碘吸附器吸附效率對核動力廠應(yīng)急控制中心工作人員受照劑量影響研究

陳 鵬，陳瑩瑩，崔 浩，李 冰，李 靂，侯 杰，黃 力，盧媛媛

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

碘吸附器吸附效率對核動力廠應(yīng)急控制中心工作人員受照劑量影響研究

陳 鵬，陳瑩瑩，崔 浩，李 冰，李 靂，侯 杰，黃 力，盧媛媛

(環(huán)境保護(hù)部核與輻射安全中心，北京 100082)

為保證核動力廠應(yīng)急控制中心在發(fā)生放射性大量釋放事故時的可居留性，為其設(shè)計和安裝了應(yīng)急通風(fēng)過濾系統(tǒng)，碘吸附器是該通風(fēng)系統(tǒng)的主要碘過濾裝置。碘吸附器的工作原理決定了其吸附效率受工作環(huán)境的溫度、相對濕度、進(jìn)風(fēng)碘濃度等因素影響。針對某核動力廠應(yīng)急控制中心設(shè)計特征，研究了在RG1.183 DBALOCA和S3事故源項下，碘吸附器的吸附效率與室內(nèi)工作人員接受的有效劑量、甲狀腺當(dāng)量劑量的對應(yīng)關(guān)系，進(jìn)行了線性擬合，給出了擬合系數(shù)，可用于事故后果快速劑量估算。

應(yīng)急控制中心；碘吸附器；吸附效率；可居留性；劑量

核動力廠應(yīng)急控制中心是應(yīng)急指揮部在應(yīng)急期間舉行會議及進(jìn)行指揮的場所[1]，可用于應(yīng)急人員指揮、控制、避難和開展搶修活動，是核動力廠最重要的應(yīng)急設(shè)施之一。應(yīng)急控制中心位于場區(qū)內(nèi)，在核動力廠發(fā)生事故造成放射性物質(zhì)向環(huán)境釋放時，需要采取措施為應(yīng)急控制中心提供經(jīng)過處理的安全無污染空氣，保證應(yīng)急控制中心內(nèi)工作人員在可居留的環(huán)境中正常開展工作。碘元素是核動力廠放射性事故產(chǎn)物中的主要放射性核素之一，以元素碘、有機(jī)碘、氣溶膠碘的形式存在，由于人體甲狀腺對放射性碘的吸收能力很高[2]，因此在核動力廠通風(fēng)系統(tǒng)中通常設(shè)置碘吸附器對進(jìn)入室內(nèi)的污染空氣進(jìn)行過濾凈化，以減少其放射性危害，保障事故工況下可居留區(qū)邊界內(nèi)放射性水平滿足可居留性要求。

根據(jù)《核動力廠營運單位的應(yīng)急準(zhǔn)備和應(yīng)急響應(yīng)》(HAD 002/01-2010)，當(dāng)考慮涉及放射性物質(zhì)釋放的事故情景時，應(yīng)根據(jù)工作人員可能受照射劑量的大小確定是否滿足可居留性準(zhǔn)則。主控制室等重要應(yīng)急設(shè)施應(yīng)滿足的可居留性準(zhǔn)則如下：在設(shè)定的持續(xù)應(yīng)急響應(yīng)期間內(nèi)(一般為30d)，工作人員接受的有效劑量不大于50mSv，甲狀腺當(dāng)量劑量不大于500mGy。碘吸附器采用活性炭構(gòu)成吸附層對碘進(jìn)行吸附過濾，其吸附效率隨環(huán)境溫度、相對濕度、進(jìn)風(fēng)碘濃度等因素而改變。吸附效率的變化會影響應(yīng)急控制中心內(nèi)工作人員的甲狀腺當(dāng)量劑量和有效劑量。另外，碘吸附器所在的除碘空氣凈化機(jī)組通常對于放射性惰性氣體核素(如氙和氪的同位素)并無過濾能力，因此，作為應(yīng)急控制中心可居留性評價和劑量計算的重要內(nèi)容，有必要研究碘吸附器吸附效率對應(yīng)急控制中心內(nèi)工作人員劑量的影響。

1 碘吸附器原理

1.1 除碘空氣凈化機(jī)組結(jié)構(gòu)

除碘空氣凈化機(jī)組是應(yīng)急控制中心應(yīng)急通風(fēng)過濾系統(tǒng)的主要設(shè)備，碘吸附器是除碘空氣凈化機(jī)組的一部分，典型的凈化機(jī)組由預(yù)過濾段、前置高效過濾段、碘吸附段和后置高效過濾段組成，分別安裝有預(yù)過濾器、前置高效過濾器、Ⅱ型碘吸附器和后置高效過濾器[2]，這些設(shè)備依次安裝在箱體內(nèi)，并進(jìn)行密封，圖1[2]給出了除碘空氣凈化機(jī)組的結(jié)構(gòu)示意圖。事故工況下，受污染新風(fēng)從風(fēng)道式電加熱器端引入，從后置高效過濾器端流出，經(jīng)過空氣處理機(jī)組處理后送入應(yīng)急控制中心室內(nèi)。

圖1 碘空氣凈化機(jī)組結(jié)構(gòu)示意圖Fig.1 Schematic diagram of the structure of iodine air purification unit

1.2 吸附原理

碘吸附器的主要吸附介質(zhì)是活性炭?；钚蕴繉τ袡C(jī)碘的吸附原理主要分為物理吸附和化學(xué)吸附兩種。活性炭自身多孔，與氣流有效接觸面積大，利用這些物理特性可對放射性碘進(jìn)行物理吸附，但這個過程是可逆的，在吸附的過程中也伴隨著不斷解吸附，活性炭對單質(zhì)碘和碘的化合物都有吸附作用。化學(xué)吸附的主要對象是放射性碘化合物，原理是利用穩(wěn)定碘和其化合物浸漬的活性炭按照同位素交換的原理去除放射性碘，舒胺鹽浸漬的活性炭按照使其與碘生成絡(luò)合物的原理去除放射性碘[3]。需要說明的是，化學(xué)吸附的過程中必然伴隨著物理吸附。

目前核動力廠的碘吸附器有Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ三種類型，Ⅱ型碘吸附器額定風(fēng)量適中，阻力損失更小，氣體直流時間更長，吸附效果更好，是目前在應(yīng)急控制中心除碘空氣凈化機(jī)組中普遍采用的一種吸附器[4]。Ⅱ型碘吸附器的吸附劑多采用1%碘化鉀和三乙烯二胺浸漬的煤基炭或椰殼炭，基于物理吸附和化學(xué)吸附原理進(jìn)行放射性碘去除。

2 碘吸附器吸附效率

碘吸附器的吸附效率是衡量吸附器性能的主要指標(biāo)，也可用凈化系數(shù)來表征。該效率是活性炭吸附劑對碘元素的吸附與解吸附達(dá)到動態(tài)平衡時的結(jié)果，是對通風(fēng)系統(tǒng)中放射性碘滯留能力的表現(xiàn)。吸附效率與凈化系數(shù)的關(guān)系式如下：

η=1-(1/DF)

(1)

式中，η為吸附效率；DF為凈化系數(shù)。

碘吸附器的吸附效率會隨工作環(huán)境的溫度、相對濕度等因素變化。

隨著通過碘吸附器空氣氣流溫度的升高，特別是當(dāng)氣流溫度達(dá)到250℉(121.1℃)以上時，碘吸附器的解吸附機(jī)理將顯著增強(qiáng)而導(dǎo)致其吸附效率或凈化系數(shù)迅速降低[5]。

碘吸附器的吸附效率或凈化系數(shù)還會隨著通過空氣氣流相對濕度的變化發(fā)生顯著的變化。其特征是在相對濕度越小時碘吸附器能夠有越高的吸附效率或凈化系數(shù)，當(dāng)相對濕度升高時，由于空氣中的水蒸氣會被碘吸附器炭床中活性炭顆粒表面的微孔吸附而阻止其對碘元素的吸附，從而導(dǎo)致碘吸附器吸附效率或凈化系數(shù)的下降[5]。相關(guān)研究[3，5]顯示，當(dāng)相對濕度在40%以下時，吸附效率較高且保持穩(wěn)定，當(dāng)相對濕度超過40%時，隨濕度的不斷升高，吸附效率不斷下降，當(dāng)相對濕度超過60%時，吸附效率顯著下降。這個過程是可逆的，在相對濕度從95%逐漸減小時，吸附效率則逐漸變大，并恢復(fù)至最大效率，如圖2所示。

圖2 碘吸附器凈化系數(shù)-相對濕度變化曲線[3，5]Fig.2 Curve of purification coefficient-relative humidity of Iodine Filter

除了工作環(huán)境的溫度和相對濕度會影響吸附效率外，根據(jù)研究結(jié)果，新風(fēng)入口處放射性碘濃度、新風(fēng)氣流速度、活性炭的老化和腐蝕速度也會影響到吸附效率，本文不再贅述。

3 吸附效率變化對工作人員劑量的影響

以某核動力廠應(yīng)急控制中心為例，基于自主研發(fā)的應(yīng)急評價軟件平臺，研究了吸附效率對應(yīng)急控制中心工作人員甲狀腺當(dāng)量劑量和有效劑量的影響。

3.1 事故源項

事故源項是事故分析的基本輸入，分別選取了考慮堆芯熔化的RG1.183 DBALOCA、S3源項作為典型事故源項，研究了不同吸附效率下的甲狀腺當(dāng)量劑量和有效劑量變化特征。

美國核管會管理導(dǎo)則RG1.183《評價輕水堆設(shè)計基準(zhǔn)事故的替代輻射源項》中規(guī)定了考慮堆芯熔化的“設(shè)計基準(zhǔn)大破口失水事故”(DBALOCA)源項，其考慮了全堆芯熔化，該源項適用于廠址選擇、環(huán)境影響報告、應(yīng)急設(shè)施可居留性等方面的放射性后果評價。熔化的燃料芯塊中的全部惰性氣體、大部分的鹵素和少部分的揮發(fā)性固態(tài)核素將從一回路系統(tǒng)的破口進(jìn)入安全殼中。

DBALOCA事故源項采用RG1.183 的主要假設(shè)為[6]：

1) 堆芯積存量的100%的惰性氣體和40%碘釋放到安全殼；

2) 碘的化學(xué)形態(tài)：CsI 形態(tài)的碘占95%，元素碘占4.85%，有機(jī)碘占0.15%；

3) 噴淋系統(tǒng)對元素碘和氣溶膠碘的去除按NRC 標(biāo)準(zhǔn)審查大綱SRP6.5.2 中推薦的方法考慮。假設(shè)噴淋系統(tǒng)在事故發(fā)生后1 h內(nèi)有效(噴淋系統(tǒng)水箱1762m3，噴淋流量1700m3/h)，不考慮地坑循環(huán)水的噴淋去除作用。噴淋對有機(jī)碘去除不起作用，也就是說向環(huán)境釋放的碘大部分為有機(jī)碘。

4) 安全殼泄漏率：24 h內(nèi)安全殼的泄漏率為0.3%vol./d，1天后降低為0.15%vol./d。事故后放射性物質(zhì)排放持續(xù)30天，30天后的排放可忽略。

法國核安全與防護(hù)研究所(IRSN)于1977年在WASH-1400 的基礎(chǔ)上開展了核電站概率安全研究分析工作。當(dāng)時他們根據(jù)堆芯熔化后向大氣釋放的途徑分析，把向環(huán)境釋放的放射性源項分為3 類，即S1、S2、S3 源項。S3 源項對應(yīng)于事故發(fā)生后晚期(通常為幾天后)安全殼由于隔離失效及基礎(chǔ)板熔穿等導(dǎo)致的安全殼包容性失效，向環(huán)境的間接釋放。S3 源項一般用于M310系列機(jī)組的典型嚴(yán)重事故應(yīng)急源項。在可居留性評價時，保守地假設(shè)放射性核素在事故發(fā)生24h后的12h內(nèi)均勻連續(xù)釋放，釋放類型為地面釋放。表1給出了S3源項向環(huán)境的釋放份額[7]。

表1 S3源項向環(huán)境的釋放份額(%)Table 1 Release into the environment of S3 source term(%)

3.2 主要計算參數(shù)

表2給出了研究中所用的其他重要參數(shù)取值，主要包括通風(fēng)總?cè)莘e、應(yīng)急指揮部體積、新風(fēng)量、人員居留份額、人員呼吸率、大氣彌散因子等。

表2 主要計算參數(shù)Table 2 Main Calculation Parameters

3.3 計算模型

應(yīng)急控制中心內(nèi)工作人員受到的劑量主要來自于室內(nèi)空氣污染產(chǎn)生的內(nèi)照射和外照射，以及室外放射性煙羽對室內(nèi)人員產(chǎn)生的浸沒外照射，考慮到建筑物墻體(約30cm厚混凝土)的屏蔽作用，根據(jù)經(jīng)驗，該部分對有效劑量的貢獻(xiàn)約為10%，其并不受碘吸附器吸附效率影響，因此本研究暫不考慮該途徑的劑量貢獻(xiàn)，僅考慮前者劑量貢獻(xiàn)。

工作人員劑量結(jié)果基于RG1.195設(shè)計基準(zhǔn)事故放射性后果評價方法[8]與假設(shè)中的劑量計算原理得到，應(yīng)急控制中心位置的大氣彌散因子根據(jù)RG1.145核電廠潛在事故后果評價的大氣彌散模式[9]的原理計算得到。假設(shè)進(jìn)入室內(nèi)的新風(fēng)迅速在室內(nèi)分布均勻，則室內(nèi)核素活度的計算公式為：

(2)

式中：A(t)為t時刻室內(nèi)放射性活度，Bq；Ci(t)為t時刻核素i在室外空氣中的活度濃度，Bq/m3；Vf為過濾進(jìn)風(fēng)量，m3/h；f為吸附效率；λ為室內(nèi)放射性核素的去除速率，1/h。

室內(nèi)積分活度為：

(3)

式中：IAj為時間間隔j內(nèi)室內(nèi)積分活度，Bq·h。

應(yīng)急控制中心可居留空間大小有限，放射性煙羽在室內(nèi)導(dǎo)致的全身劑量遠(yuǎn)小于浸沒在無限煙羽中產(chǎn)生的劑量。室內(nèi)外照射有限煙羽劑量使用墨菲方法進(jìn)行計算：

(4)

式中：DAW為t1到t2時刻的室內(nèi)煙羽浸沒外照射劑量，Sv；Vr為可居留區(qū)容積，m3；SP(j)為居留份額；DF(i)為核素i的外照射有效劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv·m3·Bq-1·s-1。

通過吸入途徑導(dǎo)致的內(nèi)照射有效劑量計算公式為：

(5)

式中：DAE為t1到t2時刻的吸入內(nèi)照射劑量，Sv；BV(t)為呼吸率，m3·h-1；SP(i)為居留份額；DFE(i)為核素i吸入內(nèi)照射有效劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv·Bq-1。

甲狀腺當(dāng)量劑量計算公式為：

(6)

式中：DAT為t1到t2時刻的甲狀腺劑量，Sv；BV(t)為呼吸率，m3·h-1；SP(i)為居留份額；DFT(i)為核素i甲狀腺劑量轉(zhuǎn)換因子，Sv·Bq-1。

3.4 碘吸附器吸附效率對劑量的影響

根據(jù)NB/T 20039.15—2012《核空氣和氣體處理規(guī)范 通風(fēng)、空調(diào)與空氣凈化15部分：吸附介質(zhì)》，按照ASTM D 3803-1979試驗，在溫度為80℃、相對濕度為95%的條件下，碘吸附器對甲基碘的吸附效率應(yīng)不低于99.0%，考慮到實際使用環(huán)境，其吸附效率可能位于98.00%～99.99%區(qū)間，研究了不同事故源項下使用不同吸附效率的碘吸附器，室內(nèi)工作人員所接受的個人有效劑量、甲狀腺當(dāng)量劑量的變化規(guī)律。選取RG1.183 DBALOCA作為典型設(shè)計基準(zhǔn)源項，S3源項作為典型嚴(yán)重事故源項。

圖3和圖4分別給出了RG1.183 DBALOCA和S3事故源項下吸附效率與有效劑量和甲狀腺當(dāng)量劑量的變化曲線，左側(cè)縱坐標(biāo)代表甲狀腺當(dāng)量劑量，右側(cè)縱坐標(biāo)代表有效劑量值。

圖3 吸附效率與甲狀腺當(dāng)量劑量、有效劑量的關(guān)系曲線(RG1.183 DBALOCA源項)Fig.3 Relation curve between the effective dose or the thyroid equivalent dose and the adsorption efficiency (RG1.183 DBALOCA Source Term)

圖4 吸附效率與甲狀腺當(dāng)量劑量、有效劑量的關(guān)系曲線(S3源項)Fig.4 Relation curve between the effective dose or the thyroid equivalent dose and the adsorption efficiency (S3 Source Term)

從圖3和圖4可以看出，在其他輸入條件不變的情況下，有效劑量和甲狀腺當(dāng)量劑量均與吸附效率基本呈線性關(guān)系。使用Origin8.6軟件[10]對分組數(shù)據(jù)進(jìn)行了線性擬合，擬合公式為：

Dth=Kth×η+Dth0

(7)

Deff=Keff×η+Deff0

(8)

式中，Dth為甲狀腺當(dāng)量劑量，Gy；Deff為有效劑量，Sv；η為吸附效率；Kth，Keff分別為甲狀腺當(dāng)量劑量、有效劑量擬合直線的斜率；Dth0，Deff0分別為甲狀腺當(dāng)量劑量、有效劑量擬合直線的截距。

表3給出了不同事故源項下甲狀腺當(dāng)量劑量、有效劑量與吸附效率關(guān)系曲線的擬合參數(shù)。

表3 擬合參數(shù)Table 3 Fitting parameters

4 結(jié)論

碘吸附器作為應(yīng)急控制中心應(yīng)急通風(fēng)過濾系統(tǒng)的重要組成部分，是保證室內(nèi)工作人員開展正常應(yīng)急響應(yīng)的必要物項，吸附效率過低將使得事故情況下可居留性難以保證。對于目前部分核電廠應(yīng)急控制中心可居留性計算中審評認(rèn)可的RG1.183源項和S3源項，在所研究的吸附效率范圍內(nèi)，碘吸附器吸附效率與室內(nèi)工作人員劑量后果呈準(zhǔn)線性相關(guān)，利用得到的相應(yīng)線性擬合系數(shù)，可用于事故劑量快速估算。

建議：(1)在應(yīng)急控制中心通風(fēng)系統(tǒng)設(shè)計時，通過計算，選用具有合適吸附效率指標(biāo)的碘吸附器，并采取措施調(diào)節(jié)其工作環(huán)境和溫度，保證足夠的吸附效率；(2)在日常應(yīng)急準(zhǔn)備工作中，對其進(jìn)行定期試驗，達(dá)不到指標(biāo)時應(yīng)及時更換，確保隨時可用；(3)在開展應(yīng)急響應(yīng)時，可根據(jù)事故和環(huán)境特征估計不同時段內(nèi)的碘吸附器效率值，根據(jù)劑量與吸附效率的準(zhǔn)線性關(guān)系快速得出劑量后果值，輔助應(yīng)急決策。

限于篇幅，本文暫未對碘的化學(xué)形態(tài)進(jìn)行區(qū)分，但由于碘吸附器對于碘的不同化學(xué)形態(tài)的吸附效率有所差別，進(jìn)行應(yīng)急控制中心可居留性評價時應(yīng)加以考慮。

致謝

感謝深圳中廣核工程設(shè)計有限公司、中國核電工程有限公司對本研究給予的大力協(xié)助。

[1] 國家核安全局. HAD002/01-2010, 核動力廠營運單位的應(yīng)急準(zhǔn)備和應(yīng)急響應(yīng)[S]. 2010.

[2] 楊尚杰，吳曉博. 核動力廠應(yīng)急控制中心除碘空氣凈化機(jī)組的設(shè)計與應(yīng)用[J].科技信息，2013.08(15)：389- 390.

[3] 吳潞華，杜建興. 碘吸附器凈化效率隨氣流相對濕度變化的研究[J].核科學(xué)與工程，2007，12(27)：344-348.

[4] 甘泉，楊振. 碘吸附器Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ型的討論[J]. 能源技術(shù)，2009，30(增刊)：55-62.

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[6] Alternative Radiological Source Terms For Evaluating Design Basis Accidents at Nuclear Power Reactors：Regulatory Guide 1.183[S]. 2000.

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[8] Methods and Assumptions for Evaluating Radiological Consequences of Design Basis Accidents at Light-water Nuclear Power Reactors：Regulatory Guide 1.195[S]. 2003.

[9] Atmospheric Dispersion Models for Potential Accident Consequence Assessments at Nuclear Power Plants：Regulatory Guide 1.145[S]. 1982.

[10] 方安平，葉衛(wèi)平，等. Origin 8.0 實用指南[M]. 北京：機(jī)械工業(yè)出版社，2009.

TheStudyonRelationshipbetweenIodineFilterEfficiencyandExposureDoseoftheStaffWorkinginNuclearPowerPlants’EmergencyManagementCenter

CHENPeng，CHENYing-ying，CUIHao，LIBing，LILi，HOUJie，HUANGLi，LUYuan-yuan

(Nuclear and Radiation Safety Center，MEP，Beijing 100082，China)

In order to ensure the habitability of nuclear power plant emergency management center in the accidents with massive radioactive material release，the emergency ventilation filter system is always designed and installed. The iodine filter is an important radio-iodine removal device in the ventilation system. The principle of the iodine filter determines that the adsorption efficiency is varied with the temperature and relative humidity of working environment，iodine concentration of air intake and other factors. Using the design feature of an emergency management center built in a nuclear power plant，corresponding to RG1.183 DBALOCA and S3 accident source term，the relationship between the adsorption efficiency of iodine filter and the effective dose，thyroid equivalent dose of the staff working in the emergency management center is studied，and the coefficients of linear fitting are given，which can be used for quick estimation of nuclear accident consequence.

Emergency Management Center；Iodine filter；Adsorption Efficiency；Habitability；Dose

2017-10-26

環(huán)保公益項目“福島事故后二代改進(jìn)型核電廠改進(jìn)措施技術(shù)要求研究”，課題編號201309054

陳 鵬(1983—)，男，河南南陽人，高級工程師，博士，現(xiàn)主要從事核設(shè)施應(yīng)急審評與研究工作

陳瑩瑩：cyy_97321@163.com

TL732

A

0258-0918(2017)06-0000-1013-06