不同堆高奶牛糞便長期堆積過程中溫室氣體和氨排放特點(diǎn)

崔利利 ，王效琴 ，2*，梁東麗 ，2，段雪琴 ，劉 松 ，趙加磊

（1.西北農(nóng)林科技大學(xué)資源環(huán)境學(xué)院，陜西 楊凌 712100；2.農(nóng)業(yè)部西北植物營養(yǎng)與農(nóng)業(yè)環(huán)境重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，陜西 楊凌 712100）

近年，隨著生活水平的提高，人們對肉蛋奶的需求量越來越大，畜禽養(yǎng)殖業(yè)也隨之快速發(fā)展，從而產(chǎn)生的畜禽糞便越來越多。1978—2011年，中國畜禽養(yǎng)殖業(yè)產(chǎn)生的糞便量增加了1.35倍，到2011年已高達(dá)25.45億t[1]。畜禽糞便是中國農(nóng)業(yè)源溫室氣體排放的主要來源之一[2]，也是中國NH3排放的重要來源，占全國 NH3排放總量的 40.79%～69.2%[3－4]。NH3不僅間接影響全球變暖，還與大氣中SO2和NOX等氣體進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)生成氣溶膠粒子[NH4NO3、NH4HSO4、（NH4）2SO4等]，這些氣溶膠粒子是PM2.5的重要組成部分[5]，是形成霧霾天氣的主要物質(zhì)[6]。

畜禽糞便無論是自然堆積的堆肥過程還是工業(yè)化的堆肥處理都會產(chǎn)生溫室氣體和NH3，2008年中國畜禽糞便進(jìn)行工業(yè)化堆肥處理的比例約為8.73%，多數(shù)長期堆積在養(yǎng)殖場內(nèi)外或堆漚后還田[7－8]。目前，畜禽糞便溫室氣體和NH3排放的研究主要集中在短時(shí)間內(nèi)的堆肥處理（好氧堆肥、厭氧發(fā)酵和短時(shí)間內(nèi)的自然堆積）[9－12]，而針對長期堆積過程中溫室氣體和NH3排放的研究卻未見報(bào)道。另外，現(xiàn)有研究主要分析堆肥處理對溫室效應(yīng)以及碳氮損失的影響，尚未見堆肥處理措施對大氣環(huán)境中PM2.5影響的研究，而PM2.5是中國正面臨的嚴(yán)峻環(huán)境問題之一。因此，應(yīng)同時(shí)考慮溫室效應(yīng)和PM2.5，以更全面地評價(jià)畜禽糞便處理過程對大氣環(huán)境的影響。

2010年《第一次全國污染源普查公告》顯示，奶牛場糞便產(chǎn)生量占中國畜禽養(yǎng)殖業(yè)糞便排放量的23.5%[13]，奶牛場內(nèi)奶牛糞便的堆積高度一般在20～60 cm之間。不同的堆體高度可通過影響堆體內(nèi)氧氣濃度、含水率以及溫度等因素影響溫室氣體和NH3的排放。因此，本試驗(yàn)以奶牛糞便為研究對象，研究牛糞在長期堆積狀況下不同堆高的溫室氣體和NH3排放特點(diǎn)及其對全球變暖和PM2.5的影響，以期為更準(zhǔn)確地定量評價(jià)牛糞長期堆積對大氣環(huán)境的影響提供數(shù)據(jù)支持，并為尋求有效減少環(huán)境問題的措施提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)在西北農(nóng)林科技大學(xué)實(shí)驗(yàn)大棚內(nèi)進(jìn)行，大棚只封頂而四周不密封，以模擬牛糞自然堆積情況。試驗(yàn)牛糞采自西北農(nóng)林科技大學(xué)畜牧站。

試驗(yàn)開始于2016年1月6日，共設(shè)2種處理，分別是堆高25 cm和堆高50 cm，每種處理設(shè)置3個重復(fù)。收集同一牛群當(dāng)天的新鮮糞便，置于不同高度的堆肥箱中，堆肥箱為直徑50 cm、高25 cm和50 cm的不銹鋼圓柱體，無頂蓋。堆高25 cm和50 cm的堆肥箱分別裝40 kg和80 kg新鮮牛糞，試驗(yàn)共進(jìn)行41周。

1.2 氣體采集與分析

溫室氣體的測定采用靜態(tài)箱－氣相色譜法，采樣箱為不銹鋼圓柱體，設(shè)計(jì)與王效琴等[11]的一致：直徑與高均為50 cm，采樣箱頂部有一溫度計(jì)插口，用于測定箱內(nèi)的氣溫；箱體內(nèi)側(cè)有一風(fēng)扇，采樣時(shí)起混勻氣體的作用；箱體內(nèi)另一側(cè)設(shè)采氣口，用于采集氣體；采樣箱無底蓋，采樣時(shí)，將采樣箱扣在堆肥箱上，用水密封，接通風(fēng)扇電源，待箱內(nèi)氣體混勻后，先抽取箱內(nèi)的初始?xì)怏w，然后每隔15 min采1次氣樣，共采3次樣，隨后通過堆體內(nèi)氣體濃度的變化量計(jì)算溫室氣體的排放速率。采樣時(shí)間為早上9：00—10：00[14]，前一周每日采樣，一周后每周采樣1次，共采48次樣，采集的樣品當(dāng)天用氣相色譜儀測定。

NH3的測定采用通氣法，裝置設(shè)計(jì)與王朝輝等[15]的一致：分別將兩塊厚度為2 cm、直徑為16 cm的海綿均勻浸以15 mL的磷酸甘油溶液后，置于直徑15 cm、高10 cm的硬質(zhì)塑料管中，下層的海綿距管底4 cm，用于吸收牛糞排出的NH3；上層的海綿與管頂部相平以隔絕空氣。將吸收NH3的海綿完全浸泡在一定量的 1 mol·L－1的 KCl溶液中，振蕩 1 h，浸出液用流動分析儀測定硝態(tài)氮和銨態(tài)氮（）含量，從而計(jì)算NH3的排放速率。采樣時(shí)間為上午10：00—11：00，前 11 d 每日采樣，之后根據(jù) NH3的變化趨勢，做相應(yīng)的調(diào)整（11～27 d每隔1 d采樣1次，27～159 d每隔2～3 d采樣1次，159 d后每周采樣1次），共采集了74次。在采集各種氣體的同時(shí)，用溫度計(jì)測定堆體中心位置的溫度，前一周每日測定，一周后每隔2～3 d測定1次，共有85個數(shù)據(jù)。

1.3 固體樣采集與分析

試驗(yàn)開始前充分混合牛糞，采集一定量的固體樣，每份固體樣分為2部分。一部分為鮮樣，4℃保存，用于測定pH（蒸餾水浸提－pH計(jì)測定）、含水率（MC，105℃干燥24 h）KCl浸提－流動分析儀測定）等指標(biāo)，這些指標(biāo)以濕基表示。另一部分自然風(fēng)干、粉碎后過100目篩，用于測定總氮（TN，H2SO4－H2O2消煮－凱氏定氮法）和總有機(jī)碳（TOC，高溫外熱重鉻酸鉀氧化－容量法）的含量，以干基計(jì)。試驗(yàn)用牛糞的理化性質(zhì)見表1。

1.4 數(shù)據(jù)處理

試驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Excel 2013和SPSS 19.0統(tǒng)計(jì)分析軟件進(jìn)行處理分析，顯著性水平α=0.05。

溫室氣體的排放速率根據(jù)公式（1）計(jì)算[14]：

式中：F 為溫室氣體排放速率，mg·kg－1·h－1；ρ為各溫室氣體標(biāo)準(zhǔn)狀態(tài)下的密度（CH4為 0.717 kg·m－3，N2O為1.978 kg·m－3）；V為糞樣頂部到采樣箱頂部空間的體積，m3；dC/dt為溫室氣體濃度的變化率；T為采樣過程中采樣箱內(nèi)的平均溫度，℃；m為牛糞的質(zhì)量（干基），kg。

NH3的排放速率根據(jù)公式（2）計(jì)算[15]：

式中：F 為 NH3的排放速率，mg·kg－1·h－1；c1和 c2分別為浸提液中和含量，mg·L－1；V 為浸提液的體積，mL；A為堆體上表層面積，m2；a為吸收NH3的海綿的有效面積，m2；m為牛糞的質(zhì)量（干基），kg；t為采樣時(shí)間，h。

牛糞整個堆積期的排放對溫室效應(yīng)的影響用溫室效應(yīng)潛值表示，根據(jù)公式（3）計(jì)算[16－17]：

式中：GWP（Global warming potential）為溫室效應(yīng)潛值，g·kg－1，以 CO2－eq 計(jì)；ECH4為 CH4的累積排放量，g·kg－1；EN2O為 N2O 的累積排放量，g·kg－1；ENH3－N為 NH3－N的累積排放量，g·kg－1；28 和 265 分別為 CH4和 N2O在100年尺度上相對CO2的增溫潛勢[16]，0.01為NH3（以NH3－N計(jì)）通過大氣沉降及化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化成N2O（以N2O－N計(jì)）的系數(shù)[17]；44/28為N2O－N轉(zhuǎn)化為N2O的系數(shù)。

牛糞整個堆積期對PM2.5的影響用PM2.5影響潛值表示，計(jì)算方法如公式（4）所示[18]：

式中：PMP（PM2.5forming potential）為 PM2.5形成潛值，g·kg－1，以 PM2.5－eq 計(jì)；ENH3為NH3的累積排放量，g·kg－1；0.066 7 為轉(zhuǎn)化系數(shù)[18]。

表1 試驗(yàn)用牛糞的理化特性Table1 The physicochemical properties of dairy manure composting

2 結(jié)果與討論

2.1 溫度的變化

溫度通過影響堆體內(nèi)部微生物的活躍程度，從而影響各氣體的釋放。從圖1可知，堆積初期，由于采集的牛糞是奶牛當(dāng)天排放的新鮮糞便，堆體內(nèi)部還保留一定的熱量，因此，堆體溫度高于氣溫，但試驗(yàn)始于寒冬季節(jié)，堆體初始的熱量受外界低氣溫影響很快散失，堆體溫度降低，直至堆積24 d（2016年1月30日）時(shí)堆體溫度和氣溫都達(dá)到最小值，且兩者差異不大。堆積24 d后堆體溫度隨著氣溫的升高而逐漸上升，直到堆積221 d（2016年8月14日）時(shí)達(dá)到最大值，隨后緩慢下降，在這個過程中堆體溫度和氣溫沒有明顯差異。在整個堆積過程中，堆高50 cm的溫度略高于堆高25 cm，但差異不顯著。

圖1 堆積過程中溫度的變化Figure1 Changes of temperature during piling

2.2 CH4排放特點(diǎn)

如圖2所示，各處理CH4排放速率的變化趨勢基本相同，CH4排放主要集中于堆積中后期。堆積初期，受外界低氣溫的影響，新鮮糞便初始的熱量很快散失，微生物活性降低，CH4排放速率隨著迅速下降，在堆積第14 d（2016年1月20日）下降為零，并在較長時(shí)間沒有排放。堆積92 d（2016年4月7日）后，隨著外界溫度的上升，CH4排放速率開始緩慢上升，并在第166 d（2016年6月20日）達(dá)到第一個峰值，此后在此峰值上下呈波動狀變化。然后隨著可利用有效碳源的減少[19]，CH4排放速率從第200 d（2016年7月24日）左右開始逐漸下降，并在第235 d（2016年8月28日）下降為零。王效琴等[11]和朱海生等[20]的研究也發(fā)現(xiàn)了類似的結(jié)果，即堆積前期基本無排放而中后期排放量大。但也有研究表明CH4的排放主要集中在堆肥前期，中后期排放速率很小[21-22]，主要因?yàn)檫@些研究在牛糞中添加了鋸末或草墊等碳源，大量碳源的存在使得前期有機(jī)質(zhì)降解速率快，堆體溫度快速上升，有利于微生物繁殖，形成了適宜CH4產(chǎn)生的條件，堆積中后期隨著有效碳源少，CH4排放量也降低，而本試驗(yàn)的堆體只有牛糞，堆積前期又處于寒冬季節(jié)，堆體溫度低，不適宜產(chǎn)甲烷菌的大量繁殖，CH4排放量少，到堆積中后期，堆體溫度隨外界溫度升高而緩慢上升，逐漸形成了適宜產(chǎn)甲烷菌繁殖的條件，CH4排放量才增加。

從圖2可知，在堆積前148 d堆高25 cm的CH4排放速率比堆高50 cm的大，但差異不顯著，148 d后堆高50 cm的CH4排放速率高于25 cm的，且差異顯著，由此導(dǎo)致CH4累積排放量在172 d也發(fā)生轉(zhuǎn)折。這一變化趨勢與段池清[23]的研究結(jié)果相似。其原因可能是在堆積初期，堆高越低，越有利于CH4從堆體內(nèi)部釋放出來，但隨著堆積時(shí)間的延續(xù)，高堆體內(nèi)部適宜厭氧發(fā)酵的厭氧區(qū)域比低堆體的大，有利于CH4的產(chǎn)生。到試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，堆高50 cm的CH4累積排放量比堆高25 cm增加了28.31%，這說明減小堆高有助于減少CH4的排放。很多研究學(xué)者[16-17，23-25]也發(fā)現(xiàn)了相同的結(jié)論。

圖2 CH4的排放速率和累積排放量Figure2 Emission rate and cumulative emission of CH4

圖3 N2O的排放速率和累積排放量Figure3 Emission rate and cumulative emission of N2O

2.3 N2O排放特點(diǎn)

在整個堆積過程中不同堆高N2O排放速率的變化趨勢基本相同（圖3），與CH4排放相似，N2O排放也主要集中于堆積中后期，這與之前的很多研究結(jié)論一致[9，11]。堆積前 92 d（2016年 1月 6日—4月 7日），堆體溫度低、含水率高，硝化作用較弱，可供發(fā)生反硝化反應(yīng)的積累緩慢，該階段N2O排放速率幾乎為零。隨著外界溫度的不斷升高，堆體中含量不斷增加，適宜的溫度加上堆體存在缺氧和厭氧的區(qū)間，堆積前期累積產(chǎn)生的和亞硝態(tài)氮（）在反硝化細(xì)菌的作用下，不斷生成N2O，使得N2O排放速率迅速上升，至堆積110 d（2016年4月25日）左右達(dá)到第一個峰值，隨后緩慢下降到零。堆高50 cm的堆體在堆積后期又出現(xiàn)了兩個較為明顯的峰值（第207 d和第235 d），之后才逐漸下降至零，該現(xiàn)象說明較高堆體可能存在自上而下的硝化和反硝化的分層反應(yīng)過程，主要原因可能是較高堆體的中間區(qū)域在堆積后期隨著上層含水量的減少逐漸成為適宜發(fā)生硝化反應(yīng)的氧氣充足區(qū)域，而其下部含水量較高，仍然存在較大的適宜發(fā)生反硝化反應(yīng)的缺氧和厭氧區(qū)域。

從不同堆高N2O排放速率圖3可以看出，堆高25 cm的N2O排放速率（第107 d，2016年4月22日）先于堆高50 cm（第113 d，2016年4月28日）達(dá)到第一個峰值，然而在堆高50 cm達(dá)到第一個峰值后，由于較高堆體的分層反應(yīng)過程，堆高50 cm的N2O排放速率在第121 d（2016年5月6日）后顯著高于堆高25 cm，且又接連出現(xiàn)了兩個峰值，使得堆高50 cm的N2O累積排放量在堆積221 d（2016年8月14日）后高于堆高25 cm，該特點(diǎn)與Fukumoto等[26]的研究類似。試驗(yàn)結(jié)束時(shí)，堆高50 cm的N2O累積排放量比堆高25 cm增加了28.57%，這表明降低堆高有利于減少N2O的排放。

圖4 NH3的排放速率和累積排放量Figure4 Emission rate and cumulative emission of NH3

表2 41周累積溫室氣體排放量（CO2－eq）和PM2.5排放量Table2 Total greenhouse gas emission calculated in CO2－eq and PM2.5emission in 41 weeks

2.4 NH3排放特點(diǎn)

如圖4所示，各處理NH3排放速率的變化趨勢基本相同，且NH3排放貫穿于整個堆積過程。堆積前27 d，正處于寒冬季節(jié)，溫度較低（－4～4℃），NH3排放速率較小。堆積27 d（2016年2月2日）后，隨著溫度的不斷升高，堆體含水率下降，微生物分解產(chǎn)生的進(jìn)一步轉(zhuǎn)化成NH3釋放出來，且排放速率越來越大。在堆積第93 d（2016年4月8日）左右達(dá)到最大值，隨后呈波動式緩慢降低。許多研究表明NH3排放主要集中在堆肥前期[27－29]，而本試驗(yàn)卻存在于整個堆積過程中，其原因可能為：堆積初期，受外界溫度影響，堆體的溫度較低，微生物的氨化作用較弱，且在整個堆積過程中，由于堆體較低，堆體溫度基本與外界氣溫一致，沒有顯著的升溫過程，在堆積后期，堆體形成明顯分層，下層含水率過高，氧氣供應(yīng)不足，這些因素都導(dǎo)致堆體的有機(jī)氮降解速率緩慢，從而造成NH3排放特點(diǎn)表現(xiàn)為長期的緩慢釋放[29]，但其整個堆積過程的NH3－N總損失為7.55%～16.06%，低于進(jìn)行人工通風(fēng)的 NH3－N 損失（27.9%～29.5%）[29]。

在整個試驗(yàn)過程中堆高25 cm的NH3排放速率始終高于堆高50 cm，且堆積中后期兩者的差距更加明顯，其原因可能是堆高25 cm的堆體比表面積較大，有利于NH3從堆體內(nèi)部釋放；之后隨著外界溫度的上升，堆高25 cm的堆體含水率迅速降低，而堆高50 cm的堆體下部的水分很難蒸發(fā)，從而使得堆高25 cm堆體的孔隙度大于堆高50 cm，進(jìn)而導(dǎo)致堆高25 cm的NH3排放速率比堆高50 cm的大。至堆積結(jié)束時(shí)，堆高25 cm的NH3累積排放量比堆高50 cm增加了88.85%。這表明，當(dāng)?shù)酌娣e一定時(shí)，增加堆高有助于減少NH3的排放。Li等[25]的研究也得出了同樣的結(jié)論。

2.5 各氣體排放及堆高對溫室效應(yīng)和PM2.5的影響

各氣體的累積排放量（以CO2－eq計(jì)）、不同堆高的總溫室效應(yīng)和PM2.5影響潛值計(jì)算結(jié)果見表2。從表2可以看出，CH4對GWP的貢獻(xiàn)最大，貢獻(xiàn)率為61.41%～63.97%，其次是N2O，貢獻(xiàn)率為32.71%～33.70%，NH3的貢獻(xiàn)很小，僅為2.33%～5.88%。由于堆高越高，相對厭氧區(qū)域越大，CH4和N2O排放量就越高，且兩者是糞便堆積過程影響溫室效應(yīng)的主要來源，因此堆高25 cm的溫室效應(yīng)顯著低于堆高50 cm。但對PM2.5的影響，堆高25 cm的PMP顯著高于堆高50 cm，其原因主要是堆高越低，NH3排放量越高，PMP越大。這表明，雖然堆體高度從50 cm降低到25 cm有助于減少溫室效應(yīng)，卻會加劇對PM2.5的影響。

2.6 各氣體排放因子及堆高的影響

從表3可以看出，牛糞41周堆積情況下，CH4、N2O和NH3的排放因子分別為1.00%～1.49%、0.90%～1.10%和7.55%～16.06%。CH4的排放因子與Hao等[30]的牛糞堆肥研究相近，但高于江滔等[29]以及秦莉等[31]堆體為豬糞加秸稈的研究，其原因可能是一方面本試驗(yàn)和Hao等[30]的堆積時(shí)間都長于江滔等[29]以及秦莉等[31]的研究，另一方面可能由于本試驗(yàn)沒有添加任何材料，堆體含水率較高、孔隙度較小，有利于產(chǎn)甲烷菌的生長和繁殖。N2O與NH3的排放因子均在前人研究范圍內(nèi)，本試驗(yàn)的N2O排放因子與IPCC對非強(qiáng)制通風(fēng)的堆肥模式提供的缺省值相近[16]，NH3的排放因子低值與朱新夢等[32]農(nóng)民堆肥模式的結(jié)果相近，但低于其他研究中進(jìn)行人工通風(fēng)所造成的排放因子[29]。對不同堆高而言，堆高25 cm堆體的CH4和N2O排放因子均低于堆高50 cm，但NH3的排放因子卻顯著高于堆高50 cm。

表3 41周各溫室氣體和NH3的排放因子Table3 Greenhouse gas and ammonia emission factors in 41 weeks

3 結(jié)論

（1）堆高對溫室氣體和NH3累積排放量的影響差異顯著。堆高25 cm的NH3累積排放量顯著高于堆高50 cm，但堆高25 cm的CH4和N2O累積排放量卻低于堆高50 cm。

（2）各氣體對溫室效應(yīng)貢獻(xiàn)率不同。CH4、N2O和NH3對溫室效應(yīng)貢獻(xiàn)率依次為61.41%～63.97%、32.71%～33.70%和2.33%～5.88%。

（3）堆高50 cm和25 cm的堆體對溫室效應(yīng)和PM2.5的影響呈相反趨勢。堆高25 cm的溫室效應(yīng)顯著低于堆高50 cm，但對PM2.5的影響卻顯著高于堆高50 cm的堆體。

由于本試驗(yàn)中牛糞是放在堆肥箱中進(jìn)行，與實(shí)際堆體的四面通風(fēng)情況存在一定差異，因此進(jìn)一步在實(shí)際堆體上測試溫室氣體和NH3排放的變化特點(diǎn)仍然是必要的。

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