• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    復(fù)合型生物炭對(duì)廢水中亞甲基藍(lán)的吸附作用*

    2017-11-07 09:12:50李飛躍陶進(jìn)國(guó)桂向陽(yáng)
    環(huán)境污染與防治 2017年7期
    關(guān)鍵詞:二氧化硅生物

    李飛躍 陶進(jìn)國(guó) 桂向陽(yáng) 李 林 胡 麗

    (1.安徽科技學(xué)院資源與環(huán)境學(xué)院,安徽 鳳陽(yáng) 233100;2.農(nóng)業(yè)部生物有機(jī)肥創(chuàng)制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 蚌埠 233400; 3.生物炭與農(nóng)田土壤污染防治安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 蚌埠 233400)

    復(fù)合型生物炭對(duì)廢水中亞甲基藍(lán)的吸附作用*

    李飛躍1,2,3陶進(jìn)國(guó)1桂向陽(yáng)1李 林1胡 麗1

    (1.安徽科技學(xué)院資源與環(huán)境學(xué)院,安徽 鳳陽(yáng) 233100;2.農(nóng)業(yè)部生物有機(jī)肥創(chuàng)制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 蚌埠 233400; 3.生物炭與農(nóng)田土壤污染防治安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,安徽 蚌埠 233400)

    以木屑、二氧化硅為原料,采用慢速熱解法制備了木屑生物炭(BC)和木屑-二氧化硅復(fù)合型生物炭(CBC),并對(duì)其物理化學(xué)性質(zhì)進(jìn)行表征,同時(shí)研究其吸附水中亞甲基藍(lán)的吸附等溫方程、動(dòng)力學(xué)過(guò)程和影響因素。結(jié)果表明,和BC相比,CBC的比表面積、孔體積和平均孔徑分別增加了2.85、7.00、1.21倍。CBC和BC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附符合Langmuir吸附等溫方程,其最大吸附量分別為26.60、5.37mg/g,CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附能力更強(qiáng)。CBC和BC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程遵循準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。此外,和BC相比,CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附效果受pH和離子強(qiáng)度影響較小。

    復(fù)合型生物炭 亞甲基藍(lán) 吸附 染料廢水

    Abstract: Using sawdust and silicon dioxide,sawdust biochar (BC) and the sawdust-silicon dioxide composite biochar (CBC) were prepared by slow pyrolysis method. The physicochemical properties of the two kinds of biochars were analyzed. Moreover, the adsorption isotherm equations,kinetic process and influence factors on adsorption of methylene blue were explored for BC and CBC. Results indicated that the specific surface area,pore volume and average pore size of CBC increased by 2.85,7.00 and 1.21 times,respectively,compared to BC. The adsorption isotherm process of BC and CBC could be described by Langmuir adsorption isotherm equation. The maximum adsorption capacity of CBC and BC on methylene blue reached 26.60 and 5.37 mg/g,respectively,which indicated that the CBC had better adsorption copacity on methylene blue. The kinetic process of BC and CBC fitted pseudo-second order kinetic equation. The adsorption capacity of CBC on methylene blue was less affected by pH and ionic strength than that of BC.

    Keywords: composite biochar; methylene blue; adsorption; dye wastewater

    染料廢水具有高色度、高COD、高含鹽量、低可生化性的特點(diǎn),被公認(rèn)為是較難處理的工業(yè)廢水之一[1]。吸附法是去除水中染料的有效方法之一。黏土礦物和活性炭是常用的吸附劑,但這些吸附劑的生產(chǎn)成本較高,不適合大范圍應(yīng)用[2-5]。

    生物炭是有機(jī)廢物在低溫限氧條件下的熱解產(chǎn)物。它和活性炭有類(lèi)似的結(jié)構(gòu)特性,如孔隙結(jié)構(gòu)發(fā)達(dá)、比表面積大等[6]。但生物炭在生產(chǎn)過(guò)程中不需要進(jìn)行二次活化,具有工藝簡(jiǎn)單、制作成本較低等特點(diǎn),近年來(lái)被廣泛地應(yīng)用于水處理領(lǐng)域,被認(rèn)為是一種理想的吸附材料[7-9],[10]142。

    有研究表明,復(fù)合材料對(duì)污染物的吸附效果優(yōu)于單一材料[11]。近年來(lái),越來(lái)越多的學(xué)者開(kāi)始關(guān)注復(fù)合型生物炭,即通過(guò)一定的物理、化學(xué)及生物手段,獲得具有良好結(jié)構(gòu)與性能的復(fù)合材料,達(dá)到增強(qiáng)其吸附性能的目的[12]。INYANG等[13]采用浸漬法制備了碳納米管/生物炭復(fù)合材料,發(fā)現(xiàn)其對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附能力相比生物炭顯著提高。ZHANG等[14]采用同樣的方法制備了石墨烯包覆生物炭復(fù)合材料,發(fā)現(xiàn)其對(duì)亞甲基藍(lán)的飽和吸附量相比生物炭增加了近22倍。然而,利用無(wú)機(jī)礦物制備復(fù)合型生物炭,并應(yīng)用于染料廢水處理方面的研究還較少。本研究以二氧化硅和木屑為原料,通過(guò)慢速熱解法制備了木屑生物炭(BC)和木屑-二氧化硅復(fù)合型生物炭(CBC),研究其對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附效果及影響因素,以期為篩選出高效、廉價(jià)的染料廢水吸附材料提供數(shù)據(jù)支持及理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 制備與表征

    稱(chēng)取16 g納米二氧化硅,溶于500 mL蒸餾水中,超聲40 min后,加入80 g過(guò)100目篩的木屑(取自蚌埠市某木材加工廠),繼續(xù)超聲1 h后進(jìn)行抽濾,濾渣在105 ℃下烘干至恒重,過(guò)100目篩后在500 ℃溫度條件下熱解2 h,即得到CBC,未添加二氧化硅制備得到的為BC,制備好的CBC和BC分別過(guò)100目篩后備用。

    采用FE28-Meter型酸度計(jì)測(cè)定生物炭的pH(固液質(zhì)量體積比1 g∶20 mL),Vario ELⅢ型元素分析儀測(cè)定生物炭中的C、H質(zhì)量分?jǐn)?shù),Nicolet Nexus 870型傅立葉變換紅外光譜儀(FTIR)對(duì)生物炭在500~4 000 cm-1范圍內(nèi)進(jìn)行掃描,JW-BK300型全自動(dòng)介孔微孔分析儀測(cè)定生物炭比表面積、孔體積和平均孔徑,Zeiss EVO LS-185型掃描電子顯微鏡(SEM)觀察生物炭表面形貌。

    1.2 吸附實(shí)驗(yàn)

    1.2.1 吸附等溫方程

    稱(chēng)取兩種生物炭各0.05 g分別置于50 mL離心管中,加入質(zhì)量濃度為1~120 mg/L的亞甲基藍(lán)30 mL,室溫下以轉(zhuǎn)速150 r/min振蕩24 h至平衡后,過(guò)0.22 μm的濾膜,濾液在660 nm波長(zhǎng)下比色,計(jì)算吸附量,每個(gè)處理重復(fù)2次。Langmuir和Freundlich吸附等溫方程的線性擬合公式分別見(jiàn)式(1)和式(2)。

    (1)

    (2)

    式中:ce為平衡質(zhì)量濃度,mg/L;qe為平衡吸附量,mg/g;qmax為最大吸附量,mg/g;kL為L(zhǎng)angmuir吸附常數(shù),L/mg;kF為Freundlich吸附常數(shù),mg1-1/n· L1/n/g;n為經(jīng)驗(yàn)常數(shù)。

    1.2.2 吸附動(dòng)力學(xué)

    稱(chēng)取兩種生物炭各0.05 g分別置于50 mL離心管中,加入30 mL質(zhì)量濃度為20 mg/L的亞甲基藍(lán)溶液,室溫下以轉(zhuǎn)速150 r/min速度振蕩,分別于5、10、20、30、60、120、360、720、1 440 min取樣,過(guò)0.22 μm的濾膜,測(cè)定濾液中亞甲基藍(lán)的濃度,計(jì)算不同時(shí)刻的吸附量,每個(gè)處理重復(fù)2次。準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程線性擬合公式分別見(jiàn)式(3)和式(4)。

    ln(qe-qt)=lnqe-k1t

    (3)

    (4)

    式中:qt為t時(shí)刻的吸附量,mg/g;k1為準(zhǔn)一級(jí)吸附速率常數(shù),h-1;k2為準(zhǔn)二級(jí)吸附速率常數(shù),g/(mg·h);t為吸附時(shí)間,h。

    1.2.3 pH和離子強(qiáng)度對(duì)吸附的影響

    稱(chēng)取兩種生物炭各0.05 g分別置于50 mL離心管中,加入30 mL質(zhì)量濃度為20 mg/L的亞甲基藍(lán)溶液,用摩爾濃度分別為0.1 mol/L的HCl和NaOH調(diào)節(jié)溶液pH至3.00~11.00,室溫下以轉(zhuǎn)速150 r/min的速度振蕩24 h至平衡后過(guò)0.22 μm的濾膜,測(cè)定濾液中亞甲基藍(lán)的濃度,每個(gè)處理重復(fù)2次。

    為了研究離子強(qiáng)度對(duì)生物炭吸附亞甲基藍(lán)效果的影響時(shí),分別用摩爾濃度為0.01、0.10、1.00 mol/L的NaNO3作為溶液基質(zhì)模擬不同離子強(qiáng)度的溶液,其余操作步驟參照pH處理。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 結(jié)構(gòu)表征

    CBC和BC的物理化學(xué)性質(zhì)見(jiàn)表1。兩種生物炭都呈堿性,但CBC和BC相比,其pH降低了0.55。CBC的C和H質(zhì)量分?jǐn)?shù),和BC相比分別降低了50.2%和41.5%,這主要是由于CBC在制備過(guò)程中添加了二氧化硅。二氧化硅的添加改變了木屑的熱解行為。同時(shí),二氧化硅晶體附著在生物炭孔的周?chē)?見(jiàn)圖1),使得CBC的比表面積、孔體積和平均孔徑與BC相比分別增加了2.85、7.00、1.21倍。CBC和BC的FTIR分析結(jié)果基本相似(見(jiàn)圖2),主要差異體現(xiàn)為CBC在789、1 090 cm-1左右有較強(qiáng)的吸收峰,這和Si—O振動(dòng)吸收峰有關(guān)[15],主要是由于CBC中含有大量二氧化硅。

    表1 CBC和BC的物理化學(xué)性質(zhì)

    圖1 BC和CBC的SEM圖Fig.1 SEM images of BC and CBC

    圖2 BC和CBC的FTIR分析結(jié)果Fig.2 FTIR analysis results of BC and CBC

    2.2 吸附等溫方程的擬合

    如圖3所示,隨著亞甲基藍(lán)平衡濃度的增加,CBC的平衡吸附量先快速增加而后逐漸穩(wěn)定;而B(niǎo)C的平衡吸附量增加較為緩慢,總體上CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附效果優(yōu)于BC??傮w而言,Langmuir吸附等溫方程擬合的R2優(yōu)于Freundlich吸附等溫方程(見(jiàn)表2),因此可以用Langmuir吸附等溫方程描述生物炭對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附行為并預(yù)測(cè)吸附量,這一研究結(jié)論和徐仁扣等[10]144的研究結(jié)果相一致。由Langmuir吸附等溫方程擬合獲得的CBC和BC對(duì)亞甲基藍(lán)的最大吸附量分別為26.60、5.37 mg/g。和BC相比,CBC的最大吸附量提高了近4倍,這主要是由CBC的表面特性所決定的??梢?jiàn),通過(guò)添加二氧化硅制備CBC達(dá)到了提升其吸附亞甲基藍(lán)效果的目的。

    圖3 BC和CBC的平衡吸附量與亞甲基藍(lán)平衡濃度之間的關(guān)系Fig.3 Relationship between methylene blue equilibrium concentration and adsorption capacity of BC and CBC

    2.3 吸附動(dòng)力學(xué)

    吸附動(dòng)力學(xué)決定著吸附材料的吸附效率,因而被廣泛地應(yīng)用于吸附研究[16-17]。由圖4可知,隨著吸附時(shí)間的延長(zhǎng),BC和CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附速率先不斷增加,繼而大致趨于平衡,表現(xiàn)出“初期快速吸附,后期緩慢穩(wěn)定”的典型特點(diǎn)。這主要是由于初期生物炭表面的吸附位點(diǎn)隨著吸附時(shí)間的延長(zhǎng)逐漸被占據(jù)并趨向飽和,后期生物炭表面吸附飽和后出現(xiàn)解吸現(xiàn)象,使得吸附率趨于穩(wěn)定甚至伴有略微降低的趨勢(shì)。

    本研究分別采用準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)和準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程對(duì)生物炭吸附亞甲基藍(lán)的動(dòng)力學(xué)過(guò)程進(jìn)行擬合。由表3可知,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的R2明顯優(yōu)于準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程的R2。可見(jiàn),準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程能夠較好地描述BC和CBC對(duì)亞甲基藍(lán)吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程,表明BC和CBC的吸附主要受化學(xué)吸附控制,這一研究結(jié)果和以往的研究結(jié)論一致[18],[19]27。

    表2 BC和CBC吸附等溫方程擬合參數(shù)

    表3 BC和CBC吸附動(dòng)力學(xué)方程擬合參數(shù)

    圖4 BC和CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附量隨吸附時(shí)間的變化Fig.4 Effect of adsorption time on methylene blue adsorption by BC and CBC

    2.4 pH和離子強(qiáng)度對(duì)亞甲基藍(lán)吸附效果的影響

    溶液中的化學(xué)成分以及生物炭表面的吸附位點(diǎn)會(huì)受到溶液pH的影響[19]31。由圖5可知,隨著pH的升高,生物炭對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附去除率逐漸增加。這可能是由于隨著溶液pH升高,表面官能團(tuán)去質(zhì)子化作用使得生物炭表面帶更多的負(fù)電荷,而溶液中亞甲基藍(lán)離子帶正電荷,使得亞甲基藍(lán)的去除率增加。CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率為84.8%~96.9%,BC對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率為14.8%~28.9%。

    圖5 pH對(duì)BC和CBC去除亞甲基藍(lán)效果的影響Fig.5 Effect of pH on methylene blue removal rate by BC and CBC

    CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率高于BC,可能是由于CBC具有較高的比表面積及合適的孔徑特征。但CBC受pH的影響小于BC。

    離子強(qiáng)度是影響吸附材料表面靜電及非靜電作用的關(guān)鍵因素之一[20]。由圖6可知,CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率較高且變化不大,保持在95.0%~96.6%;而B(niǎo)C對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率總體上低于CBC,并且隨著離子強(qiáng)度增加呈現(xiàn)先降低后增加的變化趨勢(shì),但總體上呈增加趨勢(shì)。當(dāng)NaNO3為1.00 mol/L時(shí),BC對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率和對(duì)照(0 mol/L NaNO3)相比,提高了35.8%,表明Na+不與亞甲基藍(lán)分子競(jìng)爭(zhēng)生物炭表面的吸附位點(diǎn)??梢?jiàn),生物炭可以應(yīng)用于高鹽度條件下對(duì)亞甲基藍(lán)染料廢水的處理。

    圖6 離子強(qiáng)度對(duì)BC和CBC去除亞甲基藍(lán)效果的影響Fig.6 Effect of ionic strength on methylene blue removal rate by BC and CBC

    3 結(jié) 論

    (1) CBC的結(jié)構(gòu)性質(zhì)和BC相比明顯不同,CBC的pH、C和H質(zhì)量分?jǐn)?shù)均低于BC,但比表面積、孔體積和平均孔徑均高于BC。

    (2) CBC和BC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附行為可以用Langmuir吸附等溫方程進(jìn)行描述。Langmuir吸附等溫方程獲得兩者的最大吸附量分別為26.60、5.37 mg/g,CBC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附效果明顯優(yōu)于BC。

    (3) CBC和BC對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附動(dòng)力學(xué)過(guò)程符合準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程。

    (4) pH和離子強(qiáng)度對(duì)CBC吸附去除亞甲基藍(lán)的效果影響不明顯;但對(duì)BC具有一定影響,總體上隨著pH和離子強(qiáng)度的升高,其去除率增加。

    [1] 鄒海明,王艷,李飛躍,等.臭氧紫外組合工藝協(xié)同深度處理染料廢水實(shí)驗(yàn)研究[J].工業(yè)水處理,2014,34(9):61-63.

    [2] 鐘遠(yuǎn)紅,梁曉亮,朱建喜,等.釩摻雜磁鐵礦對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附性能研究[J].環(huán)境科學(xué),2010,31(6):1568-1574.

    [3] 姚超,劉敏,李為民,等.凹凸棒石/氧化鋅納米復(fù)合材料對(duì)亞甲基藍(lán)的吸附性能[J].環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2010,30(6):1211-1219.

    [4] 左宋林,劉軍利,楊建校,等.磷酸活化法活性炭性質(zhì)對(duì)亞甲基藍(lán)吸附能力的影響[J].林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2010,30(4):1-6.

    [5] FARIA P C,ORFO J J,PEREIRA M F.Adsorption of anionic and cationic dyes on activated carbons with different surface chemistries[J].Water Research,2004,38(8):2043-2052.

    [6] LEHMANN J,JOSEPH S.Biochar for environmental management:science and technology[M].London:Earthscan,2009.

    [7] AHMAD M,RAJAPAKSHA A U,LIM J E,et al.Biochar as a sorbent for contaminant management in soil and water:a review[J].Chemosphere,2014,99:19-33.

    [8] BEESLEY L,MORENO JIMéNEZ E,GOMEZ EYLES J L,et al.A review of biochars’ potential role in the remediation,revegetation and restoration of contaminated soils[J].Environmental Pollution,2011,159(12):3269-3282.

    [9] 李飛躍,陶進(jìn)國(guó),張麗,等.小麥秸稈生物質(zhì)炭對(duì)水中羅丹明B的吸附研究[J].應(yīng)用化工,2015,44(7):1242-1244.

    [10] 徐仁扣,趙安珍,肖雙成,等.農(nóng)作物殘?bào)w制備的生物質(zhì)炭對(duì)水中亞甲基藍(lán)的吸附作用[J].環(huán)境科學(xué),2012,33(1).

    [11] 于志紅,謝麗坤,劉爽,等.生物炭-錳氧化物復(fù)合材料對(duì)紅壤吸附銅特性的影響[J].生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào),2014,23(5):897-903.

    [12] 呂宏虹,宮艷艷,唐景春,等.生物炭及其復(fù)合材料的制備與應(yīng)用研究進(jìn)展[J].農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2015,34(8):1429-1440.

    [13] INYANG M,GAO Bin,ZIMMERMAN A,et al.Synthesis,characterization,and dye sorption ability of carbon nanotube-biochar nanocomposites[J].Chemical Engineering Journal,2014,236(2):39-46.

    [14] ZHANG Ming,GAO Bin,YAO Ying,et al.Synthesis,characterization,and environmental implications of graphene-coated biochar[J].Science of the Total Environment,2012,435/436(7):567-572.

    [15] LI Feiyue,CAO Xinde,ZHAO Ling,et al.Effects of mineral additives on biochar formation:carbon retention,stability,and properties[J].Environmental Science & Technology,2014,48(19):11211-11217.

    [16] MOHAN D,PITTMAN C U,BRICKA M,et al.Sorption of arsenic,cadmium,and lead by chars produced from fast pyrolysis of wood and bark during bio-oil production[J].Journal of Colloid and Interface Science,2007,310(1):57-73.

    [17] 王震宇,劉國(guó)成,XING M,等.不同熱解溫度生物炭對(duì) Cd(Ⅱ)的吸附特性[J].環(huán)境科學(xué),2014,35(12):4735-4744.

    [18] 劉元偉,張紅紅,謝彥.沸石負(fù)載納米二氧化硅對(duì)Cd2+的吸附動(dòng)力學(xué)[J].環(huán)境工程學(xué)報(bào),2015,9(5):2243-2246.

    [19] 劉斌,顧潔,邱盼,等.稻殼與脫硅稻殼活性炭特性及對(duì)有機(jī)物吸附[J].林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè),2014,34(5).

    [20] XUE Yongjie,HOU Haobo,ZHU Shujing.Adsorption removal of reactive dyes from aqueous solution by modified basic oxygen furnace slag:isotherm and kinetic study[J].Chemical Engineering Journal,2009,147(2/3):272-279.

    Adsorptionofmethylenebluefromwastewaterbythecompositebiochar

    LIFeiyue1,2,3,TAOJinguo1,GUIXiangyang1,LILin1,HULi1.

    (1.CollegeofResourceandEnvironment,AnhuiScienceandTechnologyUniversity,FengyangAnhui233100;2.KeyLaboratoryofBio-organicFertilizerCreation,MinistryofAgriculture,BengbuAnhui233400;3.AnhuiProvinceKeyLaboratoryofBiocharandCroplandPollutionPrevention,BengbuAnhui233400)

    10.15985/j.cnki.1001-3865.2017.07.003

    2016-10-24)

    李飛躍,男,1983年生,博士,副教授,主要從事生物炭及其環(huán)境效應(yīng)方面的研究。

    *國(guó)家自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.21607002);安徽省自然科學(xué)基金資助項(xiàng)目(No.1708085QD85);安徽省科技計(jì)劃項(xiàng)目(No.1704e1002238);安徽高校自然科學(xué)研究重點(diǎn)項(xiàng)目(No.KJ2015A195);安徽省高校優(yōu)秀青年人才支持計(jì)劃重點(diǎn)項(xiàng)目(No.gxyqZD2016213);農(nóng)業(yè)部生物有機(jī)肥創(chuàng)制重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開(kāi)放課題(No.BOFC2015KB05);安徽科技學(xué)院穩(wěn)定人才項(xiàng)目;地方高校國(guó)家級(jí)大學(xué)生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓(xùn)練計(jì)劃項(xiàng)目(No.201510879007、No.201610879007)。

    猜你喜歡
    二氧化硅生物
    二氧化硅分子三級(jí)中紅外光譜研究
    生物多樣性
    生物多樣性
    上上生物
    發(fā)現(xiàn)不明生物
    史上“最黑暗”的生物
    軍事文摘(2020年20期)2020-11-28 11:42:50
    分散劑對(duì)二氧化硅微粉漿料流變性的影響
    第12話 完美生物
    航空世界(2020年10期)2020-01-19 14:36:20
    姜黃提取物二氧化硅固體分散體的制備與表征
    中成藥(2018年2期)2018-05-09 07:19:43
    氨基官能化介孔二氧化硅的制備和表征
    国产高潮美女av| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 中文亚洲av片在线观看爽| 日本在线视频免费播放| 久久精品91无色码中文字幕| 热99在线观看视频| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲午夜理论影院| 国产精品永久免费网站| 一级作爱视频免费观看| 叶爱在线成人免费视频播放| 黄片小视频在线播放| 久久人人精品亚洲av| 国语自产精品视频在线第100页| 午夜视频国产福利| 免费观看精品视频网站| 国产精品98久久久久久宅男小说| 久久这里只有精品中国| 亚洲av电影在线进入| 最近最新中文字幕大全免费视频| 亚洲欧美日韩高清专用| 国产成人啪精品午夜网站| 成人一区二区视频在线观看| 老熟妇仑乱视频hdxx| 日韩成人在线观看一区二区三区| 久久精品影院6| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 好男人在线观看高清免费视频| av片东京热男人的天堂| 人妻丰满熟妇av一区二区三区| 午夜两性在线视频| 久久国产乱子伦精品免费另类| 久久久成人免费电影| 久久久久久久久久黄片| 给我免费播放毛片高清在线观看| 蜜桃久久精品国产亚洲av| 丁香六月欧美| 日韩欧美国产一区二区入口| 久久中文看片网| 淫秽高清视频在线观看| 国产亚洲欧美98| 黄色丝袜av网址大全| 麻豆一二三区av精品| 又黄又粗又硬又大视频| 国产一区在线观看成人免费| or卡值多少钱| 亚洲人成伊人成综合网2020| 午夜精品一区二区三区免费看| 9191精品国产免费久久| 亚洲成av人片在线播放无| 午夜日韩欧美国产| av天堂在线播放| 香蕉av资源在线| 乱人视频在线观看| av视频在线观看入口| 成年女人毛片免费观看观看9| 99热这里只有是精品50| 亚洲色图av天堂| 3wmmmm亚洲av在线观看| 欧美一区二区亚洲| 午夜精品在线福利| 欧美3d第一页| 国产精品99久久99久久久不卡| 日本免费一区二区三区高清不卡| 一a级毛片在线观看| 丝袜美腿在线中文| 桃色一区二区三区在线观看| 久久人妻av系列| 亚洲无线观看免费| 在线观看av片永久免费下载| 丰满人妻一区二区三区视频av | 国产亚洲av嫩草精品影院| 又爽又黄无遮挡网站| 天堂网av新在线| 成人精品一区二区免费| 成人国产一区最新在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 欧美日韩一级在线毛片| 观看免费一级毛片| 欧美最新免费一区二区三区 | 久久人人精品亚洲av| 欧美黄色片欧美黄色片| 男女之事视频高清在线观看| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| a级一级毛片免费在线观看| 国产亚洲精品一区二区www| 久久人人精品亚洲av| АⅤ资源中文在线天堂| 啪啪无遮挡十八禁网站| 久久伊人香网站| 在线观看免费视频日本深夜| 久久精品国产亚洲av香蕉五月| 男女床上黄色一级片免费看| 成人午夜高清在线视频| 亚洲精品456在线播放app | 俺也久久电影网| 色视频www国产| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲真实伦在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 日韩高清综合在线| 成年女人毛片免费观看观看9| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | netflix在线观看网站| 日韩中文字幕欧美一区二区| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 免费人成视频x8x8入口观看| 首页视频小说图片口味搜索| 久久国产精品影院| 国产野战对白在线观看| 亚洲熟妇熟女久久| 99久久精品国产亚洲精品| 国内精品久久久久精免费| 国产黄片美女视频| 国产精品av视频在线免费观看| 岛国在线免费视频观看| 免费看日本二区| 精品久久久久久成人av| 婷婷亚洲欧美| 国产一区二区在线观看日韩 | 两人在一起打扑克的视频| 国产色爽女视频免费观看| 国产伦一二天堂av在线观看| 丰满的人妻完整版| а√天堂www在线а√下载| av片东京热男人的天堂| av天堂中文字幕网| 久久这里只有精品中国| 成人午夜高清在线视频| 国产色爽女视频免费观看| 国产精品98久久久久久宅男小说| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 色精品久久人妻99蜜桃| 色av中文字幕| 人妻夜夜爽99麻豆av| 香蕉av资源在线| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 午夜久久久久精精品| 欧美不卡视频在线免费观看| 久久久久亚洲av毛片大全| 18禁美女被吸乳视频| 国产成人欧美在线观看| 99久久九九国产精品国产免费| 久久人人精品亚洲av| 一个人免费在线观看的高清视频| 精品免费久久久久久久清纯| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产一区二区三区在线臀色熟女| 日韩欧美在线二视频| 欧美精品啪啪一区二区三区| 国产男靠女视频免费网站| 淫秽高清视频在线观看| 国产成人欧美在线观看| 一本综合久久免费| 精品乱码久久久久久99久播| 男人和女人高潮做爰伦理| 亚洲不卡免费看| 欧美+日韩+精品| 精品电影一区二区在线| а√天堂www在线а√下载| 国产97色在线日韩免费| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 久久精品夜夜夜夜夜久久蜜豆| 狠狠狠狠99中文字幕| 欧美丝袜亚洲另类 | 国产又黄又爽又无遮挡在线| 女人被狂操c到高潮| 一进一出抽搐动态| 首页视频小说图片口味搜索| 内地一区二区视频在线| 国产又黄又爽又无遮挡在线| 欧美激情久久久久久爽电影| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲一区二区三区色噜噜| 最好的美女福利视频网| 五月伊人婷婷丁香| 久久久国产精品麻豆| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 十八禁人妻一区二区| 51国产日韩欧美| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 午夜福利高清视频| 中亚洲国语对白在线视频| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 欧美三级亚洲精品| 老汉色av国产亚洲站长工具| 麻豆成人午夜福利视频| 欧美最新免费一区二区三区 | 两个人的视频大全免费| 丰满乱子伦码专区| 校园春色视频在线观看| 一个人看的www免费观看视频| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 听说在线观看完整版免费高清| 国产中年淑女户外野战色| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 身体一侧抽搐| 欧美一区二区国产精品久久精品| 亚洲人成电影免费在线| 免费无遮挡裸体视频| 色综合亚洲欧美另类图片| 欧美zozozo另类| 怎么达到女性高潮| av天堂在线播放| 一个人观看的视频www高清免费观看| 成人亚洲精品av一区二区| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 90打野战视频偷拍视频| 很黄的视频免费| 老司机在亚洲福利影院| 国产91精品成人一区二区三区| 日本 欧美在线| 国产亚洲欧美98| 精品不卡国产一区二区三区| 国产精品一及| 亚洲人成伊人成综合网2020| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 亚洲美女黄片视频| 日韩av在线大香蕉| 少妇的逼水好多| 波多野结衣高清无吗| 变态另类丝袜制服| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 欧美不卡视频在线免费观看| 高清日韩中文字幕在线| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 白带黄色成豆腐渣| 一区福利在线观看| 女警被强在线播放| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲熟妇中文字幕五十中出| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 免费无遮挡裸体视频| 婷婷六月久久综合丁香| 久久久久国内视频| 国产伦精品一区二区三区四那| eeuss影院久久| 中亚洲国语对白在线视频| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 高潮久久久久久久久久久不卡| 国产男靠女视频免费网站| 天美传媒精品一区二区| 国产高清videossex| 九九在线视频观看精品| 国产亚洲欧美在线一区二区| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 日本一本二区三区精品| 日本五十路高清| 亚洲av免费高清在线观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲精品一区av在线观看| 桃红色精品国产亚洲av| 国产亚洲精品综合一区在线观看| 日本与韩国留学比较| 久久久久九九精品影院| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 亚洲国产精品sss在线观看| 好男人在线观看高清免费视频| 看黄色毛片网站| 村上凉子中文字幕在线| 中文字幕精品亚洲无线码一区| 91九色精品人成在线观看| 日韩成人在线观看一区二区三区| 可以在线观看的亚洲视频| 国产亚洲精品一区二区www| 国产三级在线视频| 一本久久中文字幕| 真人做人爱边吃奶动态| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 亚洲成av人片免费观看| 一本综合久久免费| 国产三级黄色录像| 欧美成人免费av一区二区三区| 午夜福利高清视频| 欧美zozozo另类| 观看免费一级毛片| 欧美午夜高清在线| 亚洲人与动物交配视频| 国产精品野战在线观看| 亚洲精品色激情综合| bbb黄色大片| 人人妻人人看人人澡| 精华霜和精华液先用哪个| 久久6这里有精品| 日本 欧美在线| 国产免费男女视频| 神马国产精品三级电影在线观看| 久9热在线精品视频| 啦啦啦观看免费观看视频高清| 亚洲成人中文字幕在线播放| 欧美色视频一区免费| 日本一二三区视频观看| 中亚洲国语对白在线视频| 99热精品在线国产| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 国产蜜桃级精品一区二区三区| 亚洲欧美日韩卡通动漫| 欧美一级毛片孕妇| 在线播放无遮挡| 久久精品国产自在天天线| 99久久无色码亚洲精品果冻| 老司机午夜福利在线观看视频| 欧美不卡视频在线免费观看| 亚洲,欧美精品.| 日本免费a在线| 久久久色成人| 欧美成狂野欧美在线观看| 一进一出抽搐动态| 两个人看的免费小视频| 欧美绝顶高潮抽搐喷水| 亚洲成人久久性| 亚洲成人精品中文字幕电影| 国产精品久久久人人做人人爽| 欧美一区二区亚洲| 日韩有码中文字幕| 国产精品99久久久久久久久| 亚洲精品在线观看二区| 久久久国产精品麻豆| 在线观看免费午夜福利视频| 一本综合久久免费| 好男人电影高清在线观看| 热99在线观看视频| 天美传媒精品一区二区| 99在线视频只有这里精品首页| 亚洲成av人片免费观看| 日韩有码中文字幕| 又粗又爽又猛毛片免费看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 国产精品亚洲av一区麻豆| 又紧又爽又黄一区二区| 99久久无色码亚洲精品果冻| 欧美高清成人免费视频www| 日韩免费av在线播放| 18美女黄网站色大片免费观看| a级一级毛片免费在线观看| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 熟女人妻精品中文字幕| 又紧又爽又黄一区二区| 亚洲性夜色夜夜综合| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 国产伦精品一区二区三区视频9 | 亚洲七黄色美女视频| 18+在线观看网站| 丰满的人妻完整版| 国产在视频线在精品| 免费看a级黄色片| 一本久久中文字幕| 国产探花极品一区二区| 国产成人福利小说| 亚洲一区高清亚洲精品| 国产极品精品免费视频能看的| 极品教师在线免费播放| 一区二区三区国产精品乱码| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 99久久无色码亚洲精品果冻| 国内精品一区二区在线观看| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 1024手机看黄色片| 欧美一区二区精品小视频在线| 啪啪无遮挡十八禁网站| 欧美激情久久久久久爽电影| 亚洲狠狠婷婷综合久久图片| 一区二区三区国产精品乱码| 天堂动漫精品| 一本一本综合久久| 欧美日韩黄片免| 久久6这里有精品| 成人欧美大片| 亚洲18禁久久av| 午夜福利成人在线免费观看| 精华霜和精华液先用哪个| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 久久久久久久久中文| 色综合站精品国产| 最近最新中文字幕大全电影3| 久久精品人妻少妇| 免费在线观看亚洲国产| 午夜福利在线观看免费完整高清在 | 成人一区二区视频在线观看| 村上凉子中文字幕在线| 日本 欧美在线| 国产午夜精品论理片| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲第一电影网av| 757午夜福利合集在线观看| 观看美女的网站| 淫妇啪啪啪对白视频| 丁香欧美五月| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 啪啪无遮挡十八禁网站| 变态另类成人亚洲欧美熟女| 亚洲七黄色美女视频| 国产精品一区二区三区四区免费观看 | 99国产综合亚洲精品| av黄色大香蕉| 亚洲18禁久久av| 亚洲久久久久久中文字幕| 亚洲片人在线观看| 国产亚洲欧美98| 搡老岳熟女国产| 黄色片一级片一级黄色片| 中文字幕av成人在线电影| 免费看十八禁软件| 一本综合久久免费| 欧美在线一区亚洲| 欧美+日韩+精品| 两个人视频免费观看高清| 日韩欧美在线乱码| 欧美性感艳星| 一级毛片高清免费大全| 在线免费观看的www视频| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久国产乱子伦精品免费另类| 特大巨黑吊av在线直播| 国产野战对白在线观看| 成人亚洲精品av一区二区| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产精品嫩草影院av在线观看 | 一本久久中文字幕| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 亚洲无线在线观看| 色av中文字幕| 97超视频在线观看视频| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产精品一及| 成人亚洲精品av一区二区| 免费av毛片视频| 欧美一级毛片孕妇| 亚洲激情在线av| 成熟少妇高潮喷水视频| 久久久久久久久大av| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 一边摸一边抽搐一进一小说| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产精品,欧美在线| 亚洲久久久久久中文字幕| 九九在线视频观看精品| 日韩有码中文字幕| av在线蜜桃| 女警被强在线播放| 悠悠久久av| 非洲黑人性xxxx精品又粗又长| 91久久精品电影网| 桃色一区二区三区在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 日韩高清综合在线| 亚洲专区国产一区二区| 99国产精品一区二区蜜桃av| 亚洲成人免费电影在线观看| 一个人观看的视频www高清免费观看| 亚洲人成网站在线播放欧美日韩| 久久亚洲真实| 熟女电影av网| 免费看十八禁软件| 99国产精品一区二区三区| 色播亚洲综合网| 一个人看视频在线观看www免费 | 欧美乱色亚洲激情| 欧美一区二区国产精品久久精品| 免费看光身美女| 18禁在线播放成人免费| av福利片在线观看| 日韩有码中文字幕| 啦啦啦免费观看视频1| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 天堂√8在线中文| 18+在线观看网站| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 久久香蕉精品热| 精品熟女少妇八av免费久了| 18禁黄网站禁片免费观看直播| 日韩欧美国产在线观看| 亚洲无线在线观看| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 日韩亚洲欧美综合| 午夜影院日韩av| 色尼玛亚洲综合影院| 哪里可以看免费的av片| 老司机深夜福利视频在线观看| 在线观看午夜福利视频| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲av不卡在线观看| 亚洲,欧美精品.| 18+在线观看网站| 欧美成人性av电影在线观看| 亚洲欧美日韩东京热| 午夜福利在线观看吧| 三级男女做爰猛烈吃奶摸视频| 日日干狠狠操夜夜爽| 国产老妇女一区| 中国美女看黄片| 在线观看av片永久免费下载| 日韩有码中文字幕| av国产免费在线观看| 免费观看的影片在线观看| 神马国产精品三级电影在线观看| 久久九九热精品免费| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 欧美bdsm另类| 国产单亲对白刺激| 少妇人妻一区二区三区视频| 亚洲第一电影网av| 亚洲片人在线观看| 国产精品电影一区二区三区| 亚洲激情在线av| 在线播放国产精品三级| 国产私拍福利视频在线观看| 欧美中文综合在线视频| 精品国产美女av久久久久小说| 免费一级毛片在线播放高清视频| 国产精品日韩av在线免费观看| 欧美+日韩+精品| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 国产老妇女一区| 美女cb高潮喷水在线观看| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲人成电影免费在线| 好男人电影高清在线观看| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| avwww免费| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 成年女人永久免费观看视频| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产伦人伦偷精品视频| 日韩精品中文字幕看吧| 深爱激情五月婷婷| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 午夜福利在线观看吧| 日韩精品青青久久久久久| 午夜激情欧美在线| 久久99热这里只有精品18| 国产高清videossex| 国产主播在线观看一区二区| 国产高清videossex| 国产私拍福利视频在线观看| 欧美日韩国产亚洲二区| 观看美女的网站| 不卡一级毛片| 欧美日韩福利视频一区二区| 国产主播在线观看一区二区| av黄色大香蕉| 国产精品自产拍在线观看55亚洲| 99国产精品一区二区三区| 嫁个100分男人电影在线观看| 欧美日韩黄片免| 桃红色精品国产亚洲av| 亚洲国产精品999在线| 人妻久久中文字幕网| 一二三四社区在线视频社区8| 成人精品一区二区免费| 成人无遮挡网站| 亚洲成人免费电影在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 精华霜和精华液先用哪个| 99久久精品国产亚洲精品| 精品乱码久久久久久99久播| 日韩大尺度精品在线看网址| 欧美zozozo另类| 免费av不卡在线播放| xxxwww97欧美| 美女大奶头视频| 午夜精品一区二区三区免费看| 久久久久久国产a免费观看| a级一级毛片免费在线观看| 午夜福利在线观看吧| 日韩中文字幕欧美一区二区| 老司机午夜福利在线观看视频| 欧美bdsm另类| 亚洲中文日韩欧美视频| 嫩草影院精品99| 岛国在线观看网站| 色精品久久人妻99蜜桃| 又粗又爽又猛毛片免费看| 少妇的丰满在线观看| 国产成人系列免费观看| 国产av麻豆久久久久久久| 欧美一区二区国产精品久久精品| 国产老妇女一区| 青草久久国产| 少妇丰满av| 色尼玛亚洲综合影院| 深爱激情五月婷婷| 色老头精品视频在线观看| 少妇人妻精品综合一区二区 | 少妇的丰满在线观看| 一二三四社区在线视频社区8| 制服人妻中文乱码| 一夜夜www| av福利片在线观看| 女人被狂操c到高潮| 日本 av在线| 欧美乱码精品一区二区三区| 69人妻影院| 男人舔奶头视频| 少妇的丰满在线观看| 国产三级黄色录像| 国产精品亚洲美女久久久| 最近在线观看免费完整版| 久久久久亚洲av毛片大全| 一卡2卡三卡四卡精品乱码亚洲| 丰满人妻一区二区三区视频av | 19禁男女啪啪无遮挡网站| 国产熟女xx| 午夜精品久久久久久毛片777| 好男人电影高清在线观看| xxx96com| 久久久久久大精品| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 最近在线观看免费完整版| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放|