• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    廣州夏季辦公室內(nèi)細(xì)顆粒中多環(huán)芳烴污染特征研究

    2017-10-13 04:02:41張漫雯陳燕燕黎玉清莊僖蘇海英雷杰妮王玉潔蔡宗葦2任明忠
    生態(tài)毒理學(xué)報(bào) 2017年3期
    關(guān)鍵詞:文印室內(nèi)環(huán)境芳烴

    張漫雯,陳燕燕,黎玉清,莊僖,蘇海英,雷杰妮,王玉潔,蔡宗葦2,,*,任明忠,#

    1. 環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所,廣州 5106552. 香港浸會(huì)大學(xué)化學(xué)系 環(huán)境與生物分析國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,香港 9990773. 廣東工業(yè)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣州 510006

    廣州夏季辦公室內(nèi)細(xì)顆粒中多環(huán)芳烴污染特征研究

    張漫雯1,2,陳燕燕3,黎玉清1,莊僖1,蘇海英3,雷杰妮3,王玉潔3,蔡宗葦2,3,*,任明忠1,#

    1. 環(huán)境保護(hù)部華南環(huán)境科學(xué)研究所,廣州 5106552. 香港浸會(huì)大學(xué)化學(xué)系 環(huán)境與生物分析國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,香港 9990773. 廣東工業(yè)大學(xué) 環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,廣州 510006

    大部分的都市辦公人群每天在辦公室至少度過(guò)8 h。而室外環(huán)境的滲透、辦公室內(nèi)吸煙、辦公設(shè)備使用和中央通風(fēng)系統(tǒng)均可能導(dǎo)致細(xì)顆粒物及多環(huán)芳烴(PAHs)在室內(nèi)積聚而造成微環(huán)境污染。2015年5—6月,在廣州市3種不同功能區(qū)(商住區(qū)、高新產(chǎn)業(yè)區(qū)、工業(yè)區(qū))共選取了14間不同類型的辦公室,對(duì)其室內(nèi)外PM2.5和多環(huán)芳烴進(jìn)行同步監(jiān)測(cè)。結(jié)果表明,(1)14間中有12間辦公室內(nèi)的PM2.5濃度水平高于世界衛(wèi)生組織(WHO)的推薦值25 μg·m-3;(2)與國(guó)內(nèi)外類似研究相比,辦公室內(nèi)外∑16PAHs及BaP-eq的監(jiān)測(cè)濃度水平均較低,并呈現(xiàn)一致規(guī)律:文印>室外>吸煙>多人>單人>無(wú)窗(無(wú)人),其中BaP-eq低于歐盟規(guī)定的安全限值1 ng·m-3;(3)文印工作和吸煙行為與室內(nèi)PM2.5和PAHs濃度升高有密切關(guān)系,分別對(duì)5環(huán)和4環(huán)PAHs貢獻(xiàn)明顯;(4)其他無(wú)明顯內(nèi)源的辦公室的細(xì)顆粒中PAHs污染在監(jiān)測(cè)期間主要來(lái)源于室外貢獻(xiàn)。

    PM2.5;多環(huán)芳烴;室內(nèi);辦公室;文印;吸煙

    Received26 December 2016accepted20 February 2017

    Abstract: As office people spend at least 8 h per day on weekdays in indoor office ambience, the exposure to harmful indoor air pollutants that may be released from outdoor by infiltration, indoor smoking, office working instrument and central ventilation systems, has been increasingly considered as an issue for the protection of human health. Simultaneous indoor and outdoor monitoring of PM2.5and PM2.5-bound PAHs in fourteen offices in three urban areas (commercial and residential zone, high-tech industrial zone, manufactory zone) in Guangzhou was performed from May to June, 2015. The results showed that (1) PM2.5concentrations of most of studied offices (12 out of 14) were higher than WHO recommended standard value (25 μg·m-3); (2) Relative low concentrations of ∑16PAHs and BaP-eq indoor and outdoor (<1 ng·m-3) were found, if compared to former reported values in other cities. Significant differences were also observed in target PAHs concentrations and Bap-eq values of different kinds of indoor conditions, with the same trend as followings, photocopy rooms >outdoor>smoking offices>multi-users offices>single-user offices>window-closed offices; (3) Photocopy (or printing) and smoking were found to be highly relative to the increase of PM2.5and PAHs, and contributed 5-rings PAHs and 4-rings PAHs, respectively; (4) PM2.5-bound PAHs in the offices without significant indoor sources were mainly from the outdoor air infiltration.

    Keywords: fine particles (PM2.5); polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs); indoor; office; printing; smoking

    PM2.5,即細(xì)顆粒物,由于其粒徑特征和化學(xué)組分能大大降低大氣能見(jiàn)度和空氣質(zhì)量[1-2],近年來(lái)一直被廣大媒體稱為“灰霾元兇”;又由于其能深入到細(xì)支氣管和肺泡內(nèi)[3],可對(duì)人類健康造成直接威脅。早有健康調(diào)查數(shù)據(jù)表明,PM2.5濃度的增加會(huì)直接導(dǎo)致人體心、肺相關(guān)疾病及總死亡率的增加[4]。而多環(huán)芳烴(PAHs)是一類環(huán)境中廣泛存在的半揮發(fā)性有機(jī)污染物,早在1976年,美國(guó)環(huán)保局(US EPA)公布的129種優(yōu)先污染物中,PAHs占了16種。其中,苯并a芘已被國(guó)際癌癥研究中心(IARC)認(rèn)定為一級(jí)致癌物(Group 1),部分PAHs則被列為二級(jí)致癌物(Group 2A,2B)。由于PAHs的半揮發(fā)性和細(xì)顆粒物的比表面積大等特性,環(huán)境空氣中的PAHs極易吸附在PM2.5表面[5-8],而后隨呼吸運(yùn)動(dòng)進(jìn)入有機(jī)體造成健康威脅。

    目前,對(duì)PM2.5的研究主要是室外大氣環(huán)境,在污染源識(shí)別、污染控制、健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估方面也主要以室外環(huán)境PM2.5的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)。然而,在現(xiàn)代人類社會(huì)生活中,約85%以上的時(shí)間是處于室內(nèi)環(huán)境[9-10]。有研究曾表明,68%的疾病與室內(nèi)空氣污染有直接的關(guān)系,甚至室內(nèi)空氣污染是室外的5~10倍[10]。近年來(lái),科學(xué)工作者越來(lái)越關(guān)注室內(nèi)環(huán)境PM2.5污染及相關(guān)健康問(wèn)題。目前,國(guó)內(nèi)外大部分研究主要針對(duì)住宅、餐廳、學(xué)校等典型室內(nèi)場(chǎng)所。已有研究表明,烹飪、吸煙、蠟燭及蚊香燃燒、香熏以及室外空氣滲透等都是PAHs的室內(nèi)重要來(lái)源[4, 11-14]。對(duì)于都市人群來(lái)說(shuō),每天至少有8 h是在辦公室中度過(guò)。而辦公室內(nèi)的吸煙、辦公設(shè)備使用和中央通風(fēng)系統(tǒng)均可能導(dǎo)致細(xì)顆粒物及PAHs在室內(nèi)積聚而影響工作人群健康[5, 15-16]。雖然吸煙在許多城市公共場(chǎng)所已被禁止,無(wú)紙辦公也成為現(xiàn)代辦公的主流文化。但本研究隨機(jī)對(duì)廣州近200間辦公室進(jìn)行問(wèn)卷調(diào)查的結(jié)果顯示,20%的辦公室存在吸煙行為,而80%以上的辦公室存在打印工作??梢?jiàn),辦公室內(nèi)環(huán)境質(zhì)量不容忽視。然而,迄今為止,國(guó)內(nèi)外針對(duì)辦公室內(nèi)PM2.5及PAHs污染的調(diào)查相對(duì)較少[17]。本研究旨于通過(guò)對(duì)廣州市不同功能區(qū)的辦公室室內(nèi)外PM2.5同步監(jiān)測(cè),初步掌握PM2.5中附著的PAHs的主要來(lái)源,進(jìn)一步解析給暴露群體造成的健康威脅,為辦公室內(nèi)顆粒物及有機(jī)物污染的防控提供參考。

    1 材料與方法(Materials and methods)

    1.1 樣品采集

    根據(jù)廣州市的不同功能分區(qū),在廣州商住區(qū)、高新經(jīng)濟(jì)區(qū)、工業(yè)區(qū)各選取一棟辦公樓共14間典型辦公室作為此次研究對(duì)象。各點(diǎn)位的具體信息如表1所示。2015年5月至6月,采用小流量采樣器(OMINI5000,4 L·min-1)及配備的PM2.5切割器(美國(guó)MSP,4 L·min-1)同時(shí)對(duì)室內(nèi)及室外的PM2.5進(jìn)行采集,每個(gè)點(diǎn)位連續(xù)采集6 d,采集時(shí)長(zhǎng)約為144 h,PM2.5樣品收集于石英濾膜上,每點(diǎn)每天收集一個(gè)濾膜樣品,共收集了102個(gè)濾膜樣品。其中,室內(nèi)采樣點(diǎn)設(shè)于辦公室中心位置,室外采樣點(diǎn)則設(shè)于同一辦公樓的樓頂天臺(tái)位置。由于采樣期間正值廣州夏季供冷期,研究的辦公室場(chǎng)所均以空調(diào)通風(fēng)為主,每日開(kāi)(門)窗時(shí)長(zhǎng)均小于1 h,只有吸煙辦公室的每日開(kāi)(門)窗時(shí)長(zhǎng)大于4 h。辦公室內(nèi)溫濕度差異不大。采樣期間室內(nèi)氣溫在23~27 ℃,濕度在70%~85%。

    采樣前石英纖維濾膜(37 mm,Whatman,美國(guó))置于馬弗爐450 ℃灼燒4 h以上,灼燒完畢后轉(zhuǎn)移至干燥器或干燥箱中平衡24 h以上,然后使用十萬(wàn)分之一天平稱重,記錄下重量后,將鋁箔開(kāi)口處閉合,保存在干燥器中待用。采樣完畢后,將濾膜包裹于干凈鋁箔中,轉(zhuǎn)移至干燥器中平衡24 h以上,用十萬(wàn)分之一天平稱重,記錄下采樣后膜重。稱量后的樣品放入膜盒中并用封口袋密封,在-4 ℃冰箱內(nèi)保存,以便進(jìn)一步對(duì)多環(huán)芳烴進(jìn)行分析。

    1.2 化學(xué)分析

    本研究測(cè)定的PAHs為美國(guó)環(huán)保局提出的16種優(yōu)控PAHs。包括萘(NaP)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Fl)、菲(Phe)、蒽(Ant)、熒蒽(Flu)、芘(Pyr)、苯并蒽(BaA)、屈(Chr)、苯并[b]熒蒽(BbF)、苯并[k]熒蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、茚并[1,2,3-c,d]芘(InP)、二苯并[a,h]蒽(DahA)、苯并[g,h,i]苝(BgP)。多環(huán)芳烴標(biāo)準(zhǔn)品均購(gòu)買于美國(guó)Accustandard公司,正己烷、二氯甲烷、丙酮等有機(jī)試劑為農(nóng)殘級(jí),均購(gòu)買于德國(guó)默克公司。其化學(xué)分析方法采用的是索氏提取-硅膠氧化鋁層析凈化-氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜(GC-MS/MS)分析法。所有樣品包括質(zhì)量保證樣品在萃取前都加入氘代多環(huán)芳烴:萘-D8、苊-D10、菲-D10、屈-D12以及苝-D12做回收率指示物。在儀器分析前添加間三聯(lián)苯作為儀器內(nèi)標(biāo)指示物。GC-MS/MS(Agilent 6890,Waters Micromass Quattro)采用的分析條件參考課題組之前發(fā)表的文章[18]。

    表1 采樣點(diǎn)基本信息Table 1 Belief information of sampling sites

    1.3 質(zhì)量控制

    采用同位素稀釋內(nèi)標(biāo)法進(jìn)行目標(biāo)化合物分析,用于15種PAHs定量的4種提取內(nèi)標(biāo)的回收率范圍為46%~108%,萘-d8的回收率較低,室外20%左右,室內(nèi)30%左右,但仍已滿足定量需求。空白加標(biāo)的16種目標(biāo)化合物回收率范圍為76%~130%。每個(gè)辦公樓樣品采集過(guò)程,分別在室內(nèi)外設(shè)置一下采樣空白。在實(shí)驗(yàn)室處理過(guò)程中,每12個(gè)樣品的處理過(guò)程加入一個(gè)實(shí)驗(yàn)室空白和回收率添加實(shí)驗(yàn)。所有空白結(jié)果,除萘外均未發(fā)現(xiàn)高于方法檢出限的空白干擾。由于在所有的室內(nèi)樣品中,萘的檢出率<10%,所以樣品中萘(2環(huán)PAH)未參與∑PAHs的計(jì)算和源解析過(guò)程。

    2 結(jié)果(Results)

    2.1 PM2.5的污染水平

    商住區(qū)、高新區(qū)、工業(yè)區(qū)的PM2.5監(jiān)測(cè)結(jié)果如表2所示。現(xiàn)階段,我國(guó)《室內(nèi)環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T18883—2002)尚未對(duì)PM2.5做出具體要求,參照《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095—2012)規(guī)定,PM2.5二級(jí)日平均濃度限值為75 μg·m-3,除了商住區(qū)吸煙辦公室外,其他13個(gè)辦公室都符合規(guī)定;但與世界衛(wèi)生組織(WHO)PM2.5日平均濃度的推薦值25 μg·m-3相比,14個(gè)辦公室內(nèi)除了個(gè)別辦公室外,PM2.5濃度均超標(biāo),大約是推薦值的1.03~3.15倍。在采樣期間,所有室外PM2.5濃度也均高于世界衛(wèi)生組織(WHO)PM2.5日平均濃度的推薦值。

    通常用室內(nèi)與室外顆粒物質(zhì)量濃度之比(I/O)來(lái)描述室內(nèi)外顆粒物質(zhì)量濃度的差[19-20]。一般來(lái)說(shuō),I/O>1,室內(nèi)顆粒物主要是由室內(nèi)污染源引起的,I/O≤1,則表示,顆粒物主要來(lái)源于室外污染源,主要通過(guò)門窗及其他建筑縫隙滲透入室內(nèi)。從表2可知,除工業(yè)區(qū)外,具有文印、吸煙行為的辦公室的細(xì)顆粒物濃度明顯高于同一辦公樓的其他辦公室及室外(t檢驗(yàn),P<0.05),說(shuō)明這2類行為對(duì)辦公室內(nèi)的細(xì)顆粒物貢獻(xiàn)較大。從總體上來(lái)看,雖然室外環(huán)境表現(xiàn)出較低的細(xì)顆粒物污染水平,商住區(qū)的室內(nèi)顆粒物污染卻明顯高于其他2個(gè)功能區(qū),這可能與所選的辦公樓使用年限較長(zhǎng)、中央通風(fēng)設(shè)備陳舊疏于清洗、室內(nèi)堆積物較多有關(guān)。有研究指出,在無(wú)明顯內(nèi)源的情況下,由于室內(nèi)環(huán)境相對(duì)封閉,顆粒物污染不易擴(kuò)散,而出現(xiàn)高于室外的情況,并把此類情況比作“吸附劑”現(xiàn)象[21]。

    2.2 PAHs的污染情況

    從總體而言,14個(gè)辦公室內(nèi)∑PAHs濃度范圍為0.575 ng·m-3(單人辦公室)~7.09 ng·m-3(文印辦公室),平均水平為2.64 ng·m-3,均低于室外環(huán)境(范圍1.27~11.8 ng·m-3,平均值3.59 ng·m-3)。作為多環(huán)芳烴致癌性指示物苯并[a]芘(BaP)的室內(nèi)濃度范圍為0.033~0.669 ng·m-3(平均值0.162 ng·m-3),室外濃度范圍為0.059~0.504 ng·m-3(平均值0.190 ng·m-3),均低于我國(guó)環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)年均限值(1 ng·m-3)(GB3095—2012)。與國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究比較可知,本研究室內(nèi)外∑PAHs及BaP污染水平均遠(yuǎn)低于濟(jì)南冬春季辦公室、杭州夏秋季住宅的監(jiān)測(cè)結(jié)果[14, 17, 22],略低于葡萄牙冬季非吸煙住宅[23],但高于羅馬住宅夏季監(jiān)測(cè)結(jié)果一個(gè)數(shù)量級(jí)[24]。

    表2 各采樣點(diǎn)的PM2.5監(jiān)測(cè)結(jié)果(μg·m-3)Table 2 PM2.5 concentrations in each sampling site (μg·m-3)

    綜合3個(gè)功能區(qū)的監(jiān)測(cè)來(lái)看,室內(nèi)外∑PAHs污染水平表現(xiàn)為文印>室外>吸煙>多人>單人>無(wú)窗(無(wú)人)。文印辦公室的∑PAHs及BaP的平均水平分別達(dá)到(3.81±2.43) ng·m-3和(0.25±0.24) ng·m-3;吸煙辦公室的∑PAHs及BaP的平均水平分別達(dá)到(3.36±2.68) ng·m-3和(0.25±0.17) ng·m-3,均明顯高于其他類型的辦公室的監(jiān)測(cè)結(jié)果。其中,吸煙辦公室BaP的平均水平與德國(guó)柏林受吸煙影響的公寓的結(jié)果一致[25],但遠(yuǎn)低于葡萄牙的吸煙公寓(8.38 ng·m-3)[23]。由圖1可見(jiàn),與PM2.5監(jiān)測(cè)結(jié)果相似,具有文印、吸煙行為的辦公室的∑PAHs及BaP濃度均明顯高于同一辦公樓的其他辦公室(t檢驗(yàn),P<0.05)。在此之前,吸煙行為對(duì)室內(nèi)環(huán)境PAHs貢獻(xiàn)被多項(xiàng)調(diào)查證實(shí)[26-28],但打印設(shè)備釋放PAHs對(duì)辦公環(huán)境影響的相關(guān)研究還相對(duì)缺乏。從本研究可知,文印工作室的∑PAHs及BaP濃度分別是同一辦公樓無(wú)文印工作辦公室的1.1~7.0倍和1.1~8.7倍,甚至略高于吸煙的貢獻(xiàn)(1.4~4倍和1.2~5.2倍)。

    從健康風(fēng)險(xiǎn)的角度判斷,通過(guò)毒性因子(toxicity equivalence factors, TEFs)計(jì)算的BaP毒性當(dāng)量濃度(BaP-eq)被普遍用來(lái)評(píng)價(jià)PAHs對(duì)人類健康威脅。在16種US EPA優(yōu)控PAHs中,有8種具有TEF,可列入計(jì)算。室內(nèi)外BaP-eq平均水平分別為:文印(0.446 ng·m-3)>室外(0.417 ng·m-3)>吸煙(0.285 ng·m-3)>多人(0.246 ng·m-3)>單人(0.195 ng·m-3)>無(wú)窗(無(wú)人)(0.151 ng·m-3)。室內(nèi)外結(jié)果均低于歐盟環(huán)境空氣標(biāo)準(zhǔn)值1 ng·m-3。對(duì)于無(wú)明顯內(nèi)源污染的辦公室,其BaP-eq平均水平與意大利的兒童及老年人暴露濃度相當(dāng)[13]。

    圖1 各采樣點(diǎn)位的PAHs濃度水平Fig. 1 PAHs concentrations in different types of offices and outdoors

    2.3 PAHs的組成特征

    室外環(huán)境以BbF、BgP、InP為主要貢獻(xiàn)因子,貢獻(xiàn)率分別為22%、20%和18%。而室內(nèi)環(huán)境則以BbF、BgP、Pyr為主要貢獻(xiàn)因子,InP極低,平均水平均低于5%,這可能與室內(nèi)外環(huán)境條件的差異有關(guān)。

    圖2為不同類型辦公室3~6環(huán)PAHs的濃度分布情況,總體上,除無(wú)窗辦公室外,高環(huán)數(shù)(5~6環(huán))PAHs的相對(duì)貢獻(xiàn)值在所有室內(nèi)環(huán)境和室外環(huán)境中最高(>50%)。其中室外高環(huán)數(shù)(5~6環(huán))PAHs的平均相對(duì)貢獻(xiàn)率遠(yuǎn)高于室內(nèi)點(diǎn)位,達(dá)72%,與之前廣州市監(jiān)測(cè)結(jié)果一致(68%)[29],這可能與廣州城市交通造成的顆粒物污染特征有關(guān)。對(duì)于室內(nèi)環(huán)境,文印辦公室的5環(huán)PAHs平均濃度水平及平均貢獻(xiàn)率均高于其他室內(nèi)環(huán)境和室外環(huán)境,分別為1.46 ng·m-3和39%;而吸煙辦公室則表現(xiàn)為3~4環(huán)PAHs平均濃度水平及平均貢獻(xiàn)率最高,分別為1.22 ng·m-3和45%,與以往吸煙住宅調(diào)查結(jié)果相一致[23]。

    2.4 PAHs的來(lái)源分析

    圖3為不同類型辦公室的平均I/O比值、以及室內(nèi)與室外的相關(guān)系數(shù)比較。結(jié)果顯示,單人、多人及無(wú)明顯開(kāi)窗的無(wú)人及無(wú)窗辦公室∑PAHs濃度I/O均值均小于1.0,且均表現(xiàn)室內(nèi)∑PAHs濃度與室外值呈線性強(qiáng)相關(guān)(r2>0.8),說(shuō)明其PAHs污染主要與室外空氣滲透相關(guān)。而文印辦公室的∑PAHs濃度I/O值均大于1.0,且與室外值相關(guān)性不強(qiáng)(r2=0.14),說(shuō)明文印活動(dòng)對(duì)室內(nèi)PAHs有顯著貢獻(xiàn)。此外,文印辦公室的BgP、BbF、BkF、BaP、Pyr和Phe的I/O比值均明顯大于1.0,顯示出污染源特征。目前,對(duì)文印過(guò)程產(chǎn)生PAHs的成因解釋還未明確,有研究檢測(cè)了模擬激光打印實(shí)驗(yàn)中墨粉的主要成分碳黑以及加熱前后的墨粉,發(fā)現(xiàn)了PAHs的揮散和凝結(jié)[30]。而激光打印過(guò)程同時(shí)也釋放苯系物等揮發(fā)性有機(jī)物[31]。激光打印過(guò)程中墨粉以及苯系物類的揮發(fā)性有機(jī)物在高壓放電作用下合成PAHs可能是文印PAHs產(chǎn)生的主要途徑。

    本研究的吸煙辦公室的∑PAHs濃度與室外濃度相當(dāng)(I/O=1.06),且表現(xiàn)出與室外值有一定的線性相關(guān)度(r2=0.75),這可能是有限的吸煙行為由于習(xí)慣開(kāi)門窗通風(fēng)而得到室外空氣一定的稀釋的結(jié)果。但吸煙辦公室Phe、Flu及Pyr這3個(gè)4環(huán)PAHs的I/O比值均明顯大于1.0,與濟(jì)南餐廳和葡萄牙波爾圖吸煙住宅表現(xiàn)相似[17, 23]。在早前對(duì)不同品牌香煙煙氣中PAHs的分析指出,Nap、Fl、Phe、Flu及Pyr是香煙煙氣細(xì)顆粒中PAHs的主要組成部分[32]。低環(huán)數(shù)的Nap和Fl由于其易揮發(fā)至氣相或重新吸附分配至粗顆粒段[33],而不易于在細(xì)顆粒物上穩(wěn)定吸附,這可能是導(dǎo)致兩者在本研究中檢出率低的主要原因。

    圖2 不同類型辦公室與室外的PAHs組成特征Fig. 2 PAHs composition in different types of offices and outdoors

    分子診斷參數(shù)(molecular diagnostic ratios, MDRs)法常用來(lái)判斷大氣中PAHs的來(lái)源[13, 18, 24, 29, 33]。從表3可知,3個(gè)功能區(qū)的室外大氣的診斷參數(shù)均比較一致,表現(xiàn)出以汽車尾氣為主的污染來(lái)源特征;InP/BgP及InP/(InP+BgP)的比值與燃煤特征值非常接近,說(shuō)明燃煤對(duì)廣州大氣顆粒物的污染貢獻(xiàn)也不可忽視,這與2001年調(diào)查的廣州大氣顆粒態(tài)PAHs污染來(lái)源分析結(jié)果相一致[29]。而對(duì)于室內(nèi)環(huán)境,由于欠缺參考數(shù)值,在此不對(duì)其進(jìn)行污染來(lái)源判斷,但可作為未來(lái)其他室內(nèi)PAHs污染特征分析的參考數(shù)據(jù)。與之前濟(jì)南室內(nèi)環(huán)境分析結(jié)果[17]差異較大,只有吸煙辦公室與其餐廳的診斷參數(shù)比較相符,可能代表了相似的燃燒特征。

    表3 室內(nèi)外PAHs分子診斷參數(shù)計(jì)算值以及參考數(shù)據(jù)Table 3 Molecular diagnose ratios of PAHs in indoor and outdoor studies

    圖3 不同類型辦公室的平均I/O比值(室內(nèi)∑PAHs與室外∑PAHs比值)及室內(nèi)∑PAHs濃度與室外的相關(guān)系數(shù)Fig. 3 Indoor and outdoor ∑PAHs correlation coefficient and I/O ratios (indoor ∑PAHs/outdoor ∑PAHs) of different types of offices

    綜上所述:

    (1)在本研究中,廣州夏季的辦公室內(nèi)外的PM2.5總體水平高于世界衛(wèi)生組織(WHO)PM2.5日平均濃度的推薦值25 μg·m-3,可能造成健康威脅。

    (2)與國(guó)內(nèi)外類似研究相比,辦公室內(nèi)外∑16PAHs及BaP-eq的監(jiān)測(cè)濃度水平較低,并表現(xiàn)出一致規(guī)律:文印>室外>吸煙>多人>單人>無(wú)窗(無(wú)人)。其中,BaP-eq低于歐盟規(guī)定的安全限制1 ng·m-3。

    (3)廣州夏季室外細(xì)顆粒中PAHs主要來(lái)源于汽車尾氣和燃煤排放。

    (4)文印工作和吸煙行為對(duì)PM2.5和PAHs均有明顯的貢獻(xiàn)。其中,5環(huán)PAHs包括BgP、BbF、BkF、BaP、Pyr和Phe可能是文印過(guò)程的特征污染物;而吸煙對(duì)4環(huán)PAHs貢獻(xiàn)較為明顯,特征因子包括Phe、Flu及Pyr。

    (5)無(wú)明顯內(nèi)源的辦公室的顆粒態(tài)PAHs污染在監(jiān)測(cè)期間主要來(lái)源于室外貢獻(xiàn)。

    [1] Zhang Y-L, Huang R-J, El Haddad I, et al. Fossil vs. non-fossil sources of fine carbonaceous aerosols in four Chinese cities during the extreme winter haze episode of 2013 [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015, 15(3): 1299-1312

    [2] Tao J, Ho K-F, Chen L, et al. Effect of chemical composition of PM 2.5 on visibility in Guangzhou, China, 2007 spring [J]. Particuology, 2009, 7(1): 68-75

    [3] Kim K-H, Kabir E, Kabir S A. Review on the human health impact of airborne particulate matter [J]. Environment International, 2015, 74: 136-143

    [4] Pope III C A, Burnett R T, Thun M J, et al. Lung cancer, cardiopulmonary mortality, and long-term exposure to fine particulate air pollution [J]. Jama, 2002, 287(9): 1132-1141

    [5] Saraga D E, Maggos T E, Sfetsos A, et al. PAHs sources contribution to the air quality of an office environment: Experimental results and receptor model (PMF) application [J]. Air Quality, Atmosphere & Health, 2010, 3(4): 225-234

    [6] Lane D. The fate of polycyclic aromatic compounds in the atmosphere and during sampling [M]// Vo-Dinh T (ed.). Chemical Analysis of Polycyclic Aromatic Compounds. New York: Wiley, 1989, 101: 31-58

    [7] Hayakawa K, Kizu R, Ando K. Study on atmospheric behavior and toxicity of carcinogenic nitroarenes by high-performance liquid chromatography using chemiluminescence detection [J]. Chromatography: Journal of Separation and Detection Sciences, 1999, 20(1): 37-43

    [8] Liu Y, Liu L, Lin J-M, et al. Distribution and characterization of polycyclic aromatic hydrocarbon compounds in airborne particulates of East Asia [J]. China Particuology, 2006, 4(6): 283-292

    [9] Jenkins P L, Phillips T J, Mulberg E J, et al. Activity patterns of Californians: Use of and proximity to indoor pollutant sources [J]. Atmospheric Environment. Part A. General Topics, 1992, 26(12): 2141-2148

    [10] Jones A P. Indoor air quality and health [J]. Atmospheric Environment, 1999, 33(28): 4535-4564

    [11] Bari M A, Baumbach G, Kuch B, et al. Particle-phase concentrations of polycyclic aromatic hydrocarbons in ambient air of rural residential areas in southern Germany [J]. Air Quality, Atmosphere & Health, 2010, 3(2): 103-116

    [12] Jung K H, Patel M M, Moors K, et al. Effects of heating season on residential indoor and outdoor polycyclic aromatic hydrocarbons, black carbon, and particulate matter in an urban birth cohort [J]. Atmospheric Environment, 2010, 44(36): 4545-4552

    [13] Gatto M P, Gariazzo C, Gordiani A, et al. Children and elders exposure assessment to particle-bound polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the City of Rome, Italy [J]. Environmental Science and Pollution Research, 2014, 21(23): 13152-13159

    [14] 劉勇建, 朱利中, 王靜, 等. 室內(nèi)空氣中多環(huán)芳烴(PAHs)的源及貢獻(xiàn)率[J]. 環(huán)境科學(xué), 2001, 22(6): 39-43

    Liu Y J, Zhu L Z, Wang J, et al. Sources analysis and contribution identification of polycyclic aromatic hydrocarbons in indoor and outdoor air of Hangzhou [J]. Environmental Science, 2001, 22(6): 39-43 (in Chinese)

    [15] Wensing M, Pinz G, Bednarek M, et al. Particle measurement of hardcopy devices [C]. Lisbon, Portugal: Proceedings of the Healthy Building 2006 Conference, 2006: 4-8

    [16] Ren Y, Cheng T, Chen J. Polycyclic aromatic hydrocarbons in dust from computers: One possible indoor source of human exposure [J]. Atmospheric Environment, 2006, 40(36): 6956-6965

    [17] 孟川平. 室內(nèi)環(huán)境大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)中多環(huán)芳烴污染組成及其粒徑分布特征研究[D]. 濟(jì)南: 山東大學(xué), 2013: 20-23

    Meng C P.Polycyclic aromatic hydrocarbons pollution compositions of fine particles (PM2.5) and particle size distribution in indoor environment [D]. Ji'nan: Shandong University, 2013: 20-23 (in Chinese)

    [18] Zhao B, Zhang S, Zhou Y, et al. Characterization and quantification of PAH atmospheric pollution from a large petrochemical complex in Guangzhou: GC-MS/MS analysis [J]. Microchemical Journal, 2015, 119: 140-144

    [19] Sangiorgi G, Ferrero L, Ferrini B, et al. Indoor airborne particle sources and semi-volatile partitioning effect of outdoor fine PM in offices [J]. Atmospheric Environment, 2013, 65: 205-214

    [20] Zhu Y, Yang L, Meng C, et al. Indoor/outdoor relationships and diurnal/nocturnal variations in water-soluble ion and PAH concentrations in the atmospheric PM 2.5 of a business office area in Jinan, a heavily polluted city in China [J]. Atmospheric Research, 2015, 153: 276-285

    [21] Lv J, Zhu L. Effect of central ventilation and air conditioner system on the concentration and health risk from airborne polycyclic aromatic hydrocarbons [J]. Journal of Environmental Sciences, 2013, 25(3): 531-536

    [22] Liu Y, Zhu L, Shen X. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in indoor and outdoor air of Hangzhou, China [J]. Environmental Science & Technology, 2001, 35(5): 840-844

    [23] Slezakova K, Castro D, Pereira M C, et al. Influence of tobacco smoke on carcinogenic PAH composition in indoor PM 10 and PM 2.5 [J]. Atmospheric Environment, 2009, 43(40): 6376-6382

    [24] Romagnoli P, Balducci C, Perilli M, et al. Indoor PAHs at schools, homes and offices in Rome, Italy [J]. Atmospheric Environment, 2014, 92: 51-59

    [25] Fromme H, Lahrz T, Piloty M, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons inside and outside of apartments in an urban area [J]. Science of the Total Environment, 2004, 326(1): 143-149

    [26] Lu H, Zhu L. Pollution patterns of polycyclic aromatic hydrocarbons in tobacco smoke [J]. Journal of Hazardous Materials, 2007, 139(2): 193-198

    [27] Mannino M R, Orecchio S. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in indoor dust matter of Palermo (Italy) area: Extraction, GC-MS analysis, distribution and sources [J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(8): 1801-1817

    [28] Chuang J, Mack G, Koetz J, et al. A pilot study of sampling and analysis for polynuclear aromatic compound in indoor air; EPA/600/4-86/036 [R]. Washington DC: US Environmental Protection Agency Office of Research and Development, Environmental Monitoring System, 1995

    [29] 李軍, 張干, 祁士華, 等. 廣州市大氣中顆粒態(tài)多環(huán)芳烴(PAHs)的主要污染源[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào), 2004, 24(4): 661-666

    Li J, Zhang G, Qi S H, et al. Source analysis and apportionment of particulate phase polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in Guangzhou City [J]. Journal of Environmental Sciences, 2004, 24(4): 661-666 (in Chinese)

    [30] Mullins B J, Bertolatti D, Mead-Hunter R. Assessment of polyaromatic hydrocarbon emissions from laser printers [J]. Atmospheric Environment, 2013, 79(7): 428-432

    [31] Vachon S, Klassen R D. Green project partnership in the supply chain: The case of the package printing industry [J]. Journal of Cleaner Production, 2006, 14(6-7): 661-671

    [32] Kalaitzoglou M, Samara C. Distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons between the particulate and the gas phase of mainstream cigarette smoke in relation to cigarette technological characteristics [J]. Beitr?ge Zur Tabakforschung International/Contributions to Tobacco Research, 2014, 21(6): 331-344

    [33] 段菁春, 畢新慧, 譚吉華, 等. 廣州灰霾期大氣顆粒物中多環(huán)芳烴粒徑的分布[J]. 中國(guó)環(huán)境科學(xué), 2006, 26(1): 6-10

    Duan J C, Bi X H, Tan J H, et al. The particle diameter distribution of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in atmospheric particle during haze period in Guangzhou [J]. Chinese Enviromental Science, 2006, 26(1): 6-10 (in Chinese)

    [34] Rogge W F, Hildemann L M, Mazurek M A, et al. Sources of fine organic aerosol. 2. Noncatalyst and catalyst-equipped automobiles and heavy-duty diesel trucks [J]. Environmental Science & Technology, 1993, 27(4): 636-651

    [35] Gschwend P M, Hites R A. Fluxes of polycyclic aromatic hydrocarbons to marine and lacustrine sediments in the northeastern United States [J]. Geochimica et Cosmochimica Acta, 1981, 45(12): 2359-2367

    [36] 朱利中, 王靜, 杜燁, 等. 汽車尾氣中多環(huán)芳烴(PAHs)成分譜圖研究[J]. 環(huán)境科學(xué), 2003, 24(3): 26-29

    Zhu L Z, Wang J, Du Y, et al. Research on PAHs fingerprint of vehicle discharges [J]. Environmental Science, 2003, 24(3): 26-29 (in Chinese)

    [37] Grimmer G, Jacob J, Naujack K-W. Profile of the polycyclic aromatic compounds from crude oils [J]. Fresenius' Zeitschrift Fuer Analytische Chemie, 1983, 314(1): 29-36

    [38] Galarneau E. Source specificity and atmospheric processing of airborne PAHs: Implications for source apportionment [J]. Atmospheric Environment, 2008, 42(35): 8139-8149

    [39] Daisey J, Leyko M, Kneip T. Source identification and allocation of polynuclear aromatic hydrocarbon compounds in the New York City aerosol: Methods and applications [M]// Polynuclear Aromatic Hydrocarbons. Ann Arbor: Ann Arbor Science, 1979: 201-215

    [40] Masclet P, Bresson M, Mouvier G. Polycyclic aromatic hydrocarbons emitted by power stations, and influence of combustion conditions [J]. Fuel, 1987, 66(4): 556-562

    [41] Khalili N R, Scheff P A, Holsen T M. PAH source fingerprints for coke ovens, diesel and, gasoline engines, highway tunnels, and wood combustion emissions [J]. Atmospheric Environment, 1995, 29(4): 533-542

    CharacteristicsofIndoorPM2.5-BoundPolycyclicAromaticHydrocarbonsinOfficeAreasofGuangzhouinSummer

    Zhang Manwen1,2, Chen Yanyan3, Li Yuqing1, Zhuang Xi1, Su Haiying3, Lei Jieni3, Wang Yujie3, Cai Zongwei2,3,*, Ren Mingzhong1,#

    1. South China Institute of Environmental Sciences, MEP, Guangzhou 510655, China2. State Key Laboratory of Environmental and Biological Analysis, Department of Chemistry, Hong Kong Baptist University, Hong Kong 999077, China3. School of Environmental Science and Engineering, Guangdong University of Technology, Guangzhou 510006, China

    10.7524/AJE.1673-5897.20161226002

    2016-12-26錄用日期2017-02-20

    1673-5897(2017)3-506-10

    X171.5

    A

    蔡宗葦(1962-),男,博士,教授,從事高分辨質(zhì)譜、GC-MS、LC-MS、CE-MS在環(huán)境、生物、藥物和痕量有機(jī)污染物分析方面的應(yīng)用研究。

    共同通訊作者簡(jiǎn)介:任明忠(1971-),男,博士,研究員,主要從事室內(nèi)外環(huán)境與健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估及固體廢棄物處理處置技術(shù)研究。

    環(huán)保公益性科研專項(xiàng)(201409080,201509063);國(guó)家自然科學(xué)基金(NSFC91543202,NSFC41603072)

    張漫雯(1986-),女,工程師,研究方向?yàn)楹哿坑袡C(jī)污染物環(huán)境行為研究,E-mail: wendy-115@163.com;

    *通訊作者(Corresponding author), E-mail: zwcai@hkbu.edu.hk;

    #共同通訊作者(Co-corresponding author), E-mail: renmingzhong@scies.org;

    張漫雯,陳燕燕,黎玉清, 等. 廣州夏季辦公室內(nèi)細(xì)顆粒中多環(huán)芳烴污染特征研究[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào),2017, 12(3): 506-515

    Zhang M W, Chen Y Y, Li Y Q, et al. Characteristics of indoor PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons in office areas of Guangzhou in summer [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2017, 12(3): 506-515 (in Chinese)

    猜你喜歡
    文印室內(nèi)環(huán)境芳烴
    關(guān)于重芳烴輕質(zhì)化與分離的若干思考
    智能文印管理系統(tǒng)研究
    惠普首推“智慧文印中樞” 開(kāi)啟新智慧辦公時(shí)代
    以3D打印為例探析高校文印市場(chǎng)
    山東青年(2018年4期)2018-09-26 11:31:10
    室內(nèi)環(huán)境檢測(cè)及控制系統(tǒng)設(shè)計(jì)
    多肉植物垂直綠化在室內(nèi)環(huán)境中的應(yīng)用探究
    植物在航站樓室內(nèi)環(huán)境中的應(yīng)用
    室內(nèi)環(huán)境下移動(dòng)機(jī)器人三維視覺(jué)SLAM
    輪胎填充油中8種多環(huán)芳烴的檢測(cè)
    高芳烴環(huán)保橡膠填充油量產(chǎn)
    9191精品国产免费久久| 国产精品久久视频播放| 男女下面进入的视频免费午夜| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 久久性视频一级片| 美女大奶头视频| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 久久性视频一级片| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产极品精品免费视频能看的| 久久久久久久午夜电影| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 99热6这里只有精品| 又粗又爽又猛毛片免费看| 成人性生交大片免费视频hd| 亚洲av电影在线进入| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 午夜日韩欧美国产| www国产在线视频色| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 一级a爱片免费观看的视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 黄片大片在线免费观看| 变态另类丝袜制服| 91字幕亚洲| 国产激情偷乱视频一区二区| 久99久视频精品免费| 国产精品女同一区二区软件 | 亚洲av熟女| 少妇的逼好多水| 精品国产三级普通话版| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 日本成人三级电影网站| 日本熟妇午夜| 精品久久久久久久久久久久久| 热99re8久久精品国产| 欧美成人性av电影在线观看| 久久久久久久午夜电影| АⅤ资源中文在线天堂| 久久这里只有精品中国| 精品电影一区二区在线| 99视频精品全部免费 在线| 白带黄色成豆腐渣| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 久久性视频一级片| 免费大片18禁| 亚洲不卡免费看| 午夜精品久久久久久毛片777| 日本 欧美在线| 国产精品女同一区二区软件 | 人妻久久中文字幕网| 国产欧美日韩一区二区精品| av视频在线观看入口| 国产一区二区在线av高清观看| 久久这里只有精品中国| 欧美av亚洲av综合av国产av| 国产极品精品免费视频能看的| 国产精品99久久久久久久久| 久久久久久久亚洲中文字幕 | 国产日本99.免费观看| 18美女黄网站色大片免费观看| 51午夜福利影视在线观看| 女生性感内裤真人,穿戴方法视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 男女做爰动态图高潮gif福利片| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美精品啪啪一区二区三区| 中文资源天堂在线| 两个人看的免费小视频| 成人鲁丝片一二三区免费| 成人性生交大片免费视频hd| 日韩av在线大香蕉| 综合色av麻豆| 中文字幕熟女人妻在线| 国产高清视频在线观看网站| 国产免费av片在线观看野外av| 亚洲欧美日韩无卡精品| 日本黄大片高清| 99久久九九国产精品国产免费| 日韩大尺度精品在线看网址| 少妇的丰满在线观看| 国产真实乱freesex| 国产成人影院久久av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲av成人av| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 亚洲精品成人久久久久久| 欧美在线黄色| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 国产老妇女一区| 日韩国内少妇激情av| 少妇的逼水好多| 国产色爽女视频免费观看| 亚洲人成网站在线播| 精品人妻一区二区三区麻豆 | www.www免费av| 久99久视频精品免费| 成人鲁丝片一二三区免费| 国产精品永久免费网站| 亚洲在线自拍视频| 一级毛片高清免费大全| 欧美高清成人免费视频www| 天天一区二区日本电影三级| 老司机在亚洲福利影院| 日韩精品中文字幕看吧| 精品不卡国产一区二区三区| 国产视频一区二区在线看| 国内精品美女久久久久久| 日韩精品青青久久久久久| 久久国产乱子伦精品免费另类| 高清日韩中文字幕在线| 99久久精品热视频| 免费av毛片视频| 高清日韩中文字幕在线| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 嫩草影院精品99| 亚洲国产精品成人综合色| 嫁个100分男人电影在线观看| 亚洲人与动物交配视频| 国产精品亚洲av一区麻豆| 国产v大片淫在线免费观看| 国产高清videossex| 天堂影院成人在线观看| 看黄色毛片网站| h日本视频在线播放| 色哟哟哟哟哟哟| 国产成人系列免费观看| 深夜精品福利| 淫秽高清视频在线观看| 亚洲黑人精品在线| 精品一区二区三区视频在线 | 9191精品国产免费久久| 午夜视频国产福利| 免费一级毛片在线播放高清视频| 亚洲在线观看片| 国产综合懂色| 内地一区二区视频在线| 亚洲国产精品999在线| 网址你懂的国产日韩在线| 内射极品少妇av片p| 在线观看舔阴道视频| 脱女人内裤的视频| 级片在线观看| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 97超级碰碰碰精品色视频在线观看| 黄片大片在线免费观看| 最近最新免费中文字幕在线| 欧美zozozo另类| 精品免费久久久久久久清纯| 我要搜黄色片| 久久久久久久午夜电影| 免费电影在线观看免费观看| 久久精品国产清高在天天线| 3wmmmm亚洲av在线观看| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 日本五十路高清| 国产精品久久久久久亚洲av鲁大| 大型黄色视频在线免费观看| 亚洲av五月六月丁香网| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 国产熟女xx| 欧美高清成人免费视频www| 午夜日韩欧美国产| 日韩欧美在线乱码| 国产激情欧美一区二区| 欧美一级a爱片免费观看看| 欧美最黄视频在线播放免费| 亚洲在线观看片| 制服人妻中文乱码| 国产在线精品亚洲第一网站| 亚洲天堂国产精品一区在线| 国产在视频线在精品| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产v大片淫在线免费观看| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产成人av教育| 国产视频内射| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 99在线视频只有这里精品首页| 久久性视频一级片| 青草久久国产| 中亚洲国语对白在线视频| 欧美成人a在线观看| 18美女黄网站色大片免费观看| 成人无遮挡网站| 99国产精品一区二区蜜桃av| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 两个人视频免费观看高清| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 日韩欧美一区二区三区在线观看| 日本与韩国留学比较| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| av在线蜜桃| 精华霜和精华液先用哪个| 成人特级av手机在线观看| 嫁个100分男人电影在线观看| av片东京热男人的天堂| 老司机午夜福利在线观看视频| 高清在线国产一区| 波多野结衣巨乳人妻| 欧美精品啪啪一区二区三区| 精品一区二区三区视频在线观看免费| 神马国产精品三级电影在线观看| 午夜福利18| 99热只有精品国产| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 狠狠狠狠99中文字幕| 99riav亚洲国产免费| 一级黄片播放器| 久久人妻av系列| 欧美乱码精品一区二区三区| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 日韩欧美一区二区三区在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 哪里可以看免费的av片| 男女之事视频高清在线观看| 免费看十八禁软件| 少妇人妻精品综合一区二区 | 特级一级黄色大片| 波野结衣二区三区在线 | 男女床上黄色一级片免费看| 久久中文看片网| 丰满乱子伦码专区| 欧美成人a在线观看| 国产美女午夜福利| 色av中文字幕| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 亚洲av五月六月丁香网| 成人av一区二区三区在线看| 欧美在线黄色| 日韩欧美 国产精品| 国产午夜福利久久久久久| 国产三级中文精品| 久久久成人免费电影| 极品教师在线免费播放| 母亲3免费完整高清在线观看| 国模一区二区三区四区视频| 成年免费大片在线观看| 成人亚洲精品av一区二区| 99热这里只有是精品50| 国产午夜精品论理片| 黄色日韩在线| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 免费看a级黄色片| 精品国产三级普通话版| 色综合站精品国产| 色精品久久人妻99蜜桃| 一级作爱视频免费观看| 91麻豆av在线| 观看免费一级毛片| 亚洲av中文字字幕乱码综合| av福利片在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 99精品欧美一区二区三区四区| 观看美女的网站| 真人一进一出gif抽搐免费| 国产成人欧美在线观看| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲一区二区三区不卡视频| 欧美三级亚洲精品| 男女午夜视频在线观看| 国产蜜桃级精品一区二区三区| 在线视频色国产色| 色吧在线观看| 亚洲国产欧美人成| 亚洲精品影视一区二区三区av| 亚洲av免费高清在线观看| 国产v大片淫在线免费观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 色在线成人网| 久久久精品欧美日韩精品| 桃色一区二区三区在线观看| 欧美乱色亚洲激情| 精品国产美女av久久久久小说| 欧美日韩福利视频一区二区| 麻豆一二三区av精品| 国产亚洲精品久久久久久毛片| 久久久久亚洲av毛片大全| 日韩精品青青久久久久久| 嫩草影视91久久| 中文字幕人成人乱码亚洲影| 一进一出好大好爽视频| 老鸭窝网址在线观看| 99久久精品国产亚洲精品| 国产免费男女视频| 亚洲精品一区av在线观看| av在线天堂中文字幕| e午夜精品久久久久久久| 欧美高清成人免费视频www| 免费看a级黄色片| 超碰av人人做人人爽久久 | 精品久久久久久成人av| 亚洲一区二区三区不卡视频| 亚洲国产精品999在线| 亚洲无线在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 国产成人av教育| 亚洲在线自拍视频| netflix在线观看网站| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲欧美激情综合另类| 香蕉久久夜色| 97人妻精品一区二区三区麻豆| 国产高清有码在线观看视频| 欧美色欧美亚洲另类二区| 国产亚洲精品综合一区在线观看| ponron亚洲| 国产成人福利小说| 久久久国产成人免费| 天堂av国产一区二区熟女人妻| 国产三级中文精品| 九色成人免费人妻av| 女警被强在线播放| a级一级毛片免费在线观看| 免费在线观看影片大全网站| 有码 亚洲区| 亚洲成人久久爱视频| 看黄色毛片网站| 亚洲真实伦在线观看| 俄罗斯特黄特色一大片| 国产v大片淫在线免费观看| 伊人久久精品亚洲午夜| 精品国产三级普通话版| 日本a在线网址| 校园春色视频在线观看| 手机成人av网站| 久久精品国产自在天天线| 免费搜索国产男女视频| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 网址你懂的国产日韩在线| 亚洲成人精品中文字幕电影| 亚洲性夜色夜夜综合| 亚洲欧美日韩高清专用| 日韩欧美在线二视频| 搡老熟女国产l中国老女人| av在线蜜桃| 国产成年人精品一区二区| 亚洲av一区综合| 亚洲人成电影免费在线| 精品人妻一区二区三区麻豆 | 99国产综合亚洲精品| 18美女黄网站色大片免费观看| xxxwww97欧美| 人人妻人人看人人澡| 免费在线观看影片大全网站| 精品国产美女av久久久久小说| 两个人视频免费观看高清| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产男靠女视频免费网站| www.999成人在线观看| 国产成人影院久久av| 桃色一区二区三区在线观看| 国产欧美日韩精品一区二区| 午夜两性在线视频| 日韩成人在线观看一区二区三区| 亚洲av成人av| tocl精华| 夜夜躁狠狠躁天天躁| 欧美三级亚洲精品| 亚洲激情在线av| 色精品久久人妻99蜜桃| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 麻豆一二三区av精品| 色哟哟哟哟哟哟| 亚洲av免费在线观看| 午夜免费激情av| 午夜久久久久精精品| 白带黄色成豆腐渣| 村上凉子中文字幕在线| 最近视频中文字幕2019在线8| 在线观看日韩欧美| 欧美一级a爱片免费观看看| 999久久久精品免费观看国产| 久久精品国产清高在天天线| 最近最新免费中文字幕在线| www国产在线视频色| 国产精品亚洲美女久久久| 99国产极品粉嫩在线观看| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区| 在线观看午夜福利视频| 亚洲精品乱码久久久v下载方式 | 国产国拍精品亚洲av在线观看 | 久久久国产成人精品二区| 国产亚洲精品av在线| 日韩欧美 国产精品| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产欧美日韩精品一区二区| 久久久久久人人人人人| 色综合亚洲欧美另类图片| 久久性视频一级片| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 悠悠久久av| 哪里可以看免费的av片| 99在线视频只有这里精品首页| 看片在线看免费视频| 美女大奶头视频| 成人午夜高清在线视频| 国产在视频线在精品| 身体一侧抽搐| 综合色av麻豆| 桃色一区二区三区在线观看| 老司机深夜福利视频在线观看| 国产真人三级小视频在线观看| 最近在线观看免费完整版| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 国产一区二区在线av高清观看| 免费在线观看成人毛片| 手机成人av网站| 五月玫瑰六月丁香| 国产欧美日韩一区二区精品| 18+在线观看网站| av欧美777| 性色avwww在线观看| 一级毛片女人18水好多| 嫩草影视91久久| 一个人免费在线观看电影| 精品日产1卡2卡| 九九在线视频观看精品| 99热只有精品国产| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 国产亚洲精品av在线| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 午夜福利免费观看在线| 国产成人av教育| 又紧又爽又黄一区二区| 国产精品三级大全| 成人18禁在线播放| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 久久精品国产清高在天天线| 精品熟女少妇八av免费久了| 特级一级黄色大片| 国产精品久久久久久精品电影| 亚洲最大成人手机在线| 久久久久久久久中文| 国产一区在线观看成人免费| bbb黄色大片| aaaaa片日本免费| 成年版毛片免费区| 91麻豆精品激情在线观看国产| 男插女下体视频免费在线播放| 丁香六月欧美| 村上凉子中文字幕在线| 欧美成人性av电影在线观看| 欧美大码av| 91久久精品电影网| 乱人视频在线观看| 亚洲男人的天堂狠狠| 亚洲中文字幕日韩| 九色成人免费人妻av| 色av中文字幕| 精品国产亚洲在线| 欧美性感艳星| 人妻久久中文字幕网| 色老头精品视频在线观看| 长腿黑丝高跟| 成人18禁在线播放| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 精品欧美国产一区二区三| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 五月玫瑰六月丁香| 欧美中文日本在线观看视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 欧美成人性av电影在线观看| 精品国内亚洲2022精品成人| 精品国产三级普通话版| 毛片女人毛片| 757午夜福利合集在线观看| 日本精品一区二区三区蜜桃| 中出人妻视频一区二区| 日韩免费av在线播放| 国产亚洲欧美在线一区二区| 日本在线视频免费播放| 国产三级中文精品| 久久久色成人| 伊人久久精品亚洲午夜| or卡值多少钱| 国产高清三级在线| 久久精品国产自在天天线| x7x7x7水蜜桃| 国产精品1区2区在线观看.| 淫秽高清视频在线观看| 日本黄色片子视频| av天堂中文字幕网| 午夜亚洲福利在线播放| 看免费av毛片| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 免费在线观看成人毛片| 国产精品久久久久久久电影 | 久久精品国产99精品国产亚洲性色| 国产精品综合久久久久久久免费| 欧美黑人巨大hd| netflix在线观看网站| www.999成人在线观看| 色尼玛亚洲综合影院| 亚洲国产精品999在线| 美女 人体艺术 gogo| 国内精品一区二区在线观看| 噜噜噜噜噜久久久久久91| 亚洲在线观看片| 美女免费视频网站| 在线看三级毛片| 日韩欧美 国产精品| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 99国产精品一区二区三区| 亚洲国产欧美人成| 国产成人av激情在线播放| 国产精品一及| 91麻豆av在线| 欧美日本亚洲视频在线播放| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产精品亚洲一级av第二区| 亚洲精品久久国产高清桃花| av天堂中文字幕网| 欧美xxxx黑人xx丫x性爽| av福利片在线观看| 最后的刺客免费高清国语| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 亚洲无线观看免费| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 国产单亲对白刺激| 久久精品91蜜桃| 欧美在线一区亚洲| 午夜免费男女啪啪视频观看 | 欧美三级亚洲精品| 两个人视频免费观看高清| 日韩欧美在线乱码| АⅤ资源中文在线天堂| 日韩欧美在线二视频| 日韩欧美国产一区二区入口| 一个人观看的视频www高清免费观看| 国产高清三级在线| 一a级毛片在线观看| 午夜激情欧美在线| 欧美最新免费一区二区三区 | 91久久精品电影网| 日本一二三区视频观看| 激情在线观看视频在线高清| 精品久久久久久久毛片微露脸| 国产色婷婷99| 99久久精品热视频| 狂野欧美激情性xxxx| 在线观看av片永久免费下载| 亚洲最大成人手机在线| 黄色日韩在线| 少妇裸体淫交视频免费看高清| 国产精品野战在线观看| 黄片小视频在线播放| 亚洲人成网站在线播| 亚洲国产精品sss在线观看| bbb黄色大片| 麻豆久久精品国产亚洲av| 性色avwww在线观看| 成人欧美大片| 日本与韩国留学比较| 国产成人av教育| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 色播亚洲综合网| 在线国产一区二区在线| 在线观看一区二区三区| 精品一区二区三区视频在线 | 国产不卡一卡二| 日韩亚洲欧美综合| 午夜两性在线视频| 母亲3免费完整高清在线观看| 久久精品国产亚洲av涩爱 | 国产探花在线观看一区二区| 色综合亚洲欧美另类图片| 亚洲av电影不卡..在线观看| 色在线成人网| 免费在线观看亚洲国产| 精品电影一区二区在线| 1024手机看黄色片| 亚洲中文字幕日韩| 免费看十八禁软件| h日本视频在线播放| 亚洲国产欧美人成| 日韩大尺度精品在线看网址| 欧美黄色片欧美黄色片| 老师上课跳d突然被开到最大视频 久久午夜综合久久蜜桃 | 性色avwww在线观看| 欧美精品啪啪一区二区三区| 一边摸一边抽搐一进一小说| av天堂中文字幕网| 日本 欧美在线| 亚洲国产精品合色在线| 夜夜爽天天搞| 欧美日韩综合久久久久久 | 老熟妇乱子伦视频在线观看| 久久精品91无色码中文字幕| 亚洲中文字幕一区二区三区有码在线看| 国产成人av教育| 一a级毛片在线观看| 亚洲在线自拍视频| 俄罗斯特黄特色一大片| 亚洲av二区三区四区| 最近在线观看免费完整版| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 欧美色视频一区免费| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 成人性生交大片免费视频hd| 久久久久久九九精品二区国产| 狂野欧美白嫩少妇大欣赏| 午夜福利在线在线| 美女高潮的动态| 3wmmmm亚洲av在线观看| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 五月玫瑰六月丁香| 18+在线观看网站|