桶裝核廢物SGS檢測(cè)層間串?dāng)_校正技術(shù)

劉宇琦 庹先國(guó),2,3 石 睿,2,3 鄭洪龍

1（西南科技大學(xué) 核廢物與環(huán)境安全國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室 綿陽(yáng) 621010）

2（四川理工學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院 自貢 643000）

3（成都理工大學(xué) 地質(zhì)災(zāi)害防治與地質(zhì)環(huán)境保護(hù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）

桶裝核廢物SGS檢測(cè)層間串?dāng)_校正技術(shù)

劉宇琦1庹先國(guó)1,2,3石 睿1,2,3鄭洪龍1

1（西南科技大學(xué) 核廢物與環(huán)境安全國(guó)防重點(diǎn)學(xué)科實(shí)驗(yàn)室 綿陽(yáng) 621010）

2（四川理工學(xué)院 化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院 自貢 643000）

3（成都理工大學(xué) 地質(zhì)災(zāi)害防治與地質(zhì)環(huán)境保護(hù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）

分層γ掃描技術(shù)是針對(duì)桶裝核廢物樣品定性、定量無(wú)損檢測(cè)與分析的一種重要方法。分層γ掃描時(shí)，探測(cè)器在測(cè)量當(dāng)前層的時(shí)候會(huì)受到臨近層放射性的干擾，層間串?dāng)_是導(dǎo)致樣品核素總量檢測(cè)值與實(shí)際值產(chǎn)生較大誤差的重要因素之一。通過(guò)層間補(bǔ)償?shù)姆椒ù_定核廢物桶每層樣品的校正系數(shù)，采用蒙特卡羅(Monte-Carlo, MC)模擬與實(shí)驗(yàn)測(cè)量對(duì)探測(cè)張角覆蓋廢物桶的體積重疊部分進(jìn)行準(zhǔn)確校正。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，廢物桶樣品校正值與實(shí)驗(yàn)值誤差均在10%以內(nèi)，精確度提高了5%。在測(cè)量和計(jì)算誤差存在的條件下，可以準(zhǔn)確估計(jì)出放射性廢物桶內(nèi)核素放射性活度，提高檢測(cè)精度。

放射性廢物，分層γ掃描，層間串?dāng)_，蒙特卡羅模擬，定量測(cè)量

隨著我國(guó)核工業(yè)的大力發(fā)展，大量的桶裝核廢物在核設(shè)施生產(chǎn)和核設(shè)施退役過(guò)程中不斷累積，在長(zhǎng)期貯存前要對(duì)桶裝核廢物中所含有的放射性核素進(jìn)行定性定量的分析[1?2]。但是桶裝廢物密度、核素分布都存在不均勻性[3?8]。因此，分層 γ掃描(Segmented Gamma Scanning, SGS)系統(tǒng)檢測(cè)時(shí)，將廢物桶沿其軸向分層，通過(guò)廢物桶勻速旋轉(zhuǎn)，將樣品每層的基質(zhì)與核素等效均勻化[9?10]。測(cè)得每一層計(jì)數(shù)后，根據(jù)各層探測(cè)效率和自吸收校正因子估計(jì)出放射性核素的活度過(guò)程中測(cè)量活度與實(shí)際活度相差較大，尤其是60Co源，不能滿足檢測(cè)分析的需求。產(chǎn)生上述問(wèn)題主要是由于探測(cè)器在接受到當(dāng)前層的計(jì)數(shù)的同時(shí)還接收到了臨近層的計(jì)數(shù)使核素總量測(cè)量值產(chǎn)生較大誤差[11]。為了進(jìn)一步提高SGS檢測(cè)的精度，本研究采用層間補(bǔ)償?shù)姆椒ù_定廢物桶每層樣品的校正系數(shù)，對(duì)層間串?dāng)_造成的影響進(jìn)行校正。

1 基本原理

分層γ掃描過(guò)程分為透射測(cè)量和發(fā)射測(cè)量?jī)刹糠郑鐖D1所示。

圖1 層間串?dāng)_補(bǔ)償原理示意圖Fig.1 Principal diagram of the compensation of wedge-disturbing effect.

透射測(cè)量是測(cè)量外置透射源射線穿過(guò)廢物桶的放射性，其目的在于獲取廢物桶介質(zhì)的線衰減系數(shù)，實(shí)現(xiàn)對(duì)廢物桶本身放射性自吸收的校正。其衰減規(guī)律服從Beer-Lambert定律[6]：

式中：0()IE為能量為E的入射平行γ射線束強(qiáng)度；()IE為穿透樣品后的平行γ射線束強(qiáng)度；()Eμ為線衰減系數(shù)；x為均勻密度樣品厚度。

發(fā)射測(cè)量是屏蔽透射源后測(cè)量廢物桶本身的放射性的過(guò)程。

式中：()Eε為探測(cè)效率；()AE為自吸收校正因子；F(E)為衰減校正效率；D (E)為體源樣品發(fā)射γ射線的探測(cè)器計(jì)數(shù)； S (E)為估計(jì)放射性核素活度。

再對(duì)每一層的樣品源活度進(jìn)行求和，結(jié)合透射測(cè)量和發(fā)射測(cè)量，實(shí)現(xiàn)樣品活度計(jì)算如式(4)：

理論上可設(shè)計(jì)一個(gè)理想的準(zhǔn)直器，使探測(cè)器獲取的γ能譜信息只來(lái)自于探測(cè)器準(zhǔn)直器張口對(duì)應(yīng)的當(dāng)前層[12?13]。實(shí)際情況中，準(zhǔn)直器主要為與探測(cè)器同軸的鉛屏蔽材料，樣品分層測(cè)量時(shí)很難保證探測(cè)器記錄的射線僅來(lái)自探測(cè)器準(zhǔn)直器張口對(duì)應(yīng)的當(dāng)前層，通常需考慮上下層或多個(gè)臨近層射線對(duì)當(dāng)前層探測(cè)器計(jì)數(shù)的影響，該影響即為層間串?dāng)_。采用層間補(bǔ)償?shù)姆椒▉?lái)降低串?dāng)_對(duì)最終估計(jì)的影響，即通過(guò)確定每一層的校正系數(shù)后乘以每層活度的計(jì)算值對(duì)其進(jìn)行校正，如式(5)所示，η為校正因子即當(dāng)前層與覆蓋層的體積比，因?yàn)楦采w層不僅覆蓋到當(dāng)前層而且還覆蓋到臨近層，所以通過(guò)體積比進(jìn)行校正減小層間串?dāng)_的影響。i′為第i層活度計(jì)算值，為第i層校正后活度。

2 Monte-Carlo模擬

對(duì)于特定的SGS測(cè)量裝置，欲得到特定樣品適合的修正系數(shù)，可以利用Monte-Carlo (MC)方法對(duì)該SGS測(cè)量裝置進(jìn)行模擬研究。將廢物桶分為三層的情況進(jìn)行MC模擬，并進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

2.1 模型建立

根據(jù)實(shí)際SGS測(cè)量裝置，建立了分層γ掃描的MC模型系統(tǒng)，如圖2所示。本系統(tǒng)采用的200 L標(biāo)準(zhǔn)桶（半徑為283.0 mm，高為852.5 mm）。SGS測(cè)量系統(tǒng)主要由透射源、樣品源和探測(cè)器等三大部分組成。填充樣品為同密度聚乙烯塑料塊（樣品密度1.0 g·cm?3）。樣品源置于桶對(duì)稱軸上，樣品源距桶底面400.0 mm。探測(cè)器準(zhǔn)直器的外直徑4φ為190.0mm，準(zhǔn)直孔直徑3φ為87.0 mm，長(zhǎng)度l4為185.0mm。透射源準(zhǔn)直器的外直徑1φ為190.0 mm，準(zhǔn)直孔直徑2φ為10.0 mm，長(zhǎng)度1l為50.0 mm。透射源準(zhǔn)直面到桶對(duì)稱軸距離2l為790.0 mm，探測(cè)器準(zhǔn)直面到桶對(duì)稱軸距離3l為1350.0 mm。標(biāo)準(zhǔn)γ放射源（衰變校正后）：152Eu活度為2.9×108Bq；137Cs活度為3.2×105Bq；60Co活度為1.7×105Bq。

圖2 SGS裝置示意圖Fig.2 Schematic diagram of the SGS system.

實(shí)驗(yàn)采用美國(guó)ORTEC公司生產(chǎn)的電制冷P型同軸HPGe探測(cè)器型號(hào)：GEM-MX7080P4-HE-SMP，晶體直徑 70 mm，長(zhǎng)度 82.6 mm，探測(cè)器偏壓2600V，能量響應(yīng)范圍4 keV?10 MeV，相對(duì)探測(cè)效率 66%@1.33 MeV，能量分辨率 0.15%@1.33MeV。將標(biāo)準(zhǔn)桶分為第一層、第二層、第三層，分別高290 mm、300 mm、260 mm，如圖4所示，HPGe探測(cè)器的軸心分別位于140 mm、430 mm、730mm高處。

2.2 模擬結(jié)果及分析

對(duì)透射測(cè)量過(guò)程進(jìn)行MC模擬，由式(1)，計(jì)算可得152Eu源發(fā)射121.7824?1408.011 keV能量段13種不同能量射線在聚乙烯塑料塊中的線衰減系數(shù)，采用指數(shù)函數(shù)擬合，得到了線衰減系數(shù)()Eμ隨γ射線能量變化的特征方程，相關(guān)系數(shù)R2= 0 .994453。

計(jì)算可知，能量為661.661 keV、1173.238 keV、1332.513keV，γ射線的線衰減系數(shù)分別為：0.0931cm?1、0.0712 cm?1、0.0665 cm?1。對(duì)發(fā)射測(cè)量過(guò)程進(jìn)行MC模擬，可得到這三種能量γ射線的探測(cè)效率和樣品衰減之后到達(dá)探測(cè)器的計(jì)數(shù)，通過(guò)式(2)可得自吸收校正因子，由式(3)計(jì)算得到校正后的樣品活度。根據(jù)現(xiàn)有SGS裝置參數(shù)得到三層校正系數(shù)為模擬結(jié)果通過(guò)校正系數(shù)進(jìn)行校正后得到表1。由表1可知，層間校正對(duì)MC方法模擬有效，樣品源經(jīng)校正后相對(duì)誤差在 5%以下。通過(guò)校正系數(shù)對(duì)其進(jìn)行校正后，精確度提高 5%。說(shuō)明該層間串?dāng)_校正方法可以提高桶裝核廢物樣品核素含量測(cè)量準(zhǔn)確度。

表1 模擬結(jié)果與校正結(jié)果Table 1 Simulation and calibration results.

3 實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證

實(shí)驗(yàn)測(cè)量過(guò)程中，對(duì)152Eu源的測(cè)量時(shí)間為180s，在發(fā)射測(cè)量實(shí)驗(yàn)中，對(duì)137Cs源的測(cè)量時(shí)間為800 s，對(duì)60Co源的測(cè)量時(shí)間為1 200 s，每個(gè)條件下測(cè)量3次，取平均值作為能譜數(shù)據(jù)。根據(jù)透射測(cè)量得到聚乙烯樣品的線衰減系數(shù)()Eμ隨γ射線能量變化，采用指數(shù)函數(shù)擬合得到特征方程，相關(guān)系數(shù)R=20.99893。

由實(shí)驗(yàn)測(cè)量擬合特征方程可得到發(fā)射γ射線能量為661.661 keV、1 173.238 keV、1 332.513 keV在樣品中的線衰減系數(shù)分別為 0.052 4 cm?1、0.0403cm?1、0.037 8 cm?1。SGS 測(cè)量確定的兩個(gè)樣品源活度如表3所示；根據(jù)校正系數(shù)，經(jīng)式(5)校正后得到校正樣品活度如表2所示。由表2可知，采用SGS實(shí)驗(yàn)裝置得到的測(cè)量結(jié)果，137Cs源經(jīng)校正后相對(duì)誤差在 2%以下，60Co源經(jīng)校正后相對(duì)誤差在10%以下。通過(guò)層間補(bǔ)償?shù)男Ｕ椒ǎ_度提高 5%。校正結(jié)果說(shuō)明層間校正方法可以提高桶裝核廢物樣品核素含量測(cè)量準(zhǔn)確度。

表2 修正前后計(jì)算兩種密度樣品活度Table 2 Correction calculated two different densities of samples before and after activity.

4 結(jié)語(yǔ)

采用層間補(bǔ)償?shù)姆椒▽?duì)桶裝核廢物活度校正，可降低層間串?dāng)_對(duì)活度估計(jì)值的影響。通過(guò)MC模擬計(jì)算與實(shí)驗(yàn)測(cè)量相結(jié)合，較為準(zhǔn)確地對(duì)以聚乙烯塑料塊為介質(zhì)的均勻樣品進(jìn)行層間校正。校正后的樣品總活度相對(duì)誤差均在10%以內(nèi)，通過(guò)校正系數(shù)對(duì)測(cè)量結(jié)果進(jìn)行準(zhǔn)確校正后，精確度提高 5%，說(shuō)明采用該層間串?dāng)_校正方法是可行有效的。該方法可進(jìn)一步應(yīng)用于非均勻體樣品的層間串?dāng)_研究。

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Correction of radioactive waste drums wedge-disturbing effect of segmented gamma scanning

LIU Yuqi1TUO Xianguo1,2,3SHI Rui1,2,3ZHENG Honglong1
1(Fundamental Science on Nuclear Wastes and Environmental Safety Laboratory, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China)
2(School of Chemical and Environmental Engineering, Sichuan University of Science & Engineering, Zigong 643000, China)
3(State Key Laboratory of Geohazard Prevention and Geoenvironment Protection, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)

Background: Segmented gamma scanning (SGS) measure is an important technique for qualitative and quantitative analysis of nuclear scrap and radioactive waste (NSRW). Purpose: This study aims to improve the accuracy of the point source activity of NSRW measured by SGS for each segment with compensation of the wedge-disturbing effect. Methods: The calibration coefficients of each segment were determined by the method of inter-segment compensation. Monte-Carlo simulation and experimental measurements were employed to accurately calibrate the detected region overlap of the segments using HPGe detector. Results: The experimental results show the wedge-disturbing effect can be effectively removed with this proposed method. The relative error is within 10% of the experimental value and the accuracy in the estimate of point source activity increases by 5%. Conclusion: The correction analysis using calibration coefficient is feasible and effective for SGS technique.

Radioactive waste, SGS, Wedge-disturbing, Monte-Carlo simulation, Quantitative analysis

LIU Yuqi, male, born in 1990, graduated from Southwest University of Science and Technology in 2013, master student, focusing on nuclear radiation detection method

TUO Xianguo, E-mail: tuoxg@cdut.edu.cn

date: 2017-01-03, accepted date: 2017-05-09

TL99

10.11889/j.0253-3219.2017.hjs.40.110202

國(guó)家自然科學(xué)基金(No.41374130、No.41604154)、人工智能四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放基金項(xiàng)目(No.2016RYJ08)、四川省科技計(jì)劃項(xiàng)目

(No.2017GZ0359)、四川省軍民結(jié)合產(chǎn)業(yè)發(fā)展專項(xiàng)資金(No.16zs9101)資助

劉宇琦，男，1990年出生，2013年畢業(yè)于西南科技大學(xué)，現(xiàn)為碩士研究生，研究領(lǐng)域?yàn)楹溯椛涮綔y(cè)方法

庹先國(guó)，E-mail: tuoxg@cdut.edu.cn

2017-01-03，

2017-05-09

Supported by National Natural Science Foundation of China (No.41374130, No.41604154), the Opening Project of Key Laboratory of Artificial

Intelligence in Sichuan Province (No.2016RYJ08), the Sichuan Science and Technology Project of China (No.2017GZ0359), the Sichuan Military and

Civilian Development of Special Funds (No.16zs9101)