華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)2005—2014年秸稈露天燃燒污染物排放估算及時(shí)空分布

楊夏捷，馬遠(yuǎn)帆，鞠園華，蔡奇均，郭福濤*

（1.福建農(nóng)林大學(xué)林學(xué)院，福州350002；2.海峽兩岸紅壤區(qū)水土保持協(xié)同創(chuàng)新中心，福州350002）

生物質(zhì)燃燒一直被視為大氣污染物的來(lái)源之一。作為生物質(zhì)燃燒的一種重要形式，農(nóng)作物秸稈露天燃燒能夠釋放大量顆粒物和CO、NOx等污染性氣體，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康產(chǎn)生重要影響[1]。隨著農(nóng)村經(jīng)濟(jì)水平的不斷提高以及能源結(jié)構(gòu)的改變，秸稈露天焚燒的現(xiàn)象日趨嚴(yán)重，不僅造成了生物資源的浪費(fèi)，而且容易引發(fā)火災(zāi)、污染大氣，并引發(fā)了廣泛的環(huán)境與社會(huì)問(wèn)題，因而受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的關(guān)注[2－3]。

目前，國(guó)內(nèi)關(guān)于秸稈燃燒污染物排放量的估算研究已有報(bào)道，但存在研究時(shí)間跨度較短、研究區(qū)域集中等問(wèn)題[4－7]。此外，國(guó)內(nèi)外多數(shù)研究中污染物排放因子均選取不同研究的平均值，但由于不同研究中農(nóng)作物的種植品種及實(shí)際生長(zhǎng)環(huán)境之間往往存在較大差異，根據(jù)平均排放因子所計(jì)算出的結(jié)果容易產(chǎn)生較大誤差。華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)是我國(guó)“七區(qū)二十三帶”農(nóng)業(yè)戰(zhàn)略布局的重要組成部分，同時(shí)也是南方地區(qū)重要的農(nóng)業(yè)產(chǎn)地，農(nóng)作物秸稈資源豐富，其露天燃燒造成的環(huán)境污染問(wèn)題也不容忽視。然而，目前國(guó)內(nèi)關(guān)于該地區(qū)秸稈燃燒污染物排放的研究較少。鑒于此，本文基于自行設(shè)計(jì)的生物質(zhì)燃燒煙氣分析實(shí)驗(yàn)室，對(duì)產(chǎn)自華南主產(chǎn)區(qū)水稻、玉米等7種主要農(nóng)作物秸稈燃燒釋放大氣污染物（CO、CO2、CxHy、NOx和 PM2.5）的排放因子進(jìn)行同標(biāo)準(zhǔn)計(jì)算。同時(shí)，結(jié)合統(tǒng)計(jì)年鑒估算華南主產(chǎn)區(qū)4省2005—2014年不同污染物的排放總量，并分析其時(shí)空分布規(guī)律。研究結(jié)果可為該地區(qū)空氣質(zhì)量分析提供更為準(zhǔn)確的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)，并為推進(jìn)秸稈露天燃燒導(dǎo)致的環(huán)境污染研究提供數(shù)據(jù)支持。

1 研究區(qū)域概況

華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)，包括福建、廣東、廣西和云南4 省[8]，地處北緯 20°15′～28°20′，東經(jīng) 97°30′～120°40′，橫跨中國(guó)東、西部，土地面積約93.05萬(wàn)km2。該地區(qū)屬于亞熱帶氣候區(qū)，年平均降水量約為1600 mm，年均氣溫16.8～22.1℃。華南主產(chǎn)區(qū)土壤肥沃，雨水和日照條件充足，是我國(guó)以優(yōu)質(zhì)高檔秈稻為主的優(yōu)質(zhì)水稻產(chǎn)業(yè)帶。華南主產(chǎn)區(qū)農(nóng)業(yè)發(fā)達(dá)，農(nóng)作物秸稈焚燒情況嚴(yán)重。根據(jù)衛(wèi)星火點(diǎn)數(shù)據(jù)顯示，研究區(qū)域2005—2014年秸稈露天燃燒火點(diǎn)個(gè)數(shù)為29 773個(gè)。其中，福建東部、西北部，廣西東部、云南東部及廣東全省均有較高的農(nóng)田火密度（圖1）。

圖1 研究區(qū)域示意圖Figure1 Sketch map of the study area

2 材料與方法

2.1 材料

2.1.1 試驗(yàn)材料

材料的選取和處理參照國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究成果[9－11]。本試驗(yàn)選用來(lái)自研究區(qū)域內(nèi)廣泛種植的水稻（浙福802、雙桂 1 號(hào)、Ⅱ優(yōu) 3301）、小麥（M76優(yōu) 3301、云麥39號(hào)）、豆類（華夏1號(hào)、華夏3號(hào)）、油菜（南油10號(hào)、浙油 28）、玉米（桂單 589、閩紫糯 1號(hào)）、棉花（中棉所63）和花生（粵油18、閩花6號(hào)）秸稈。在清除表面泥土雜物后，為模擬真實(shí)燃燒情況，將上述不同品種的7種農(nóng)作物秸稈分別自然晾干。為便于充分燃燒，并結(jié)合燃燒裝置的實(shí)際大小，將已晾干的秸稈樣本分別剪成6 cm左右長(zhǎng)度。之后，將各農(nóng)作物秸稈依次在分析天平上稱重（精度：0.01 g），并將每種作物分為3組。先將每組各稱量30 g，作為燃燒樣本；之后，將各組秸稈及其燃燒后的灰分研磨，依次在十萬(wàn)分之一電子天平（精度：0.000 01 g）上精確稱取0.1 g，分別用錫箔紙包好，作為碳元素分析樣本。

2.1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源

本次研究所使用的衛(wèi)星火點(diǎn)數(shù)據(jù)來(lái)自于分辨率高且適用于中國(guó)區(qū)域的MODIS林火數(shù)據(jù)[12]，精度為1 km。利用ArcGIS 10.2軟件，結(jié)合中國(guó)植被功能型圖（精度1 km），提取2005—2014年研究區(qū)域內(nèi)農(nóng)田火點(diǎn)數(shù)據(jù)，包括每個(gè)火點(diǎn)的起火時(shí)間和地理坐標(biāo)。同時(shí)，根據(jù)華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)4個(gè)省份的統(tǒng)計(jì)年鑒（2006—2015年），得到各省水稻、小麥、豆類、油菜、玉米、棉花和花生等農(nóng)作物在2005—2014年的年產(chǎn)量（Mt）。并廣泛參考前人相關(guān)研究[13-17]，以其對(duì)研究區(qū)域各省不同作物秸稈系數(shù)的平均值作為本研究的計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)（表1），從而得到華南主產(chǎn)區(qū)各省7種作物的秸稈產(chǎn)量。通過(guò)查閱相關(guān)文獻(xiàn)[18-19]，得到研究區(qū)域各省農(nóng)作物秸稈的露天燃燒比例（表2）。同時(shí)，根據(jù)李瑞敏等[20]、Zárate 等[21]和 Wang 等[22]的研究結(jié)論，認(rèn)為各農(nóng)作物的平均露天燃燒效率為80%。

表1 各地區(qū)不同作物秸稈系數(shù)Table1 Residue to product ratio of various crops in different regions

表2 各地區(qū)秸稈露天燃燒比例（%）Table2 Ratio of field combustion of crop straw in different regions（%）

2.2 儀器和設(shè)備

Testo350升級(jí)型煙氣分析儀（德國(guó)）；TSI8533顆粒物分析儀（美國(guó)）；自主設(shè)計(jì)燃燒裝置體系（圖2）；Elementar Analysensysteme GmbH vario macro cube型微量碳氮元素分析儀（德國(guó)）。

圖2 燃燒裝置示意圖Figure2 Sketch map of the combustion system

2.3 實(shí)驗(yàn)過(guò)程與方法

2.3.1 樣本燃燒

真實(shí)秸稈燃燒時(shí)由于處于堆積狀態(tài)，在燃燒初期存在不完全燃燒的過(guò)程。但由于很難判斷出秸稈燃燒過(guò)程中充分和不充分燃燒的比例，因此，在大尺度大區(qū)域污染物排放估算時(shí)，同時(shí)考慮上述兩種燃燒狀態(tài)較為困難。根據(jù)多次試驗(yàn)結(jié)果顯示，溫度控制在180℃時(shí)秸稈進(jìn)入不充分燃燒狀態(tài)。此時(shí)，根據(jù)秸稈露天燃燒真實(shí)情況，將樣本以堆壓的形式放入燃燒箱內(nèi)，并迅速關(guān)閉箱門。隨著燃燒進(jìn)行，溫度達(dá)到280℃后，進(jìn)入充分燃燒階段。為實(shí)現(xiàn)充分燃燒，每個(gè)樣本的燃燒過(guò)程持續(xù)40 min。

2.3.2 氣態(tài)污染物排放測(cè)定

農(nóng)作物秸稈燃燒時(shí)會(huì)排放出大量污染性氣體。其中，CO、CO2、NOx和 CxHy等氣態(tài)污染物運(yùn)用 Testo350升級(jí)型煙氣分析儀實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。該儀器基于分光紅外在線監(jiān)測(cè)儀器測(cè)定煙氣中的污染性氣體。儀器記錄數(shù)據(jù)間隔 5s，CO、CO2、NOx和 CxHy的測(cè)量精度分別為 1 μL·L-1、0.01%、1 μL·L-1和 1μL·L-1。

2.3.3 顆粒物排放測(cè)定

不同農(nóng)作物秸稈在燃燒過(guò)程中產(chǎn)生的細(xì)小顆粒物（PM2.5）通過(guò)TSI8533顆粒物分析儀實(shí)時(shí)監(jiān)測(cè)。該儀器基于分光紅外在線監(jiān)測(cè)儀器測(cè)定煙氣中的顆粒物濃度。儀器記錄數(shù)據(jù)間隔5 s，PM2.5的測(cè)量精度為0.001 mg·m-3。為保證顆粒物濃度測(cè)量的準(zhǔn)確性，試驗(yàn)過(guò)程中將儀器連接的煙氣導(dǎo)引通道的長(zhǎng)度適當(dāng)增大，并通過(guò)實(shí)驗(yàn)室內(nèi)設(shè)空調(diào)進(jìn)行溫度調(diào)節(jié)，從而保證PM2.5采集進(jìn)樣口的溫度接近于室溫。

2.3.4 碳元素含量測(cè)定

將研磨好的各組農(nóng)作物秸稈及其燃燒灰分分別用包樣器包好，作為元素分析樣本，依次放入微量碳氮元素分析儀中，分別測(cè)得每個(gè)樣本中碳元素的含量（%）并記錄。每個(gè)樣本的分析時(shí)間約為20 min。

2.4 數(shù)據(jù)計(jì)算與分析

2.4.1 排放因子計(jì)算

本研究采用碳守恒的方法來(lái)計(jì)算排放因子[23]。該方法的基本假設(shè)是燃料中的碳排放主要以氣態(tài)CO2、CO、總碳?xì)洌═HC）和顆粒物形態(tài)的碳形式存在，根據(jù)元素守恒原則，分別計(jì)算 CO2、CO、NOx、CxHy和 PM2.5的排放因子。

設(shè)定一個(gè)不完全燃燒系數(shù)PIC：

式中：EFCO2、Cf、Ca、fCO2分別代表 CO2排放因子、燃料碳質(zhì)量、灰分碳質(zhì)量、CO2中碳和CO2的轉(zhuǎn)換因子（即44/12=3.67）；M代表燃料質(zhì)量。

目標(biāo)化合物的排放因子，可以通過(guò)目標(biāo)化合物濃度和CO2濃度之比與CO2排放因子相乘得到，即公式（3）：

式中：CC-CO、CC-PM、CC-THC和 CC-CO2分別表示 CO、顆粒物、THC和CO2的碳排放。

則CO2的排放因子可利用公式（2）計(jì)算：

式中：EFi、Ci、CCO2、EFCO2分別代表目標(biāo)化合物排放因子、目標(biāo)化合物濃度、CO2濃度和CO2排放因子。

最后，還需要建立跨境基礎(chǔ)設(shè)施債券市場(chǎng)、跨境基礎(chǔ)設(shè)施交易平臺(tái)及其他跨境基礎(chǔ)設(shè)施投融資平臺(tái)，這樣才能充分發(fā)揮和放大亞投行對(duì)“一帶一路”倡議的支撐作用。總之，亞投行的發(fā)展建設(shè)不能局限于一點(diǎn)或一隅，而是一項(xiàng)系統(tǒng)性的工程設(shè)計(jì)。

2.4.2 秸稈露天燃燒量計(jì)算

秸稈露天燃燒量利用公式（4）計(jì)算[24]：

式中：M為作物燃燒量，t；Pn為第n種作物的產(chǎn)量，t；Nn為第n種作物的秸稈系數(shù)；B為秸稈露天燃燒比例；η為秸稈的露天燃燒效率。

2.4.3 秸稈燃燒排放污染物計(jì)算

基于室內(nèi)模擬計(jì)算出各類農(nóng)作物秸稈的排放因子，利用公式（5）計(jì)算研究區(qū)域各省排放的氣體污染物總量[24]：

式中：E為污染性氣體排放量，t；Mi為第i種生物質(zhì)的燃燒量，t；EFi為第i種物質(zhì)燃燒后污染性氣體的排放因子，g·kg-1。

2.5 華南主產(chǎn)區(qū)秸稈露天燃燒污染物排放時(shí)空特性

由于農(nóng)作物秸稈燃燒具有較強(qiáng)的空間差異性，傳統(tǒng)監(jiān)測(cè)方法很難準(zhǔn)確揭示其空間分布情況。而具有時(shí)效性強(qiáng)、分辨率高、覆蓋范圍廣等特點(diǎn)的衛(wèi)星數(shù)據(jù)，近年來(lái)被廣泛應(yīng)用于揭示污染物時(shí)空分布特性[25]。本研究在MODIS林火數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，將整個(gè)研究區(qū)域網(wǎng)格化（10 km×10 km），計(jì)算各省不同污染物的網(wǎng)格排放強(qiáng)度及空間分布；同時(shí)，運(yùn)用Mann-Kandell趨勢(shì)檢驗(yàn)法，分析華南主產(chǎn)區(qū)各省2005—2014年CO、CO2、NOx、CxHy和PM2.5等污染物排放情況的年尺度時(shí)間變化趨勢(shì)及其顯著性。Mann-Kandell趨勢(shì)檢驗(yàn)法是一種非參數(shù)統(tǒng)計(jì)檢驗(yàn)方法。該方法不需要樣本遵循一定的分布規(guī)律，且不受少量異常值的干擾，因此被廣泛用于檢驗(yàn)時(shí)間序列上的數(shù)據(jù)變化趨勢(shì)[26]。

3 結(jié)果與討論

3.1 污染物排放因子計(jì)算

本試驗(yàn)和相關(guān)研究結(jié)果[10-11]表明，在種植環(huán)境相近的情況下，同種作物不同品種之間的污染物排放因子沒(méi)有明顯差別。因此，使用同種作物不同品種的平均排放因子作為污染物估算的排放因子更符合大尺度范圍污染物排放估算的要求（表3）。結(jié)果表明，不同農(nóng)作物秸稈燃燒計(jì)算出的同一污染物的排放因子變化范圍不大。同時(shí)，表3也列出國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)于農(nóng)作物秸稈燃燒污染物排放因子的研究結(jié)果[27-30]。從表中數(shù)據(jù)對(duì)比可以看出，本試驗(yàn)得出排放因子與國(guó)內(nèi)外類似實(shí)驗(yàn)條件下得出的結(jié)論比較接近，說(shuō)明本試驗(yàn)所采用的方法同國(guó)外燃燒試驗(yàn)方法具有一定的可比性。由于本試驗(yàn)中秸稈燃燒過(guò)程包含了揮發(fā)性物質(zhì)的釋放、明顯火焰的出現(xiàn)和灰燼形成等階段，與田間露天燃燒的真實(shí)過(guò)程基本相符，并在試驗(yàn)過(guò)程中通過(guò)調(diào)節(jié)溫度，使排放因子在計(jì)算中包含了充分和不充分2種燃燒狀態(tài)。因此，造成上述差異的主要原因是農(nóng)作物的生長(zhǎng)環(huán)境。本試驗(yàn)分別選擇每種農(nóng)作物在研究區(qū)域廣泛種植的不同品種進(jìn)行室內(nèi)模擬燃燒及計(jì)算分析，并以各品種排放因子平均值作為該作物秸稈在研究區(qū)域的排放因子。因此，相比國(guó)內(nèi)外目前以單一品種試驗(yàn)及選擇不同文獻(xiàn)排放因子均值的排放估算，本研究統(tǒng)一了試驗(yàn)方法和條件，研究結(jié)果更能體現(xiàn)研究區(qū)域的實(shí)際情況，對(duì)于該地區(qū)污染物排放清單估算的準(zhǔn)確性較高。

3.2 華南主產(chǎn)區(qū)農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量與露天燃燒量

表4為2005—2014年福建、廣東、廣西和云南各省秸稈產(chǎn)量和露天燃燒量清單。結(jié)果顯示，作物秸稈產(chǎn)量和燃燒情況存在較明顯的空間差異。2005—2014年華南主產(chǎn)區(qū)農(nóng)作物秸稈總產(chǎn)量為542.37 Mt，秸稈露天燃燒總量為118.84 Mt，秸稈露天燃燒比例為21.91%。這與趙建寧等[31]的研究結(jié)論相近。其中，廣東省農(nóng)作物秸稈露天燃燒所占比例最高，為29.88%，其次為福建、廣西和云南。Cao等[32]的研究結(jié)果表明，農(nóng)民的收入水平和秸稈利用成本是影響該地區(qū)秸稈露天燃燒的主要因素。廣東和福建地處我國(guó)東南沿海，農(nóng)業(yè)經(jīng)濟(jì)較為發(fā)達(dá)，秸稈的露天燃燒量較高；而廣西和云南位于我國(guó)西南地區(qū)，其農(nóng)村經(jīng)濟(jì)發(fā)展水平和農(nóng)村人口密度較低，因此燃燒比例較低。

3.3 華南主產(chǎn)區(qū)農(nóng)作物秸稈燃燒污染物排放清單

表5為2005—2014年華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5等大氣污染物排放量清單。其中，廣東 CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5的排放總量占研究區(qū)域總排放量的比例最高，分別為35.53%、35.02%、34.34%、41.21%和34.29%；福建比例最低，分別為11.49%、11.39%、10.96%、13.29%和11.21%。該結(jié)果同蘇繼峰等[33]對(duì)于研究區(qū)域的結(jié)論趨勢(shì)相同。

表3 不同秸稈燃燒污染物排放因子（g·kg-1）Table3 Emission factors of contaminants from different types of straw burning（g·kg-1）

表4 估算各省農(nóng)作物秸稈產(chǎn)量和露天燃燒量（Mt）Table4 Estimation of crop straw yield and amount of field burning in different provinces（Mt）

表5 華南主產(chǎn)區(qū)各省2005—2014年秸稈露天焚燒大氣污染物排放清單（kt）Table5 Municipal emission inventory of crop straw open burning of Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014（kt）

陸柄等[34]曾研究大陸地區(qū)各省2007年生物質(zhì)露天燃燒污染物的排放情況，其計(jì)算的華南主產(chǎn)區(qū)各省CO、CO2、NOx和PM2.5的排放量估算值高于本研究結(jié)論。原因在于陸柄等估算的農(nóng)作物秸稈包括署類、芝麻和谷類。而田賀忠等[35]對(duì)于2007年研究區(qū)域內(nèi)各類污染物的排放量估算值均顯著高于本研究結(jié)果，原因是田賀忠等計(jì)算了所有農(nóng)作物秸稈室內(nèi)和露天燃燒的排放總量，而本文僅研究了水稻等7類農(nóng)作物秸稈露天燃燒下的污染物排放情況。

圖3 2005—2014年華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)不同農(nóng)作物秸稈燃燒CO排放量空間分布Figure3 Regional distribution of total emissions of CO from different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

3.4 華南主產(chǎn)區(qū)農(nóng)作物秸稈燃燒污染物排放空間分布

圖3 至圖7為各類污染物10 km×10 km分布情況。結(jié)果顯示，華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)2005—2014年農(nóng)作物秸稈燃燒污染物排放在空間上分布不均勻。其中，CO2、CxHy和PM2.5的單位排放強(qiáng)度較大，分布較為分散，CO和NOx單位排放強(qiáng)度較低且較為集中。此外，各省排放情況也有所不同，廣東中部和云南東部是排放強(qiáng)度較大的區(qū)域，廣西中部地區(qū)污染物排放較為集中，而福建全省秸稈燃燒污染物排放量較少，分布也較為分散。

圖4 2005—2014年華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)不同農(nóng)作物秸稈燃燒CO2排放量空間分布Figure4 Regional distribution of total emissions of CO2from different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

圖5 2005—2014年華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)不同農(nóng)作物秸稈燃燒NOx排放量空間分布Figure5 Regional distribution of total emissions of NOxfrom different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

圖6 2005—2014年華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)不同農(nóng)作物秸稈燃燒CxHy排放量空間分布Figure6 Regional distribution of total emissions of CxHyfrom different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

此外，不同農(nóng)作物對(duì)于不同污染物的貢獻(xiàn)程度也存在差異。研究結(jié)果表明，2005—2014年，水稻對(duì)研究區(qū)域 CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5排放總量的貢獻(xiàn)率依次為67.91%、68.42%、61.16%、84.83%和65.60%；小麥的貢獻(xiàn)率依次為1.45%、1.46%、1.24%、0.79%和1.48%；豆類的貢獻(xiàn)率依次為4.97%、4.92%、4.00%、2.19%和6.37%；油菜的貢獻(xiàn)率依次為1.69%、1.49%、5.98%、0.24%和1.14%；玉米的貢獻(xiàn)率依次為18.07%、19.19%、19.19%、4.97%和20.86%；棉花的貢獻(xiàn)率依次為0.01%、0.01%、0.02%、0.01%和0.01%；花生的貢獻(xiàn)率依次為5.89%、4.51%、8.42%、7.04%和4.54%。

圖7 2005—2014年華南農(nóng)產(chǎn)品主產(chǎn)區(qū)不同農(nóng)作物秸稈燃燒PM2.5排放量空間分布Figure7 Regional distribution of total emissions of PM2.5from different straw burning in Southern China main producing areas of agricultural products during 2005—2014

3.5 華南主產(chǎn)區(qū)農(nóng)作物秸稈燃燒污染物排放時(shí)間變化

圖8 顯示，2005—2014年華南主產(chǎn)區(qū)各省農(nóng)作物燃燒各類污染物的排放具有明顯的時(shí)間差異性。結(jié)果表明，相同省份不同污染物的變化情況總體趨勢(shì)一致。其中，福建10年內(nèi)各污染物排放情況較為平穩(wěn)，總體呈下降趨勢(shì)；廣東、廣西和云南污染物排放盡管存在波動(dòng)，但總體均呈上升趨勢(shì)。造成上述污染物排放量時(shí)間差異的原因主要是各省農(nóng)作物播種面積的變化。根據(jù)研究區(qū)域各省統(tǒng)計(jì)年鑒顯示，福建2005—2014年農(nóng)作物播種面積逐年減少，其余各省播種面積總體均呈上升趨勢(shì)。這與付雨晴等[36]對(duì)于研究區(qū)域的結(jié)論一致。

此外，不同污染物變化趨勢(shì)也存在一定的時(shí)空異質(zhì)性。Mann－Kandell趨勢(shì)檢驗(yàn)結(jié)果顯示（圖9），2005—2014年，廣東NOx、廣西PM2.5排放呈顯著上升，其余各污染物上升趨勢(shì)并不顯著；云南各類污染物排放均呈顯著上升趨勢(shì)，福建各污染物排放變化趨勢(shì)均不顯著。

3.6 排放清單不確定性討論

污染物排放清單的建立，受排放因子、秸稈露天燃燒效率、燃燒比例、秸稈系數(shù)以及燃燒狀態(tài)比例等多重因素的影響。由于本研究中不同污染物排放因子源于室內(nèi)模擬試驗(yàn)同標(biāo)準(zhǔn)實(shí)測(cè)，且秸稈系數(shù)、露天燃燒效率等數(shù)據(jù)來(lái)源充分，因此，影響本文排放清單不確定性的主要因素在于秸稈露天燃燒比例以及真實(shí)燃燒過(guò)程中不同燃燒狀態(tài)的比例。由于目前對(duì)我國(guó)秸稈露天燃燒情況的研究情況及統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)較少，因此對(duì)本文排放清單的不確定性造成一定影響。此外，真實(shí)秸稈燃燒時(shí)存在充分和不充分2個(gè)過(guò)程。但由于在真實(shí)燃燒過(guò)程中較難確定2種燃燒狀態(tài)所占比例，因此，在大區(qū)域長(zhǎng)時(shí)間尺度污染物排放估算時(shí)，同時(shí)準(zhǔn)確考慮2種燃燒過(guò)程較為困難。本研究在模擬實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)中，盡量模擬真實(shí)情況，通過(guò)溫度調(diào)節(jié)模擬充分和不充分2個(gè)燃燒過(guò)程。由于各污染物的排放因子計(jì)算是基于實(shí)時(shí)記錄的數(shù)據(jù)，因此理論上，排放因子及污染物排放量的計(jì)算結(jié)果中也包含了不充分燃燒過(guò)程。盡管如此，還是與真實(shí)的露天燃燒情況有所偏差，這也是今后研究的方向。

4 結(jié)論

（1）通過(guò)室內(nèi)模擬試驗(yàn)，實(shí)測(cè)華南主產(chǎn)區(qū)7種農(nóng)作物秸稈燃燒CO平均排放因子范圍142.84～199.98 g·kg－1；CO2平均排放因子范圍 992.82～1 348.77 g·kg－1；NOx平均排放因子范圍 1.07～4.08 g·kg－1；CxHy平均排放因子范圍 6.83～81.64 g·kg－1；PM2.5平均排放因子范圍 4.41～10.15 g·kg－1。

圖8 華南主產(chǎn)區(qū)各省2005—2014年污染物排放量時(shí)間變化Figure8 Time variation of pollutant discharge of Southern China during 2005—2014

圖9 華南主產(chǎn)區(qū)各省2005—2014年污染物排放量趨勢(shì)變化Figure9 Trend variation of pollutant discharge of Southern China during 2005—2014

（2）2005—2014年，華南主產(chǎn)區(qū)秸稈年均產(chǎn)量54.24 Mt，秸稈年均露天燃燒11.88 Mt。水稻所占秸稈產(chǎn)量和燃燒量的比例最高，分別為65.59%和69.13%；小麥和棉花最低，不足5%。

（3）華南主產(chǎn)區(qū) 2005—2014 年 CO、CO2、NOx、CxHy和 PM2.5的排放總量依次為 18 926.32、149 866.73、153.13、6 467.09 kt和 870.33 kt。其中，廣東大氣污染物排放占總體比例最高，范圍34.34%～41.21%；福建最低，范圍10.96%～13.29%。

（4）廣東、廣西中部和云南東部地區(qū)秸稈燃燒污染物網(wǎng)格排放強(qiáng)度較大且集中，福建全省污染物排放量相對(duì)較少且分散。水稻和玉米是研究區(qū)域污染物排放的重要來(lái)源。

（5）2005—2014 年，福建 CO、CO2、NOx、CxHy和PM2.5的排放呈下降趨勢(shì)但不顯著，廣東NOx、廣西PM2.5及云南各類污染物的排放呈顯著上升趨勢(shì)。

[1]Yang H H,Tsai C H,Chao M R,et al.Source identification and size distribution of atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons during rice straw burning period[J].Atmospheric Environment,2006,40（7）：1266－1274.

[2]Li L J,Wang Y,Zhang Q,et al．Wheat straw burning and its associated impactsonBeijingairquality[J].ScienceinChinaSeriesD:EarthSciences,2008,51（3）：403－414.

[3]劉曉慧,馬翠平,趙玉廣,等.2014年河北中南部?jī)纱沃伥蔡鞖獬梢蚍治鯷J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2016,36（6）：1621－1629.

LIU Xiao－h(huán)ui,MA Cui－ping,ZHAO Yu－guang,et al.Formation mechanism of two severe haze episodes over central and Southern Hebei in 2014[J].China Environmental Science,2016,36（6）：1621－1629.

[4]曹國(guó)良,張小曳,龔山陵,等.中國(guó)區(qū)域主要顆粒物及污染氣體的排放源清單[J].科學(xué)通報(bào),2011,56（3）：261－268.

CAO Guo－liang,ZHANG Xiao－ye,GONG Shan－ling,et al.Emission inventories of primary particles and pollutant gases for China[J].Chinese Science Bulletin,2011,56（3）：261－268.

[5]劉麗華,蔣靜艷,宗良綱.秸稈燃燒比例時(shí)空變化與影響因素：以江蘇省為例[J].自然資源學(xué)報(bào),2011,26（9）：1535－1545.

LIU Li－h(huán)ua,JIANG Jing－yan,ZONG Liang－gang.The spatial－temporal variation of the burning proportion of crop straw and its influencing factors:A case study of Jiangsu Province[J].Journal of Natural Resources,2011,26（9）：1535－1545.

[6]鄭有飛,田宏偉,陳懷亮,等.河南省夏季秸稈焚燒污染物排放量的估算與分析[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2010,29（8）：1590－1594.

ZHENG You－fei,TIAN Hong－wei,CHEN Huai－liang,et al.Estimation of pollutants emission from straw burning in summer in Henan Province[J].Journal of Agro-Environment Science,2010,29（8）：1590－1594.

[7]付 樂(lè),王姍姍,武志立,等.河南省秸稈露天焚燒大氣污染物排放量的估算與分析[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2017,36（4）：808－816.

FU Le,WANG Shan－shan,WU Zhi－li,et al.Estimation of air pollutant emissions from straw residues open burning in Henan Province[J].Journal of Agro-Environment Science,2017,36（4）：808－816.

[8]中華人民共和國(guó)國(guó)民經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展第十二個(gè)五年規(guī)劃綱要[N].人民日?qǐng)?bào),2011－03－17（1 版）.

The Twelfth Five－Year Plan[N].People′s Daily,2011－03－17（1st Edition）.

[9]Zhang H F,Ye X N,Cheng T T,et al.A laboratory study of agricultural crop residue combustionin China：Emission factor and emission inventory[J].Atmospheric Environment,2008,42（36）：8432－8441.

[10]洪 蕾,劉 剛,楊 孟,等.稻草煙塵中有機(jī)碳/元素碳及水溶性離子的組成[J].環(huán)境科學(xué),2015,36（1）：25－33.

HONG Lei,LIU Gang,YANG Meng,et al.Composition of organic carbon/elemental carbon and water－soluble ions in rice straw burning[J].Environmental Science,2015,36（1）：25－33.

[11]祝 斌,朱先磊,張?jiān)獎(jiǎng)?等.農(nóng)作物秸稈燃燒PM2.5排放因子的研究[J].環(huán)境科學(xué)研究,2005,18（2）：29－33.

ZHU Bin,ZHU Xian－lei,ZHANG Yuan－xun,et al.Emission factor of PM2.5from crop straw burning[J].Research of Environmental Sciences,2005,18（2）：29－33.

[12]Amraoui M,Pereira M G,Dacamara C C,et al.Atmospheric conditions associated with extreme fire activity in the Western Mediterranean region[J].Science of the Total Environment,2015,s524/525：32－39.

[13]王曉玉,薛 帥,謝光輝.大田作物秸稈量評(píng)估中秸稈系數(shù)取值研究[J].中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2012,17（1）：1－8.

WANG Xiao－yu,XUE Shuai,XIE Guang－h(huán)ui.Value－taking for residue factor as a parameter to assess the field residue of field crops[J].Journal of China Agricultural University,2012,17（1）：1－8.

[14]謝光輝,韓東倩,王曉玉,等.中國(guó)禾谷類大田作物收獲指數(shù)和秸稈系數(shù)[J].中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2011,16（1）：1－8.

XIE Guang－h(huán)ui,HAN Dong－qian,WANG Xiao－yu,et al.Harvest index and residue factor of cereal crops in China[J].Journal of China A－gricultural University,2011,16（1）：1－8.

[15]謝光輝,王曉玉,韓東倩,等.中國(guó)非禾谷類大田作物收獲指數(shù)和秸稈系數(shù)[J].中國(guó)農(nóng)業(yè)大學(xué)學(xué)報(bào),2011,16（1）：9－17.

XIE Guang－h(huán)ui,WANG Xiao－yu,HAN Dong－qian,et al.Harvest index and residue factor of non－cereal crops in China[J].Journal of China Agricultural University,2011,16（1）：9－17.

[16]劉 剛,沈 鐳.中國(guó)生物質(zhì)能源的定量評(píng)價(jià)及其地理分布[J].自然資源學(xué)報(bào),2007,22（1）：9－19.

LIU Gang,SHEN Lei.Quantitive appraisal of biomass energy and its geographical distribution in China[J].Journal of Natural Resources,2007,22（1）：9－19.

[17]韓魯佳,閆巧娟,劉向陽(yáng),等.中國(guó)農(nóng)作物秸稈資源及其利用現(xiàn)狀[J].農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2002,18（3）：87－91.

HAN Lu－jia,YAN Qiao－juan,LIU Xiang－yang,et al.Straw resources and their utilization in China[J],Transactions of the Chinese Society of A gricultural Engineering,2002,18（3）：87－91.

[18]孫劍峰.中國(guó)農(nóng)作物秸稈露天燃燒排放大氣污染物的實(shí)驗(yàn)室模擬[D].濟(jì)南：山東大學(xué),2016.SUN Jian-feng.A laboratory study on emission characteristics of gaseousandparticulatepollutants emitted from agricultural crop residue open burning in China[D].Jinan：Shandong University,2016.

[19]彭立群,張 強(qiáng),賀克斌.基于調(diào)查的中國(guó)秸稈露天焚燒污染物排放清單[J].環(huán)境科學(xué)研究,2016,29（8）：1109-1118.

PENG Li-qun,ZHANG Qiang,HE Ke-bin.Emissions inventory of atmospheric pollutants from open burning of crop residues in China based on a national questionnaire[J].Research of Environmental Sciences,2016,29（8）：1109-1118.

[20]李瑞敏,童全松,陳衛(wèi)衛(wèi),等.東北地區(qū)農(nóng)業(yè)源一次顆粒物排放清單研究[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2016,36（6）：1601-1609.

LI Rui-min,TONG Quan-song,CHEN Wei-wei,et al.Primary particulate matter（PM）emission inventory from agricultural activities in Northeastern China[J].China Environmental Science,2016,36（6）：1601-1609.

[21]Ortiz de Zárate I,Ezcurra A,Lacaux J P,et al.Emission factor estimates of cereal waste burning in Spain[J].Atmospheric Environment,2000,34（19）：3183-3193.

[22]Wang Q,Geng C,Lu S H,et al.Emission factors of gaseous carbonaceous species from residential combustion of coal and crop residue briquettes[J].Frontiers of Environmental Science&Engineering,2013,7（1）：66-76.

[23]沈國(guó)鋒.室內(nèi)固體燃料燃燒產(chǎn)生的碳顆粒物和多環(huán)芳烴的排放因子及影響因素[D].北京：北京大學(xué),2012.

SHEN Guo-feng.Emission factors of carbonaceous particulate matter and polycyclic aromatic hydrocarbons from residential solid fuel combustions[D].Beijing：Peking University,2012.

[24]Lu Z,Zhang Q,Streets D G.Sulfur dioxide and primary carbonaceous aerosol emissions in China and India,1996—2010[J].Atmospheric Chemistry&Physics,2011,11（18）：9839-9864.

[25]馮小瓊,陳軍輝,姜 濤,等.四川省2005—2014年農(nóng)業(yè)源氨排放清單及分布特征[J].環(huán)境科學(xué),2017,38（7）：2728-2737.

FENG Xiao-qiong,CHEN Jun-hui,JIANG Tao,et al.Agricultural ammonia emission inventory and its spatial distribution in Sichuan Province from 2005 to 2014[J].Environmental Science,2017,38（7）：2728-2737.

[26]Neeti N,Eastman J R.A contextual Mann-Kendall approach for the assessment of trend significance in image time series[J].Transactions in GIS,2011,15（5）：599-611.

[27]Wei W,Zhang W,Hu D,et al.Emissions of carbon monoxide and carbon dioxide from uncompressed and pelletized biomass fuel burning in typical household stoves in China[J].Atmospheric Environment,2012,56：136-142.

[28]Qin Y,Xie S D.Historical estimation of carbonaceous aerosol emissions from biomass open burning in China for the period 1990—2005[J].Environmental Pollution,2011,159（12）：3316-3323.

[29]Zhang Y S,Min S,Yun L,et al.Emission inventory of carbonaceous pollutants from biomass burning in the Pearl River Delta region,China[J].Atmospheric Environment,2013,76（5）：189-199.

[30]Andreae M O.Emission of trace gases and aerosols from biomass burning[J].Global Biogeochemical Cycles,2001,15（4）：955-966.

[31]趙建寧,張貴龍,楊殿林.中國(guó)糧食作物秸稈焚燒釋放碳量的估算[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2011,30（4）：812-816.

ZHAO Jian-ning,ZHANG Gui-long,YANG Dian-lin.Estimation of carbon emission from burning of grain crop residues in China[J].Journal of Agro-Environment Science,2011,30（4）：812-816.

[32]Cao G L,Zhang X Y,Wang D,et al.Inventory of atmospheric pollutants discharged from biomass burning in China continent[J].China Environmental Science,2005,25（4）：389-393.

[33]蘇繼峰,朱 彬,康漢青,等.長(zhǎng)江三角洲地區(qū)秸稈露天焚燒大氣污染物排放清單及其在空氣質(zhì)量模式中的應(yīng)用[J].環(huán)境科學(xué),2012,33（5）：1418-1424.

SU Ji-feng,ZHU Bin,KANG Han-qing,et al.Applications of pollutants released form crop residues at open burning in Yangtze River delta region in air quality model[J].Environmental Science,2012,33（5）：1418-1424.

[34]陸 炳,孔少飛,韓 斌,等.2007年中國(guó)大陸地區(qū)生物質(zhì)燃燒排放污染物清單[J].中國(guó)環(huán)境科學(xué),2011,31（2）：186-194.

LU Bing,KONG Shao-fei,HAN Bin,et al.Inventory of atmospheric pollutants discharged from biomass burning in China continent in 2007[J].China Environmental Science,2011,31（2）：186-194.

[35]田賀忠,趙 丹,王 艷.中國(guó)生物質(zhì)燃燒大氣污染物排放清單[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2011,31（2）：349-357.

TIAN He-zhong,ZHAO Dan,WANG Yan.Emission inventories of atmospheric pollutants discharged from biomass burning in China[J].Acta Scientiae Circumstantiae,2011,31（2）：349-357.

[36]付雨晴,丑潔明,董文杰.氣候變化對(duì)我國(guó)農(nóng)作物宜播種面積的影響[J].氣候變化研究進(jìn)展,2014,54（2）：110-117.

FU Yu-qing,CHOU Jie-ming,DONG Wen-jie.Impacts of climate change on crop sown area in China[J].Progressus Inquisitiones Demutatione Climatis,2014,54（2）：110-117.