江漢平原地下水中硝酸鹽的分布及影響因素

楊 靜,肖天昀,李海波,王全榮 (中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)環(huán)境學(xué)院,湖北 武漢 430074)

地下水硝酸鹽污染已經(jīng)成為世界性的環(huán)境問題,尤其是集約化種植區(qū)氮肥投入的逐年加大,污染更為嚴(yán)重[1-4].硝酸鹽污染直接威脅到人體健康,飲用水中硝酸鹽含量過高會影響血液中氧的傳輸能力,引發(fā)高鐵血紅蛋白癥[5].江漢平原作為我國重要的糧食生產(chǎn)基地,采取輪作耕作制度,屬典型集約農(nóng)區(qū),農(nóng)業(yè)面源污染嚴(yán)重.該區(qū)地下水水位埋深較淺,地下水水質(zhì)受地表環(huán)境和人類活動的影響較大[6].已有研究表明,江漢平原地下水中硝酸鹽含量季節(jié)變化明顯,地表水體氮素含量變化與雨季、農(nóng)業(yè)施肥有一定的同步性[7-8].其主要原因是硝酸鹽具有良好的溶解性和移動性,農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中施用的氮肥可以通過土壤進(jìn)入含水層中,造成地下水中硝酸鹽含量增加.另外,生活污水、垃圾與糞便的下滲水也是地下水硝酸鹽污染的主要來源[9].

目前針對地下水中硝酸鹽污染特征的研究主要是利用地質(zhì)統(tǒng)計學(xué)方法.地質(zhì)統(tǒng)計學(xué)是一門研究具有一定結(jié)構(gòu)和區(qū)域化變量的數(shù)學(xué)地質(zhì)方法.通過地質(zhì)統(tǒng)計對未采樣區(qū)域變量取值進(jìn)行線性無偏最優(yōu)估計,分析其空間分布特征[10].部分學(xué)者結(jié)合GIS和數(shù)學(xué)模型對影響地下水中硝酸鹽含量的因素進(jìn)行了辨識,認(rèn)為地下水位埋深、含水層巖性、土地利用方式等是影響地下水中硝酸鹽含量的主要因素[11-12].此外,地表氮負(fù)荷量、降雨入滲補給量也是影響地下水中硝酸鹽含量的重要因素[13-14].然而上述研究大多集中在影響因子的定性識別上,對于構(gòu)建地下硝酸鹽污染預(yù)測模型,定量分析不同因子對硝酸鹽污染的影響關(guān)系還鮮見報道.

本文基于2011～2014年地下水采樣測試數(shù)據(jù),利用半方差函數(shù)模型和普通克里格插值方法,分析江漢平原地下水中硝酸鹽含量的空間變異和分布特征,并以證據(jù)權(quán)重法模型為基礎(chǔ),構(gòu)建江漢平原地下水硝酸鹽污染預(yù)測模型,并對模型中的因子進(jìn)行統(tǒng)計分析,定量評價不同因子對地下水硝酸鹽污染的影響關(guān)系,以期為江漢平原地下硝酸鹽污染的治理提供一定的科學(xué)依據(jù)和參考.

1 研究區(qū)概況

江漢平原地處長江中游,湖北省中南部,位于東經(jīng)111.3°～114.6°,北緯29.4°～31.4°之間,區(qū)域面積約3.87×104km2,主要由長江和漢江及其支流沖積物形成(見圖1).屬亞熱帶濕潤季風(fēng)氣候區(qū),年均氣溫15～17℃,年均降雨量約1269mm.含水層在垂向上分為淺層全新統(tǒng)孔隙潛水含水巖組、上部上、中更新統(tǒng)孔隙承壓含水巖組及下部下更新統(tǒng)、第三系裂隙孔隙承壓含水巖組[15].第四系全新統(tǒng)松散孔隙潛水是江漢平原潛水的主要類型,含水層厚度一般小于20m,巖性以粘土、粉質(zhì)粘土、粉砂為主,局部地段有砂礫石層,滲透系數(shù)一般小于1.5m/d.地下水位埋深較淺,平原腹地一般0.5～2.0m.大氣降雨、地表水體的滲流及田間灌溉水的入滲是其主要補給來源,該層是農(nóng)村分散住戶人畜用水的主要供水水源.上部孔隙承壓含水巖組在區(qū)內(nèi)分布最為廣泛,巖性以粉砂、砂、砂礫石為主,普遍含有淤泥.含水層厚度變化較大,平原腹地最大厚度90～100m,邊緣區(qū)最薄的只有10～15m.下部裂隙孔隙承壓含水巖組主要分布在江漢平原腹部,多不連續(xù)且呈透鏡狀.巖性以粉砂、泥質(zhì)粉砂、細(xì)砂為主,自上而下普遍含有淤泥,局部含少量礫石[16].研究區(qū)土壤類型以人為填土和沖積土為主,分別占全區(qū)面積的47.0%和30.4%.人為填土主要分布在研究區(qū)北部靠山地的平原、丘陵地帶,沖積土則主要集中在長江、漢江河流兩岸沖洪積階地.

圖1 江漢平原地理位置和采樣點分布Fig.1 Location of Jianghan Plain and distribution of the sampling points

2 樣品采集與測試

2011～2014年對江漢平原淺層地下水進(jìn)行隨機(jī)布點取樣,采樣點的設(shè)計主要考慮上覆土壤類型、水文、土地利用方式等,用GPS定位采樣點坐標(biāo),最終取樣825件(見圖1).取樣點類型多為機(jī)井和壓把井,取樣層位為淺層全新統(tǒng)孔隙潛水含水巖組.采集前先用潛水泵或壓把井將井中殘留水排盡,待井水清澈,再取新鮮水樣.現(xiàn)場采用雷磁DZB-718型便攜式多參數(shù)水質(zhì)分析儀測定水溫、pH值、電導(dǎo)率、溶解氧、總硬度等.取樣后用注射器通過0.45μm微孔濾膜對水樣進(jìn)行抽濾,抽濾后的水樣分別裝入2個50mL聚乙烯塑料瓶中,1瓶用優(yōu)級純硝酸酸化至pH＜2,用于常規(guī)陽離子分析,1瓶用于常規(guī)陰離子分析.另取一瓶500mL未過濾的水樣于24h內(nèi)用滴定法進(jìn)行堿度分析.取樣瓶先在實驗室內(nèi)用去離子水沖洗3次,在野外取樣時再用樣品水充分潤洗3次.樣品于一周內(nèi)送至中國地質(zhì)大學(xué)(武漢)生物地質(zhì)與環(huán)境地質(zhì)國家重點實驗室進(jìn)行檢測分析.Ca2+、Mg2+、K+、Na+等陽離子采用電感耦合等離子體光譜儀(ICP-AES, Thermo IRIS Intrepid II XSP)測定,F-、Cl-、、等陰離子采用離子色譜儀(Dionex ICS-1000)分析.采用標(biāo)準(zhǔn)樣、平行樣和空白樣多種監(jiān)控手段進(jìn)行質(zhì)量控制,保證數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確度和精度.

3 硝酸鹽分布及其特殊脆弱性

3.1 空間分布規(guī)律

用PHREEQC軟件對825個樣品檢測結(jié)果進(jìn)行陰陽離子平衡分析,33個樣品的離子平衡誤差大于5%,不符合天然水中電荷平衡的一般要求,后續(xù)分析過程中予以剔除.地下水硝酸鹽檢出點589個,檢出率74.37%,并將樣品含量測定結(jié)果換算為與其對應(yīng)含量.江漢平原地下水中濃度范圍為0.05～23.11mg/L,平均值5.39mg/L,標(biāo)準(zhǔn)差5.94mg/L,17個采樣點地下水含量超過 20mg/L. Box-Cox變換是一種廣泛應(yīng)用的將數(shù)據(jù)變換到正態(tài)的方法,可以根據(jù)數(shù)據(jù)自動尋找“最佳”變換函數(shù)[17].采用Box-Cox變換(λ=0.21)對數(shù)據(jù)進(jìn)行預(yù)處理后,使用SPSS 20.0對變換后的數(shù)據(jù)進(jìn)行單樣本柯爾莫哥洛夫-斯米諾夫檢驗,結(jié)果表明,變換后濃度數(shù)據(jù)符合正態(tài)分布,顯著性水平α=0.76,滿足地學(xué)統(tǒng)計要求.

表1 不同半方差函數(shù)擬合主要參數(shù)及交叉驗證結(jié)果Table 1 Critical parameters of semi-variogram function and cross validation results

圖2 江漢平原地下水含量分布Fig.2 Distribution of the concentration in groundwater in Jianghan Plain

表2 證據(jù)因子分類及權(quán)重計算結(jié)果Table 2 The classes and weights of evidence factors

3.2 影響因素分析

證據(jù)權(quán)重法是一種基于概率不確定性與貝葉斯定理的空間決策支持模型[23].該方法通過研究已知類型礦床(訓(xùn)練點或響應(yīng)因子)和二元圖層(證據(jù)因子或預(yù)測因子)之間的空間關(guān)系,計算證據(jù)因子的權(quán)重值和對比度等參數(shù),對優(yōu)選后的證據(jù)因子加權(quán)疊加,得到響應(yīng)因子發(fā)生的后驗概率.證據(jù)權(quán)重法實質(zhì)是一種空間統(tǒng)計模型,該方法不僅可以根據(jù)后驗概率的高低對整個區(qū)域進(jìn)行遠(yuǎn)景預(yù)測,而且能夠分析響應(yīng)因子和證據(jù)因子之間的空間關(guān)系.結(jié)合GIS技術(shù),基于證據(jù)權(quán)重法的地下水資源評價均取得了較好的研究成果[24-26].

3.2.1 先驗概率計算 假設(shè)研究區(qū)面積為A{ T},將研究區(qū)劃分為N{ T}個等大小的網(wǎng)格,保證每個網(wǎng)格至多有一個響應(yīng)因子,每個網(wǎng)格面積為μ,定義D為響應(yīng)因子,統(tǒng)計整個研究區(qū)內(nèi)發(fā)生D的網(wǎng)格數(shù)N{ D},則區(qū)域內(nèi)任意一個網(wǎng)格發(fā)生D的先驗概率P{ D}可以通過式(1)求得:

由ArcSDM模塊,定義每個網(wǎng)格面積為25km2,計算其先驗概率P{D}=6.1305%.

3.2.2 證據(jù)權(quán)計算 對任意證據(jù)二值(或多值)因子,假設(shè)Bj表示該因子的某種模式存在,表示該因子某種模式不存在,根據(jù)貝葉斯定理,響應(yīng)因子D發(fā)生的后驗概率可以由式(2)、(3)計算:

證據(jù)因子Bj的一對正負(fù)權(quán)重定義為:當(dāng)先驗概率和后驗概率相等時,==0,表示對該模式而言響應(yīng)因子是隨機(jī)分布的,即該模式對響應(yīng)因子的分布具有不可預(yù)見性.各證據(jù)因子權(quán)重計算結(jié)果見表2.部分因子分類借鑒DRASTIC方法提供的分類標(biāo)準(zhǔn)[28].

3.2.3 證據(jù)因子優(yōu)選 對任意證據(jù)因子Bj,該證據(jù)因子和響應(yīng)因子之間的空間關(guān)聯(lián)性強(qiáng)弱可以用對比度(正負(fù)權(quán)重的差值)Cj衡量.Cj越大,表示證據(jù)因子Bj對響應(yīng)因子D的預(yù)見性越好.引入學(xué)生化對比度Stud(C)確定最優(yōu)切值,可以克服權(quán)重的不確定性和數(shù)據(jù)缺失出現(xiàn)的差異,其統(tǒng)計學(xué)含義是對C的顯著性檢驗.采用綜合考慮Stud(C)＞1.96和N{ B∩D}最大原則對證據(jù)因子進(jìn)行優(yōu)選,結(jié)果見表2.

貝葉斯定理以條件獨立性假設(shè)為前提,因此在計算后驗概率之前,必需研究各證據(jù)因子之間的獨立性.綜合檢驗法以實際統(tǒng)計出的響應(yīng)因子點數(shù)N{ D}與預(yù)測出來的響應(yīng)因子點數(shù)Np{D}的比值作為衡量標(biāo)準(zhǔn),若N{ D}Np{D}＞0.85,則認(rèn)為各證據(jù)因子滿足條件獨立性要求[29].經(jīng)計算,本次預(yù)測模型N{ D}Np{D}=0.87,符合檢驗要求.

3.2.4 響應(yīng)因子后驗概率分布 將優(yōu)選后的證據(jù)因子轉(zhuǎn)化為二值圖層后疊加,根據(jù)式(6)～(9)就可以得到響應(yīng)因子D的后驗概率分布:

將所得后驗概率分為4個等級:低概率(＜P{D})、較低概率(P{D}～1.5P{D})、較高概率(1.5P{D}～2.0P{D})及高概率(＞2.0P{D}),最終結(jié)果如圖3.

圖3 江漢平原地下水后驗概率分布Fig.3 The posteriori probability distribution map of the concentration in groundwater in Jianghan plain

4 結(jié)果與討論

4.1 后驗概率分布與實測結(jié)果對比

成功率曲線可以評價模型的執(zhí)行性能和預(yù)測精度[30].利用不同等級的脆弱性區(qū)域累積面積比例(按后驗概率從高到低)和響應(yīng)因子(超過濃度閾值的硝酸鹽采樣點)落入該等級的累積比例關(guān)系,繪制的成功率曲線見圖4. 20%的高后驗概率區(qū)域具有84%的響應(yīng)因子,后驗概率大于先驗概率的區(qū)域中響應(yīng)因子達(dá)90%,曲線線下面積為0.91,說明本次預(yù)測結(jié)果較好.

圖4 成功率曲線Fig.4 The success rate curve

4.2 證據(jù)因子分析

對比度可以衡量證據(jù)因子對響應(yīng)因子的影響情況.研究各證據(jù)因子不同分類類別下對比度,見圖5(a)～5(g),分析其響應(yīng)關(guān)系和原因.

降雨入滲補給量:降雨入滲補給量和其對比度呈明顯的正響應(yīng)關(guān)系.當(dāng)降雨入滲補給量范圍為101.6～177.8mm/a時,對比度接近0,指示當(dāng)前范圍降雨入滲補給量對地下水受硝酸鹽污染的可能性(含量大于10mg/L)影響較小.降雨入滲補給不但在包氣帶垂向傳輸硝酸鹽,還控制著硝酸鹽的彌散和稀釋作用.補給量越大,地下水受硝酸鹽污染的可能性也越大,但補給量大到一定程度以致硝酸鹽被稀釋時,地下水受污染的可能性將變小.本次研究結(jié)果表明,對比度隨著降雨入滲補給量的增加而增加,并沒有呈現(xiàn)減小的趨勢,說明降雨入滲補給量可能并未超過“稀釋閾值”.

地下水位埋深:地下水位埋深和其對比度呈明顯的負(fù)響應(yīng)關(guān)系,對比度隨地下水位埋深的增加而減小.地下水位埋深小于1.5m時,對比度為正,地下水位埋深大于1.5m時,對比度為負(fù).地下水位埋深決定地表污染物到達(dá)含水層的運移路徑.地下水位埋深越大,污染物的運移路徑越長,污染物與氧氣接觸的時間越長,被稀釋的機(jī)會越大,到達(dá)含水層的可能性越小.

滲透系數(shù):滲透系數(shù)和其對比度呈明顯正響應(yīng)關(guān)系.滲透系數(shù)小于0.5m/d時對比度為負(fù),大于0.5m/d時對比度為正.給定水力梯度條件下,滲透系數(shù)控制地下水的流動速率,進(jìn)而決定硝酸鹽進(jìn)入含水層之后的遷移速率.負(fù)的對比度指示了當(dāng)滲透系數(shù)小于0.5m/d時,地下水中硝酸鹽遷移速率較慢,含水層相對不易受硝酸鹽的污染.

包氣帶巖性:將研究區(qū)包氣帶巖性分為粘土、亞粘土、粉質(zhì)粘土、粉土、砂礫石5類.粘土和亞粘土的對比度為負(fù)值,粉質(zhì)粘土的對比度接近0,粉土和砂礫石的對比度為正值.表明包氣帶巖性為砂礫石時,地下水受硝酸鹽污染可能性較大,包氣帶巖性為粘土和亞粘土?xí)r,地下水不易受硝酸鹽污染.

圖5 證據(jù)因子分析Fig.5 The analysis of the evidence factors

土地利用類型:利用ENVI遙感影像處理軟件,基于2013年TM遙感數(shù)據(jù),采用非監(jiān)督分類方法將研究區(qū)土地利用類型分為耕地、建設(shè)用地、水體、草地及林地5類.水體覆蓋范圍內(nèi)沒有采樣點,對比度為0.林地和草地的對比度為負(fù)值,耕地和建設(shè)用地對比度為正值.分析認(rèn)為研究區(qū)居民區(qū)生活污水、垃圾、糞便的下滲濾液和農(nóng)業(yè)氮肥等是地下水中硝酸鹽的重要污染來源.此外,林地可以有效“狙擊”地下水硝酸鹽污染.

土壤類型:沖積土的對比度為正值,潛育土、人為填土、飽和粘盤土和部分薄層土對比度為負(fù)值.區(qū)內(nèi)沖積土多由長江、漢江近期沖積物演化而來,土質(zhì)疏松,排水通氣良好,有機(jī)質(zhì)含量較多,硝化作用強(qiáng)烈,地下水更易受硝酸鹽污染.

土壤全氮含量:隨著土壤全氮含量的增加,對比度由負(fù)值變?yōu)檎?二者呈明顯正響應(yīng)關(guān)系.在1.0～1.5g/kg時其對比度接近0,說明當(dāng)前范圍土壤全氮含量對地下水受硝酸鹽污染的可能性基本無指示意義.土壤中全氮的累積,特別是氮素投入超過作物需求和吸收時,未被吸收利用的硝態(tài)氮極易向下淋洗,造成地下水硝酸鹽污染.

證據(jù)因子正權(quán)重最大值可以反映其對響應(yīng)因子的影響程度,即“貢獻(xiàn)度”.從圖5(h)可以看出,響應(yīng)因子后驗概率達(dá)到最大值時,證據(jù)因子“貢獻(xiàn)度”從大到小依次是:包氣帶巖性、土壤全氮含量、地下水位埋深、土地利用類型、滲透系數(shù)、降雨入滲補給量和土壤類型.

5 結(jié)論

5.1 經(jīng)Box-Cox變換后, 研究區(qū)地下水NO3-N含量服從正態(tài)分布,半方差函數(shù)模型分析結(jié)果確定其最優(yōu)擬合模型為球狀模型.NO3-N含量在一定范圍存在空間自相關(guān)性,相關(guān)距離為68.02km,空間相關(guān)性為87.93% ,指示人類活動(生活污水污染、農(nóng)業(yè)化肥污染及污水回灌等)對地下水中硝酸鹽含量分布影響較大.

5.2 普通克里格插值結(jié)果顯示研究區(qū)地下水NO3-N含量具有南部高、北部及西部山前平原低的特點.研究區(qū)南部長江沿岸NO3-N含量普遍大于10.0mg/L.

5.3 成功率曲線顯示模型預(yù)測精度為0.91.后驗概率結(jié)果表明研究區(qū)最容易發(fā)生硝酸鹽污染的區(qū)域主要分布在研究區(qū)南部長江沿岸,約占全區(qū)面積12.65%,與實測NO3-N含量高值區(qū)分布一致.

5.4 包氣帶巖性對江漢平原地下水硝酸鹽脆弱性的“貢獻(xiàn)度”最大,其次是土壤全氮含量,“貢獻(xiàn)度”最小的是土壤類型.地下水受硝酸鹽污染的可能性隨著降雨入滲補給量、滲透系數(shù)和土壤全氮含量的增加而增加,隨著地下水埋深的增大而減小.當(dāng)包氣帶巖性為砂礫石,土地利用類型為建設(shè)用地和土壤類型為沖積土覆蓋條件時,其對比度均達(dá)到最大,表明此時地下水極易受硝酸鹽污染.

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