水泥窯協(xié)同處置危險(xiǎn)廢物的煙氣污染物排放特性研究*

潘淑萍 錢蓮英 沈慶舟 胡斯翰 徐亞萍 沈加思

(浙江省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，浙江 杭州 310012)

水泥窯協(xié)同處置危險(xiǎn)廢物的煙氣污染物排放特性研究*

潘淑萍 錢蓮英 沈慶舟 胡斯翰 徐亞萍 沈加思

(浙江省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心，浙江 杭州 310012)

水泥窯協(xié)同處置技術(shù)能夠有效地緩解危險(xiǎn)廢物(以下簡(jiǎn)稱危廢)的處置壓力，是一項(xiàng)很有發(fā)展前景的危廢處置技術(shù)。通過(guò)監(jiān)測(cè)兩座典型的新型干法水泥窯在協(xié)同處置危廢時(shí)窯尾煙氣中煙塵、SO2和NOx等污染物的排放濃度，評(píng)價(jià)兩條水泥生產(chǎn)線在協(xié)同處置危廢時(shí)污染物排放濃度能否達(dá)標(biāo)。監(jiān)測(cè)結(jié)果表明，水泥窯協(xié)同處置危廢時(shí)煙氣污染物濃度均低于《水泥工業(yè)大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB4915—2013)和《水泥窯協(xié)同處置固體廢物污染控制標(biāo)準(zhǔn)》(GB30485—2013)規(guī)定的排放限值。同時(shí)，兩座水泥窯煙氣中煙塵、SO2、NOx和HF等污染物的排放因子均低于我國(guó)新型干法水泥窯污染物排放的平均值，表明兩條水泥生產(chǎn)線窯尾煙氣凈化系統(tǒng)運(yùn)行良好。此外，還研究了水泥窯協(xié)同處置危廢前后二噁英排放毒性當(dāng)量濃度的變化情況。

水泥窯 協(xié)同處置 煙氣 危險(xiǎn)廢物 污染物

Abstract: Co-processing of hazardous waste in the cement kiln could effectively ease the disposal plight of hazardous waste,and it was an very promising hazardous waste disposal technology. By monitoring the emission concentration of dust,SO2and NOxin the kiln flue gas in two typical new style dry cement kilns,assessment was conducted to evaluate whether the concentration of pollutants in the two cement production lines could reach the discharge standards when co-processing of hazardous waste. The concentration of pollutants could reach the discharge limits of “Emission standard of air pollutants for cement industry” (GB 4915-2013) and “Standard for pollution control on co-processing of solid wastes in cement kilns ” (GB 30485-2013). Furthermore,the emission factors of dust,SO2,NOx,HF and other pollutants were lower than the average of the new style dry cement kilns in China,indicating that the flue gas purification system of the two cement production lines were running well. In addition,the emission toxicity equivalent concentrations of dioxins before and after the co-processing of hazardous waste in the cement kilns were also investigated.

Keywords: cement kiln; co-processing; flue gas; hazardous waste; pollutant

危險(xiǎn)廢物(以下簡(jiǎn)稱危廢)是一類特殊類型的危害性廢物，具有易燃性、易爆性、腐蝕性、化學(xué)反應(yīng)性，以及對(duì)人體潛在的毒性和傳染性，對(duì)生態(tài)環(huán)境和人體健康構(gòu)成了極大的威脅，一旦危害性爆發(fā)，將造成長(zhǎng)久的且難以恢復(fù)的后果[1]。水泥窯協(xié)同處置危廢作為一種固體廢物(以下簡(jiǎn)稱固廢)處置技術(shù)，在美國(guó)、歐洲等發(fā)達(dá)國(guó)家已有30多年的應(yīng)用。美國(guó)環(huán)境保護(hù)署在20世紀(jì)80年代以來(lái)大力提倡水泥窯協(xié)同處置固廢，1994年美國(guó)共有37家水泥廠或輕骨料廠得到授權(quán)用危廢替代部分燃料，處理了近300萬(wàn)t危廢[2]。德國(guó)是世界上較早利用水泥窯處置固廢的國(guó)家，2002年固廢代替燃料的替代率已達(dá)到35%[3]。

2013年，我國(guó)有來(lái)自21 718個(gè)產(chǎn)生源的2 618.4萬(wàn)t危廢亟待無(wú)害化處置[4]，而現(xiàn)有的危廢焚燒廠無(wú)法滿足需求。因此，近年來(lái)我國(guó)政府大力支持水泥窯協(xié)同處置危廢，我國(guó)于2015年5月11日印發(fā)了《關(guān)于開(kāi)展水泥窯協(xié)同處置生活垃圾試點(diǎn)工作的通知》，推進(jìn)水泥窯協(xié)同處置固廢，以推動(dòng)化解水泥產(chǎn)能嚴(yán)重過(guò)剩的矛盾，并且促進(jìn)水泥行業(yè)降低能源資源消耗。截止2013年底，我國(guó)共有15家水泥企業(yè)取得危廢處置經(jīng)營(yíng)許可證，年處置危廢55.9萬(wàn)t，占全國(guó)危廢處置總量的16.9%。

二噁英為多氯二苯并-對(duì)-二噁英(PCDDs)和多氯二苯并呋喃(PCDFs)的統(tǒng)稱，具有極強(qiáng)的致癌、致畸、致突變性，對(duì)人類健康極具危害性[5]。因此，國(guó)內(nèi)外學(xué)者重點(diǎn)研究水泥窯協(xié)同處置危廢時(shí)煙氣中二噁英濃度的變化情況。ZEMBA等[6]統(tǒng)計(jì)了葡萄牙兩座水泥窯煙氣中超過(guò)150次的二噁英監(jiān)測(cè)結(jié)果，處置的固廢包括垃圾衍生物、輪胎、動(dòng)物尸骨、碎紙屑、木材以及煉油廠蒸餾殘?jiān)?，主要燃料為石油焦和煤，發(fā)現(xiàn)污染物的排放值變化很大，其中二噁英的排放值最大相差兩個(gè)數(shù)量級(jí)。目前，我國(guó)對(duì)水泥窯協(xié)同處置危廢煙氣污染物的排放特性研究仍較為匱乏，同時(shí)部分媒體和民眾對(duì)水泥窯處置固廢還存在認(rèn)知誤區(qū)，有必要對(duì)水泥窯協(xié)同處置危廢時(shí)煙氣污染物的排放情況進(jìn)行監(jiān)測(cè)，進(jìn)而對(duì)水泥窯協(xié)同處置不同種類的固廢的安全性和可靠性進(jìn)行全面評(píng)估。

本研究選取了浙江富陽(yáng)南方水泥有限公司(以下簡(jiǎn)稱南方水泥廠)5 000 t/d熟料產(chǎn)量的新型干法水泥窯和浙江蘭溪紅獅控股集團(tuán)有限公司(以下簡(jiǎn)稱蘭溪水泥廠)4 000 t/d熟料產(chǎn)量的新型干法水泥窯作為研究對(duì)象，對(duì)兩座水泥窯協(xié)同處置危廢時(shí)煙氣污染物的排放情況進(jìn)行研究。通過(guò)實(shí)地監(jiān)測(cè)和調(diào)查，評(píng)價(jià)兩條水泥生產(chǎn)線協(xié)同處置危廢混合物時(shí)煙氣污染物排放是否達(dá)到《水泥工業(yè)大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 4915—2013)和《水泥窯協(xié)同處置固體廢物污染控制標(biāo)準(zhǔn)》(GB 30485—2013)，檢查危廢的處理處置情況，并且核實(shí)污染物的排放總量。另外，還研究了水泥窯協(xié)同處置危廢前后二噁英排放毒性當(dāng)量濃度的變化情況，為水泥窯協(xié)同處置危廢技術(shù)的推廣和應(yīng)用提供理論依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 水泥廠及協(xié)同處置工藝簡(jiǎn)介

兩條水泥生產(chǎn)線均為新型干法水泥窯，配有五級(jí)雙系列預(yù)熱器和分解爐。煙氣經(jīng)過(guò)懸浮預(yù)熱器后分別流經(jīng)窯尾余熱鍋爐、生料磨和除塵器，最后通過(guò)煙囪排出[7]。兩條水泥生產(chǎn)線非揮發(fā)性廢物和液體危廢分別由分解爐和主燃燒器區(qū)域進(jìn)入水泥窯焚燒系統(tǒng)。為了有效地去除煙塵，兩條生產(chǎn)線的窯尾都安裝了布袋除塵器，兩端的煙氣溫度均分別為155、85 ℃左右。

水泥廠的危廢接收和儲(chǔ)存過(guò)程均在密封廠房?jī)?nèi)進(jìn)行，廠房采用負(fù)壓操作，維持負(fù)壓所抽取的煙氣送回水泥窯焚燒處理，處置過(guò)程異味氣體不外泄。水泥窯協(xié)同處置危廢投料點(diǎn)示意圖見(jiàn)圖1。

1.2 試驗(yàn)設(shè)計(jì)

試驗(yàn)過(guò)程中兩條水泥生產(chǎn)線生產(chǎn)負(fù)荷約為100%，主要測(cè)試工況見(jiàn)表1，危廢主要性質(zhì)見(jiàn)表2。

工況A：測(cè)試南方水泥廠5 000 t/d熟料產(chǎn)量的水泥生產(chǎn)線，采樣期間非揮發(fā)性廢物和有機(jī)類廢液的日處理量分別為192、96 t，其中非揮發(fā)性廢物包括農(nóng)藥廢物、表面處理廢物、焚燒飛灰、含鉻廢物和有色金屬冶煉廢物，有機(jī)類廢液主要是精餾殘?jiān)?。窯尾除塵器出口煙氣的溫度為82 ℃，煙氣流速為15.3 m/s，對(duì)應(yīng)的標(biāo)干煙氣量為6.94×105m3/h。

圖1 水泥窯協(xié)同處置危廢投料點(diǎn)示意圖Fig.1 The diagram of the hazardous waste feeding points in the cement kiln

工況水泥廠熟料產(chǎn)能/(t·d-1)危廢處置量/(t·d-1)溫度/℃流量/(m3·h-1)煙氣流速/(m·s-1)O2(體積分?jǐn)?shù))/%A南方水泥廠5000288826．94×10515．311．3B蘭溪水泥廠40002181296．60×10514．911．3C蘭溪水泥廠400001286．69×10514．711．0

表2 危廢主要性質(zhì)1)

注：1)ND表示測(cè)量值低于檢測(cè)限。

工況B：測(cè)試蘭溪水泥廠4 000 t/d熟料產(chǎn)量的水泥生產(chǎn)線，采樣期間水泥窯處置有機(jī)溶劑、含鎳廢物和醫(yī)療廢物的混合廢物，危廢處置量為218 t/d。窯尾除塵器出口煙氣的溫度為129 ℃，煙氣流速為14.9 m/s，對(duì)應(yīng)的標(biāo)干煙氣量為6.60×105m3/h。

工況C：測(cè)試蘭溪水泥廠4 000 t/d熟料產(chǎn)量的水泥生產(chǎn)線，采樣期間危廢處置量為0 t/d，窯尾煙氣的流量等參數(shù)與工況B相近。

采樣位置為窯尾除塵器出口，監(jiān)測(cè)項(xiàng)目包括煙塵，SO2，NOx，氟化物(塵氟和氣氟)，HF，HCl，汞及其化合物，鉈、鉻、鉛、砷、鈹、鎘、錫、銻、銅、鈷、錳、鎳、釩及其化合物和二噁英。每個(gè)工況進(jìn)行2個(gè)周期的采樣，每小時(shí)采集1個(gè)樣品，每個(gè)周期采3個(gè)樣品，監(jiān)測(cè)結(jié)果取2個(gè)周期平均值。二噁英采集2個(gè)周期，每2 h采集1個(gè)樣品，每個(gè)周期采2個(gè)樣品，測(cè)定濃度后計(jì)算二噁英的毒性當(dāng)量濃度。計(jì)算各種污染物的排放因子，即每生產(chǎn)1 t熟料排放的污染物總量，評(píng)價(jià)兩條水泥生產(chǎn)線協(xié)同處置危廢時(shí)煙氣中污染物的排放水平。

1.3 監(jiān)測(cè)分析方法

二噁英樣品采集后合并進(jìn)行索氏提取[8]。經(jīng)過(guò)濾處理后的沖洗液與抽濾液合并后一起進(jìn)行液液萃取。樣品萃取液分別經(jīng)過(guò)濃硫酸酸洗，多層硅膠柱凈化和活性炭?jī)艋幚怼Ｗ詈笫褂肁gilent 6890N/Waters Auto Spec PremierTM氣相色譜/高分辨磁質(zhì)譜聯(lián)用儀進(jìn)行定量分析。其他污染物監(jiān)測(cè)分析方法見(jiàn)表3。

表3 監(jiān)測(cè)分析方法

2 試驗(yàn)結(jié)果與討論

2.1 協(xié)同處置危廢時(shí)窯尾煙氣污染物排放特性

南方水泥廠、蘭溪水泥廠水泥生產(chǎn)線協(xié)同處置危廢時(shí)窯尾煙氣污染物的監(jiān)測(cè)結(jié)果如表4所示，其中排放的煙塵分別為11.30、4.59 mg/Nm3，低于 GB 4915—2013規(guī)定的30 mg/Nm3排放限值。由于水泥窯內(nèi)部為堿性環(huán)境，因此酸性氣體SO2、氟化物、HCl和HF的濃度較低，其中南方水泥廠這4種污染物分別為3.42、0.91、4.14、0.93 mg/Nm3，蘭溪水泥廠這4種污染物分別為16.50、2.86、8.04、0.99 mg/Nm3。與已有的研究相比，SO2的監(jiān)測(cè)值相對(duì)較低，這與危廢的含硫量不同有關(guān)[9]。氯氟含量是影響水泥生產(chǎn)品質(zhì)的重要指標(biāo)，因此水泥窯協(xié)同處置危廢時(shí)需要嚴(yán)格控制物料的氯氟含量。由于水泥窯天然的堿性環(huán)境，在一定程度上減弱了物料中氯氟含量對(duì)HCl、HF和二噁英等污染物排放濃度的影響。NOx一直都是水泥窯最主要的污染物，其中南方水泥廠排放的NOx質(zhì)量濃度為350 mg/Nm3，低于GB 4915—2013規(guī)定的400 mg/Nm3的排放限值。由于配置了低氮燃燒器/選擇性非催化還原(SNCR)脫硝裝置，蘭溪水泥廠NOx的排放質(zhì)量濃度為187 mg/Nm3。此外，兩條水泥生產(chǎn)線排放的主要重金屬均低于GB 30485—2013規(guī)定的排放限值。由于水泥窯具有獨(dú)特的生產(chǎn)系統(tǒng)，大部分重金屬最終固定在熟料中，因此物料中僅有少量的重金屬隨煙氣擴(kuò)散到大氣中。

表4 水泥窯窯尾煙氣污染物監(jiān)測(cè)結(jié)果

對(duì)于有機(jī)污染物二噁英，南方水泥廠、蘭溪水泥廠的排放值分別為0.046、0.010 ng TEQ/Nm3，低于GB 30485—2013規(guī)定的0.1 ng TEQ/Nm3排放限值。YAN等[10]報(bào)道了華新水泥股份有限公司兩座水泥窯處置含雙對(duì)氯苯基三氯乙烷(DDT)時(shí)煙氣中二噁英的排放情況，發(fā)現(xiàn)二噁英排放值為0.001 9～0.017 1 ng TEQ/Nm3。此外，越南一座新型干法水泥窯進(jìn)行協(xié)同處置含氯和含氟類殺蟲(chóng)劑時(shí)二噁英的排放研究，發(fā)現(xiàn)這兩種殺蟲(chóng)劑的焚毀去除率分別為99.999 997%、99.999 985%的情況下，二噁英的排放值低于檢出限[11]583，可見(jiàn)正常工況下水泥窯協(xié)同處置危廢不會(huì)造成二噁英超標(biāo)排放。考慮到固廢處置的資源化和減量化原則，目前焚燒法仍是解決危廢堆積問(wèn)題的最主要途徑之一，而危廢焚燒爐排放的二噁英濃度明顯高于水泥窯協(xié)同處置危廢的排放濃度。GAO等[12]監(jiān)測(cè)了我國(guó)14座醫(yī)療廢物焚燒爐煙氣中二噁英的排放情況，結(jié)果發(fā)現(xiàn)其中2座焚燒爐煙氣中二噁英高于10.0 ng TEQ/Nm3，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)現(xiàn)行的危廢和醫(yī)療廢物焚燒大氣污染物排放標(biāo)準(zhǔn)。大量研究表明，水泥窯協(xié)同處置固廢前后對(duì)環(huán)境的影響基本不變，甚至?xí)p少某些污染物的排放[11]585，因此水泥窯協(xié)同處置危廢相比于危廢焚燒爐處置危廢具有二噁英減排優(yōu)勢(shì)。此外，窯尾煙氣凈化系統(tǒng)的運(yùn)行情況是決定污染物排放水平的重要因素，因此保證凈化系統(tǒng)的穩(wěn)定運(yùn)行是控制污染物低排放的必要條件。

綜上可知，兩條水泥生產(chǎn)線協(xié)同處置危廢時(shí)煙氣污染物的排放濃度均低于相關(guān)排放限值，并不會(huì)因?yàn)閰f(xié)同處置危廢而造成污染物排放超標(biāo)。目前，我國(guó)新型干化水泥窯技術(shù)工藝依照歐盟提出的最佳可行技術(shù)(BAT)，配有四級(jí)或者五級(jí)雙系列預(yù)熱器和分解爐，危廢進(jìn)入窯內(nèi)后處置溫度高，停留時(shí)間長(zhǎng)，能夠?qū)崿F(xiàn)廢物的徹底燃燒和分解，從而減少污染物的排放。同時(shí)，水泥窯天然的堿性環(huán)境也有利于SO2和二噁英等污染物的減排。另外，水泥工業(yè)燒成系統(tǒng)和廢氣處理系統(tǒng)，具有較高的吸附、沉降和收塵處理特性，并且所有的殘?jiān)w灰收集后回用至水泥生產(chǎn)系統(tǒng)，最終大多數(shù)的重金屬和二噁英不會(huì)造成再擴(kuò)散。另一方面，由于危廢處置量占水泥原料比例較小(質(zhì)量分?jǐn)?shù)低于4%)，水泥窯協(xié)同處置危廢前后對(duì)水泥品質(zhì)的影響較小，水泥生產(chǎn)企業(yè)不需擔(dān)心危廢協(xié)同處置會(huì)干擾水泥的正常生產(chǎn)，并且廢物焚燒的飛灰和殘?jiān)部梢宰鳛槭炝系囊徊糠郑瑫r(shí)危廢還可以替代一部分燃煤，達(dá)到了節(jié)能環(huán)保的目的。

表5 水泥窯窯尾煙氣中污染物的排放量及其排放因子

表6 水泥窯窯尾煙氣中二噁英的排放量及其排放因子

2.2 協(xié)同處置危廢時(shí)窯尾煙氣污染物排放因子分析

按照全年運(yùn)行310 d，每天24 h計(jì)算，窯尾煙氣中污染物的排放量及其排放因子如表5所示，二噁英的排放量及其排放因子如表6所示。其中南方水泥廠和蘭溪水泥廠煙塵排放量分別為58.3、22.5 t/a，對(duì)應(yīng)的排放因子為37.6、18.2 g/t，蘭溪水泥廠煙氣凈化系統(tǒng)的除塵效果較好。南方水泥廠和蘭溪水泥廠SO2的排放量分別為17.7、81.0 t/a，對(duì)應(yīng)的排放因子為11.4、65.3 g/t。排放的NOx總量相比于其他污染物偏高，南方水泥廠和蘭溪水泥廠的NOx排放量分別為1 807.2、918.2 t/a，對(duì)應(yīng)的排放因子為1 165.9、740.5 g/t。此外，兩者HF和汞及其他化合物的排放因子大體相當(dāng)。2007年我國(guó)第一次污染源普查新型干法水泥窯常規(guī)污染物的排放情況時(shí)發(fā)現(xiàn)，煙塵的排放因子為0.10～0.15 kg/t，SO2的排放因子為0.3～0.5 kg/t，NOx的排放因子為1.5～1.8 kg/t，HF的排放因子為0.003 5～0.004 8 kg/t[13]。與此相比，南方水泥廠和蘭溪水泥廠煙塵、SO2、NOx和HF的排放因子低于新型干法水泥窯污染物排放的平均值，表明兩條水泥生產(chǎn)線尾氣凈化系統(tǒng)運(yùn)行良好。對(duì)于HCl，南方水泥廠和蘭溪水泥廠的排放量分別為21.4、39.5 t/a，對(duì)應(yīng)的排放因子為13.8、31.8 g/t。兩者二噁英的排放因子分別為150、40 ng TEQ/t，蘭溪水泥廠排放的二噁英總量低于南方水泥廠，這應(yīng)與煙氣中煙塵濃度不同有關(guān)。另外，兩條水泥生產(chǎn)線二噁英的排放因子等于或低于歐洲國(guó)家水泥窯0.15 μg TEQ/t[14]的報(bào)道值，可見(jiàn)我國(guó)水泥窯協(xié)同處置危廢企業(yè)尾氣處置設(shè)施運(yùn)行良好，污染物排放得到了較好的控制。

2.3 協(xié)同處置危廢前后窯尾煙氣中二噁英排放水平

蘭溪水泥廠未協(xié)同處置固廢時(shí)(工況C)二噁英排放值為0.020 ng TEQ/Nm3，而協(xié)同處置危廢后二噁英的排放值下降為0.010 ng TEQ/Nm3。然而，KARSTENSEN[15]對(duì)比了水泥窯協(xié)同處置危廢前后煙氣中二噁英的排放情況發(fā)現(xiàn)，協(xié)同處置后二噁英由0.002～0.006 ng TEQ/Nm3上升為0.050 ng TEQ/Nm3，同時(shí)，該文獻(xiàn)還報(bào)道了另外750個(gè)水泥窯協(xié)同處置危廢后煙氣樣品的二噁英排放值為0.004～50.000 ng TEQ/m3，部分樣品二噁英超標(biāo)嚴(yán)重，差異主要?dú)w結(jié)于采樣期間水泥窯惡劣的運(yùn)行工況和簡(jiǎn)陋的尾氣凈化系統(tǒng)。隨著水泥生產(chǎn)技術(shù)的進(jìn)步和煙氣凈化水平的提升，協(xié)同處置危廢對(duì)水泥窯煙氣污染物的排放影響越來(lái)越小。CHEN等[16]對(duì)國(guó)內(nèi)5個(gè)水泥窯二噁英排放進(jìn)行了監(jiān)測(cè)分析，發(fā)現(xiàn)水泥窯摻燒替代燃料不會(huì)影響或者改變二噁英的排放水平，二噁英的排放值為0.009 3～0.090 8 ng TEQ/Nm3。因此，在水泥窯煙氣凈化系統(tǒng)正常運(yùn)行的前提下協(xié)同處置危廢對(duì)二噁英的排放水平影響很小，值得大力推廣。

3 結(jié) 語(yǔ)

研究了兩座典型的新型干法水泥窯在處置危廢時(shí)煙氣中各種污染物的排放特性，同時(shí)監(jiān)測(cè)了水泥窯協(xié)同處置危廢前后排放二噁英的毒性當(dāng)量濃度。結(jié)果表明，水泥窯協(xié)同處置危廢煙氣污染物排放濃度均低于相關(guān)排放限值，并不會(huì)因?yàn)槲U協(xié)同處置而造成污染物排放超標(biāo)。同時(shí)，水泥窯協(xié)同處置危廢后，煙氣中二噁英毒性當(dāng)量濃度有所下降，表明協(xié)同處置危廢對(duì)水泥窯煙氣中二噁英的排放水平影響較小。正常工況下，水泥窯協(xié)同處置危廢時(shí)污染物排放達(dá)標(biāo)，且對(duì)污染物具有一定的減排作用，值得大力推廣。

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Emissioncharacteristicsofthefluegaspollutantsfromthecementkilnswhenco-processingofhazardouswaste

PANShuping,QIANLianying,SHENQingzhou,HUSihan,XUYaping，SHENJiasi.

(ZhejiangProvinceEnvironmentalMonitoringCentre,HangzhouZhejiang310012)

10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.07.010

2016-09-30)

潘淑萍，女，1977年生，碩士，高級(jí)工程師，主要從事廢氣污染物監(jiān)測(cè)工作。

*浙江省環(huán)境保護(hù)科研計(jì)劃項(xiàng)目(No.2015A009)。