近紅外激光薄膜的損傷特性與抗損傷性能提升研究

焦宏飛，張學(xué)敏，程鑫彬，張錦龍，馬 彬，王占山

(1. 先進(jìn)微結(jié)構(gòu)材料教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，上海 200092；2. 同濟(jì)大學(xué) 物理科學(xué)與工程學(xué)院 精密光學(xué)工程技術(shù)研究所，上海 200092)

0 引言

近紅外激光薄膜在激光聚變裝置、引力波探測(cè)、武器制導(dǎo)、空間對(duì)抗、航空航天等領(lǐng)域都有舉足輕重的作用[1-5]，除了光學(xué)性能指標(biāo)之外，其激光損傷性能是限制系統(tǒng)整體性能的關(guān)鍵因素。決定薄膜激光抗損傷性能的因素眾多，必須綜合考慮薄膜設(shè)計(jì)、駐波電場(chǎng)調(diào)節(jié)、制備技術(shù)、基底材料、鍍膜材料、激光預(yù)處理、損傷閾值測(cè)試、激光損傷機(jī)制以及使用環(huán)境等諸多因素的影響[6-8]，才能制備出滿足激光系統(tǒng)需求的光學(xué)薄膜元器件。

在激光裝置及系統(tǒng)中，依據(jù)對(duì)光學(xué)元器件光學(xué)性能的需求，可以將元件分為反射元件、透射元件、偏振元件及分光元件等。從激光薄膜損傷機(jī)制的研究角度，可以將這些光學(xué)元器件的損傷分為兩大類：反射類元件損傷和透射類元件損傷。目前，對(duì)于納秒脈沖激光作用下的近紅外激光薄膜，大家普遍認(rèn)為反射類元件損傷主要是由結(jié)構(gòu)性缺陷引起的，而透射類元件損傷主要是由吸收性缺陷引起的。結(jié)構(gòu)性缺陷主要包含由于鍍膜過(guò)程中噴濺引起的起始于膜層中或膜層界面處的節(jié)瘤缺陷，以及由于清洗不徹底或者基板裝載過(guò)程中附著在基底表面上的顆粒在后續(xù)成膜中形成的節(jié)瘤缺陷[9]。節(jié)瘤缺陷在后續(xù)激光輻照下由于光束聚焦及穿透效應(yīng)而產(chǎn)生局部電場(chǎng)增強(qiáng)，再加上節(jié)瘤邊界處的結(jié)構(gòu)不連續(xù)性而導(dǎo)致薄膜熱應(yīng)力破壞。而透射類損傷中的吸收性缺陷主要存在于基底亞表面處和膜層界面處，主要是基板加工過(guò)程中拋光粉的殘留及膜層界面處的納米吸收中心。這些吸收性缺陷在透射激光的輻照下，透射激光電場(chǎng)和吸收性缺陷相互作用將導(dǎo)致薄膜發(fā)生災(zāi)難性破壞[10-12]。對(duì)于近紅外激光薄膜，基于反射類元件損傷和透射類元件損傷不同的激光損傷特性，眾多學(xué)者開(kāi)展了諸多關(guān)于損傷機(jī)制和抗損傷性能提升方面的理論和實(shí)驗(yàn)研究。對(duì)于納秒脈沖激光作用下基頻反射膜的損傷問(wèn)題，研究主要集中在兩個(gè)方面，一個(gè)是基于“真實(shí)”節(jié)瘤缺陷的損傷研究，另一個(gè)是基于“人工”節(jié)瘤缺陷的損傷研究。兩種研究都集中在節(jié)瘤損傷規(guī)律及損傷機(jī)制的探討，文獻(xiàn)[13-14]中利用原子力顯微鏡統(tǒng)計(jì)得到節(jié)瘤缺陷損傷閾值與節(jié)瘤缺陷高度的關(guān)系，但是節(jié)瘤的成分、形狀、位置等信息并不明確。文獻(xiàn)[15-16]中利用時(shí)域有限差分(FDTD)算法從電場(chǎng)強(qiáng)度增強(qiáng)的角度深化了人們對(duì)節(jié)瘤缺陷損傷機(jī)制的認(rèn)識(shí)，同時(shí)提出通過(guò)優(yōu)化薄膜中電場(chǎng)強(qiáng)度的分布可提升損傷閾值的看法。在此認(rèn)識(shí)基礎(chǔ)上，人們從基板的潔凈清洗及鍍膜過(guò)程的工藝優(yōu)化入手，來(lái)控制薄膜制備過(guò)程中節(jié)瘤缺陷的產(chǎn)生概率，從而提升薄膜的損傷閾值。此外，薄膜制備結(jié)束后，利用激光預(yù)處理方式也是一種提升薄膜損傷閾值的方法。但是以上這些對(duì)反射元件激光損傷的研究都缺乏系統(tǒng)性，需要一個(gè)統(tǒng)計(jì)性更強(qiáng)、更科學(xué)的損傷規(guī)律。此外，薄膜制備過(guò)程中，節(jié)瘤并不能完全消除，需要找到一種更經(jīng)濟(jì)可行的制備手段。

對(duì)于透射類激光元件，由于電場(chǎng)調(diào)節(jié)的作用不大，主要通過(guò)緩沖層或保護(hù)層的方式改善薄膜的損傷閾值。此外，還可以通過(guò)不同的刻蝕方式來(lái)消除基板中的納米吸收中心。但是如何行之有效地控制納米吸收中心的數(shù)量，顯著提升損傷閾值，需要開(kāi)展系統(tǒng)的研究。

本文基于自己實(shí)驗(yàn)室對(duì)近紅外激光薄膜損傷特性的認(rèn)識(shí)，重點(diǎn)研究近紅外波段激光薄膜的損傷規(guī)律以及抗損傷性能進(jìn)一步優(yōu)化提升的方法。

1 近紅外薄膜激光損傷規(guī)律

近紅外激光薄膜的損傷主要由結(jié)構(gòu)性缺陷和吸收性缺陷引起，它們各自的損傷過(guò)程和損傷規(guī)律都不盡相同，本文從反射類元件損傷和透射類元件損傷兩個(gè)方面對(duì)近紅外激光薄膜的損傷規(guī)律展開(kāi)探討研究，然后在損傷規(guī)律的基礎(chǔ)上有針對(duì)性地提出優(yōu)化激光薄膜抗損傷性能的方法和途徑。

1.1 反射類元件損傷

在近紅外波段，對(duì)于反射類薄膜元器件，其激光損傷機(jī)制已經(jīng)明確為由節(jié)瘤缺陷引起的熱應(yīng)力損傷，但是在實(shí)際的薄膜制備過(guò)程中，節(jié)瘤的尺寸大小、密度分布、有無(wú)吸收以及深度分布都不盡相同，其損傷閾值和損傷特性也會(huì)隨這些節(jié)瘤參數(shù)的變化而變化[14]。圖1給出的是HfO2/SiO2多層膜中由不同深度處存在的種子源形成的節(jié)瘤缺陷以及在激光輻照后的損傷形貌的聚焦離子束(FIB)圖。圖1(a)給出的是由基底上1.6 μm的種子源形成的節(jié)瘤，由于種子源較大的直徑，在薄膜生長(zhǎng)過(guò)程中陰影效應(yīng)的作用下，會(huì)在節(jié)瘤和薄膜的交界處形成空隙而導(dǎo)致薄膜不連續(xù)，進(jìn)而弱化了節(jié)瘤和薄膜之間的束縛力。因此，此種結(jié)構(gòu)類型的薄膜在較低的激光脈沖作用下就容易被打穿，如圖1(b)所示。但是，如果在基底處種子源的直徑不是很大，則在薄膜后續(xù)生長(zhǎng)的過(guò)程中，節(jié)瘤和薄膜交界處的空隙可能被填滿而形成連續(xù)的界面，從而可以抵抗較高能量激光脈沖的輻照。圖1(c)給出的是在薄膜鍍制過(guò)程中由于材料噴濺產(chǎn)生的種子源而形成的節(jié)瘤，節(jié)瘤的直徑約為3.5 μm。在樣品FIB照片中，亮顏色膜層對(duì)應(yīng)著高折射率材料HfO2膜層，而暗顏色膜層對(duì)應(yīng)著低折射率材料SiO2層，通過(guò)對(duì)比電鏡的照片和分析膜層的設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)，可以推測(cè)出節(jié)瘤的種子源主要是SiO2鍍制過(guò)程中產(chǎn)生的噴濺。從圖1(c)可以得到，在同樣能量激光脈沖的輻照下，由較深較小種子形成的節(jié)瘤抵抗住了激光輻照，而深度較淺種子源較大的節(jié)瘤被輻照出。這與理論模擬的節(jié)瘤電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)相一致[15]，并且在實(shí)際中深度較淺種子源較大的節(jié)瘤由于陰影效應(yīng)和薄膜間的束縛力也較弱。

圖1 幾種典型節(jié)瘤的剖面圖Fig.1 Cross-section of several kinds of typical nodules

從上面討論可知，對(duì)于反射類薄膜元件，雖然激光損傷的機(jī)制相同，其誘因都是由節(jié)瘤缺陷引起的，但是對(duì)于不同類型的節(jié)瘤缺陷其損傷閾值和損傷特性相差巨大。由于薄膜實(shí)際制備過(guò)程中節(jié)瘤的產(chǎn)生是隨機(jī)的，不便于統(tǒng)計(jì)研究，因此本文采用人工種子源的方式來(lái)有控制性、可調(diào)節(jié)性地制備節(jié)瘤缺陷，以便于系統(tǒng)性地開(kāi)展不同幾何結(jié)構(gòu)、不同吸收特征的節(jié)瘤缺陷的損傷特性和損傷規(guī)律研究。

為了系統(tǒng)開(kāi)展節(jié)瘤缺陷的損傷特性研究，制備了不同直徑的SiO2圓球，利用旋涂法將其均勻涂覆在K9基板上，同時(shí)通過(guò)在SiO2圓球上面鍍制不同厚度的Hf來(lái)調(diào)節(jié)其吸收大小，本研究一共給出三種吸收大小的種子源。圖2給出了不同尺寸種子源在鍍制基頻高反射薄膜后形成的節(jié)瘤缺陷的FIB剖面圖，從5幅圖的對(duì)比還可以看出，隨著種子源粒徑的增大，節(jié)瘤與無(wú)缺陷膜層交界面的連續(xù)性，即節(jié)瘤邊界的連續(xù)性越來(lái)越差，邊界中的縫隙越來(lái)越多、越來(lái)越大。當(dāng)形成節(jié)瘤的種子源粒徑達(dá)到1.5 μm時(shí)，節(jié)瘤的邊界幾乎不連續(xù)，說(shuō)明節(jié)瘤的力學(xué)穩(wěn)定性已經(jīng)下降到一個(gè)極低的水平。隨著節(jié)瘤邊界連續(xù)性越來(lái)越差，預(yù)示節(jié)瘤損傷閾值將會(huì)降低。

圖2 不同尺寸種子源在鍍制基頻高反射薄膜后形成的節(jié)瘤缺陷Fig.2 Nodule defects formed in high reflectance coatings initiated from seed sources with different sizes

對(duì)樣品進(jìn)行閾值測(cè)試，所得損傷閾值曲線如圖 3所示。首先分析不帶吸收的SiO2圓球形成節(jié)瘤缺陷的損傷特性，粒徑為0.3 μm、0.6 μm種子源形成的節(jié)瘤的抗損傷能力很強(qiáng)，節(jié)瘤閾值超出了激光器上限，達(dá)到120 J/cm2以上。隨著種子源的粒徑增大，節(jié)瘤閾值開(kāi)始急劇下降，當(dāng)種子源粒徑為0.9 μm時(shí)，節(jié)瘤閾值在100 J/cm2左右，閾值的降低尚可接受。但當(dāng)種子源粒徑增大到1.5 μm、1.9 μm后，節(jié)瘤閾值下降到60 J/cm2以下。圖3所示的節(jié)瘤閾值結(jié)果，也印證了通過(guò)節(jié)瘤邊界連續(xù)性和入射電場(chǎng)在節(jié)瘤處放大效應(yīng)的分析預(yù)測(cè)節(jié)瘤閾值高低的正確性。從圖3還可以看出，種子源從0.6 μm增大到1.5 μm的過(guò)程中，節(jié)瘤閾值下降迅速，但從種子源粒徑為1.5 μm開(kāi)始，節(jié)瘤閾值下降放緩。參照節(jié)瘤的橫截面圖像(圖2),從1.5 μm直徑種子源形成的節(jié)瘤開(kāi)始，節(jié)瘤的邊界幾乎截?cái)?，說(shuō)明當(dāng)種子源為1.5 μm以上時(shí)，節(jié)瘤的力學(xué)穩(wěn)定性已經(jīng)極差。不同尺寸種子源形成的節(jié)瘤邊界連續(xù)性差距縮小，而1.5 μm與1.9 μm種子源所形成的節(jié)瘤對(duì)入射電場(chǎng)的放大效應(yīng)相近，因此從種子源粒徑為1.5 μm開(kāi)始，節(jié)瘤的閾值降幅放緩。另外，對(duì)于具有吸收的種子源形成的節(jié)瘤缺陷而言，在同樣的幾何尺寸情況下，隨著吸收的增大，其損傷閾值呈急劇下降趨勢(shì)。可見(jiàn)，在近紅外反射薄膜的制備過(guò)程中，對(duì)吸收性節(jié)瘤缺陷的控制尤為重要，其是解決薄膜元件損傷閾值提升問(wèn)題的關(guān)鍵。

圖3 基頻高反射薄膜中由不同尺寸種子源及不同吸收 大小種子源形成的節(jié)瘤缺陷的損傷閾值結(jié)果Fig.3 Laser induced damage threshold (LIDT) of nodule defects initiated from different sizes and various absorbance seeds in fundamental frequency high reflectance coatings

由圖3可知：節(jié)瘤缺陷損傷閾值隨種子源尺寸增加而減小，隨種子源吸收增加而減小，大吸收和大尺寸的節(jié)瘤缺陷都會(huì)直接惡化薄膜的損傷閾值。同時(shí)，由圖3還可以看出，若要制作損傷閾值超過(guò)60 J/cm2的高反射鏡，對(duì)于沒(méi)有吸收的種子源尺寸不能大于1.4 μm，對(duì)于有吸收的種子源，其尺寸將不能超過(guò)0.6 μm。這為實(shí)際激光薄膜制備過(guò)程中結(jié)構(gòu)缺陷的控制程度和目標(biāo)提供了直接依據(jù)和實(shí)驗(yàn)支持，可以根據(jù)實(shí)際使用中對(duì)光學(xué)薄膜器件的激光損傷閾值需求有針對(duì)性地控制鍍膜過(guò)程和工藝，而不是無(wú)限制地遏制節(jié)瘤的產(chǎn)生，可以大大地降低鍍制成本和提高制備效率。

1.2 透射類元件損傷

由于增透膜獨(dú)特的電磁場(chǎng)傳遞功能和激光損傷的復(fù)雜性[16]，在實(shí)際應(yīng)用中，激光系統(tǒng)中使用的單一波長(zhǎng)的增透膜都采用化學(xué)方法鍍制[17-18]，尤其對(duì)三倍頻薄膜更是如此[19-20]。但是對(duì)于光譜性能要求略顯復(fù)雜的情況，像激光系統(tǒng)中常用的雙色、多色倍頻分離膜、偏振分光膜等，化學(xué)制備方法就無(wú)法滿足多波段的需求，此時(shí)就必須采用可以獲得更多膜層結(jié)構(gòu)的物理制備方法，而隨著膜層數(shù)的增加，增透膜的損傷概率也大大增強(qiáng)。為了研究最惡劣情況下增透膜的損傷特性，本部分重點(diǎn)研究由較多膜層結(jié)構(gòu)組成的1 064 nm處增透膜的損傷特性。

用Hf和SiO2作為高低折射率材料，采用電子束蒸發(fā)的方式鍍制薄膜，基板采用普通拋光Φ30 mm×5 mm的JGS1融石英。增透膜樣品的膜系結(jié)構(gòu)有兩種，一種在靠近基板處采用二分之一波長(zhǎng)的SiO2做緩沖層，另一種以HfO2作為第一層。

增透元件損傷主要是由納米吸收中心引起的。為了有效覆蓋探測(cè)這些隨機(jī)分布的納米吸收中心，損傷閾值測(cè)試方式采用Raster scan的方式，在樣品上隨機(jī)選取10 mm×10 mm的區(qū)域進(jìn)行測(cè)試。從測(cè)試結(jié)果發(fā)現(xiàn)兩種膜系結(jié)構(gòu)樣品的損傷形貌基本類似，都是從薄膜和界面處開(kāi)始的損傷，有形狀規(guī)則的圓形孔洞，也有形狀不規(guī)則的破斑，深度都基本等同于薄膜的厚度，但是兩者開(kāi)始破壞的損傷閾值略有差別。沒(méi)有采用SiO2做緩沖層的樣品在10 J/cm2時(shí)開(kāi)始出現(xiàn)損傷點(diǎn)，而采用SiO2做緩沖層的樣品通常情況下在14 J/cm2時(shí)才開(kāi)始出現(xiàn)損傷點(diǎn)，最終兩者發(fā)生災(zāi)難性破壞的閾值相當(dāng)，前者為26 J/cm2，后者為28 J/cm2。

從電場(chǎng)的角度分析，發(fā)現(xiàn)兩者靠近空氣側(cè)的電場(chǎng)分布相同，膜層與基底交界處的電場(chǎng)大小也相同，可以認(rèn)為電場(chǎng)分布對(duì)樣品閾值差異的影響甚微。而對(duì)于造成兩者激光損傷特性差異的主要原因可能有兩方面：一是SiO2是熔融石英基底的主要成分，蒸鍍到基底上的SiO2分子可以在一定程度上對(duì)基底的表面缺陷進(jìn)行再修整，彌補(bǔ)基底在研磨過(guò)程中殘留的部分缺陷，從而減少界面處的缺陷，而HfO2則沒(méi)有這種效果，相反，可能會(huì)引入更多缺陷；另外SiO2膜層與基底的結(jié)合能力也比HfO2要牢固，SiO2膜層的熱脹系數(shù)與基底的差異比HfO2與基底的差異要更小些。二是SiO2膜料在蒸鍍中引入的缺陷要小于Hf膜料蒸鍍引入的缺陷，尤其是吸收性的缺陷。Hf膜料在電子束蒸發(fā)時(shí)融化的溫度很高，通常的熔藥程序很難除盡膜料中雜氣，殘留的雜氣有可能在蒸鍍過(guò)程中引起膜料噴濺，這也在某種程度上增加了吸收性缺陷存在的概率。

圖4給出的是其中一種類型的損傷形貌，在30 μm左右圓形破斑底部中心處明顯可見(jiàn)有一直徑約4 μm的局部小深坑，圖4(b)方形框里面對(duì)應(yīng)的是圖4(a)方框所標(biāo)注的放大部分。造成此類損傷的主要因素應(yīng)該是基板亞表面處的納米吸收中心，此處的納米吸收中心在吸收激光的能量后不僅致使膜層脫落，還將基板部分融化。

圖4 1 064 nm增透膜由基板亞表面處吸收中心引起的激光損傷形貌Fig.4 Laser damage morphology of 1 064 nm anti-reflection coatings induced by the absorbers in the subsurface of substrate

除了由基板亞表面的吸收中心引起的損傷外，還有另外一種類型的損傷，如圖5所示，此類損傷直接導(dǎo)致膜層脫落形成深坑，但是深坑底部沒(méi)有任何可辨的孔洞或燒蝕等痕跡，造成此類損傷的主要因素應(yīng)該是薄膜和基底處的吸收中心。當(dāng)界面處的吸收中心被足夠能量的激光輻照時(shí)，便會(huì)產(chǎn)生一個(gè)極強(qiáng)的等離子爆炸球，且等離子的強(qiáng)度足以將吸收中心周圍的材料融化，從而產(chǎn)生巨大的張應(yīng)力，并促使薄膜從基板上脫落或分裂。

圖5 1 064 nm增透膜由界面處吸收中心引起的激光 損傷形貌Fig.5 Laser damage morphology of 1 064 nm anti-reflection coatings induced by the absorbers in the interface between the substrate and coatings

對(duì)增透膜而言，通過(guò)在最內(nèi)側(cè)添加低折射率材料的緩沖層，可以顯著提高其初始損傷閾值，但對(duì)最終造成災(zāi)難性破壞的損傷閾值沒(méi)有明顯的改善；此外，對(duì)1 064 nm增透膜的激光損傷而言，薄膜和基底界面處或基底亞表面處的納米吸收中心是其損傷的主要誘因。因此，如果要有效提升增透元件的激光損傷閾值，需要從如何有效抑制元件中的納米吸收中心入手。

2 抗損傷性能提升研究

從前文激光薄膜抗損傷性能的討論可知，在明確其損傷誘因及損傷機(jī)制的前提下，可以有針對(duì)性地分別對(duì)反射式元件和透射式元件的制約因素進(jìn)行遏制，通過(guò)對(duì)制備工藝進(jìn)行優(yōu)化來(lái)提升其抗損傷性能。

2.1 反射元件抗損傷性能提升

從前文反射元件損傷規(guī)律的研究可知，若要提升反射類薄膜元件的損傷閾值，最直接的方式就是減小薄膜中節(jié)瘤缺陷的數(shù)目和種子源的尺寸，但是薄膜制備過(guò)程中節(jié)瘤種子源并不可能全部被消除，即使可以將種子源的尺寸控制到極小，其花費(fèi)的代價(jià)也是巨大的。為了有效提升薄膜的損傷閾值，同時(shí)為了避免前文提到的矛盾，從節(jié)瘤缺陷在激光輻照下產(chǎn)生破壞的起始點(diǎn)和作用機(jī)理入手，從源頭上尋找能夠限制節(jié)瘤產(chǎn)生破壞的途徑。利用三維FDTD算法，可以模擬計(jì)算存在節(jié)瘤的反射膜在激光作用下的駐波場(chǎng)的電場(chǎng)強(qiáng)度分布。以標(biāo)準(zhǔn)高反射膜中存在1.9 μm的種子源為例，從計(jì)算的結(jié)果可以看出，節(jié)瘤的存在，導(dǎo)致激光的場(chǎng)強(qiáng)在種子源處會(huì)聚增強(qiáng)，形成“透鏡”的焦點(diǎn)，此處電場(chǎng)強(qiáng)度最大約為入射場(chǎng)強(qiáng)的18倍，并且最強(qiáng)點(diǎn)正好存在于種子源內(nèi)部。此種結(jié)構(gòu)的薄膜在激光的輻照下將導(dǎo)致最初的破壞發(fā)生在種子源處。如圖6所示，當(dāng)激光輻照作用在薄膜上后，損傷最先發(fā)生在種子源處，和圖6(b)理論計(jì)算的結(jié)果完全一致。并且當(dāng)種子源有吸收的情況下，其損傷閾值會(huì)急劇下降。

圖6 無(wú)吸收及有吸收時(shí)，1.9 μm節(jié)瘤種子源在標(biāo)準(zhǔn)高反射鏡中的電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)及激光損傷破壞形貌圖Fig.6 Electric fields enhanced effects and laser damage morphology of nodule defects in normal high reflectance coatings initiated from 1.9 μm seed with and without absorptance

由上面的討論可知，由節(jié)瘤缺陷引起的電場(chǎng)增強(qiáng)聚焦效應(yīng)是導(dǎo)致薄膜損傷的根本因素。因此，如果能夠通過(guò)薄膜設(shè)計(jì)使電場(chǎng)會(huì)聚的焦點(diǎn)不在節(jié)瘤處，使焦點(diǎn)會(huì)聚于薄膜的上表面處或處于基底下，則即使有節(jié)瘤存在也將會(huì)大大提升薄膜的激光損傷閾值。基于此種機(jī)理，本文設(shè)計(jì)了寬帶高反射薄膜，圖7為同樣包含1.9 μm種子源的寬帶高反射膜的FIB剖面圖和電場(chǎng)分布圖。從電場(chǎng)的分布可以看出電場(chǎng)強(qiáng)度極大值上移到薄膜表面處，并且由于寬帶反射效應(yīng)，激光大部分能量不能穿透到薄膜內(nèi)部，此種情況下電場(chǎng)強(qiáng)度最大值僅僅為入射光強(qiáng)度的4倍，遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于標(biāo)準(zhǔn)高反射薄膜的18倍。從右側(cè)節(jié)瘤損傷的形貌圖和損傷結(jié)果可知，通過(guò)此種方法可以大大提升反射鏡的損傷閾值，即使在種子源有吸收的情況下，其損傷閾值也可以提升到35 J/cm2。

圖7 無(wú)吸收及有吸收時(shí)，1.9 μm節(jié)瘤種子源在優(yōu)化后的寬度高反射鏡中的電場(chǎng)增強(qiáng)效應(yīng)及激光損傷破壞形貌圖Fig.7 Electric fields enhanced effects and laser damage morphology of nodule defects in optimized wideband high reflectance coatings initiated from 1.9 μm seed with and without absorptance

通過(guò)更改薄膜的膜系結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，能夠大大提升反射元件的損傷閾值，同時(shí)可以大幅降低薄膜制備過(guò)程中的工序要求標(biāo)準(zhǔn)和難度，對(duì)種子源的去除要求大大降低。

2.2 透射元件抗損傷性能提升

引起透射元件損傷的主要因素是薄膜-基板體系中存在的納米吸收中心，由前面的研究可知，通過(guò)膜基界面處低折射率材料的添加能夠在某種程度上提升薄膜的初始損傷閾值，但是對(duì)最終的損傷特性沒(méi)有本質(zhì)的改善。因此，為了有效提升薄膜的損傷閾值，需要從源頭上大幅減少透射元件中的納米吸收中心，即需要重點(diǎn)處理基板亞表面處存在的納米吸收中心。

基板亞表面去除納米吸收中心的方法有很多，通用的做法都需要通過(guò)刻蝕將亞表面處的由拋光過(guò)程引起的裂紋及其當(dāng)中隱藏的拋光粉殘留去除?？涛g的方法有氫氟酸刻蝕或離子束刻蝕，本研究采用了4種不同的刻蝕工藝來(lái)處理增透膜所用的基板，并和沒(méi)有經(jīng)過(guò)處理的基板一起鍍制相同的增透膜來(lái)對(duì)比研究納米吸收中心的去除效果。

4種不同的處理方式如表1所示，分別是傳統(tǒng)拋光+氫氟酸刻蝕，傳統(tǒng)拋光+氫氟酸刻蝕+超拋，傳統(tǒng)拋光+氫氟酸刻蝕+超拋+離子束拋光，傳統(tǒng)拋光+離子束拋光，其中氫氟酸的刻蝕深度為1 000 nm，離子束拋光的深度為100 nm。從表1可以看出，經(jīng)過(guò)氫氟酸刻蝕后，樣品B基板的粗糙度從初始的0.4 nm變成4 nm，表面粗糙度急劇惡化，而樣品C和樣品D在經(jīng)過(guò)氫氟酸刻蝕后經(jīng)歷了超拋或超拋+離子束刻蝕，表面粗糙度都達(dá)到0.2 nm，遠(yuǎn)優(yōu)于傳統(tǒng)拋光的表面粗糙度。樣品E僅僅經(jīng)過(guò)離子束100 nm后表面粗糙度幾乎保持不變。

表1 基板在不同處理方式后的表面粗糙度

圖8給出了基板經(jīng)歷了這幾種不同處理方式后鍍制增透膜的損傷閾值結(jié)果，從圖中看出樣品D和樣品E的損傷閾值最高，可從處理前的22 J/cm2提升到32 J/cm2。樣品B和樣品C經(jīng)過(guò)處理之后閾值反而下降，雖然樣品C的閾值近似為樣品B閾值的1.3倍，但都遠(yuǎn)低于未經(jīng)處理的樣品的損傷閾值，這應(yīng)該和它們都經(jīng)歷了不合適的氫氟酸刻蝕工藝相關(guān)，從Nose的研究結(jié)果也可得出類似的解釋[21]。綜合所有的結(jié)果可以得出，只要采取合適的離子束刻蝕過(guò)程，增透膜的損傷閾值都可以得到顯著的提升，這可能是由于傳統(tǒng)的拋光和超拋都是機(jī)械接觸式的拋光，在拋光過(guò)程中或多或少都存在應(yīng)力裂紋和拋光粉殘留，而離子束拋光是非接觸式的拋光，可以有效避免這些問(wèn)題，同時(shí)，氧離子的使用也可以在某種程度上降低納米吸收中心的數(shù)量和密度。

圖8 幾種基底經(jīng)過(guò)不同處理工藝并鍍制增透膜后的 損傷閾值對(duì)比結(jié)果Fig.8 Damage threshold comparison of several substrates treated by different processes and coated with anti-reflection coatings

通過(guò)上面的實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證可知：利用合適的納米吸收中心去除手段能夠大幅減少基板亞表面處的納米吸收中心，在此基礎(chǔ)上可有效提升增透元件的損傷閾值。

3 結(jié)束語(yǔ)

通過(guò)對(duì)納秒激光作用下近紅外激光薄膜損傷機(jī)制的探討，分別研究了反射式元件和透射式元件的損傷規(guī)律，給出了不同尺寸、不同吸收條件下反射薄膜由節(jié)瘤缺陷引起的損傷閾值變化情況。研究表明：利用寬帶反射薄膜可有效改變薄膜中電場(chǎng)聚焦位置和場(chǎng)強(qiáng)增強(qiáng)效果，即使存在大尺寸節(jié)瘤也能大幅提升反射類元件激光損傷閾值，為高性能近紅外反射類薄膜的研制提供了實(shí)驗(yàn)支撐和技術(shù)支持。同時(shí)，通過(guò)采取離子束刻蝕基板，可以有效減少基板亞表面處的納米吸收中心，使薄膜的損傷閾值提高為處理前的1.5倍，對(duì)增透薄膜元件抗損傷性能的提升具有重要的借鑒意義。

[1] 林尊琪. 激光核聚變的發(fā)展[J]. 中國(guó)激光, 2010, 37(9): 2202-2207.

[2] 榮思遠(yuǎn), 劉家夫, 崔乃剛. 太陽(yáng)帆航天器研究及其關(guān)鍵技術(shù)綜述[J]. 上海航天, 2011, 28(2): 53-62.

[3] 馮守志, 圣冬冬. 航天器激光防護(hù)材料研究現(xiàn)狀與發(fā)展趨勢(shì)[J]. 上海航天, 2014, 31(3): 34-38.

[4] KOZLOWSKI M R, THOMAS I M, CAMPBELL J H, et al. High-power optical coatings for a megajoule-class ICF laser[J]. Proc SPIE, 1992, 1782: 105-119.

[5] 賀洪波. 高功率激光薄膜的損傷研究[D]. 上海: 中國(guó)科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所, 2004.

[6] HACKER E J, LAUTH H, WEISSBRODT P. Review of structural influences on the laser damage thresholds of oxide coatings[J]. Proc SPIE,1996, 2714: 316-330.

[7] BENNETT H E, GLASS A J, Guenther A H, et al. Laser induced damage in optical materials: eleventh ASTM symposium[J]. Applied Optics, 1980, 19(14): 2375-2397.

[8] JIAO H F, CHENG X B, LU J T, et al. Effects of substrate temperatures on the structure and properties of hafnium dioxide films[J]. Applied Optics, 2011, 50(9): C309-C315.

[9] CHENG X B, ZHANG J L, DING D, et al. The effect of an electric field on the thermomechanical damage of nodular defects in dielectric multilayer coatings irradiated by nanosecond laser pulses[J]. Light: Science & Applications, 2013, 2(6): e80.

[10] WANG Z S, BAO G H, JIAO H F, et al. Interfacial damage in a Ta2O5/SiO2double cavity filter irradiated by 1064 nm nanosecond laser pulses[J]. Optics Express, 2013, 21(25): 30623.

[11] CHENG X B, JIAO H F, LU J T, et al. Nanosecond pulsed laser damage characteristics of HfO2/SiO2high reflection coatings irradiated from crystal-film interface[J]. Optics Express, 2013, 21(12): 14867.

[12] JIAO H F, CHENG X B, LU J T, et al. Study for improvement of laser induced damage of 1064 nm AR coatings in nanosecond pulse[J]. Journal of the Optical Society of Korea, 2013, 17(1): 1-4.

[13] CHENG X B, JIAO H F, LU J T, et al. Nanosecond pulsed laser damage characteristics of HfO2/SiO2high reflection coatings irradiated from crystal-film interface[J]. Optics Express, 2013, 21(12): 14867-14875.

[14] CHENG X B, SHEN Z X, JIAO H F, et al. Laser damage study of nodules in electron-beam-evaporated HfO2/SiO2high reflectors[J]. Applied Opitcs,2011, 50(9): C357-C363.

[15] CHENG X B, TUNIYAZI A, ZHANG J L, et al. Nanosecond laser-induced damage of nodular defects in dielectric multilayer mirrors[J]. Applied Opitcs, 2014, 53(4): A62-A69.

[16] BLOEMBERGEN N. Role of cracks, pores, and absorbing inclusions on laser induced damage threshold at surfaces of transparent dielectrics[J]. Applied Optics, 1973, 12(4): 661-664.

[18] LYNGNES O, ODE A, NESS D C. Anti-reflection coating damage threshold dependence on substrate material[J]. Proc SPIE, 2009, 7504: 75040E.

[19] STOLZ C J, CAPUTO M, GRIFFIN A J, et al. BDS thin film UV antireflection laser damage competition[J]. Proc SPIE, 2010, 7842: 784206.

[20] DIJON J, HUE J, DISGECMEZ A, et al. Thin film laser damage mechanisms at the YAG third harmonic[J]. Proc SPIE, 1996, 2714: 416-425.

[21] NOSE Y, KATO Y, YOSHIDA K, et al. Dependence of laser-induced damage threshold of anti-reflection coatings on substrate surface roughness[J]. Japanese Journal of Applied Physics, 1987, 26(8): 1256-1261.

作者簡(jiǎn)介

焦宏飛，男，同濟(jì)大學(xué)物理科學(xué)與工程學(xué)院副教授，主要研究方向?yàn)楸∧さ脑O(shè)計(jì)、制備、檢測(cè)及激光與物質(zhì)相互作用等。至今共主持國(guó)家自然科學(xué)基金2項(xiàng)，國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃課題1項(xiàng)，某專項(xiàng)5項(xiàng)，中國(guó)工程物理研究院聚變中心項(xiàng)目2項(xiàng)，同時(shí)參與國(guó)家自然科學(xué)基金、教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室項(xiàng)目、中國(guó)工程物理研究院聚變中心項(xiàng)目等多項(xiàng)課題研究。