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    石墨烯聲子平均自由程隨溫度變化規(guī)律研究

    2017-10-13 22:25:39任曉霞賀長安查小婷周恩民鄭瑞倫
    電子元件與材料 2017年1期
    關鍵詞:聲子變化率原子

    任曉霞,賀長安,查小婷,周恩民,鄭瑞倫

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    石墨烯聲子平均自由程隨溫度變化規(guī)律研究

    任曉霞,賀長安,查小婷,周恩民,鄭瑞倫

    (重慶文理學院 電子電氣工程學院,重慶 402160)

    考慮原子的短程相互作用和原子的非簡諧振動,推導出石墨烯的聲子平均自由程隨溫度變化的關系式,探討了非簡諧振動對它們的影響。結(jié)果表明:石墨烯的聲子平均自由程隨溫度升高而非線性減小,溫度低于20 K時,自由程隨溫度升高而急劇減小;溫度高于300 K時,自由程隨溫度升高而減小的速度逐漸減慢;聲子平均自由程隨溫度的變化率d/d均為負值,且隨著溫度升高而減小。在極低溫條件下(<20 K),自由程的溫度變化率隨溫度升高而變化很大,此后,變化速度逐漸減慢;與簡諧近似的值相比,非簡諧項引起的聲子平均自由程及其變化率的差值均隨溫度升高而增大。

    石墨烯;德拜溫度;聲子平均自由程;非簡諧效應;原子短程作用;溫度變化率

    石墨烯由于具有優(yōu)良的導電、導熱等性能,在光電子器件、半導體器件等方面具有廣泛的應用前景。國內(nèi)外學者已對它的制備、性質(zhì)和吸附特點等進行了不少研究,但研究較多的是電學性質(zhì)方面,而對它的熱力學性質(zhì)研究較少,至于它的非簡諧特征則才開始研究。對于非簡諧特征明顯而有重要應用價值的熱膨脹現(xiàn)象,文獻[1]用實驗對其進行了研究,文獻[2-6]采用不同的方法或理論對實驗結(jié)果給予解釋,其結(jié)果不僅都有不同程度的誤差,而且只給出一個常量值,不能反映熱膨脹系數(shù)隨溫度變化的規(guī)律。對另一個具有明顯非簡諧特征而有重要應用價值的彈性模量,文獻[7]通過對楊氏模量進行計算,推知彈性模量與溫度有關,但未給出隨溫度變化的具體變化關系。最近,作者在文獻[8-9]中,在考慮到原子短程互作用和原子振動的第一、二非簡諧項的情況下,用固體物理理論,研究了石墨烯的線膨脹系數(shù)、聲子頻率等隨溫度的變化規(guī)律,但未研究聲子平均自由程這一重要的熱力學量隨溫度的變化規(guī)律。最近,文獻[10]對非簡諧原子鏈中的聲子平均自由程進行研究;文獻[11]研究了缺陷類型和缺陷濃度對帶有缺陷的石墨烯的聲子平均自由程的影響;文獻[12]由玻爾茲曼輸運方程出發(fā),采用變分法,研究了三維固體材料聲子平均自由程的分布。鑒于石墨烯的這些物理量在理論和應用上的重要性,本文將用固體物理理論探討它們的變化規(guī)律和原子非簡諧振動的影響。

    1 物理模型以及簡諧系數(shù)和非簡諧系數(shù)

    本文研究的石墨烯是由個碳原子構(gòu)成的二維六角格子平面系統(tǒng),設平面為平面,軸垂直向上。文獻[13]用哈里森鍵連軌道法,求出在未考慮短程相互作用情況下,一個原子的平均相互作用能。文獻[14]進一步考慮到原子短程作用,將相互作用能寫為:

    式中:1為金屬化能;2為共價能,它與原子間距離的平方成反比,可表示為:

    原子在平衡位置附近作微振動,將()在平衡位置0附近展開,偏離很小時,有:

    2 聲子平均自由程隨溫度的變化

    2.1 德拜溫度隨溫度的變化

    德拜溫度D是晶格動力學中一個重要參量和特征溫度,文獻[15]給出簡諧近似下德拜溫度D0與簡諧系數(shù)0和原子質(zhì)量的關系為。這里B、分別是玻爾茲曼常數(shù)和普朗克常數(shù),考慮到原子非簡諧振動后,由文[16]給出的振動頻率與溫度的關系,可得到德拜溫度隨溫度的變化為:

    2.2 石墨烯的聲子平均自由程與溫度的關系

    聲子平均自由程為聲子平均速度和弛豫時間的積,即[17]:

    =(4)

    式中:平均聲速與縱聲子對應的波速L和橫聲子的波速T的關系為:

    石墨烯的聲子弛豫時間隨溫度的變化,可由聲子數(shù)分布()與弛豫時間的關系求得。結(jié)果是[16]非低溫情況(>300 K),聲子弛豫時間的倒數(shù)隨溫度的變化為:

    低溫情況(100~273 K),聲子弛豫時間的倒數(shù)隨溫度的變化為

    由(5)~(7)式求得聲子弛豫時間隨溫度的變化,代入(4)式,得到石墨烯的聲子平均自由程與溫度的關系,結(jié)果是:非低溫情況(>300 K),為:

    低溫情況(100~273 K),為

    另外,文獻[17]給出溫度很低(10~100 K)時,聲子平均自由程與溫度的關系為:

    這里是與物質(zhì)有關的2~3之間的參數(shù),0是待定參量,它可由某一溫度下已知的熱導率的值來確定。

    3 石墨烯的聲子平均自由程的溫度變化率隨溫度的變化

    聲子平均自由程的溫度變化率d/d的大小,反映了熱傳導的快慢。它可由(8)~(10)式求得,結(jié)果是:非低溫情況(>300 K),為:

    低溫情況(100~273 K),為

    極低溫情況(10~100 K),為

    4 非簡諧振動對石墨烯聲子平均自由程溫度變化規(guī)律的影響

    現(xiàn)討論原子非簡諧振動對石墨烯聲子平均自由程隨溫度變化規(guī)律的影響。文獻[13]給出:平衡時鍵長0=1.42×10–10m,|20|=12.32 eV,1=2.08 eV,而=10.08 eV·(10–10m)12。由這些數(shù)據(jù)代入(2)式求得0=3.538 8×102J·m–2、1= –3.497 25×1012J·m–3、碳原子質(zhì)量=1.995 017×10–23g、2= 3.201 40 ×1022J·m–4,將、0以及玻爾茲曼常數(shù)B和普朗克常數(shù)一起代入(3)式,得到簡諧近似下的德拜溫度為常量D0=1 660 K。代入(3)式,得到石墨烯的德拜溫度隨溫度的變化,結(jié)果表明:若不考慮非簡諧項,則德拜溫度為常量;同時考慮到第一、二非簡諧項后,德拜溫度隨溫度升高而緩慢增大,幾乎成正比關系。還看出:本文由于考慮到原子的短程相互作用和原子的非簡諧振動,不僅得到的結(jié)果比文獻[15]的結(jié)果更接近文獻[18]給出的實驗值,而且還反映了石墨烯的德拜溫度隨溫度的變化。在=300 K時的值與實驗值相比,文獻[15]的誤差為12.15%,而本文的誤差為10.75%。

    文獻[6]采用簡正模式分解法,求出石墨烯的聲子譜有2支,其中縱聲子聲速v=20.14 km·s–1,橫聲子聲速=14.90 km·s–1,由(11)式求得平均聲速=16.939 8 km·s–1。而0已由文獻[19]給出=300 K時的熱導率值5 000 W·m–1·K–1,可求得0=2.593×10–4m。將所求的0以及德拜溫度D代入(10)~(12)式以及(13)~(15)式,得到極低溫度(10~100 K)、低溫情況(10~300 K)和非低溫情況(>300 K)時的聲子平均自由程及其隨溫度變化率d/d隨溫度的變化分別見表1、表2、表3。參考文獻[20]采用簡正模式分解法得到的弛豫時間和波速值,通過=計算出的平均自由程,在=300 K時的聲子平均自由程及其隨溫度變化率d/d隨溫度的變化分別見表1、表2、表3。表中的“的值=1.7×10–9m和=1 000 K時的值=0.22×10–9m,與計算結(jié)果相吻合。

    表1 極低溫下聲子平均自由程及變化率d/d隨溫度的變化

    Tab.1 Changes of the phonon mean free path l and its changing rate dl/dT with temperatures in a range of very low temperatures

    注:“本文(0)”是簡諧近似的結(jié)果;“本文(1)”是只計及到第一非簡諧項的結(jié)果;“本文(2)”是同時計及到第一、第二非簡諧項的結(jié)果;表2,表3的含義與此相同。

    表2 低溫下聲子平均自由程及變化率d/d隨溫度的變化

    Tab.2 Changes of the phonon mean free path l and its changing rate dl/dT with temperatures in a range of low temperatures

    表3 非低溫下聲子平均自由程l及變化率dl/dT隨溫度T的變化

    由表1、2、3的數(shù)據(jù)作出相應的變化曲線見圖1、圖2、圖3。其中圖中的(a)圖是自由程隨溫度的變化;(b)圖是自由程溫度變化率隨溫度的變化;為了反映非簡諧效應與溫度的關系,(c)圖和(d)圖分別給出了計及非簡諧項和簡諧近似時的聲子平均自由程差D=va–和自由程隨溫度變化率的差D(d/d)隨溫度的變化。圖中的線0是只考慮簡諧近似的結(jié)果,線1是計及第一簡諧項的結(jié)果,線2是同時計及到第一、二非簡諧項的結(jié)果。圖1的“D1”表示第一簡諧項與簡諧近似的差值,“D2”表示第一、第二非簡諧項與簡諧近似的差值。

    由圖1、圖2和圖3的(a)可以看出,石墨烯聲子平均自由程隨溫度的升高而逐漸減少。其中極低溫下(<20 K),自由程隨溫度升高而急劇減小,溫度每升高100 K時,自由程減小80%;此后,隨著溫度的升高,自由程減小的速度逐漸減慢,在低溫下(100~300 K),溫度每升高100 K時,自由程減小0.05%;非低溫情況下,溫度每升高100 K時,自由程則只減小0.000 5%。由圖1、圖2和圖3的(b)可以看出,聲子平均自由程的溫度變化率為負值,溫度較低時,隨溫度升高而變化的速度較快,而溫度較高時,則變化較慢。由圖1、圖2和圖3的(c)、(d)可以看出,與簡諧近似的結(jié)果相比,非簡諧效應引起的非簡諧項和簡諧近似時的聲子平均自由程差D=va–和自由程隨溫度變化率的差D(d/d)均隨溫度的升高而增大,即溫度愈高,原子振動的非簡諧效應愈顯著。由表3和圖3看出,本文得到的結(jié)果與文[20]采用其他方法所得結(jié)果,有相近的數(shù)量級和相近的隨溫度變化趨勢,這說明本文的合理性。

    圖1 極低溫下石墨烯的聲子平均自由程和變化率隨溫度的變化

    圖2 低溫下石墨烯聲子平均自由程和變化率隨溫度的變化

    圖3 非低溫下石墨烯聲子平均自由程和變化率隨溫度的變化

    5 結(jié)論

    本文對石墨烯的聲子平均自由程隨溫度的變化規(guī)律進行研究,結(jié)果表明:(1)考慮到原子的短程相互作用和原子振動的第一、二非簡諧項后,不僅所得到石墨烯的德拜溫度與文獻給出實驗的值較接近,而且還給出德拜溫度隨著溫度升高而緩慢增大,幾乎成正比關系的變化規(guī)律;(2)石墨烯聲子平均自由程隨溫度升高而減小,其中,在極低溫(<20 K),自由程隨溫度升高而急劇減?。粶囟让可?00 K時,自由程減小80%。此后,隨著溫度的升高,自由程減小的速度逐漸減慢,非低溫情況下,溫度每升高100 K時,自由程則只減小0.0005%;(3)聲子平均自由程隨溫度的變化率d/d隨著溫度升高而減小,極低溫下(<20 K),自由程的溫度變化率隨溫度升高而急劇減小。此后,隨著溫度的升高,自由程的溫度變化率減小的速度逐漸減慢;(4)考慮到原子非簡諧振動后,聲子平均自由程小于簡諧近似的值。非簡諧項引起的自由程及其溫度變化率的變化量D和D(d/d)均隨升高而增大,溫度愈高,原子振動的非簡諧效應愈顯著。

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    (編輯:曾革)

    Temperature-dependent phonon mean free path of graphene

    REN Xiaoxia, HE Chang’an, ZHA Xiaoting, ZHOU Enmin, ZHENG Ruilun

    (College of Electronic and Electrical Engineering, Chongqing University of Arts and Sciences, Chongqing 402160, China)

    By considering the non-harmonic effect and short-range interaction of atoms, the current work obtained the analytic functions of the graphene's phonon mean free pathdepending on temperature, and the influence of anharmonic vibration on them was also investigated. The theoretical results indicate that the graphene's phonon mean free path decreases nonlinearly with the increase of temperature. When the temperature is below 20 K, the free path sharply decreases with the increase of temperature. And changes become gradually slow at the temperature above 300 K. All relative change rate (d/d) of phonon mean free path is negative and decreases with the increase of temperature. The change rate of the free path sharply decreases with the increase of temperature when temperatures is below 20 K, then the changes gradually slow down. Compared with the results of the harmonic approximation, the anharmonic effects on phonon mean free path and its change rate become more significant with temperature getting higher.

    graphene; Debye temperature; phonon mean free path; non-harmonic effect; short-range interaction of atoms; temperature change rate

    10.14106/j.cnki.1001-2028.2017.01.005

    TN604

    A

    1001-2028(2017)01-0027-06

    2016-10-08

    任曉霞

    國家自然科學基金資助(No. 11574253);重慶市教育委員會科學技術(shù)研究項目(No. KJ1601118);重慶文理學院科技項目(No. Y2015DQ34)

    任曉霞(1983-),女,山東煙臺人,講師,主要從事超級電容器器件及儲能系統(tǒng)研究,E-mail:renxiaoxia7128@163.com 。

    http://www.cnki.net/kcms/detail/51.1241.TN.20161230.1018.004.html

    網(wǎng)絡出版時間:2016-12-30 10:18:55

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