡欧美一区二区| avwww免费| 国产成人精品婷婷| 日韩成人av中文字幕在线观看| 好男人视频免费观看在线| 亚洲av免费高清在线观看| 久久草成人影院| 精品人妻一区二区三区麻豆| 久久人妻av系列| 成人欧美大片| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产极品精品免费视频能看的| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 大型黄色视频在线免费观看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 麻豆国产97在线/欧美| 欧美激情在线99| 男插女下体视频免费在线播放| 青春草国产在线视频 | 国产亚洲精品av在线| 婷婷亚洲欧美| 天堂中文最新版在线下载 | 国产白丝娇喘喷水9色精品| 欧美激情国产日韩精品一区| 国产黄片美女视频| 日韩av不卡免费在线播放| 一区福利在线观看| 黄色视频,在线免费观看| 日韩欧美精品免费久久| 99久久精品国产国产毛片| 婷婷色av中文字幕| 亚洲人成网站高清观看| 国产成人freesex在线| 黄色日韩在线| 久久热精品热| 免费av毛片视频| 综合色av麻豆| 国内精品宾馆在线| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 亚洲,欧美,日韩| 日韩国内少妇激情av| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 亚洲精品色激情综合| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 国产精品av视频在线免费观看| 国产不卡一卡二| 精品日产1卡2卡| 成年版毛片免费区| 亚洲av免费在线观看| 老司机影院成人| 嘟嘟电影网在线观看| 国产精品国产高清国产av| 国产成人91sexporn| 国产人妻一区二区三区在| 麻豆成人av视频| 亚洲,欧美,日韩| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 成年免费大片在线观看| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美一区二区亚洲| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 在线观看免费视频日本深夜| 三级经典国产精品| 免费av不卡在线播放| av卡一久久| av免费在线看不卡| 全区人妻精品视频| 22中文网久久字幕| 午夜a级毛片| 国产一区二区在线av高清观看| 亚洲精品粉嫩美女一区| 国产黄色视频一区二区在线观看 | 少妇的逼好多水| 晚上一个人看的免费电影| .国产精品久久| 国产视频首页在线观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产 一区精品| 好男人在线观看高清免费视频| 久久鲁丝午夜福利片| 麻豆国产97在线/欧美| 99热这里只有精品一区| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲成人久久爱视频| 一个人看的www免费观看视频| 久久久精品欧美日韩精品| 老女人水多毛片| 91aial.com中文字幕在线观看| 给我免费播放毛片高清在线观看| 久久久久久久久久久免费av| 观看美女的网站| 国产精品野战在线观看| 亚洲av免费在线观看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 亚洲av中文av极速乱| 日韩欧美精品免费久久| 99久久九九国产精品国产免费| 久久久久久久午夜电影| 97超碰精品成人国产| 日韩制服骚丝袜av| 国产一级毛片在线| 日日啪夜夜撸| 亚洲国产色片| 身体一侧抽搐| 性色avwww在线观看| 内射极品少妇av片p| 有码 亚洲区| 精品久久久久久久久久久久久| 中文欧美无线码| 国产精品美女特级片免费视频播放器| 日本黄色视频三级网站网址| 性插视频无遮挡在线免费观看| 亚洲成av人片在线播放无| 亚洲精品色激情综合| 成年av动漫网址| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 精品欧美国产一区二区三| 国产精品.久久久| 国产视频首页在线观看| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产精品一区二区三区四区久久| 又爽又黄a免费视频| 国产精品无大码| 国产成人aa在线观看| 在线观看免费视频日本深夜| 国产一区二区三区av在线 | 免费大片18禁| 美女黄网站色视频| 熟女电影av网| 午夜a级毛片| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 亚洲欧美精品自产自拍| 在线观看午夜福利视频| 三级经典国产精品| 99久久无色码亚洲精品果冻| 99久久九九国产精品国产免费| 国产精品精品国产色婷婷| 啦啦啦韩国在线观看视频| 99热网站在线观看| 在线播放国产精品三级| 精品国产三级普通话版| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 亚洲欧美日韩无卡精品| 国产视频内射| 男人舔奶头视频| 久久久色成人| av.在线天堂| 国产成人a∨麻豆精品| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 国产成人一区二区在线| 久久久精品欧美日韩精品| 国产日韩欧美在线精品| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲av电影不卡..在线观看| 国产 一区精品| 国产精品一二三区在线看| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 男人的好看免费观看在线视频| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 丝袜美腿在线中文| 国产精品国产高清国产av| 搡老妇女老女人老熟妇| 欧美+日韩+精品| 91久久精品国产一区二区三区| 精品久久久噜噜| 高清日韩中文字幕在线| 国产 一区 欧美 日韩| 精品国产三级普通话版| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 男人舔女人下体高潮全视频| 欧美成人免费av一区二区三区| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 99热全是精品| 2022亚洲国产成人精品| 久久人人爽人人片av| 欧美+亚洲+日韩+国产| 午夜老司机福利剧场| 亚洲av二区三区四区| 亚洲七黄色美女视频| 国产亚洲精品av在线| 欧美不卡视频在线免费观看| 国产熟女欧美一区二区| 日本熟妇午夜| 欧美人与善性xxx| 波野结衣二区三区在线| 国产精品一区二区性色av| 亚洲自拍偷在线| 久久人人爽人人片av| 亚洲av中文av极速乱| 精品无人区乱码1区二区| 在线观看av片永久免费下载| 日韩 亚洲 欧美在线| 一进一出抽搐gif免费好疼| 午夜精品在线福利| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 亚洲国产欧美人成| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| 日韩一区二区三区影片| 日韩一本色道免费dvd| 国产真实乱freesex| 亚洲一区二区三区色噜噜| 69人妻影院| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲精品久久国产高清桃花| 午夜a级毛片| 日韩三级伦理在线观看| 一夜夜www| 在线免费十八禁| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 性欧美人与动物交配| 又爽又黄无遮挡网站| 听说在线观看完整版免费高清| 简卡轻食公司| 亚洲av电影不卡..在线观看| 乱码一卡2卡4卡精品| 日韩大尺度精品在线看网址| 国产午夜精品论理片| 麻豆一二三区av精品| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 亚洲精品自拍成人| 国产精品三级大全| av女优亚洲男人天堂| 桃色一区二区三区在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 热99在线观看视频| 伦精品一区二区三区| 亚洲av一区综合| 亚洲乱码一区二区免费版| 国产精品一二三区在线看| 深夜a级毛片| 中出人妻视频一区二区| 最新中文字幕久久久久| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 五月玫瑰六月丁香| 久久这里有精品视频免费| 国产一区二区亚洲精品在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 九九热线精品视视频播放| 人人妻人人看人人澡| 青春草亚洲视频在线观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 两个人视频免费观看高清| 婷婷精品国产亚洲av| 最近手机中文字幕大全| 久久久久久九九精品二区国产| 久99久视频精品免费| 蜜臀久久99精品久久宅男| 韩国av在线不卡| 最好的美女福利视频网| 国产v大片淫在线免费观看| 99在线视频只有这里精品首页| 18禁在线无遮挡免费观看视频| 久久久久网色| 别揉我奶头 嗯啊视频| 97超碰精品成人国产| 中文字幕av成人在线电影| 丰满的人妻完整版| 我要看日韩黄色一级片| 一本久久精品| 国产色爽女视频免费观看| 在线观看66精品国产| 99久久精品热视频| 欧美zozozo另类| 高清毛片免费看| 搞女人的毛片| 精品午夜福利在线看| 欧美高清性xxxxhd video| 国产av在哪里看| 国产真实乱freesex| 中文亚洲av片在线观看爽| 欧美在线一区亚洲| 国产成人一区二区在线| a级毛片免费高清观看在线播放| 久久人妻av系列| 99久久精品热视频| 精品久久久久久成人av| 黄片无遮挡物在线观看| 国产成人aa在线观看| 色哟哟哟哟哟哟| 能在线免费看毛片的网站| 少妇熟女aⅴ在线视频| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 国产精品野战在线观看| 国产亚洲91精品色在线| 丝袜喷水一区| 国产精品久久久久久精品电影| 国产人妻一区二区三区在| 色哟哟哟哟哟哟| 国产片特级美女逼逼视频| 亚洲第一区二区三区不卡| 一本久久中文字幕| h日本视频在线播放| 91在线精品国自产拍蜜月| 久久亚洲国产成人精品v| a级毛片免费高清观看在线播放| 亚洲三级黄色毛片| 色吧在线观看| 高清毛片免费看| 成人国产麻豆网| 老司机福利观看| av国产免费在线观看| 性欧美人与动物交配| 人人妻人人澡欧美一区二区| 三级毛片av免费| ponron亚洲| 久久久久网色| 国产成人精品久久久久久| 最近手机中文字幕大全| 在线观看66精品国产| 在线观看午夜福利视频| av福利片在线观看| 99国产精品一区二区蜜桃av| 精品少妇黑人巨大在线播放 | 国产不卡一卡二| 亚洲精品456在线播放app| 99国产极品粉嫩在线观看| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 国产爱豆传媒在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 久久精品人妻少妇| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 亚洲精品亚洲一区二区| 午夜激情福利司机影院| 此物有八面人人有两片| 亚洲国产色片| ponron亚洲| 国产麻豆成人av免费视频| 国产爱豆传媒在线观看| 秋霞在线观看毛片| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 三级毛片av免费| 国产一区二区三区av在线 | 五月伊人婷婷丁香| 免费黄网站久久成人精品| 国产高清激情床上av| 级片在线观看| 色吧在线观看| 午夜精品一区二区三区免费看| 国产成人精品婷婷| 午夜精品一区二区三区免费看| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 免费电影在线观看免费观看| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 性欧美人与动物交配| 成人三级黄色视频| 性欧美人与动物交配| 哪个播放器可以免费观看大片| 精品日产1卡2卡| 久久精品久久久久久噜噜老黄 | 蜜桃久久精品国产亚洲av| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 久久精品国产鲁丝片午夜精品| 亚洲av男天堂| 国产在线精品亚洲第一网站| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 欧美日韩综合久久久久久| 嫩草影院入口| 日本黄色视频三级网站网址| 毛片女人毛片| 永久网站在线| 国产精品一区www在线观看| 亚洲精品亚洲一区二区| 久久精品国产亚洲网站| 波多野结衣高清无吗| 色视频www国产| 少妇丰满av| 老女人水多毛片| 美女黄网站色视频| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 又粗又硬又长又爽又黄的视频 | 此物有八面人人有两片| 久久99热6这里只有精品| 久久99蜜桃精品久久| 午夜福利成人在线免费观看| 亚洲欧洲国产日韩| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 五月玫瑰六月丁香| 午夜免费男女啪啪视频观看| 日日干狠狠操夜夜爽| 欧美区成人在线视频| 久久久色成人| 日日啪夜夜撸| 91精品国产九色| 热99在线观看视频| av在线老鸭窝| 九色成人免费人妻av| 国产亚洲精品av在线| 成人午夜高清在线视频| 日本成人三级电影网站| 麻豆国产av国片精品| 日本五十路高清| 晚上一个人看的免费电影| 国产伦精品一区二区三区视频9| 中文在线观看免费www的网站| 我的女老师完整版在线观看| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲精品粉嫩美女一区| 在线播放无遮挡| 69av精品久久久久久| 国产精品久久久久久久电影| 人妻少妇偷人精品九色| 久久欧美精品欧美久久欧美| 国产一级毛片在线| 婷婷六月久久综合丁香| 国产色婷婷99| 欧美性猛交╳xxx乱大交人|