連續(xù)陶瓷纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料研究進(jìn)展

韓雨薔,藺春發(fā),陳長(zhǎng)江,常云鵬,姜風(fēng)春,王振強(qiáng),果春煥

(1. 哈爾濱工程大學(xué) 材料科學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院，超輕材料與表面技術(shù)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，黑龍江 哈爾濱 150001；2. 上海航天設(shè)備制造總廠，上海 200245)

0 引言

先進(jìn)武器及航空、航天發(fā)動(dòng)機(jī)性能的不斷提高，對(duì)高溫結(jié)構(gòu)材料提出了更高的要求，發(fā)動(dòng)機(jī)材料向著“更強(qiáng)、更剛、更耐熱和更輕”的方向發(fā)展[1-2]。Ti-Al系金屬間化合物材料不但密度小、比強(qiáng)度高、比模量高，還具有良好的高溫抗蠕變、抗氧化、抗燃燒及耐磨損等優(yōu)異性能，是一種理想的輕質(zhì)高溫結(jié)構(gòu)材料，近年來受到人們的極大關(guān)注[3-6]。早在20世紀(jì)五六十年代，鈦鋁金屬間化合物就成為蘇美等國(guó)熱衷研究的對(duì)象[7],但由于Ti-Al系金屬間化合物本身的長(zhǎng)程有序結(jié)構(gòu)及晶體滑移系少使其在室溫下的塑性差、斷裂韌性低、裂紋擴(kuò)展速率大，應(yīng)用受限[8-9]。直到70年代后期，美國(guó)空軍基地的研究者采用粉末冶金與合金化技術(shù)相結(jié)合的方法制備出了鈦鋁金屬間化合物合金，為該領(lǐng)域的研究工作帶來轉(zhuǎn)機(jī)，至此鈦鋁金屬間化合物的研究重新引起了人們的關(guān)注[10]。

鈦鋁金屬間化合物由于耐氧化抗力和抗拉強(qiáng)度高、密度低而成為制備高溫復(fù)合材料的備選基體，但其室溫延展性和高溫抗蠕變能力很差致使這種金屬間化合物在工程中的應(yīng)用受到很大的限制。近年來，利用合金化法和熱加工法來提高鈦鋁金屬間化合物的室溫延展性和高溫抗蠕變能力已經(jīng)取得了一定的進(jìn)展，但其室溫韌性、塑性和高溫強(qiáng)度的不足一直未得到明顯改善。為了進(jìn)一步提高鈦鋁金屬間化合物的室溫塑性和高溫性能，一些常用的復(fù)合材料強(qiáng)韌化機(jī)制被用來改善金屬間化合物的性能[11]，高強(qiáng)度連續(xù)纖維被引入到金屬間化合物基體[9,12]。美國(guó)航空航天局路易斯研究中心( NASA Lewis Research Center)的工作表明：在一個(gè)相對(duì)比較弱的基體內(nèi)用40%(體積分?jǐn)?shù))高強(qiáng)纖維增強(qiáng)的復(fù)合材料，在高溫蠕變?cè)囼?yàn)中基體僅承擔(dān)約3%的載荷[13]。由此可見，該復(fù)合思想對(duì)改善鈦鋁金屬間化合物室溫塑性和高溫性能具有重要的意義，同時(shí)由于增強(qiáng)體纖維的密度較小，其引入對(duì)減輕形狀復(fù)雜的發(fā)動(dòng)機(jī)高溫部件的質(zhì)量有更大的潛力。

本文主要對(duì)Ti-Al系金屬間化合物種類、增強(qiáng)體纖維種類及特性、連續(xù)陶瓷纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料的制備技術(shù)進(jìn)行了歸納總結(jié)，并敘述了纖維與基體間界面反應(yīng)和纖維表面改性的問題，提出了連續(xù)陶瓷纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料應(yīng)重點(diǎn)發(fā)展的幾個(gè)方面。

1 Ti-Al系金屬間化合物基體

由于鈦鋁化合物具有很高的抗氧化性能、較高的比熔點(diǎn)、較低的密度以及鈦本身具有極高的比熔點(diǎn)， Ti-Al系金屬間化合物成為近年來研究的焦點(diǎn)。常見且穩(wěn)定存在的鈦鋁金屬間化合物主要有三種：Ti3Al(α2)、TiAl(γ)、Al3Ti(τ)[14-19]。表1給出了這3種金屬間化合物的物理及機(jī)械性能[9]，這些金屬間化合物由于其室溫脆性和難加工成形性嚴(yán)重影響了他們的工程應(yīng)用[20]。為改善其性能，人們研究各種增韌手段[21-28 ]，如合金化、加入增韌相、改變其結(jié)構(gòu)等?，F(xiàn)有的研究表明，合金化可有效改善金屬間化合物的韌性，例如α2+Nb合金(Ti-23Al-11Nb，Ti-25Al-10Nb-3V-1Mo‘super α2’)、γ+α2合金(Ti-48Al-2V，Ti-48Al-2Nb-2Cr)已獲得顯著的效果，然而未有效改善金屬間化合物的室溫延展性，致使其工程應(yīng)用受限[29]。

表1 Ti-Al系金屬間化合物的物理及機(jī)械性能[9]

1.1 Ti3Al金屬間化合物

Ti3Al為密排六方結(jié)構(gòu)(DO19型)，有序的DO19結(jié)構(gòu)往往使α2相容易開動(dòng)基面滑移，而多滑移和孿晶形變困難導(dǎo)致室溫單相Ti3Al很脆。研究發(fā)現(xiàn)，在其中加入一些元素可改善α2相Ti3Al的性能，當(dāng)合金中Al含量較高時(shí)，適當(dāng)增加合金中β相的穩(wěn)定元素，可使合金具有較高的抗氧化性、蠕變抗力和高溫強(qiáng)度[30]。如向Ti3Al金屬間化合物中添加Nb元素，其中典型的有Ti-24Al-11Nb(稱為α2合金)、Ti-25Al-10Nb-3V-1Mo(稱為超α2合金)，Nb元素除了起到穩(wěn)定延性β體心立方相的作用外，還促進(jìn)非基面或〈c+a〉的滑移[19]。直到20世紀(jì)80年代初，室溫和高溫強(qiáng)度等方面更優(yōu)越的超α2合金被開發(fā)，高壓渦輪支撐環(huán)、高壓壓氣機(jī)閘等典型零件先后通過發(fā)動(dòng)機(jī)試車以及3.2 t鑄錠產(chǎn)品研制成功，標(biāo)志著Ti3Al合金的發(fā)展已進(jìn)入到應(yīng)用階段。其后對(duì)Ti3Al合金的研究更加廣泛，取得重要進(jìn)展，如我國(guó)在強(qiáng)韌化機(jī)制、合金化、制造工藝、組織性能基礎(chǔ)上發(fā)展的TD2(Ti-24.5Al-10Nb-3V-1Mo)和TAC-1(Ti-24Al-14Nb-3V-0.5Mo)合金都已進(jìn)入應(yīng)用研究階段[31]。20世紀(jì)80年代末及90年代初，美國(guó)在以α2相為基的合金基礎(chǔ)上開發(fā)出以O(shè)相(Ti2AlNb)為基的合金，該合金也是目前Ti3Al基合金研究中的熱點(diǎn)[32-35]。此外，對(duì)Ti3Al金屬間化合物的研究仍在繼續(xù)，發(fā)現(xiàn)Ti3Al基復(fù)合材料耐高溫可達(dá)930 ℃，潛在優(yōu)勢(shì)大，但是在實(shí)際應(yīng)用之前需解決耐環(huán)境性等問題。

1.2 TiAl金屬間化合物

TiAl是典型的Bethollide型化合物，任何溫度下均呈有序狀態(tài)。該化合物具有較低的密度，高的比強(qiáng)度、比剛度和比彈性模量，同時(shí)還有良好的抗蠕變和抗氧化能力，在航空發(fā)動(dòng)機(jī)和汽車的高溫部件上有著巨大的應(yīng)用前景。TiAl與Ti3Al相比有更高的耐蝕性、比強(qiáng)度和比剛度，且環(huán)境適應(yīng)能力強(qiáng)，因此目前研究的重點(diǎn)集中于TiAl合金上，但現(xiàn)存的主要問題是TiAl韌性不足[36-41]。目前，改善TiAl金屬間化合物的室溫塑性有多種方法，其中合金化是改善其室溫塑性、強(qiáng)度、高溫性能、斷裂韌性、蠕變性能及抗氧化能力的重要途徑[42-46]。

研究者們還對(duì)連續(xù)SiC纖維增強(qiáng)TiAl金屬間化合物復(fù)合材料進(jìn)行了大量的研究，但由于基體與增強(qiáng)體的熱膨脹系數(shù)的匹配度很低，所以在制備溫度冷卻時(shí)，纖維對(duì)基體產(chǎn)生拉應(yīng)力，或熱循環(huán)載荷作用導(dǎo)致此脆性基體的性能明顯降低[47-50]。Vassel等[47]研究表明，由于SiC纖維與TiAl基體熱膨脹系數(shù)的匹配度低，冷卻過程中界面產(chǎn)生熱殘余應(yīng)力可能導(dǎo)致纖維-基體界面開裂，無法有效地傳遞載荷，從而不能充分發(fā)揮高性能纖維的增強(qiáng)作用。由此可見，對(duì)于改善陶瓷纖維與TiAl金屬間化合物基體的界面，仍然存在很多問題，今后還有大量的工作要做。

1.3 Al3Ti金屬間化合物

相比于Ti3Al和TiAl金屬間化合物，Al3Ti因密度最低，比強(qiáng)度最高、高溫抗氧化性能最好而特別引人注目，是非常理想的輕質(zhì)高溫結(jié)構(gòu)材料，但由于其室溫塑性、韌性太低，限制了其應(yīng)用進(jìn)程[18]。早期，研究者們?cè)噲D采用合金化法促進(jìn)位錯(cuò)滑移和孿生來改善其塑性，但效果并不明顯。近年來，人們通過宏觀合金化法，加入Fe、Ni、Cu、Cr、Mn等合金元素取代Al3Ti中一定量的Al，使其結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變?yōu)榱⒎綄?duì)稱的L12結(jié)構(gòu)；另外通過微合金化降低DO22或DO23型的孿晶和反相疇界能，以期改變它的塑性[20]。由于Al3Ti金屬間化合物及其L12型變異合金的塑性、韌性還是很低，不能直接用作高溫結(jié)構(gòu)材料，目前對(duì)它的應(yīng)用研究主要是作為復(fù)合材料的基體、增強(qiáng)體和耐腐蝕高溫涂層薄膜等方面[51-53]，是三種鈦鋁金屬間化合物中研究較少的一種。

近年來，鈦鋁金屬間化合物由于具有更高的耐氧化抗力、抗拉強(qiáng)度和更低的密度而受到廣泛關(guān)注。為了克服它的室溫延展性和高溫抗蠕變能力差的局限性[36]，人們根據(jù)理論分析和探索研究發(fā)現(xiàn)，纖維強(qiáng)化可有效彌補(bǔ)這一不足[54-58]。

2 連續(xù)陶瓷纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料的制備技術(shù)

眾所周知，連續(xù)纖維增強(qiáng)方式在力學(xué)性能方面表現(xiàn)出特有的優(yōu)越性，與短纖維、顆粒、晶須相比，它不但具有高強(qiáng)度還具有高韌性。為有效改善Ti-Al金屬間化合物的韌性，人們逐漸趨向于采用連續(xù)纖維增強(qiáng)的復(fù)合機(jī)制。目前，制備連續(xù)纖維增強(qiáng)復(fù)合材料的方法有多種，制備方法的不同對(duì)其性能的影響很大，因此，選取制備方法的原則是不造成增強(qiáng)體纖維和基體原有性能的下降，還要避免不利的界面反應(yīng)發(fā)生，同時(shí)考慮方法的經(jīng)濟(jì)性。以下列出連續(xù)纖維增強(qiáng)鈦鋁金屬間化合物復(fù)合材料的幾種制備技術(shù)。

2.1 固態(tài)法

將金屬粉末或金屬箔與纖維按設(shè)計(jì)要求以一定含量、分布、方向混合排布在一起，再經(jīng)加熱、加壓，將金屬基體與增強(qiáng)體結(jié)合在一起，形成復(fù)合材料。固態(tài)法可分為：粉末布法、箔-纖維-箔法(FFF)、脈沖電熱壓法(PHCP)。其中，脈沖電熱壓法正處于實(shí)驗(yàn)室研究階段[59]。

2.1.1 粉末布法

該工藝是將基體粉末滲入一種易揮發(fā)的有機(jī)黏結(jié)劑和潤(rùn)滑劑中進(jìn)行混合，調(diào)成漿料，待潤(rùn)滑劑揮發(fā)后將稠料輥壓成布狀薄片，再切成適當(dāng)尺寸以便壓實(shí)成復(fù)合材料。將連續(xù)的纖維繞在卷筒上并涂上易揮發(fā)黏結(jié)劑制成纖維氈并切成適當(dāng)尺寸。隨后把粉末布和纖維氈片交替疊層放置，在真空中熱壓成密實(shí)的連續(xù)纖維增強(qiáng)的復(fù)合材料[9,54,60-61]。

2.1.2 箔-纖維-箔法(FFF)

顧名思義，該工藝是將基體材料制成箔材，再與纖維氈片一層層疊合起來，再用真空熱壓或熱等靜壓將其固結(jié)成型[62]。目前采用該工藝已制成SiC/Ti3Al+Nb，SiC/TiAl+Nb及SiC/Ti-24Al-11Nb等纖維增強(qiáng)金屬間化合物復(fù)合材料[1,54,63]。

2.2 液態(tài)法

液態(tài)法是基體材料處于熔融狀態(tài)下與固態(tài)增強(qiáng)材料復(fù)合在一起的方法，適用于熔點(diǎn)較低的基體材料。液態(tài)法分為：液態(tài)滲透法、壓力鑄造法以及高壓離心滲透法[64-65]。

2.2.1 液態(tài)滲透法

該工藝是先把纖維增強(qiáng)相預(yù)制成型，然后將基體熔體傾入，在真空或有惰性氣體保護(hù)的條件下，無壓力或施加小壓力使基體熔體浸滲到纖維間隙而達(dá)到復(fù)合化的目的[1,66]，圖1為該工藝示意圖。

圖1 液態(tài)滲透法示意圖[67]Fig.1 Schematic diagram of liquid penetration method

2.2.2 壓力鑄造法

壓力鑄造法又稱擠壓鑄造、液態(tài)模鍛、鍛造法等。該方法是一種很有效的制造纖維增強(qiáng)金屬基或金屬間化合物復(fù)合材料的工藝技術(shù)，其原理是先把纖維制成預(yù)制件，放在一個(gè)加熱的陶瓷鑄模里，基體材料在鑄模上面的坩堝中進(jìn)行真空熔化，纖維預(yù)制件和基體材料同時(shí)加熱到預(yù)定溫度，然后把熔化的基體材料倒入裝有纖維預(yù)制件的鑄模中，隨后打開氣體閥門通入高壓氬氣，迫使液體滲入到纖維間的孔隙，從而制成密實(shí)的復(fù)合材料[1,9,17,54]，圖2為其示意圖。該工藝目前已成功用于制造Al、Mg、Ni及Ni-Al系金屬間化合物復(fù)合材料，而對(duì)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料的制造仍在探索中，Nourbakhsh等[54,68]已采用該工藝制造出了PRD-166/TiAl纖維增強(qiáng)型復(fù)合材料。

圖2 壓力鑄造法示意圖[67]Fig.2 Schematic diagram of pressure casting

2.3 涂層熱壓法

涂層熱壓法是將基體材料沉積或涂覆到增強(qiáng)纖維上，然后將帶基體的纖維進(jìn)行復(fù)合，從而制得結(jié)構(gòu)致密的復(fù)合材料。應(yīng)用最廣泛的是物理氣相沉積法(PVD)，該方法分為兩類：電子束蒸發(fā)沉積(EBED)和濺射沉積(三極管濺射TS；磁控濺射MS)。這兩種方法都是將基體材料濺射到纖維上使其表面涂覆一層均勻的基體，獲得先驅(qū)絲，基體以涂層形式出現(xiàn)，減少了加工成箔材或粉末的昂貴加工費(fèi)，再將先驅(qū)絲在專用數(shù)控精密纏繞設(shè)備上按照所設(shè)計(jì)的方式排布疊放，最后采用真空熱壓或熱等靜壓固結(jié)壓實(shí)[1,9,69]。

2.4 電化學(xué)浸滲法(ECI)

在連續(xù)纖維增強(qiáng)金屬間化合物復(fù)合材料的傳統(tǒng)制備工藝中，纖維必然將遭受到高的工藝溫度，高溫成型不但會(huì)提高產(chǎn)品成本，還會(huì)損傷纖維從而降低復(fù)合材料的力學(xué)性能。為了避免制備過程中高溫工藝對(duì)纖維及界面造成的不利影響，近幾年有人提出了具有可行性的電化學(xué)浸滲法[70]。該工藝與傳統(tǒng)的化學(xué)電鍍類似，若纖維預(yù)制件導(dǎo)電，可以直接進(jìn)行化學(xué)浸滲；若纖維不導(dǎo)電，則在使用前必須對(duì)其進(jìn)行表面金屬化處理，然后配置所需的電解液對(duì)纖維預(yù)制體進(jìn)行電化學(xué)浸滲。該工藝的本質(zhì)特征是低工藝溫度，通常為室溫。因此，傳統(tǒng)制備技術(shù)中碰到的許多問題都可以避免，如纖維損傷、界面反應(yīng)。室溫工藝也使界面設(shè)計(jì)更加容易，但針對(duì)連續(xù)纖維增強(qiáng)金屬間化合物復(fù)合材料的制備，該工藝還不完善，很多問題如電解液成分、預(yù)制體密度、電場(chǎng)強(qiáng)度和攪拌速度等有待于進(jìn)一步研究。

2.5 原位自生成法

通過合理選擇合金熔體元素和添加劑成分，使之在一定的條件下發(fā)生物理化學(xué)反應(yīng)，可以在基體內(nèi)原位生成均勻分布的增強(qiáng)相[59]。近幾年，王芬等[71-73]利用該工藝制備出Al2O3纖維增強(qiáng)的Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料。首先將Ti、Al粉末及其他金屬元素添加劑混合均勻后壓制成預(yù)制體，根據(jù)Al2O3纖維與Ti-Al金屬間化合物的協(xié)同韌化及Al2O3對(duì)金屬間化合物氧化保護(hù)機(jī)理，在覆埋法氣氛保護(hù)條件下對(duì)預(yù)制體進(jìn)行熱處理，通過控制溫度及其他工藝參數(shù)使其發(fā)生反應(yīng)并原位生成Al2O3纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料。并發(fā)現(xiàn)，原始材料組成中Al含量、添加劑種類及引入量對(duì)纖維的生成有決定性影響，如當(dāng)Al體積分?jǐn)?shù)達(dá)到34%時(shí)，有大量短纖維生成；當(dāng)Al體積分?jǐn)?shù)達(dá)80%，生成相中纖維較粗而且長(zhǎng)。該工藝在有望獲得增韌強(qiáng)化作用的同時(shí)，還可實(shí)現(xiàn)材料的近凈尺寸成型，但該工藝發(fā)展尚不成熟，還有很多問題如添加劑的種類、引入量以及生成機(jī)理需進(jìn)一步研究解決。

以上各種制備技術(shù)的優(yōu)、缺點(diǎn)列于表2。

表2 各種工藝方法的優(yōu)、缺點(diǎn)

3 連續(xù)纖維與Ti-Al系金屬間化合物基體間界面研究

3.1 纖維與基體間界面反應(yīng)的熱力學(xué)判據(jù)

界面是復(fù)合材料非常重要的組成部分。正因?yàn)榻缑娴拇嬖诩捌湓谖锢砗突瘜W(xué)方面的作用，才使增強(qiáng)體和基體復(fù)合起來形成性能優(yōu)良的復(fù)合材料。那么對(duì)于連續(xù)纖維增強(qiáng)金屬間化合物復(fù)合材料設(shè)計(jì)的最基本要求，就是增強(qiáng)體與基體之間良好的物理和化學(xué)相容性。物理相容性主要集中于增強(qiáng)體與基體之間的潤(rùn)濕性及熱膨脹系數(shù)的研究，如果纖維表面不能被熔融金屬潤(rùn)濕，則接觸處因高溫氧化作用或纖維與金屬相互反應(yīng)，皆將產(chǎn)生脆弱界面，在張力或剪力作用下易被破壞。如果增強(qiáng)體纖維與基體之間熱膨脹系數(shù)相差較大，在復(fù)合材料固結(jié)過程或后續(xù)工作中，界面處會(huì)產(chǎn)生較大的應(yīng)力集中，從而可能導(dǎo)致裂紋，甚至開裂?；瘜W(xué)相容性方面，因?yàn)榛瘜W(xué)結(jié)合才是主要的界面結(jié)合方式，通常選用最小自由焓原理作為判斷復(fù)合材料中兩組元之間在一定溫度、一定壓力等條件下可否發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的依據(jù)[74]。即在恒溫、恒壓條件下，封閉系統(tǒng)中過程自發(fā)進(jìn)行的方向是使其自由能降低(ΔG<0)的方向。假設(shè)在一個(gè)恒溫、恒壓的封閉系統(tǒng)中發(fā)生了下列化學(xué)反應(yīng)

fF+hH→mM+nN

(1)

發(fā)生一個(gè)單位反應(yīng)時(shí)，體系的Gibbs自由能變化為

ΔG=ΔG0+RTlnJa

(2)

ai=γixi

(3)

式中：γi為活度系數(shù)；xi為摩爾分?jǐn)?shù)。進(jìn)一步假設(shè)金屬間化合物在高溫下類似于規(guī)則溶液，則有

RT1ln(γ1)r1=RT2ln(γ2)r2

(4)

假設(shè)反應(yīng)產(chǎn)物在基體中不溶解、不分解，即認(rèn)為形成的反應(yīng)產(chǎn)物處于單位活度，這樣在計(jì)算時(shí)只需考慮金屬間化合物中組成元素Ti、Al的活度數(shù)據(jù)對(duì)反應(yīng)的Gibbs自由能變化ΔG的影響。

3.2 纖維與金屬間化合物基體界面間的微結(jié)構(gòu)特征及界面反應(yīng)機(jī)理

增強(qiáng)體纖維與基體間界面結(jié)合方式主要有三種情況：機(jī)械結(jié)合、浸潤(rùn)與溶解結(jié)合、化學(xué)反應(yīng)結(jié)合。其中，化學(xué)反應(yīng)結(jié)合是比較理想的結(jié)合方式。界面反應(yīng)的過程是合金元素發(fā)生擴(kuò)散的過程，因此界面反應(yīng)擴(kuò)散是界面反應(yīng)機(jī)理研究的一個(gè)重要部分[75-76]。連續(xù)纖維增強(qiáng)Ti-Al金屬間化合物復(fù)合材料中，界面反應(yīng)區(qū)的一般形式如圖3所示。由圖3可以看出，界面反應(yīng)層由兩區(qū)域組成，分別為靠近纖維的Ⅰ區(qū)，其中存在一些顯微孔洞；靠近基體的Ⅱ區(qū)，緊靠反應(yīng)區(qū)的基體存在一個(gè)相的貧化區(qū)[14-17,29,35,77]?？梢酝ㄟ^掃描電子顯微鏡(SEM)、透射電子顯微鏡(TEM)、能譜儀(EDS)、X射線衍射(XRD)等先進(jìn)的測(cè)試手段對(duì)界面微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行觀察，分析界面的相組成、元素分布及界面厚度的變化規(guī)律等，進(jìn)而研究反應(yīng)層的微觀擴(kuò)散機(jī)理。為更深入研究纖維/基體界面反應(yīng)過程，研究者們以最常用的SiC陶瓷纖維為例，從電子結(jié)構(gòu)的角度研究了SiC纖維/金屬間化合物界面固相反應(yīng)的機(jī)理，如趙學(xué)法[78]的研究表明在SiC的結(jié)構(gòu)中，Si、C原子通過sp3雜化，形成強(qiáng)的共價(jià)鍵，SiC晶體中Si—C鍵的鍵能很高(約452 kJ/mol)，SiC為熱力學(xué)十分穩(wěn)定的化合物。盡管SiC晶體結(jié)構(gòu)緊密，但在高溫下仍可能發(fā)生金屬原子向SiC中的擴(kuò)散。當(dāng)金屬原子擴(kuò)散至SiC晶格中時(shí)，金屬原子將和鄰近的SiC晶格中的Si原子發(fā)生電荷轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致Si—C鍵變更和弱化，最終將導(dǎo)致Si—C鍵的斷裂，分解成游離的Si、C原子并與金屬原子發(fā)生反應(yīng)。Beck等[79]研究發(fā)現(xiàn)，過渡金屬與C(2s22p2)的反應(yīng)是通過過渡金屬的d軌道和C的p軌道疊加而實(shí)現(xiàn)的，因此，C/過渡金屬的反應(yīng)性取決于過渡金屬的電子結(jié)構(gòu)，即取決于過渡金屬d軌道上的電子空位。一般地，反應(yīng)性隨著d軌道上電子空位數(shù)增加而增大。其中，Ti、V、Cr等具有很多的d空位極易與C形成化合物，為碳化物形成元素。Heurle等[80]研究表明，當(dāng)過渡金屬原子擴(kuò)散到Si/過渡金屬界面的Si晶格間隙位置時(shí)，使臨近的Si結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，削弱了Si—Si鍵的強(qiáng)度，促進(jìn)Si原子和過渡金屬原子的相互擴(kuò)散，形成Si-金屬互混層，再轉(zhuǎn)化為硅化物。此外，研究者們發(fā)現(xiàn)，雖然一定程度的界面反應(yīng)可以提高SiC/金屬間化合物界面結(jié)合強(qiáng)度，所生成的反應(yīng)產(chǎn)物還可以部分彌補(bǔ)增強(qiáng)體與基體之間熱膨脹系數(shù)不匹配的問題，但是過度的反應(yīng)層對(duì)于復(fù)合材料的性能顯然是不利的。對(duì)于大多數(shù)鈦鋁金屬間化合物復(fù)合材料來說，由于纖維與基體之間化學(xué)相容性不好，在其制備和服役過程中，通常存在較為嚴(yán)重的化學(xué)反應(yīng)，可能會(huì)出現(xiàn)多層反應(yīng)產(chǎn)物[31]，因此對(duì)于選取合適的界面反應(yīng)控制措施(如涂層等)改善纖維/基體界面化學(xué)相容性，優(yōu)化界面結(jié)構(gòu)十分必要。

圖3 纖維與基體間界面反應(yīng)區(qū)域Fig.3 Interfacial reaction zone between fiber and matrix

4 一種新型的陶瓷纖維增強(qiáng)金屬間化合物層狀復(fù)合材料

近年來，一種新型的Ti/Al3Ti金屬間化合物層狀復(fù)合材料被開發(fā)出來，其因具有獨(dú)特的層狀結(jié)構(gòu)和特殊的失效形式，有望在航空航天、裝甲防護(hù)等領(lǐng)域獲得應(yīng)用。雖然Ti/Al3Ti金屬間化合物層狀復(fù)合材料的整體性能得到大幅提高，但其中基體Al3Ti的本征脆性仍然沒有改善，研究表明無論何種應(yīng)力狀態(tài)脆性裂紋首先在Al3Ti中產(chǎn)生[31,81-83]，從而限制了其實(shí)際應(yīng)用。所以，為進(jìn)一步提高Ti/Al3Ti的韌性，本團(tuán)隊(duì)將連續(xù)陶瓷纖維或金屬合金纖維引入金屬間化合物Al3Ti中，其基本原理是通過“Ti箔-陶瓷纖維或金屬合金纖維-Al箔”為一個(gè)單元疊層鋪放，通過熱壓燒結(jié)或熱等靜壓法制備出連續(xù)纖維增強(qiáng)的Ti/Al3Ti金屬間化合物層狀復(fù)合材料，目前已經(jīng)獲得了重要進(jìn)展。汪等[84-85]成功設(shè)計(jì)制備出一種NiTi形狀記憶合金絲增強(qiáng)的Ti-Al層狀復(fù)合材料，該類復(fù)合材料不僅具有較好的力學(xué)性能，同時(shí)還具備較好的阻尼特性，是一種新型的結(jié)構(gòu)功能材料。藺等[52,86-87]成功將陶瓷纖維引入Ti/Al3Ti層狀復(fù)合材料中，降低復(fù)合材料密度的同時(shí)提高其強(qiáng)度和韌性，實(shí)現(xiàn)了復(fù)合材料整體性能的改善。

此外，為解決束絲纖維在基體中分布不均勻問題，可利用超聲波固結(jié)技術(shù)制備纖維均布預(yù)制帶，再利用箔-纖維-箔法通過真空熱壓或熱等靜壓制備纖維增強(qiáng)復(fù)合材料，這是值得進(jìn)一步研究并嘗試的新工藝和新技術(shù)。

5 工作展望及發(fā)展方向

本文對(duì)連續(xù)纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料的研究進(jìn)行了總結(jié)，連續(xù)陶瓷纖維的引入，使復(fù)合材料在減輕自身質(zhì)量的同時(shí)還獲得較為優(yōu)異的力學(xué)性能，符合航空、航天材料的發(fā)展趨勢(shì)，此外該類復(fù)合材料的制備技術(shù)具有一定的可行性，使其具有良好的應(yīng)用前景，因此，該類復(fù)合材料的研究對(duì)于航空航天事業(yè)的發(fā)展具有重大意義。但是與傳統(tǒng)的金屬材料相比，該類復(fù)合材料的研究水平和實(shí)際應(yīng)用相差甚遠(yuǎn)，其中，界面問題是目前最主要且急需解決的問題，此外，制備工藝及性能的不穩(wěn)定性和不均勻性制約著它的發(fā)展。因此今后對(duì)于連續(xù)纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料的研究應(yīng)重點(diǎn)開展以下幾個(gè)方面的工作：

1) 從增強(qiáng)體纖維與基體之間物理和化學(xué)相容性、界面反應(yīng)等方面入手，充分利用纖維表面改性技術(shù)，改善界面薄弱問題。

2) 改善連續(xù)纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料的制備工藝并降低成本，對(duì)反應(yīng)溫度、保溫時(shí)間、壓力等參數(shù)嚴(yán)格控制，且與計(jì)算機(jī)模擬技術(shù)相結(jié)合，從而優(yōu)化界面反應(yīng)。

3) 發(fā)展新的復(fù)合材料體系。研究表明Al2O3纖維與Ti-Al系金屬間化合物具有較好的化學(xué)相容性，并且熱膨脹系數(shù)的匹配度較好，因此是一個(gè)值得重點(diǎn)研究的復(fù)合材料體系。

4) 研究環(huán)境效應(yīng)。復(fù)合材料在使用過程中會(huì)遇到各種高溫環(huán)境，如發(fā)動(dòng)機(jī)中的高壓熱氣，導(dǎo)致復(fù)合材料的力學(xué)性能明顯下降，因此連續(xù)纖維增強(qiáng)Ti-Al系金屬間化合物復(fù)合材料的環(huán)境效應(yīng)不容忽視。

5) 目前大部分是單向排列，纖維編織網(wǎng)格布多向排列是今后主要發(fā)展方向，連續(xù)陶瓷纖維編織技術(shù)有待進(jìn)一步開發(fā)和應(yīng)用。

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