• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    生物改性玉米秸稈處理溢油污染水體的研究

    2018-03-14 07:50:02鄭劉春
    關(guān)鍵詞:吸油油劑油量

    彭 丹,黨 志,鄭劉春

    (1.深圳信息職業(yè)技術(shù)學(xué)院交通與環(huán)境學(xué)院,廣東 深圳 518172;2.華南理工大學(xué)環(huán)境與能源學(xué)院,廣州 510006;3.華南師范大學(xué)化學(xué)與環(huán)境學(xué)院,廣州 510006)

    隨著社會經(jīng)濟的發(fā)展,全世界每年需要消耗數(shù)百萬噸的原油,在原油的開采、運輸、儲存和利用過程中常常會造成石油泄漏而引起水體嚴重污染[1]。因為石油泄漏會對環(huán)境和生物產(chǎn)生長久的危害,近年來吸引了大量的研究關(guān)注。為了有效治理受原油污染水體,多種處理技術(shù)被廣泛應(yīng)用,包括化學(xué)氧化還原、膜分離、萃取、浮選、吸附、生物降解、電滲析等[2]。其中,吸附法與其他傳統(tǒng)的除油方法相比,具有處理速度快、操作簡單、經(jīng)濟性好、對環(huán)境污染小等優(yōu)點[3]。聚丙烯和聚氨酯等合成材料吸附效率高,然而,這類材料價格昂貴,且不可被生物降解,吸附后處理將遇到土地填埋困難,焚燒將導(dǎo)致嚴重的空氣污染問題[4]。近年來對環(huán)境友好型石油吸附劑的開發(fā)吸引了研究者們的廣泛關(guān)注[5-6],它們大多是植物性生物質(zhì)材料,主要優(yōu)勢為環(huán)保特性,缺點在于吸油效率較低、疏水性較差、漂浮性較差[7]。因此,現(xiàn)在的研究熱點在于如何改善生物質(zhì)材料的吸油性能[6,8-9]。

    研究表明,椰纖維[10]、棉花[11]、木棉[12]、劍麻[13]、馬利筋[14]能吸附自身重量3~15倍的石油,吸油能力超過商用聚丙烯吸油氈。但是,大部分生物質(zhì)廢棄物在天然狀態(tài)下的吸油能力有限,如木屑、稻草秸稈、玉米秸稈等[15],為了提高生物質(zhì)廢棄物的親油性能并降低親水性,研究人員多采用物理、化學(xué)方法對原材料進行改性[16]。大量研究表明,通常接枝[4,17]、乙?;痆18]、自水解[19]和碳化[20]等手段,能提高生物質(zhì)廢棄物對油的吸附能力。物理、化學(xué)方法一般需要大量有毒有機溶劑,改性條件嚴格,技術(shù)設(shè)備要求高,而生物法具有改性條件溫和、有機溶劑使用少、能耗低等優(yōu)勢,引起研究者的關(guān)注[21-22]。但是,用生物法改性玉米秸稈制備吸油劑的相關(guān)報道較少,本課題組較早開展相關(guān)研究[23-24]。纖維素降解菌能分泌豐富的纖維素酶系,在適宜的條件下能將秸稈中的纖維素部分水解為單糖或者多糖,從而使得秸稈結(jié)構(gòu)發(fā)生變化[24]。纖維素酶根據(jù)作用方式分為3類,包括纖維素內(nèi)切酶、纖維素外切酶和β-葡萄糖酶[25],用纖維素酶處理生物質(zhì)可以提高纖維素纖維的折疊,并且部分水解纖維素,從而使得生物質(zhì)材料潤脹[26]。由前人的研究成果和本課題組前期研究可以看出,利用纖維素酶和纖維素降解菌改性玉米秸稈制備吸油劑將會是一種有效綠色途徑。

    玉米是全球重要的經(jīng)濟作物,生產(chǎn)過程中產(chǎn)生大量的玉米秸稈、玉米芯、玉米葉等副產(chǎn)品[27],其中,玉米秸稈在中國的年產(chǎn)量為1.22萬~1.27萬t,開發(fā)利用這些資源豐富、價格低廉的原材料是非常重要的,因此,玉米秸稈在石油污染水體修復(fù)中的應(yīng)用近年來備受關(guān)注[28-29]??紤]到玉米秸稈原材料對油吸附能力較低,應(yīng)采取一些改良方法生產(chǎn)高效吸油劑。為了減少改性過程中使用的化學(xué)試劑和產(chǎn)生的二次污染,本研究采用黑曲霉固態(tài)發(fā)酵技術(shù)和黑曲霉、纖維素酶改性玉米秸稈,將其制備成溢油吸附劑。

    1 材料與方法

    1.1 材料

    供試原材料取自廣州市大學(xué)城穗石村的玉米秸稈,用水清洗風(fēng)干后,用小型植物粉碎機破碎,篩分的20~40目材料以備后續(xù)試驗。供試黑曲霉(Aspergillus niger)為華南理工大學(xué)生物工程實驗室保藏菌株,于4℃下低溫保存在PDA斜面培養(yǎng)基上。本實驗使用的纖維素酶來源于黑曲霉,購自Sigma-Aldrich,其活性為0.57 U·mg-1。實驗所采用的油來自廣州石化集團,供試油性質(zhì):粘度 0.028 Pa·s-1,密度 0.852 g·cm-3。

    1.2 方法

    1.2.1 黑曲霉的培養(yǎng)基組成

    將玉米秸稈進行黑曲霉改性時,所使用的固體發(fā)酵培養(yǎng)基為察氏培養(yǎng)基(Czapek-Dox Medium),其組成如下:尿素 0.3 g·L-1,MgSO4·7H2O 0.5 g·L-1,F(xiàn)eSO40.01 g·L-1,KH2PO4·3H2O 1 g·L-1,KCl 0.5 g·L-1,NaNO33 g·L-1,蔗糖 30 g·L-1。

    1.2.2 纖維素酶制備吸油劑

    纖維素酶在50 mmol·L-1pH為4.5的乙酸鈉緩沖溶液中對玉米秸稈改性。改性體系:底物中纖維素酶含量100 U·g-1,在45℃的水浴振蕩器中改性6 h,然后將反應(yīng)體系置于85℃加熱10 min以停止酶反應(yīng)。離心分離固體殘渣后,用大量蒸餾水洗滌沉淀物,干燥至恒定質(zhì)量[23]。制備的吸油劑標(biāo)記為ACCS。

    1.2.3 黑曲霉制備吸油劑

    根據(jù)前期實驗摸索,建立了黑曲霉改性玉米秸稈制備油污吸附劑的實驗步驟:將1.5 g滅菌后的玉米秸稈置于錐形瓶中,添加察氏培養(yǎng)基,固液比為1∶3,30℃下改性6 d[24]。制備的油污吸附劑標(biāo)記為ANCS。

    1.2.4 溢油吸附劑的表征

    (1)BET比表面積測定

    利用美國麥克儀器公司全自動快速比表面積分析儀(ASPS2020),根據(jù)BET方程測定計算固態(tài)發(fā)酵前后玉米秸稈的比表面積變化。

    (2)SEM(掃描電子顯微鏡)觀察

    將噴金后的待觀察玉米秸稈材料置于樣品載物臺中,用日本日立公司SEM(S-3700N)觀測改性前后材料的內(nèi)部結(jié)構(gòu)變化。

    (3)XRD(X-射線衍射)分析

    利用日本理學(xué)公司XRD儀(D/max-ⅢA),在2θ角為10°~40°區(qū)間內(nèi)對改性前后玉米秸稈進行掃描(掃描速度為 3°·min-1)。

    玉米秸稈中結(jié)晶區(qū)所占百分比用ICr表示,它的計算公式如下:

    其中,ICr是結(jié)晶度指數(shù),Iam為纖維素非結(jié)晶區(qū)衍射峰的強度(在18.7°處);I002即為纖維素002結(jié)晶區(qū)衍射峰的強度(22.5°處)。

    1.2.5 吸油量的測定

    在前人研究的基礎(chǔ)上,采用重量法作為吸油量測定的方法[24]:①稱量吸油劑重量,本研究為0.2 g改性后的玉米秸稈(m材料);②稱量恒重的表面皿重量、200目吸油網(wǎng)的重量,分別記為m(1g)和m(2g);③室溫下,將吸油劑置于吸油網(wǎng)上,并沒入含油的水體中,將吸油裝置在 60~70 r·min-1的搖床中振蕩 1 h;④取出瀝干10 min后,置于表面皿中稱量,記為m(3g)。利用以下公式計算得到單位質(zhì)量秸稈的吸油量q,單位為 g·g-1。

    圖1 吸油量比較Figure1 Comparisons of oil sorption

    圖2 RCS、ACCS和ANCS的SEM圖Figure2 SEM of RCS、ACCS and ANCS

    2 結(jié)果與討論

    2.1 吸油量的比較

    根據(jù)前期實驗建立的方法,用黑曲霉菌體和纖維素酶改性玉米秸稈制備油污吸附劑,從圖1可知,ANCS 的吸油量為 14.28 g·g-1,ACCS 吸油量在 25 g·g-1左右,ACCS的吸油量是ANCS的1.7倍。但是兩種改性玉米秸稈與天然玉米秸稈(RCS,吸油量為4.89 g·g-1)相比,吸油效果均有明顯提高,說明黑曲霉改性和纖維素酶改性玉米秸稈對原油吸附效果明顯優(yōu)于天然玉米秸稈。

    2.2 溢油吸附劑的表征

    圖2、圖3分別為RCS、ACCS和 ANCS的 SEM圖和XRD圖,從圖中可以觀察到油污吸附劑內(nèi)部的微觀變化。RCS表面致密,內(nèi)部纖維緊密排列,而ACCS表面出現(xiàn)絲狀凹槽,同時內(nèi)部層片狀結(jié)構(gòu)被撐開,出現(xiàn)孔狀結(jié)構(gòu),ANCS表面也呈現(xiàn)短凹槽,纖維層被真菌菌絲脹開。

    為了探討黑曲霉和纖維素酶改性對材料結(jié)晶度的影響,可以用公式計算結(jié)晶度(ICr),以比較RCS、ACCS和ANCS的結(jié)晶度,結(jié)果列于表1。可以發(fā)現(xiàn)用兩種方法處理玉米秸稈ICr值均降低,但黑曲霉和纖維素酶改性差異顯著。ACCS的ICr為25.7%,而黑曲霉改性玉米秸稈的結(jié)晶度降低幅度較?。◤?6.8%下降至45.7%)。主要原因可能是纖維素酶可水解纖維素的無定形區(qū)和纖維素的結(jié)晶區(qū),同時對木質(zhì)素沒有影響(木質(zhì)素被認為是無定形的)[26]。ACCS具有最低的ICr和最大的比表面積,因此具有最好的吸油能力。這些都為改性材料提供理論依據(jù):改性后,玉米秸稈呈現(xiàn)更大的比表面積,同時材料的結(jié)晶區(qū)也在減小,這樣吸附材料才能夠為油污分子提供更多的吸附位點。

    圖3 RCS、ACCS和ANCS的XRD圖Figure3 XRD of RCS,ACCS and ANCS

    圖4 投加量的影響Figure4 Effect of sorbent dosage

    圖5 初始原油量的影響Figure5 Effect of initial oil amount

    2.3 投加量對吸油能力的影響

    在10個500 mL燒杯中裝入20 g原油和150 mL蒸餾水,將 0.1、0.2、0.3、0.4、0.5 g 的 ACCS 和 ANCS分別投入含油水中,在轉(zhuǎn)速為70~80 r·min-1下振蕩吸附1 h,測定材料的吸油量(圖4)。從圖4可以看到,ACCS和ANCS的吸油能力與吸附劑投加量呈負相關(guān)性,即隨著吸附劑投加量的增加,單位質(zhì)量ACCS和ANCS的吸油量減少,ACCS的最大吸油量為 24.98 g·g-1,ANCS 的最大吸油量為 12.98 g·g-1。這可能是因為投加的吸油劑越多,越容易引起團聚現(xiàn)象,使得吸油材料緊密粘附在一起,造成材料表面的吸附位點阻塞,不利于油分子吸附擴散,因而使得材料的吸附位點過剩[23,30]。

    表1 RCS、ACCS和ANCS特性Table1 Characteristics of RCS,ACCS and ANCS

    2.4 初始原油量對吸油能力的影響

    在500 mL燒杯中裝入150 mL蒸餾水,分別加入原油 5、10、15、20、25 g 和 30 g,將 0.2 g 的 ACCS 和ANCS分別投入不同初始原油量的水中,在轉(zhuǎn)速為70~80 r·min-1下振蕩吸附 1 h,測定材料的吸油量(圖5)。從圖5可以看到,在初始原油量為5~20 g時,ACCS的吸油能力隨著初始原油量增加而增加,在初始油量為 20 g 時達到最大值,為 24.98 g·g-1;在初始原油量為5~25 g范圍內(nèi),ANCS的吸油能力隨著初始原油量增加而增加,在初始原油量為25 g時達到最大值,為13.61 g·g-1。隨著初始原油量的增加,形成的油層厚度也相應(yīng)增加,兩種吸油劑越更接觸到油層下的水面,同時增加了原油分子,使得ACCS和ANCS接觸粘附原油的機率更大。但是繼續(xù)增加初始原油量,ACCS和ANCS的吸油量均達到了平衡,不再隨著初始原油量的增加而增加。這是因為吸油劑的吸油位點和空間已經(jīng)飽和,油分子很難接觸并吸附到吸油劑上[31-32]。兩者比較,可以看出ACCS吸油能力優(yōu)于ANCS,但是均較RCS有了提高,ACCS和ANCS吸油能力是RCS的5.1倍和2.9倍,改性效果明顯。從XRD和BET分析(表1)可以看出,經(jīng)過纖維素酶改性后,玉米秸稈的結(jié)晶度明顯降低(纖維素的結(jié)晶區(qū)是很難進入化學(xué)試劑的),同時材料的比表面積增加,這樣有利于為油分子提供更多的吸附位點和空間[23]。

    2.5 吸附動力學(xué)分析

    圖6為ANCS和ACCS的吸油量隨吸附時間的變化,從圖中可以看出,兩種吸油材料在前10 min之內(nèi)吸附較快,在60 min左右基本達到飽和。為了進一步闡明ACCS和ANCS對水中溢油的吸附動力學(xué),利用準一級、準二級動力學(xué)模型進行分析[33]。計算公式如下:

    準一級動力學(xué)模型:

    式中:qe為吸附原油達到平衡的量,g·g-1;qt為在 t時刻吸附的原油量,g·g-1;K1為準一級動力學(xué)反應(yīng)速率常數(shù),min-1;K2為準二級動力學(xué)反應(yīng)速率常數(shù),g·g-1·min-1。

    圖6 吸附時間的影響Figure6 Effect of sorption time

    圖7 準一級動力學(xué)模型Figure7 Sorption kinetics of pseudo-first order

    圖8 準二級動力學(xué)模型Figure8 Sorption kinetics of pseudo-second order

    表2 動力學(xué)參數(shù)Table2 The parameters of kinetics for oil sorption

    圖7和圖8分別為ANCS和ACCS的準一級動力學(xué)和準二級動力學(xué)擬合圖,其擬合參數(shù)結(jié)果見表2。結(jié)果表明,準二級動力學(xué)模型的決定系數(shù)R2均大于0.99,可以判定它能更好地解釋ACCS和ANCS對油的吸附過程,同時,實際吸附量(實驗值 qe,Exp)與用準二級動力學(xué)模型估計的理論吸附量很好地吻合。準一級動力學(xué)模型只能在反應(yīng)時間范圍內(nèi)使用,但準二級動力學(xué)模型可以在整個吸附時間內(nèi)應(yīng)用[33]。油在改性玉米秸稈上的吸附均可以描述為化學(xué)吸附,因為這種吸附過程非常好地吻合了準二級動力學(xué)模型。表2中的數(shù)據(jù)表明,ACCS的平衡吸附能力高于ANCS。為了進一步討論整個化學(xué)吸附過程,吸附半平衡時間t1/2和初始吸附速率h如表2所示,ANCS的初始吸附速率高于ACCS,吸附半平衡時間ANCS比ACCS短。雖然ACCS的吸附速率較低,但其吸附能力很高。這種現(xiàn)象可能歸因于ANCS主要作用機制是吸附,而ACCS的吸附過程包括吸附和吸收,油可以通過吸收途徑滲透通過玉米秸稈表面,這降低了整個吸附速率,但吸附量更高。

    3 結(jié)論

    (1)本研究以玉米秸稈為原材料,通過黑曲霉固態(tài)發(fā)酵技術(shù)和纖維素酶(來源黑曲霉)改性,制得了高效吸油劑。ANCS和ACCS最大吸油量分別是天然玉米秸稈的2.9倍和5.1倍。結(jié)果表明,兩種方法對改良材料的吸油能力有較大影響,纖維素酶比黑曲霉改性效果更佳。但是,材料的疏水親油性能有待進一步提高。

    (2)兩種改性秸稈對原油的吸附均能在60 min內(nèi)達到平衡,可用準二級動力學(xué)方程很好地擬合。ANCS的初始吸附速率高于ACCS,且較快達到吸附半平衡時間。雖然ACCS的吸附速率較低,但其吸附能力更高。接下來的研究將在吸附熱力學(xué)方面做進一步闡述。

    (3)通過纖維素酶和黑曲霉改性的玉米秸稈是良好的生物吸附劑,具有原材料來源廣泛、制備所需化學(xué)試劑用量小、無二次污染等優(yōu)點,既可以解決溢油污染水體修復(fù)問題,又能解決農(nóng)業(yè)固體廢棄物的處置問題。

    [1]Choi H M,Moreau J P.Oil sorption behavior of various sorbents studied by sorption capacity measurement and environmental scanning electron-microscopy[J].Microscopy Research Technique,1993,25(5/6):447-455.

    [2]Yang S,He W T,Fu Y,et al.A bio-based coating onto the surface Populus fiber for oil spillage cleanup applications[J].Industrial Crops and Products,2017,98:38-45.

    [3]Wang J T,Geng G H,Liu X,et al.Magnetically superhydrophobic kapok fiber for selective sorption and continuous separation of oil from water[J].Chemical Engineering Research and Design,2016,115:122-130.

    [4]Banerjee S S,Joshi M V,Jayaram R V.Treatment of oil spill by sorption technique using fatty acid grafted sawdust[J].Chemosphere,2006,64(6):1026-1031.

    [5]Guilharduci V V S,Martelli P B,Gorgulho H F.Efficiency of sugarcane bagasse-based sorbents for oil removal from engine washing wastewater[J].Water Sci Technol,2017,75(1):173-181.

    [6]Cao S B,Dong T,Xu G B,et al.Oil spill cleanup by hydrophobic natural fibers[J].Journal of Natural Fibers,2017,14(5):727-735.

    [7]Angelova D,Uzunov I,Uzunova S,et al.Kinetics of oil and oil products adsorption by carbonized rice husks[J].Chemical Engineering Journal,2011,172(1):306-311.

    [8]Thompson N E,Emmanuel G C,Adagadzu K J,et al.Sorption studies of crude oil on acetylated rice husks[J].Archives of Applied Science Research,2010,2(5):142-151.

    [9]Tiwari S.Adsorption of emulsified oil from spent metalworking fluid using agro-waste of Cajanus cajan[J].Int J Environmental Technology and Management,2011,14:115-130.

    [10]Sabir S.Approach of cost-effective adsorbents for oil removal from oily water[J].Critical Reviews in Environmental Science and Technology,2015,45(17):1916-1945.

    [11]Deschamps G,Caruel H,Borredon M E,et al.Oil removal from water by selective sorption on hydrophobic cotton fibers.1.Study of sorption properties and comparison with other cotton fiber-based sorbents[J].Environmental Science&Technology,2003,37(5):1013-1015.

    [12]Zheng Y A,Cao E J,Tu L X,et al.A comparative study for oil-absorbing performance of octadecyltrichlorosilane treated Calotropis gigantea fiber and kapok fiber[J].Cellulose,2016,24(2):989-1000.

    [13]Suni S,Kosunen A L,Hautala M,et al.Use of a by-product of peat excavation,cotton grass fibre,as a sorbent for oil-spills[J].Marine Pollution Bulletin,2004,49(11/12):916-921.

    [14]Rengasamy R S,Das D,Karan C P.Study of oil sorption behavior of filled and structured fiber assemblies made from polypropylene,kapok and milkweed fibers[J].Journal of Hazardous Materials,2011,186(1):526-532.

    [15]張思文,黨 志,彭 丹,等.H2O2/NaOH改性玉米秸稈制備石油吸附劑的實驗研究[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報,2011,30(11):2384-2388.

    ZHANG Si-wen,DANG Zhi,PENG Dan,et al.Modification of corn stalk by H2O2/NaOH for producing oil adsorbent[J].Journal of Agro-Environment Science,2011,30(11):2384-2388.

    [16]Hokkanen S,Bhatnagar A,Sillanpaa M.A review on modification methods to cellulose-based adsorbents to improve adsorption capacity[J].Water Research,2016,91:156-173.

    [17]Mansour M T,Aqsha A,Mahinpey N.Development of oil-spill sorbent from straw biomass waste:Experiments and modeling studies[J].J Environ Manage,2016,171:166-176.

    [18]Teli M D,Valia S P.Acetylation of banana fibre to improve oil absorbency[J].Carbohydrate Polymers,2013,92(1):328-333.

    [19]Sidiras D,Batzias F,Konstantinou I,et al.Simulation of autohydrolysis effect on adsorptivity of wheat straw in the case of oil spill cleaning[J].Chemical Engineering Research and Design,2014,92(9):1781-1791.

    [20]Hussein M,Amer A A,Sawsan I I.Oil spill sorption using carbonized pith bagasse 1.Preparation and characterization of carbonized pith bagasse[J].Journal of Analytical and Applied Pyrolysis,2008,82(2):205-211.

    [21]Liu J Y,Li E Z,You X J,et al.Adsorption of methylene blue on an agro-waste oiltea shell with and without fungal treatment[J].Sci Rep,2016,6:38450.

    [22]Garcia-Ubasart J,Colom J F,Vila C,et al.A new procedure for the hydrophobization of cellulose fibre using laccase and a hydrophobic phenolic compound[J].Bioresource Technology,2012,112:341-344.

    [23]Peng D,Lan Z L,Guo C L,et al.Application of cellulase for the modification of corn stalk:Leading to oil sorption[J].Bioresource Technology,2013,137:414-418.

    [24]藍舟琳,彭 丹,郭楚玲,等.綠色木霉改性玉米秸稈溢油吸附劑的制備及其性能研究[J].環(huán)境科學(xué),2013,34(4):1605-1610.

    LAN Zhou-lin,PENG Dan,GUO Chu-ling,et al.Preparation and performance investigation of Trichoderma viride-modified corn stalk as sorbent materials for oil spills[J].Environmental Science,2013,34(4):1605-1610.

    [25]Al-Zuhair S.The effect of crystallinity of cellulose on the rate of reducing sugars production by heterogeneous enzymatic hydrolysis[J].Bioresource Technology,2008,99(10):4078-4085.

    [26]Edgar C D,Mansfield S D,Gübitz G M,et al.The synergistic effects of endoglucanase and xylanase in modifying douglas-fir kraft pulp[J].ACS Symp Ser,1998,687:75-87.

    [27]Yang S,Ding W Y,Chen H Z.Enzymatic hydrolysis of corn stalk in a hollow fiber ultrafiltration membrane reactor[J].Biomass and Bioenergy,2009,33(2):332-336.

    [28]Husseien M,Amer A A,El-Maghraby A,et al.A comprehensive characterization of corn stalk and study of carbonized corn stalk in dye and gas oil sorption[J].Journal of Analytical and Applied Pyrolysis,2009,86(2):360-363.

    [29]Li D,Zhu F Z,Li J Y,et al.Preparation and characterization of cellulose fibers from corn straw as natural oil sorbents[J].Industrial&Engineering Chemistry Research,2013,52:516-524.

    [30]Zheng L,Dang Z,Zhu C,et al.Removal of cadmium(Ⅱ)from aqueous solution by corn stalk graft copolymers[J].Bioresource Technology,2010,101(15):5820-5826.

    [31]Sokker H H,El-Sawy N M,Hassan M A,et al.Adsorption of crude oil from aqueous solution by hydrogel of chitosan based polyacrylamide prepared by radiation induced graft polymerization[J].Journal of Hazardous Materials,2011,190(1/2/3):359-365.

    [32]Aboul-Gheit A K,Khalil F H,Abdel-Moghny T.Adsorption of spilled oil from seawater by waste plastic[J].Oil&Gas Science and Technology,2006,61(2):259-268.

    [33]Ho Y S,McKay G.Pseudo-second order model for sorption processes[J].Process Biochemistry,1999,34(5):451-465.

    猜你喜歡
    吸油油劑油量
    國內(nèi)外纖維油劑的發(fā)展現(xiàn)狀與趨勢
    氨綸絲油劑的選擇
    紡織報告(2020年4期)2020-08-14 06:17:00
    新型可壓縮吸油拖欄設(shè)計
    船海工程(2019年3期)2019-07-03 09:34:02
    電容式油量表設(shè)計
    電子測試(2018年18期)2018-11-14 02:30:28
    油劑結(jié)構(gòu)與性能對PAN氧化碳化的影響
    化纖油劑配制過程對表面張力的影響分析
    活力(2016年1期)2016-04-20 18:32:56
    通信用固定柴油發(fā)電機油量分析
    有機磷阻燃劑DOPO-HQ改性吸油聚氨酯泡沫的研究
    中國塑料(2015年5期)2015-10-14 00:59:53
    高芳烴環(huán)保橡膠填充油量產(chǎn)
    核殼結(jié)構(gòu)高分子吸油微球的制備
    亚洲婷婷狠狠爱综合网| 午夜免费男女啪啪视频观看| 久久免费观看电影| 男女国产视频网站| 最近的中文字幕免费完整| 在线观看人妻少妇| 亚洲成人av在线免费| 哪个播放器可以免费观看大片| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 一二三四中文在线观看免费高清| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产伦理片在线播放av一区| 久久久久久久久久久免费av| 亚洲成人av在线免费| 久久精品人人爽人人爽视色| 成年动漫av网址| 飞空精品影院首页| 精品亚洲成a人片在线观看| 国产精品国产av在线观看| 国产又色又爽无遮挡免| 十八禁网站网址无遮挡| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 亚洲精品国产一区二区精华液| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产成人精品久久二区二区91 | 精品亚洲成a人片在线观看| 在线观看一区二区三区激情| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 热99久久久久精品小说推荐| 国产探花极品一区二区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 日本黄色日本黄色录像| 国产成人精品在线电影| 在线天堂最新版资源| 日韩一本色道免费dvd| 两性夫妻黄色片| 精品一区在线观看国产| 妹子高潮喷水视频| 国产在线免费精品| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 久久韩国三级中文字幕| www.自偷自拍.com| 亚洲成人av在线免费| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 中文字幕av电影在线播放| 晚上一个人看的免费电影| 老汉色av国产亚洲站长工具| 久久久久精品久久久久真实原创| videossex国产| 老熟女久久久| 制服丝袜香蕉在线| 丰满乱子伦码专区| 国产精品久久久久久久久免| 成人亚洲精品一区在线观看| 日韩大片免费观看网站| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 夫妻性生交免费视频一级片| 久久久久国产一级毛片高清牌| 不卡av一区二区三区| 久久久a久久爽久久v久久| 99精国产麻豆久久婷婷| 美女国产视频在线观看| av不卡在线播放| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 亚洲av欧美aⅴ国产| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| a 毛片基地| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 97精品久久久久久久久久精品| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 少妇人妻精品综合一区二区| 91精品三级在线观看| 波多野结衣一区麻豆| 久久精品久久精品一区二区三区| 97在线人人人人妻| 香蕉丝袜av| 一本色道久久久久久精品综合| 高清欧美精品videossex| 欧美精品高潮呻吟av久久| 制服丝袜香蕉在线| 久久久久久久久免费视频了| 伊人久久国产一区二区| 男女下面插进去视频免费观看| 啦啦啦啦在线视频资源| 精品人妻在线不人妻| 国产精品 国内视频| 欧美国产精品一级二级三级| 18禁动态无遮挡网站| 久久久久国产网址| 成年女人毛片免费观看观看9 | √禁漫天堂资源中文www| 最近2019中文字幕mv第一页| 国产在线视频一区二区| 七月丁香在线播放| 国产精品久久久久成人av| 在线观看一区二区三区激情| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 中文字幕最新亚洲高清| 自线自在国产av| 亚洲av电影在线进入| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 2021少妇久久久久久久久久久| 日韩电影二区| 亚洲熟女精品中文字幕| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 日韩av不卡免费在线播放| 国产高清国产精品国产三级| 丝瓜视频免费看黄片| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 一级a爱视频在线免费观看| kizo精华| 日韩中字成人| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 亚洲成人一二三区av| 性高湖久久久久久久久免费观看| 七月丁香在线播放| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 老汉色av国产亚洲站长工具| 在线观看三级黄色| 蜜桃国产av成人99| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 一级片'在线观看视频| 九色亚洲精品在线播放| 老汉色av国产亚洲站长工具| 99热网站在线观看| 一二三四在线观看免费中文在| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 久久久久精品性色| 免费在线观看完整版高清| 免费在线观看黄色视频的| 国产在视频线精品| 日韩视频在线欧美| 大香蕉久久成人网| 日韩欧美精品免费久久| 日韩一区二区视频免费看| 国产精品偷伦视频观看了| 在线观看免费高清a一片| 极品少妇高潮喷水抽搐| 亚洲av国产av综合av卡| 亚洲色图综合在线观看| 欧美av亚洲av综合av国产av | www.熟女人妻精品国产| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 成人毛片a级毛片在线播放| 在线观看国产h片| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产熟女欧美一区二区| 制服人妻中文乱码| www.自偷自拍.com| 视频在线观看一区二区三区| videossex国产| 国产精品香港三级国产av潘金莲 | 男女边摸边吃奶| 91在线精品国自产拍蜜月| 丁香六月天网| 久久99蜜桃精品久久| 嫩草影院入口| 18+在线观看网站| 日韩伦理黄色片| 高清欧美精品videossex| 国产精品国产av在线观看| 最黄视频免费看| 欧美人与性动交α欧美软件| 久久久久精品人妻al黑| 哪个播放器可以免费观看大片| 欧美国产精品一级二级三级| 十八禁高潮呻吟视频| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线| 久久影院123| 下体分泌物呈黄色| 亚洲视频免费观看视频| 一区二区av电影网| 午夜免费鲁丝| 熟妇人妻不卡中文字幕| 视频在线观看一区二区三区| 久久韩国三级中文字幕| 日韩在线高清观看一区二区三区| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲欧美一区二区三区国产| 国产成人精品福利久久| 91aial.com中文字幕在线观看| 欧美日韩精品成人综合77777| h视频一区二区三区| 欧美人与善性xxx| 亚洲,欧美,日韩| 高清黄色对白视频在线免费看| 街头女战士在线观看网站| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 精品少妇内射三级| 中文字幕亚洲精品专区| 捣出白浆h1v1| 国产精品一国产av| 9色porny在线观看| 一二三四在线观看免费中文在| 精品视频人人做人人爽| 满18在线观看网站| 爱豆传媒免费全集在线观看| 精品久久久精品久久久| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 九草在线视频观看| 青草久久国产| 热99国产精品久久久久久7| 午夜福利,免费看| 国产麻豆69| a 毛片基地| 伦理电影大哥的女人| 国产精品免费大片| av线在线观看网站| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 美国免费a级毛片| 欧美黄色片欧美黄色片| 少妇的丰满在线观看| 婷婷色av中文字幕| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产av国产精品国产| av.在线天堂| 两个人看的免费小视频| 久久久a久久爽久久v久久| 久久99蜜桃精品久久| 99久久精品国产国产毛片| 高清视频免费观看一区二区| av又黄又爽大尺度在线免费看| 婷婷成人精品国产| 高清黄色对白视频在线免费看| av在线播放精品| 欧美97在线视频| av福利片在线| 亚洲精品在线美女| 一级,二级,三级黄色视频| 国产精品久久久久久av不卡| 人妻 亚洲 视频| 亚洲伊人久久精品综合| 三上悠亚av全集在线观看| 午夜福利网站1000一区二区三区| 久久精品国产综合久久久| 欧美激情 高清一区二区三区| 桃花免费在线播放| 免费黄网站久久成人精品| 男的添女的下面高潮视频| 男男h啪啪无遮挡| 两个人免费观看高清视频| 成人国产麻豆网| 亚洲五月色婷婷综合| 久久国产精品大桥未久av| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 天天影视国产精品| 日韩制服骚丝袜av| 成人二区视频| 只有这里有精品99| 最近的中文字幕免费完整| 亚洲成人av在线免费| 久久综合国产亚洲精品| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲av.av天堂| 性色av一级| 国产成人精品久久久久久| 免费观看无遮挡的男女| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 免费观看性生交大片5| 久久这里有精品视频免费| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久久精品区二区三区| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 老司机亚洲免费影院| 久久久久国产网址| 校园人妻丝袜中文字幕| 久久这里有精品视频免费| 国产成人免费观看mmmm| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 久久久亚洲精品成人影院| 日韩欧美精品免费久久| 亚洲av电影在线进入| 国产成人av激情在线播放| 成人午夜精彩视频在线观看| 国产精品免费大片| 青春草视频在线免费观看| 国产一区二区在线观看av| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 婷婷色综合www| 老汉色av国产亚洲站长工具| 青青草视频在线视频观看| 精品一品国产午夜福利视频| 一级片'在线观看视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产极品粉嫩免费观看在线| 国产一级毛片在线| 汤姆久久久久久久影院中文字幕| 久久久久精品性色| 午夜福利网站1000一区二区三区| 精品国产国语对白av| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 精品一区在线观看国产| 考比视频在线观看| 免费av中文字幕在线| 午夜影院在线不卡| 亚洲成国产人片在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产一区二区三区av在线| 欧美日韩精品网址| 边亲边吃奶的免费视频| a级毛片黄视频| 精品国产乱码久久久久久男人| 日日爽夜夜爽网站| 国产一区二区激情短视频 | 人体艺术视频欧美日本| 久久精品国产综合久久久| 亚洲中文av在线| 我的亚洲天堂| 人妻一区二区av| 一级毛片电影观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产福利在线免费观看视频| 青春草亚洲视频在线观看| 国产乱来视频区| 老汉色av国产亚洲站长工具| 少妇人妻 视频| 日日爽夜夜爽网站| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 一二三四中文在线观看免费高清| 欧美av亚洲av综合av国产av | 日韩精品有码人妻一区| www日本在线高清视频| 亚洲精品一二三| 精品久久久久久电影网| 男人爽女人下面视频在线观看| 欧美+日韩+精品| 精品一区二区免费观看| 久久久久国产精品人妻一区二区| 在线天堂中文资源库| 在线观看三级黄色| 亚洲精品在线美女| 欧美激情高清一区二区三区 | 国产精品免费视频内射| 男女边摸边吃奶| 丝袜脚勾引网站| 高清黄色对白视频在线免费看| 春色校园在线视频观看| 国产成人精品久久久久久| 又黄又粗又硬又大视频| 亚洲av日韩在线播放| 久久国内精品自在自线图片| 在线看a的网站| 欧美人与性动交α欧美软件| 大话2 男鬼变身卡| 热99国产精品久久久久久7| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 国产精品熟女久久久久浪| 免费观看在线日韩| 99久国产av精品国产电影| 日本免费在线观看一区| 高清欧美精品videossex| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 我要看黄色一级片免费的| 叶爱在线成人免费视频播放| 超碰成人久久| av网站免费在线观看视频| 99久国产av精品国产电影| 免费观看在线日韩| a级毛片黄视频| 天天操日日干夜夜撸| 99久国产av精品国产电影| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲精品国产av成人精品| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 老司机亚洲免费影院| 亚洲av日韩在线播放| www日本在线高清视频| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 嫩草影院入口| 国产有黄有色有爽视频| 久久久久网色| 日韩av在线免费看完整版不卡| 久久久久精品性色| freevideosex欧美| 亚洲成人一二三区av| av免费观看日本| 久久久久久久大尺度免费视频| 成人黄色视频免费在线看| 欧美成人精品欧美一级黄| 少妇被粗大猛烈的视频| 伊人久久国产一区二区| 大码成人一级视频| 午夜免费观看性视频| 色哟哟·www| 18禁观看日本| 搡女人真爽免费视频火全软件| 韩国精品一区二区三区| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 一级毛片电影观看| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 晚上一个人看的免费电影| 国产精品偷伦视频观看了| 超碰97精品在线观看| 制服诱惑二区| av线在线观看网站| 久久久久国产一级毛片高清牌| 青春草视频在线免费观看| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 亚洲,欧美精品.| 中国国产av一级| 国产精品不卡视频一区二区| 久久97久久精品| 亚洲成色77777| 国产在视频线精品| 电影成人av| 亚洲精品第二区| 久久精品亚洲av国产电影网| 纯流量卡能插随身wifi吗| 又大又黄又爽视频免费| 波多野结衣av一区二区av| 大片电影免费在线观看免费| 国产精品不卡视频一区二区| 亚洲精品av麻豆狂野| 久久国产精品大桥未久av| 欧美 亚洲 国产 日韩一| 成人毛片a级毛片在线播放| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 青草久久国产| 久久精品国产亚洲av天美| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲欧美色中文字幕在线| 国产激情久久老熟女| 亚洲视频免费观看视频| 999精品在线视频| 成人手机av| 三上悠亚av全集在线观看| 精品久久久久久电影网| 久久狼人影院| 制服人妻中文乱码| 看免费成人av毛片| 精品久久久精品久久久| 一级片免费观看大全| 三级国产精品片| 黄片无遮挡物在线观看| 男人舔女人的私密视频| 日韩三级伦理在线观看| 国产免费又黄又爽又色| 日韩大片免费观看网站| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲成人手机| 边亲边吃奶的免费视频| 婷婷色av中文字幕| 美女国产视频在线观看| 久久精品aⅴ一区二区三区四区 | 1024香蕉在线观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产成人一区二区在线| 伦理电影免费视频| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产精品久久久av美女十八| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 国产精品蜜桃在线观看| 最新中文字幕久久久久| 乱人伦中国视频| 七月丁香在线播放| 久久久久久久亚洲中文字幕| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 一级爰片在线观看| av又黄又爽大尺度在线免费看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 在线观看三级黄色| 日本欧美视频一区| 大码成人一级视频| 欧美精品高潮呻吟av久久| 色吧在线观看| 日本欧美视频一区| 国产精品免费大片| 1024香蕉在线观看| 国产成人av激情在线播放| 亚洲国产日韩一区二区| 国产1区2区3区精品| 久久久久久久久久久免费av| 精品国产国语对白av| 精品国产露脸久久av麻豆| 最近手机中文字幕大全| 亚洲中文av在线| 精品卡一卡二卡四卡免费| 成人免费观看视频高清| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 午夜福利一区二区在线看| 在线观看三级黄色| 久久久久久久亚洲中文字幕| 成人国产麻豆网| 丝瓜视频免费看黄片| 一区二区三区精品91| 日韩一区二区三区影片| 午夜福利网站1000一区二区三区| 精品久久久精品久久久| 永久网站在线| 久久久久精品性色| 亚洲一区二区三区欧美精品| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 波多野结衣一区麻豆| 欧美成人午夜免费资源| 搡女人真爽免费视频火全软件| 极品少妇高潮喷水抽搐| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 美女午夜性视频免费| 久久久精品94久久精品| 亚洲国产精品999| 国精品久久久久久国模美| 亚洲成色77777| 美国免费a级毛片| 天堂中文最新版在线下载| a 毛片基地| 在线观看免费日韩欧美大片| 另类精品久久| 婷婷色综合大香蕉| 欧美成人精品欧美一级黄| 26uuu在线亚洲综合色| www.自偷自拍.com| av免费在线看不卡| 国产又爽黄色视频| 欧美中文综合在线视频| 18+在线观看网站| 国产综合精华液| 大香蕉久久网| 精品久久久精品久久久| 国产女主播在线喷水免费视频网站| 亚洲精品第二区| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲国产精品国产精品| 国产男人的电影天堂91| 亚洲欧美成人精品一区二区| 精品一区在线观看国产| 99国产精品免费福利视频| 国产成人a∨麻豆精品| 国产一区二区激情短视频 | 欧美精品一区二区免费开放| 老司机影院成人| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 精品少妇内射三级| 两个人免费观看高清视频| 中国三级夫妇交换| 丝瓜视频免费看黄片| 国产精品无大码| 欧美日韩av久久| 永久网站在线| 久久精品国产综合久久久| 久久鲁丝午夜福利片| 一级毛片电影观看| 亚洲第一av免费看| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 亚洲三区欧美一区| 午夜福利网站1000一区二区三区| 国产成人免费无遮挡视频| 蜜桃在线观看..| 国产成人精品婷婷| 亚洲av在线观看美女高潮| 久久99蜜桃精品久久| 97人妻天天添夜夜摸| 国产有黄有色有爽视频| 日日爽夜夜爽网站| 久久亚洲国产成人精品v| 久久久久国产一级毛片高清牌| 欧美成人精品欧美一级黄| 伊人亚洲综合成人网| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 久热这里只有精品99| av福利片在线| 99热全是精品| 成人毛片60女人毛片免费| 99久久综合免费| 久久av网站| 麻豆av在线久日| 999精品在线视频| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲欧美色中文字幕在线| √禁漫天堂资源中文www| 亚洲国产精品999| 卡戴珊不雅视频在线播放| 免费观看av网站的网址| 人妻少妇偷人精品九色| av网站免费在线观看视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 午夜av观看不卡| 亚洲国产精品国产精品| 日韩伦理黄色片| 考比视频在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 一区二区三区精品91| 欧美在线黄色| 精品少妇内射三级| 大香蕉久久成人网| 国产色婷婷99| 丝袜美足系列| 国产黄频视频在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 在线观看免费高清a一片| 亚洲人成电影观看| 欧美av亚洲av综合av国产av | 黄色 视频免费看| 国产精品欧美亚洲77777| 99国产综合亚洲精品| 香蕉精品网在线| 国产片内射在线| 精品国产乱码久久久久久男人| 欧美 日韩 精品 国产| 中国三级夫妇交换| 一区二区日韩欧美中文字幕| 黄色怎么调成土黄色| 黑丝袜美女国产一区| 欧美日韩av久久|