贛南稀土礦區(qū)地下水污染現(xiàn)狀、危害及處理技術(shù)與展望

涂婷，王月，安達(dá)，李娟*，楊延梅，唐軍，席北斗

1.重慶交通大學(xué)河海學(xué)院，重慶 400074 2.環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012 3.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，國(guó)家環(huán)境保護(hù)地下水污染過(guò)程模擬與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

贛南稀土礦區(qū)地下水污染現(xiàn)狀、危害及處理技術(shù)與展望

涂婷1,2,3，王月2,3，安達(dá)2,3，李娟2,3*，楊延梅1，唐軍2,3，席北斗2,3

1.重慶交通大學(xué)河海學(xué)院，重慶 400074 2.環(huán)境基準(zhǔn)與風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，北京 100012 3.中國(guó)環(huán)境科學(xué)研究院，國(guó)家環(huán)境保護(hù)地下水污染過(guò)程模擬與控制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100012

贛南稀土礦區(qū)由于受離子型稀土礦開(kāi)采的影響，地下水污染嚴(yán)重。在查閱國(guó)內(nèi)外相關(guān)文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上，闡述了贛南稀土礦區(qū)礦山開(kāi)采和原地浸礦導(dǎo)致的地下水稀土元素、三氮(離子態(tài)的氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮)和硫酸鹽污染現(xiàn)狀，分析了該類(lèi)型地下水污染的危害，總結(jié)目前已有的地下水修復(fù)方法并分析其應(yīng)用局限性，提出適用于贛南稀土礦區(qū)的地下水污染治理思路。

離子型稀土礦；地下水污染治理；稀土元素；氨氮；硝酸鹽氮；亞硝酸鹽氮；硫酸鹽

離子型稀土資源是不可再生的戰(zhàn)略性資源，我國(guó)是世界上稀土資源最豐富的國(guó)家，離子型稀土資源占世界同類(lèi)資源的90%。目前，我國(guó)探明儲(chǔ)量的稀土礦區(qū)有60多處，其中贛南地區(qū)占全國(guó)稀土礦資源的2/3[1]。然而豐富的礦產(chǎn)資源也造成了濫采亂挖、資源浪費(fèi)、環(huán)境破環(huán)的局面。尤其是20世紀(jì)80年代以后，由于政策的放寬，造成一個(gè)縣有幾百家開(kāi)采者競(jìng)相開(kāi)采的情況，且以小規(guī)模開(kāi)采者占多數(shù)[2]。長(zhǎng)期過(guò)度無(wú)序的開(kāi)采狀態(tài)、粗放的生產(chǎn)經(jīng)營(yíng)方式、落后的生產(chǎn)工藝，使贛南稀土礦區(qū)的地下水普遍酸化，水位不斷抬升，水質(zhì)持續(xù)惡化，給當(dāng)?shù)氐牡叵滤斐闪藝?yán)重影響。

1 地下水污染現(xiàn)狀

1.1形成過(guò)程

由于我國(guó)是離子型稀土礦分布最集中的國(guó)家，贛南離子型稀土礦區(qū)地下水污染已成為我國(guó)典型的地下水污染類(lèi)型。離子型稀土礦開(kāi)采方式分為池浸、堆浸和原地浸礦3種，原地浸礦是更為粗獷的開(kāi)采方式。2007年以后，稀土礦普遍開(kāi)始采用原地浸礦工藝，即通過(guò)注入浸礦液，使溶液中交換勢(shì)更大的陽(yáng)離子與呈吸附態(tài)的稀土離子發(fā)生交換作用，稀土離子進(jìn)入浸出液，繼續(xù)大量注入浸礦液(或頂水)擠出已發(fā)生交換作用的稀土浸出液，最后對(duì)浸出液進(jìn)行收集提煉[3]。大面積、巨量的浸礦液的注入使地下水位不斷抬高。開(kāi)發(fā)過(guò)程中大量使用的硫酸銨、碳酸氫銨等浸礦化學(xué)藥劑在參與完成浸礦反應(yīng)后，仍以氨氮和硫酸鹽形式大量存在于浸析反應(yīng)池中。氨氮和硫酸鹽為稀土行業(yè)的主要特征污染物之一，其不僅會(huì)通過(guò)滲濾作用進(jìn)入地下水體，且在雨水沖刷和地表徑流的作用下可能直接流入附近的河流，導(dǎo)致水中三氮(離子態(tài)的氨氮、亞硝酸鹽氮和硝酸鹽氮)和硫酸鹽濃度劇增，嚴(yán)重污染礦山周邊水環(huán)境，對(duì)地下水和生態(tài)安全構(gòu)成極大威脅[4]。在稀土礦開(kāi)采過(guò)程中產(chǎn)生的含稀土元素廢水及稀土尾礦經(jīng)過(guò)地表徑流和滲漏，還有尾砂淋濾水的滲排，也可能會(huì)進(jìn)入地表水和地下水中對(duì)水環(huán)境造成污染。

1.2污染現(xiàn)狀

受離子型稀土資源開(kāi)采的影響，贛南稀土礦區(qū)已成為三氮和硫酸鹽地下水復(fù)合污染的重災(zāi)區(qū)。據(jù)統(tǒng)計(jì)[5]，贛南稀土開(kāi)采導(dǎo)致的污染遍布18個(gè)縣(市、區(qū))，共涉及廢棄稀土礦山302座，遺留的廢渣達(dá)1.91億t，因稀土開(kāi)采被破壞的山林面積達(dá)97.34km2。贛南稀土礦區(qū)開(kāi)采采用原地浸礦的方式后，克服了池浸將植被剝離，挖開(kāi)山體的情況，相對(duì)減少了對(duì)山林植被的破壞，但對(duì)河流和地下水的污染卻變得難以控制。據(jù)調(diào)查[1]，生產(chǎn)1t混合氧化稀土要排放幾千t含有大量三氮、硫酸鹽、草酸根等污染物的酸性稀土廢水(pH為2左右)，絕大部分稀土礦山?jīng)]有廢水處理設(shè)施，這些酸性極強(qiáng)的廢水直接外排對(duì)稀土礦區(qū)地下水造成了嚴(yán)重污染。稀土礦區(qū)中，有效態(tài)稀土以La、Ce、Y3種元素為主，占總量的79.71%[6]。稀土元素在土壤環(huán)境中的遷移能力很弱，能被土壤吸附，且土壤對(duì)La、Ce、Y具有較強(qiáng)的吸附能力。因此，礦區(qū)稀土元素污染主要表現(xiàn)在周?chē)寥?、農(nóng)田生態(tài)系統(tǒng)和附近河流中，影響植被、農(nóng)作物以及水生生物的生長(zhǎng)[6]。贛南稀土礦區(qū)地下水主要污染因子為pH、氨氮、硫酸鹽和溶解性固體等，地下水水質(zhì)監(jiān)測(cè)結(jié)果表明：pH嚴(yán)重超標(biāo)，超標(biāo)率為89.6%，對(duì)礦區(qū)地下水影響明顯；氨氮超標(biāo)率為6.3%，污染范圍可延至下游3km處，距離礦區(qū)越遠(yuǎn)污染程度越低；硫酸鹽和溶解性固體遷移距離短，污染擴(kuò)散范圍較小，僅分布在礦區(qū)及礦區(qū)污染區(qū)[7-8]。稀土礦區(qū)地下水污染嚴(yán)重影響周?chē)用竦纳眢w健康和生態(tài)環(huán)境，已成為重要的民生問(wèn)題。

2 地下水污染的危害

2.1稀土元素污染的危害

稀土元素對(duì)礦區(qū)附近土壤及地表水污染嚴(yán)重，也可能通過(guò)降水淋濾及河流對(duì)地下水的補(bǔ)給從土壤和河流中下滲至地下水中對(duì)其造成污染，從而對(duì)人體健康和生態(tài)環(huán)境產(chǎn)生危害。

2.1.1對(duì)人體健康的危害

目前，針對(duì)稀土元素進(jìn)入地下水最終被人體吸收產(chǎn)生危害的研究較多。朱為方等[9]通過(guò)對(duì)贛南稀土礦區(qū)食譜中稀土元素分布、人體健康項(xiàng)目調(diào)查并結(jié)合動(dòng)物試驗(yàn)得出，居民日均稀土元素?cái)z入量達(dá)6.0～6.7mg時(shí)，將導(dǎo)致人體的免疫球蛋白顯著提高，白蛋白含量顯著低于對(duì)照區(qū)居民；長(zhǎng)期攝入低劑量稀土元素會(huì)引起兒童智商均數(shù)和記憶力低下。吳磊等[10]的研究表明，贛南稀土礦區(qū)白血病發(fā)病率與飲用水中含有稀土元素關(guān)系密切。當(dāng)稀土元素進(jìn)入地下水，居民通過(guò)農(nóng)作物和井水?dāng)z入的稀土元素終身日均攝入量之和為295.33μg/(kg·d)，大大超過(guò)安全劑量和亞臨床損害劑量的臨界值，導(dǎo)致稀土元素在人體內(nèi)不斷累積，使該地區(qū)的人群面臨極高的健康風(fēng)險(xiǎn)[11]。另外，多種生物毒理學(xué)效應(yīng)研究表明，長(zhǎng)期低劑量攝入稀土元素對(duì)腦、肝、骨和免疫功能等具有廣泛的生物學(xué)毒效應(yīng)譜，可導(dǎo)致多種毒害和病變[12]。

2.1.2對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的危害

稀土礦開(kāi)采使周?chē)寥拉h(huán)境中稀土元素含量增加，稀土元素進(jìn)入土壤后，絕大部分滯留在土壤表層。稀土元素在土壤環(huán)境中長(zhǎng)期非自然累積必然會(huì)對(duì)土壤生態(tài)系統(tǒng)的功能和糧食生產(chǎn)安全產(chǎn)生潛在的負(fù)面影響，高濃度的稀土元素會(huì)抑制植株根系伸長(zhǎng)率，顯著降低農(nóng)作物發(fā)芽率，并與細(xì)胞膜蛋白結(jié)合，抑制細(xì)胞內(nèi)酶的活性[13]。稀土元素不單在土壤中累積，也會(huì)被水生生物吸收和累積，當(dāng)稀土元素累積到某個(gè)量時(shí)，會(huì)對(duì)水體環(huán)境產(chǎn)生負(fù)面作用。低濃度的稀土元素會(huì)促進(jìn)浮萍生長(zhǎng)，加速水體的富營(yíng)養(yǎng)化；高濃度的稀土元素對(duì)綠藻、水華魚(yú)腥藻等藻類(lèi)具有毒性作用，并促進(jìn)藻毒素的釋放，從而對(duì)其他生物體產(chǎn)生進(jìn)一步的毒害作用[14]。稀土元素對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)的生物多樣性具有顯著作用，可降低藻類(lèi)的生物多樣性指數(shù)，更重要的是，稀土元素會(huì)在以魚(yú)類(lèi)為代表的諸多水生生物體內(nèi)富集，影響其體內(nèi)酶和脂質(zhì)過(guò)氧化水平，并通過(guò)食物鏈進(jìn)入人體，對(duì)人體健康產(chǎn)生潛在影響[15]。

2.2三氮和硫酸鹽污染的危害

在地下水環(huán)境中，三氮的存在形式以常量組分硝酸鹽氮為主，其他2種為微量組分。稀土礦區(qū)地下水中的三氮和硫酸鹽污染給周?chē)用窠】岛蜕鷳B(tài)環(huán)境造成了很大影響。硝酸鹽污染因其存在的普遍性，已成為全球問(wèn)題[16-17]。

2.2.1對(duì)人體健康的危害

2.2.1.1非致癌效應(yīng)

目前贛南稀土礦區(qū)地下水主要污染指標(biāo)是氨氮、硝酸鹽氮、亞硝酸鹽氮和硫酸鹽：硫酸鹽本身毒性很低[18-19]，GB5479—2006《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》中規(guī)定硫酸鹽的濃度不得超過(guò)250mg/L，水中少量硫酸鹽對(duì)人體健康無(wú)影響，但含量過(guò)高會(huì)導(dǎo)致腹瀉、脫水和胃腸道紊亂[20]；環(huán)境硝酸鹽暴露不會(huì)產(chǎn)生致癌作用[21]，但其進(jìn)入人體后可被還原為亞硝酸鹽，亞硝酸鹽可以直接被人體吸收，將正常的血紅蛋白氧化成高鐵血紅蛋白，從而降低血紅蛋白輸送氧的能力，當(dāng)高鐵血紅蛋白濃度達(dá)到正常血紅蛋白的10%時(shí)就會(huì)成為高鐵血紅蛋白癥(如黃萎癥等)，出現(xiàn)皮膚紫紺、頭暈、惡心、心跳加速、呼吸困難、乏力、腹痛、腹瀉等臨床癥狀，尤其是對(duì)4個(gè)月以內(nèi)的嬰兒反應(yīng)敏感，稱為嬰兒藍(lán)血癥，更高濃度的高鐵血紅蛋白會(huì)引起窒息甚至死亡[22]；好氧條件下，氨氮在亞硝化菌和硝化菌作用下可以氧化成亞硝酸鹽和硝酸鹽，進(jìn)而影響人體健康[23]。

2.2.1.2致癌效應(yīng)

研究表明，癌癥的發(fā)病率和死亡率與飲用水中亞硝酸鹽濃度顯著相關(guān)[24-26]；大部分動(dòng)物試驗(yàn)表明，單純的喂食亞硝酸鹽不會(huì)增加惡性腫瘤發(fā)病概率，但對(duì)已有的腫瘤細(xì)胞具有促進(jìn)增殖和惡性表型轉(zhuǎn)化作用[27-28]。因此，皇甫超申等[29]認(rèn)為亞硝酸鹽單一因素引發(fā)癌癥的證據(jù)不足，其是一種促癌劑。硝酸鹽和亞硝酸鹽能在各種含氮有機(jī)化合物作用下，形成穩(wěn)定的、致癌和致突變性的亞硝胺和亞硝基酞胺等亞硝基族化合物。亞硝基族化合物是一類(lèi)強(qiáng)致癌物，能引起多種動(dòng)物臟器的腫瘤，硝酸鹽與亞硝酸鹽均為亞硝胺的前體物。據(jù)調(diào)查[26]，我國(guó)江蘇南通地區(qū)肝癌的發(fā)病率偏高，這與飲用水中硝酸鹽和亞硝酸鹽含量較高關(guān)系密切。對(duì)飲用水水質(zhì)與居民死因相關(guān)研究表明，水中硫酸鹽濃度與肝癌死因關(guān)系呈正相關(guān)[30]。

2.2.2對(duì)生態(tài)系統(tǒng)的危害

2.2.2.1對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)的危害

三氮污染物通過(guò)水循環(huán)系統(tǒng)進(jìn)入地表水環(huán)境中，對(duì)魚(yú)類(lèi)等水生動(dòng)物產(chǎn)生毒害作用。低濃度的氨氮會(huì)妨礙魚(yú)鰓的氧傳遞，當(dāng)其濃度達(dá)到0.5mg/L時(shí)，可對(duì)水生動(dòng)物尤其是魚(yú)類(lèi)造成毒害作用；水體中由于硝化作用，氨氮會(huì)氧化成硝酸鹽氮，消耗水體大量溶解氧，嚴(yán)重時(shí)會(huì)使魚(yú)類(lèi)等水生動(dòng)物窒息死亡[31]。氮是植物生長(zhǎng)不可缺少的營(yíng)養(yǎng)元素，如果水體中總氮過(guò)量，會(huì)使藻類(lèi)大量繁殖、富集，出現(xiàn)富營(yíng)養(yǎng)化現(xiàn)象，大量消耗水中的溶解氧，使水體生態(tài)環(huán)境惡化。

地下水中的硫酸鹽在厭氧環(huán)境下會(huì)發(fā)生還原反應(yīng)生成H2S。H2S本身具有非常強(qiáng)的毒性，一旦進(jìn)入水體，會(huì)給水中的微生物、魚(yú)類(lèi)、藻類(lèi)等帶來(lái)嚴(yán)重危害，最終導(dǎo)致各生物的死亡和滅絕，從而使水體喪失生態(tài)調(diào)節(jié)功能[32]。硫酸鹽廢水中含有大量的SO42-，SO42-可轉(zhuǎn)化成S2-，S2-與水中的金屬離子發(fā)生化合反應(yīng)生成硫化物的沉淀，使水體中大量金屬微量元素快速流失[33]，很大程度上抑制了水生植物生長(zhǎng)，最終水體生態(tài)平衡遭到破壞。

2.2.2.2對(duì)土壤和植物的危害

硝酸鹽對(duì)植物的危害同樣不容小覷，植物從景觀水吸附過(guò)量的硝酸鹽后，在植物體內(nèi)累積，引起植物的病蟲(chóng)害，并影響植物生長(zhǎng)質(zhì)量，從而影響生態(tài)環(huán)境。與污染地下水相關(guān)聯(lián)的土壤也會(huì)受到相應(yīng)的影響，土壤中氮含量過(guò)多會(huì)使土壤板結(jié)，改變土壤粒徑分布和孔隙度，破壞土壤結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致生物學(xué)性質(zhì)惡化，影響農(nóng)作物的產(chǎn)量和品質(zhì)，破壞周?chē)脖弧Ｍ寥乐械臍鈶B(tài)損失和淋失也會(huì)造成大氣和水體的氮污染，嚴(yán)重影響生態(tài)環(huán)境。土壤中大量的硫酸鹽會(huì)破壞土壤結(jié)構(gòu)，降低土壤肥力，危害植物健康。隨著地下水污染面積的擴(kuò)大，稀土礦區(qū)周?chē)寥篮椭脖皇芷茐牡拿娣e也逐漸增大。

3 地下水污染治理技術(shù)

稀土礦開(kāi)采過(guò)程造成的稀土元素污染和浸礦液使用造成的三氮和硫酸鹽污染是我國(guó)典型的礦區(qū)污染類(lèi)型。我國(guó)贛南稀土礦區(qū)地下水屬于稀土元素、三氮和硫酸鹽復(fù)合污染，且其酸性極高。目前，針對(duì)贛南地區(qū)地下水復(fù)合污染問(wèn)題，尚未提出好的解決辦法。但分別針對(duì)以上幾種污染物已有較成熟的水處理技術(shù)，如稀土元素污染常使用原位生物修復(fù)法治理，硝酸鹽污染通常采用離子交換法治理，高濃度氨氮廢水應(yīng)用膜技術(shù)治理較多，每種離子適用的技術(shù)不同，每種處理技術(shù)適用條件也不同。針對(duì)贛南稀土礦區(qū)地下水污染特征，借鑒已有的研究經(jīng)驗(yàn)，提出適用的污水處理思路，對(duì)贛南稀土礦區(qū)地下水污染治理工作具有重要意義。

3.1研究現(xiàn)狀

礦產(chǎn)開(kāi)采和冶煉是土壤、水體和農(nóng)作物稀土元素濃度較高的主要原因。目前，關(guān)于稀土元素對(duì)土壤和農(nóng)田生態(tài)環(huán)境污染的研究較多，而稀土元素對(duì)地下水污染的研究較少，且大多集中在分析稀土元素地球化學(xué)、稀土元素的分布模式、影響因素及環(huán)境效益等方面[34-35]。現(xiàn)有的對(duì)稀土元素污染治理大多集中在土壤環(huán)境領(lǐng)域，但受污染的土壤及河流極易對(duì)地下水產(chǎn)生影響，防治稀土元素對(duì)水體的污染也是減少其在人體中蓄積，降低對(duì)人體健康威脅的一個(gè)重要途徑。此外，已有對(duì)礦區(qū)稀土開(kāi)采過(guò)程中浸礦液使用引起的地下水三氮和硫酸鹽污染的相關(guān)研究[36-37]，但對(duì)其治理方法的研究較少。水體三氮和硫酸鹽污染問(wèn)題在全球范圍內(nèi)普遍存在，筆者總結(jié)了國(guó)內(nèi)外三氮和硫酸鹽污染治理情況，以期為贛南稀土礦區(qū)地下水的污染治理提供借鑒。

3.1.1稀土元素

稀土元素類(lèi)屬于重金屬，具有重金屬的共性，因此土壤和地下水中稀土元素污染防治可以借鑒重金屬元素污染治理方法[38]。綜合國(guó)內(nèi)外的研究，目前對(duì)礦區(qū)地下水重金屬污染的治理方法主要有物理修復(fù)，化學(xué)修復(fù)和生物修復(fù)[39]。各方法在贛南稀土礦區(qū)地下水污染治理中的適用性見(jiàn)表1。

表1 已有重金屬污染治理技術(shù)適用性分析

3.1.2三氮

國(guó)內(nèi)外對(duì)三氮水污染問(wèn)題已有成熟的治理技術(shù)，主要分為生物脫氮與非生物脫氮[40]。各方法在贛南稀土礦區(qū)地下水污染治理中的適用性見(jiàn)表2。

表2 已有三氮污染治理技術(shù)適用性分析

3.1.3硫酸鹽

硫酸鹽廢水的處理方法主要包括化學(xué)沉淀法、物理化學(xué)法和生物修復(fù)[41]。各方法在贛南稀土礦區(qū)地下水污染治理中的適用性見(jiàn)表3。

表3 已有硫酸鹽污染治理技術(shù)適用性分析

3.2研究進(jìn)展

在已有的修復(fù)技術(shù)基礎(chǔ)上，需進(jìn)一步研究提高修復(fù)效果以及多種修復(fù)技術(shù)的聯(lián)合使用。由于具有環(huán)境友好、成本低、修復(fù)徹底等優(yōu)點(diǎn)，生物修復(fù)成為近年來(lái)國(guó)內(nèi)外稀土元素污染治理研究的熱點(diǎn)[42]。微生物修復(fù)地下水環(huán)境研究的熱點(diǎn)集中在增加微生物的活性、可利用性或加速微生物降解速率和效率等方面，而重金屬超富集植物的研究是植物修復(fù)的一個(gè)關(guān)注點(diǎn)[39]。此外，以植物-微生物修復(fù)為代表的聯(lián)合修復(fù)法由于大大提高了修復(fù)過(guò)程的安全性，在降低修復(fù)成本的同時(shí)又維持了土壤肥力而成為土壤污染修復(fù)的新方向[42]。研究證明，地球上80%以上的陸生植物能與菌根真菌形成共生體，其中能形成內(nèi)生菌根的植物約有90%[43]。菌根真菌起著聯(lián)系植物與土壤的橋梁作用，因此菌根的形成對(duì)稀土元素?zé)o論是作為礦物質(zhì)營(yíng)養(yǎng)元素還是毒性污染物進(jìn)入植物體，都發(fā)揮著關(guān)鍵性的選擇和調(diào)控作用[44]。因此，分離和篩選對(duì)稀土礦區(qū)逆境適應(yīng)性強(qiáng)的菌根真菌，建立菌種資源庫(kù)，對(duì)稀土礦區(qū)生態(tài)系統(tǒng)的重建有廣闊的應(yīng)用前景。

生物修復(fù)是地下水脫氮技術(shù)中研究得最多、最熱的方法之一，生物反硝化法被認(rèn)為是最有潛力的脫氮方法[45]。生態(tài)系統(tǒng)中氮循環(huán)的反硝化環(huán)節(jié)是硝酸鹽去除的主要機(jī)制。對(duì)于硫酸鹽的去除，生物修復(fù)也較有前景。原位生物脫氮技術(shù)在國(guó)內(nèi)外研究較多[46-48]，其修復(fù)過(guò)程主要依賴于地下水體中的反硝化細(xì)菌和人為創(chuàng)造的促進(jìn)反硝化反應(yīng)的條件，如利用種植相應(yīng)的植被、往地下水中投加鋸末等SOC(固相有機(jī)碳)材料，為地下水中硝酸鹽的去除提供碳源。張?jiān)频萚49]將人工脫氮菌劑分別與乙醇、乙酸鈉、葡萄糖、白糖等組合應(yīng)用，開(kāi)展了對(duì)受硝酸鹽污染地下水的原位修復(fù)試驗(yàn)研究，結(jié)果表明，在污染區(qū)中心至邊緣的范圍內(nèi)實(shí)施人工抽水與注水，伴隨注水按一定比例連續(xù)投加碳源，同時(shí)間歇投加人工脫氮菌劑，最終取得了較好的污染治理效果。異位生物脫氮技術(shù)主要是將地下水抽到地面，利用生物反應(yīng)器(如固定床、流化床)等反硝化脫氮。Gauntlett等[50]研究了利用流動(dòng)沙床去除河水中的硝酸鹽，該技術(shù)也適用于地下水的處理。金贊芳等[51]采用室內(nèi)試驗(yàn)裝置，以棉花為碳源研究生物反應(yīng)器去除地下水中的硝酸鹽，結(jié)果表明，反應(yīng)器啟動(dòng)較快。

生物修復(fù)處理硫酸鹽污染地下水是在厭氧條件、硫酸鹽還原菌(SRB)作用下，將水中的硫酸根離子轉(zhuǎn)化為硫化物，在此基礎(chǔ)上借助金屬硫化物沉淀和氣體脫硫技術(shù)將硫元素穩(wěn)定或回收利用[52]。生物修復(fù)處理硫酸鹽污染地下水的最適pH為中性，過(guò)低的pH將導(dǎo)致細(xì)菌酶活性降低，pH小于5的廢水都不會(huì)直接采用生物修復(fù)處理。馮穎等[53]考察了單質(zhì)鐵(Fe0)對(duì)SRB活性和硫酸鹽還原過(guò)程的影響，結(jié)果表明，F(xiàn)e0與H+反應(yīng)生成了Fe2+，并使H+轉(zhuǎn)化為H2，H+的減少提高了溶液的pH，F(xiàn)e2+是催化硫酸鹽還原反應(yīng)酶的激活劑，F(xiàn)e0對(duì)SRB還原硫酸鹽有強(qiáng)化作用，可使體系承受更大的酸性負(fù)荷，并能明顯縮短反應(yīng)延遲期?？梢?jiàn)，對(duì)于酸性地下水的處理可以通過(guò)投加Fe0來(lái)提高pH，增加生物修復(fù)處理體系可承受的酸性負(fù)荷。

4 地下水污染治理技術(shù)展望

贛南稀土礦開(kāi)發(fā)帶來(lái)利益的同時(shí)，對(duì)周?chē)用裆眢w健康和生態(tài)環(huán)境的影響也日益嚴(yán)峻。在稀土礦開(kāi)采量不斷提高的今天，安全環(huán)保的稀土礦開(kāi)采技術(shù)是贛南礦區(qū)可持續(xù)發(fā)展的基礎(chǔ)。而對(duì)于稀土礦開(kāi)采過(guò)程中造成的地下水污染的治理則是稀土礦開(kāi)采可持續(xù)發(fā)展的關(guān)鍵。鑒于贛南稀土礦區(qū)淺層地下水三氮和硫酸鹽復(fù)合污染的特點(diǎn)，采用單一治理方法不能同時(shí)滿足稀土元素、三氮和硫酸鹽的去除。

植物-微生物修復(fù)法治理稀土元素污染效果較好。根據(jù)稀土礦區(qū)土壤條件，種植適宜生存的植被，利用土壤中某些微生物改良土壤結(jié)構(gòu)，增加土壤肥力，提高植物抗逆，尤其是對(duì)重金屬的抗性，使稀土礦區(qū)環(huán)境中的稀土元素被植物吸收，促進(jìn)植被的生長(zhǎng)，從而恢復(fù)礦區(qū)植被面積。目前，借助菌根技術(shù)，許多稀土礦區(qū)的土地生產(chǎn)力得以恢復(fù)，生態(tài)環(huán)境得以改善，獲得了良好的經(jīng)濟(jì)效益。土壤和地下水密切相關(guān)，在土壤-地下水重金屬污染遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律方面，根據(jù)遷移模型，可先修復(fù)土壤稀土元素，進(jìn)而防止污染地下水體或減輕后續(xù)處理強(qiáng)度。

生物修復(fù)在處理地下水三氮和硫酸鹽污染中具有一定的優(yōu)勢(shì)?？刹捎脕喯趸?硫酸鹽還原-脫硫反硝化的地下水處理工藝進(jìn)行同步脫氮除硫：在微好氧條件下，將地下水中的氨氮轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽；根據(jù)亞硝酸鹽和硝酸鹽及硫酸鹽在厭氧條件下能被還原的特性，利用生物反硝化法使部分亞硝酸鹽和硝酸鹽發(fā)生反硝化反應(yīng)生成氮?dú)?，同時(shí)SRB在厭氧條件下將硫酸根還原為S2-；在缺氧條件下，使水中部分S2-和Fe2+反應(yīng)生成FeS沉淀，另一部分S2-作為電子供體可進(jìn)一步去除亞硝酸鹽和硝酸鹽，生成單質(zhì)硫，同時(shí)將亞硝酸鹽、硝酸鹽生物轉(zhuǎn)化為氮?dú)猓桨l(fā)生脫硫反硝化。

此外，應(yīng)對(duì)礦區(qū)地下水進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)控，建設(shè)專門(mén)的采礦排水系統(tǒng)，通過(guò)改善采礦方法或采取人工防滲假底措施來(lái)減少采礦過(guò)程中浸礦液對(duì)地下水的污染。通過(guò)稀土礦區(qū)地下水污染治理，改善其周?chē)寥拉h(huán)境及恢復(fù)植被覆蓋面積等，對(duì)稀土礦區(qū)整體生態(tài)環(huán)境進(jìn)行整治，促進(jìn)離子型稀土礦開(kāi)采的可持續(xù)發(fā)展。

5 結(jié)論

(1)贛南稀土礦區(qū)的開(kāi)采使區(qū)域內(nèi)地下水受稀土元素、三氮和硫酸鹽復(fù)合污染，地下水酸性極高。隨著礦區(qū)水土污染面積的增大，周?chē)脖辉獾狡茐?，無(wú)法耕種，地下水無(wú)法飲用，其污染狀況已成為非常嚴(yán)重的民生問(wèn)題。

(2)贛南稀土礦區(qū)地下水污染給周?chē)用裆眢w健康和生態(tài)環(huán)境造成嚴(yán)重影響。長(zhǎng)期低劑量攝入稀土元素對(duì)居民腦、肝、骨和免疫功能等具有毒理效應(yīng)，還會(huì)促發(fā)白血病等疾病的發(fā)病率。三氮和硫酸鹽對(duì)當(dāng)?shù)鼐用裼兄掳┖头侵掳┬?yīng)，對(duì)生態(tài)系統(tǒng)也有很大的危害。

(3)贛南稀土礦區(qū)地下水污染治理應(yīng)從污染控制著手，完善礦產(chǎn)開(kāi)采技術(shù)方法，減少稀土礦開(kāi)采對(duì)地下水的污染。針對(duì)其地下水污染特點(diǎn)，結(jié)合已有的稀土元素、三氮和硫酸鹽污染治理方法，可采用植物-微生物修復(fù)和生物修復(fù)對(duì)礦區(qū)污染的地下水進(jìn)行綜合治理。

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Presentsituation,hazardandtreatmenttechnologyofgroundwaterpollutioninrareearthminingareaofsouthernJiangxi

TU Ting1,2,3, WANG Yue2,3, AN Da2,3, LI Juan2,3, YANG Yanmei1, TANG Jun2,3, XI Beidou2,3

1.School of River and Ocean Engineering, Chongqing Jiaotong University, Chongqing 400074, China 2.State Key Laboratory of Environmental Criteria and Risk Assessment, Chinese Research Academy of Environmental Silences, Beijing 100012, China 3.State Environmental Protection Key Laboratory of Simulation and Control of Groundwater Pollution, Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China

The groundwater pollution in rare earth mining area in southern Jiangxi is serious due to the influence of ion-type rare earth ore mining. Based on related literatures both at home and abroad, the present situation of rare earth elements, ammonia-N, nitrate-N, nitrite-N and sulfate pollution caused by ore mining and in-situ leaching in the rare earth mining area of southern Jiangxi was expounded, the hazard of this type of pollution analyzed, and the existing methods of groundwater remediation as well as their application limitations summarized. Finally, the groundwater pollution control ideas suitable for rare earth mining area in southern Jiangxi were proposed, in order to provide reference for local groundwater pollution control.

ion-type rare earth ore; groundwater pollution control; rare earth elements; ammonia-N; nitrate-N; nitrite-N; sulfate

涂婷，王月，安達(dá),等.贛南稀土礦區(qū)地下水污染現(xiàn)狀、危害及處理技術(shù)與展望[J].環(huán)境工程技術(shù)學(xué)報(bào),2017,7(6):691-699.

TU T, WANG Y, AN D, et al.Present situation, hazard and treatment technology of groundwater pollution in rare earth mining area of southern Jiangxi[J].Journal of Environmental Engineering Technology,2017,7(6):691-699.

2017-05-03

2017全國(guó)地下水基礎(chǔ)環(huán)境狀況調(diào)查評(píng)估項(xiàng)目(144130012110302)

涂婷(1991—)，女，碩士研究生，主要研究方向?yàn)榈叵滤廴撅L(fēng)險(xiǎn)評(píng)估，tuting921@163.com

*責(zé)任作者：李娟(1981—)，女，副研究員，主要從事地下水污染防控研究，lijuan@craes.org.cn

X523

1674-991X(2017)06-0691-09

10.3969/j.issn.1674-991X.2017.06.095