臨安本底站2010~2015年P(guān)M10污染特征及影響因素分析

岳 毅,李金娟,馬千里

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臨安本底站2010~2015年P(guān)M10污染特征及影響因素分析

岳 毅1,2,李金娟1*,馬千里3

(1.貴州大學資源與環(huán)境工程學院,貴州貴陽 550025；2.臨安市氣象局,浙江臨安 311300；3.臨安區(qū)域大氣本底站,浙江臨安 311307)

利用長江三角洲區(qū)域代表性站點臨安區(qū)域大氣本底站2010~2015年的PM10質(zhì)量濃度和各氣象要素資料,分析了PM10質(zhì)量濃度的變化特征及其影響因素.結(jié)果表明:與《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3096-2012)二級標準相比,2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度達標率為96.17%;日變化中峰值出現(xiàn)在09:00和20:00,低值出現(xiàn)在06:00和13:00,并表現(xiàn)出周末比平時高的“周末效應”;月份和季度的變化為7月最低、1月最高,夏季最低、冬季最高,與能見度呈明顯負相關(guān)關(guān)系;年均值從2010年的79μg/m3到2015年的56μg/m3,總體呈下降趨勢,并在全國范圍內(nèi)處于中間水平.相對濕度、日降水量和氣壓與PM10質(zhì)量濃度有更好的相關(guān)性,風速越大對PM10質(zhì)量濃度影響越大.氣團后向軌跡聚類分析和潛在源貢獻解析結(jié)果表明,臨安本底站在2010~2015年不同季節(jié)中,春季、秋季和冬季的氣團大部分來自西北和北方,夏季更多的是來自東部海洋和沿海地帶,而不同年份里,每年的氣團軌跡均以北方居多,其次是南方和東部海洋.總體分析得出, 2010~2015年臨安本底站的氣團主要來自安徽、浙江、江蘇、廣東、福建和北方地區(qū),并且PM10高值主要來源于安徽、江蘇、上海和浙江等長三角附近區(qū)域.

區(qū)域本底站；PM10；氣象因素；后向軌跡；潛在源貢獻解析

長江三角洲是目前我國重要的大氣污染防治區(qū)之一,大氣環(huán)境污染已成為當?shù)厝罕姺浅ｊP(guān)注的環(huán)境問題[1-2].顆粒物是涉及范圍廣泛且具危害性的空氣污染物[2-4],可吸入顆粒物(PM10)可以被人體吸入危害健康[5],并對大氣能見度[6]和全球氣候變化[7]都有著重要影響,是影響我國環(huán)境空氣質(zhì)量的主要污染物[8].因此,臨安區(qū)域大氣本底站(以下簡稱臨安本底站)作為反映長三角地區(qū)大氣成分本底特征的唯一站點,逐漸引起了相關(guān)學者們關(guān)注[9].學者們主要開展了臨安本底站氣溶膠的物理化學特征[10-11]、氣溶膠無機離子成分[12]、北方沙塵暴天氣影響下的氣溶膠演變特征[13]、細粒子的理化特性[14-16]等的研究.為了探討PM10質(zhì)量濃度長時間段的變化趨勢及其影響因素,本研究通過對2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度的收集與整理,分析了長三角臨安本底站PM10質(zhì)量濃度的日、周、月、季、年的變化規(guī)律,及其與大氣能見度等氣象要素的相關(guān)關(guān)系,并通過氣團的后向軌跡聚類分析和PM10潛在源貢獻解析來研究氣團輸送PM10的軌跡特征,可為長三角地區(qū)大氣污染防治提供重要的科學依據(jù).

1 材料與方法

1.1 觀測站點介紹

臨安本底站(119.44°E,30.18°N),海拔138. 6m,是世界氣象組織于1983年選址建成的全球大氣觀測網(wǎng)(WMO/GAW)的成員站,代表長三角地區(qū)的本底狀況,2005年被選為大氣成分本底國家野外站.站址地屬于中亞熱帶季風氣候區(qū),常年主導風向為東北風(如圖1,為風向頻率和平均風速的風玫瑰圖,其中平均風速擴大了10倍),森林覆蓋良好,該站距杭州市約50km,距上海市約210km,距南京約250km處(如圖2),是長三角地區(qū)的大氣本底站.

1.2 數(shù)據(jù)采集來源和處理

1.2.1 PM10質(zhì)量濃度 數(shù)據(jù)由美國Rupprecht & Patashick公司的TEOM1400a型大氣粒子監(jiān)測儀觀測得到,該儀器每10min采集1個數(shù)據(jù),測量范圍是0~5g/m3,分辨率為0.1μg/m3,精密度是± 1.5μg/m3(1小時濃度平均值)和±0.5μg/m3(24時濃度平均值).數(shù)據(jù)處理:先收集2010~2015年P(guān)M10的小時值,再去掉因儀器故障、進氣管內(nèi)水滴、施工等產(chǎn)生的異常值,然后參考《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》(GB3095-2012)[17]中PM10有效性規(guī)定,即每日至少20個小時平均濃度值或采樣時間,每年至少有分布均勻的324個日均值獲得有效數(shù)據(jù).

1.2.2 能見度 數(shù)據(jù)由Vaisala公司的FD12儀對大氣光學能見度進行觀測, 采樣頻率為5min,探測范圍是10~50000m,在對觀測數(shù)據(jù)進行質(zhì)量控制后平均獲得.本文所用地面氣象數(shù)據(jù)來自于臨安本底站自動氣象觀測站(K1448號)采集的逐時本站氣壓、溫度、風向、風速、相對濕度、日降水量等常規(guī)氣象數(shù)據(jù).

1.2.3 后向軌跡 本文利用TrajStat軟件[18]來做氣團的后向軌跡聚類分析,并結(jié)合PM10質(zhì)量濃度進行潛在源貢獻解析(PSCF),氣象數(shù)據(jù)為GDAS數(shù)據(jù)(全球資料同化系統(tǒng)),下載網(wǎng)址為ftp://arlftp.arlhq. noaa.gov/pub/archives/gdas1/.

2 結(jié)果與討論

2.1 2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度變化特征

2.1.1 PM10質(zhì)量濃度日均值 選取2010~ 2015年臨安本底站的PM10質(zhì)量濃度的小時資料(共計52515個有效小時值)進行分析,按照《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》一共得到2192個有效日均值,其中有96.17%達到《環(huán)境空氣質(zhì)量標準》的二級空氣質(zhì)量標準(24h平均濃度限值為150μg/m3).就超標情況來看(表1),2010年超標率最高,為8.49%,超標倍數(shù)范圍為0.01~5.75, 2015年超標率最低,是1.64%,超標倍數(shù)范圍為0.01~0.24,6年日均值超標率為3.83%.

表1 2010~2015年臨安本底站PM10 質(zhì)量濃度日均值超標率統(tǒng)計表

如圖3所示,2010~2015年,臨安本底站PM10質(zhì)量濃度日均值成規(guī)律的波浪狀,其中最大日均值為1012μg/m3、473μg/m3和406μg/m3,分別出現(xiàn)在2010年3月21日、20日和22日,是由于在此期間,由蒙古氣旋強烈發(fā)展引發(fā)的一次強沙塵暴天氣,先后影響了21個省(區(qū)、市)[19];其次是在2011年4月28日至30日,在西北、華北、黃淮等地出現(xiàn)了2011年影響時間最長、范圍最廣的一次沙塵天氣過程[20];另外在2013年12月1~9日,我國中東部地區(qū)集中發(fā)生了嚴重的灰霾污染過程,造成74個主要城市的重度污染天氣,其中長三角地區(qū)污染最為嚴重[21].

2.1.2 PM10質(zhì)量濃度的日變化、周變化及其與氣象要素的相關(guān)關(guān)系 大氣能見度與大氣顆粒物濃度密切相關(guān)[22-23],能很好地反映空氣質(zhì)量的變化趨勢[24-26].同時,顆粒物濃度受天氣系統(tǒng)和氣象條件等多因素的共同影響[27],本文用2010~ 2015年臨安本底站的能見度(共計52077個有效小時值)、本站氣壓、空氣溫度和相對濕度的平均日變化與PM10質(zhì)量濃度日變化進行對比分析,得到其關(guān)系,如圖4、圖5.

研究發(fā)現(xiàn),因人類工作日和休息日中生產(chǎn)及生活方式的變化,將不同量的污染物排入大氣,所以全球很多站點的大氣氣溶膠質(zhì)量濃度、污染物質(zhì)量濃度、氣溫等天氣要素在周中和周末存在明顯的差異[30],這種周循環(huán)被稱為周末效應[31].本文分析了2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度日均值的周變化及其與能見度的關(guān)系(如圖6),以及2010~ 2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度、本站氣壓、空氣溫度和相對濕度的平均周變化及其關(guān)系(圖7).

由圖6、圖7可以看出, 2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度和各氣象要素都有比較明顯的“周末效應”.在平均周變化中:周六、周日PM10質(zhì)量濃度最高,能見度最差.導致這種現(xiàn)象的原因可能與周邊人類活動和觀測站的位置有關(guān).該站遠離工業(yè)區(qū),受工作日工業(yè)污染的影響相對較小,而現(xiàn)代人物資越來越豐富,周末活動也越來越多,交通污染等使得能見度降低,空氣污染加劇.

2.1.3 PM10質(zhì)量濃度月變化和季變化 將2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度和能見度的日均值按每年的月份和季度(3~5月為春季,6~8月為夏季,9~11月為秋季,12月、1月和2月為冬季)統(tǒng)計,得出每年的月均值和季均值.由圖8可以看出,PM10質(zhì)量濃度和大氣能見度均有顯著的月變化和季變化規(guī)律:(1)PM10質(zhì)量濃度夏季最低,平均值為48μg/m3,其中每年月均值變化范圍為32~70μg/m3,平均月均值最低為7月44μg/m3;春季、秋季和冬季每年月均值變化范圍比較大,分別為52~111μg/m3、50~119μg/m3和52~ 124μg/m3,春季和秋季的平均值分別為76μg/m3和71μg/m3,冬季則最高,為81μg/m3,是夏季的1.7倍左右,其中平均月均值最高月份為1月93μg/m3.(2)大氣能見度剛好相反,夏季的能見度最好,平均值為8663m,其中全年7月能見度最好為11038m,其次是春季和秋季,能見度為7179m和6203m,而冬季最差,平均值為5267m,只有夏季能見度的61%,其中1、2月只有4770m和4638m.這是因為冬季逆溫層較強較厚,空氣流動慢,不利于污染物的擴散,而在夏季,大氣垂直擴散強,溫度高,降水充沛,對大氣顆粒物有較好的清除作用,故而PM10質(zhì)量濃度最低,能見度也最好.

由圖8(a)可知,大部分年份PM10質(zhì)量濃度在2月會有一個降低,3月又升高的過程,這是由于每年2月起降水量開始增加,風速開始增大,但是由于3月左右我國開始出現(xiàn)沙塵天氣現(xiàn)象(2010~2015年首次沙塵天氣現(xiàn)象出現(xiàn)時間分別為:3月8日、3月22日、3月20日、2月24日、3月19日和2月21日),所以PM10質(zhì)量濃度又有增加.

2.1.4 PM10質(zhì)量濃度年變化 2010~2015年,臨安本底站PM10質(zhì)量濃度年均值總體呈下降趨勢(圖9),6年的平均年均值為69μg/m3,達到環(huán)境空氣質(zhì)量二級標準(70μg/m3).PM10質(zhì)量濃度由2010年的79μg/m3到2015年的56μg/m3,降幅為28.62%.并且從2012年起, PM10質(zhì)量濃度年均值基本達標,分別為64μg/m3、71μg/m3、70μg/m3和56μg/m3, 與2002~2012年全國地級及以上城市PM10年均濃度的平均值呈下降趨勢一致[3].而2010~2015年,大氣能見度年均值呈波動變化,與PM10質(zhì)量濃度的變化沒有明顯的同步性.

根據(jù)國家環(huán)保部公布的《中國環(huán)境公報》[32]結(jié)果顯示,在全國范圍來看,如圖10所示, 長三角主要城市2013~2015年P(guān)M10年均質(zhì)量濃度(103μg/m3、92μg/m3和83μg/m3)在京津冀、長三角和珠三角區(qū)三大重點區(qū)域中處于中間水平,并且比全國74個主要城市的平均PM10質(zhì)量濃度年均值(118μg/m3、105μg/m3和87μg/m3)略低,而臨安本底站的年均值比長三角區(qū)低,略高于珠三角區(qū).

2.2 PM10質(zhì)量濃度與主要地面氣象要素的相關(guān)性分析

在污染源一定的條件下,污染物濃度的大小主要取決于氣象條件[33-34],氣象因素是影響PM10質(zhì)量濃度的主要因素[35].本文對2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度與主要氣象要素(能見度、相對濕度、本站氣壓、空氣溫度、日降水量等)進行了相關(guān)性分析,如表2所示.

由表2可知,PM10質(zhì)量濃度與能見度、相對濕度、本站氣壓、空氣溫度、降水量、極大風速(小時內(nèi)3秒鐘滑動平均風速的最大值)和十分鐘風速(十分鐘滑動平均風速)均呈顯著相關(guān).其中,相對濕度和日降水量與PM10質(zhì)量濃度呈較好的負相關(guān),相關(guān)系數(shù)分別為-0.367和-0.254,這主要是由于降水對大氣污染物的沖刷清潔作用.其次是本站氣壓與PM10質(zhì)量濃度呈較好的正相關(guān),相關(guān)系數(shù)為0.249,因為低壓時,氣流上升,近地面的污染物會隨著上升氣流擴散到高空,繼而擴散到范圍大的其他區(qū)域,污染減輕,而高壓時,氣流下沉,污染物不易擴散.同時,PM10質(zhì)量濃度與極大風速和十分鐘風速的相關(guān)系數(shù)分別為-0.119和-0.087,這是由于大氣湍流對空氣污染物的擴散作用,而極大風速的相關(guān)性比十分鐘風速的更為顯著,說明了大風對PM10質(zhì)量濃度的影響更大.

表2 2010~2015年臨安本底站PM10質(zhì)量濃度與各氣象要素的Pearson相關(guān)系數(shù)(n=2191)

注:**表示在0.01水平上顯著相關(guān).

2.3 氣團后向軌跡聚類分析和潛在源貢獻解析

2.3.1 氣團后向軌跡聚類分析 氣團后向軌跡分析可以了解氣團輸送顆粒物的路線軌跡和輸送速度,為了探討長三角臨安本底站氣團軌跡的輸送特征,本文對長三角臨安本底站2010~2015年每天當?shù)貢r間08時的72h氣團后向軌跡(距地500m)進行聚類分析,根據(jù)氣團軌跡的途經(jīng)區(qū)域、移動速度和方向?qū)⑵浞譃?類,得到2010~2015年每個季節(jié)、每年和6年總體的后向軌跡聚類結(jié)果圖.

如圖11所示,2010~2015年4個季節(jié)中,從輸送方向上看,春季和秋季的氣團聚類軌跡大部分來自西北和北方向,少部分來自海洋,春季還有部分來自西南方向,夏季更多的是來自東部海洋和沿海地帶,而冬季均來自西北和北方;從出現(xiàn)概率來看,春、秋、冬季的氣團軌跡出現(xiàn)概率最高的均來自北方向,概率分別為36.5%、43.7%和35.3%,而夏季出現(xiàn)概率最高的來自東北方向,為34.7%;其次,出現(xiàn)概率第二高的,春季是來自西南方(33.1%),夏季是來自南方(34.1%),秋季是來自東北方(26.0%),冬季是來自西北方(34.0%);從輸送速度上看, 4個季節(jié)的輸送距離和速度變化都比較大,尤其是都存在出現(xiàn)概率比較高的慢速短距離輸送.所以從4個季節(jié)氣團軌跡聚類分析看出, 2010~2015年臨安本底站春季大氣顆粒物的外來輸送可能主要受江蘇、浙北、江西、山東、河北和內(nèi)蒙古的影響;夏季可能主要受到浙江、上海、蘇南、江西和廣東的影響;而秋季和冬季可能主要受浙北、江蘇、安徽、上海、山東、河北和內(nèi)蒙古的影響.

由圖12可知,從每年的軌跡規(guī)律來看,總體上,2010~2015年臨安本底站每年的氣團軌跡聚類分析結(jié)果比較相似,以北方居多,南方和東邊海洋次之.每年聚類軌跡中出現(xiàn)概率最高的(2011年55.8%、2012年53.6%、2013年51.1%、2015年42.6%)來自北方向,東北方向(2010年47.5%)和南方(2014年35.1%),且都是短距離慢速輸送氣團;而出現(xiàn)概率第二高的除了2013年(23.2%)的來自西南方,其余年度的(2010年27.4%、2011年20.1%、2012年18.5%、2014年30.3%、2015年25.1%)均來自北方或東北方,同時每年都有部分來自西北方或北方的遠距離快速輸送氣團.所以,2010~2015年臨安本底站每年的氣團輸送可能受江蘇、浙江、山東、河北和內(nèi)蒙古的影響較大,部分年份福建、江西和廣東也有一定影響.

最后,由2010~2015年臨安本底站1961條氣團后向軌跡線聚合成4條軌跡線,如圖13所示.總體來看,出現(xiàn)概率最高的氣團軌跡是來自安徽的短距離慢速輸送,出現(xiàn)概率是39.0%;其次是來自東部的海洋、浙北和南部的廣東、福建和浙江西部,出現(xiàn)概率分別是30.1%和22.0%;然后是來自北部的江蘇、山東、北京、河北和內(nèi)蒙古的遠距離快速輸送,出現(xiàn)概率為8.8%.

2.3.2 潛在源貢獻解析 為了更好地進行PM10的來源分析,本文采用潛在源貢獻的解析.

潛在源貢獻解析,Potential Source Contribution Function(PSCF)是基于條件概率函數(shù)[36],通過結(jié)合氣團軌跡和要素值來識別大氣污染物潛在來源可能方位的一種方法[37-38]. PSCF函數(shù)的定義是經(jīng)過某一區(qū)域的氣團到達點所對應某要素值(本文指PM10質(zhì)量濃度)超過設定閾值(本研究設定值為70μg/m3,總體樣本的中值)的條件概率. PSCF的算法是計算網(wǎng)格范圍內(nèi)每條軌跡的要素值,如果要素值高于閾值,則此格點對于受體要素高值貢獻的可能性較大[39],屬于這個格點的排放物將在氣團的攜帶下到達最終的受體,所以通過PSCF可以給出可能造成受體地點某一要素高值的可能源地. 但是由于網(wǎng)格與采樣點的距離增加會使得PSCF的誤差增加[40],所以為了降低PSCF的不確定性本文引入Wij(權(quán)重因子)[41].將研究區(qū)域劃分為0.5°*0.5°的格點,落在某格點的軌跡條數(shù)為nij,格點軌跡對應要素值大于閾值的數(shù)量為mij, PSCF和Wij計算如公式(1)和(2)所示:

(n)=(2)

結(jié)合2010~2015年的氣團軌跡和PM10質(zhì)量濃度, 用PSCF分析對臨安本底站PM10質(zhì)量濃度起到貢獻的可能來源.PSCF分析結(jié)果如圖14.

從圖14可以看出,2010~2015年臨安本底站PM10可能主要來自于江蘇、安徽、上海和浙江,尤其是集中在經(jīng)濟發(fā)展較好、排放較多的長三角地區(qū).而黃海和東海臨近海域?qū)﹂L三角臨安本底站PM10質(zhì)量濃度也有一定貢獻,一方面可能是受海洋氣溶膠的影響,另外可能是因為海面上濕度較大,氣溶膠吸濕增加,加劇了污染氣團中顆粒物的二次生成.

3 結(jié)論

3.1 臨安本底站2010~2015年P(guān)M10質(zhì)量濃度日均值的達標率是96.17%,從日變化上看,PM10質(zhì)量濃度小時變化呈“雙峰雙谷”分布,峰值出現(xiàn)在09:00和20:00,低值出現(xiàn)在6:00和13:00;從周變化上看,PM10質(zhì)量濃度呈現(xiàn)出平時低周末高的“周末效應”;從月、季變化上看,PM10質(zhì)量濃度7月最低1月最高,夏季最低冬季最高,與能見度呈明顯負相關(guān)關(guān)系;從年變化上看,從2010~2015年, 總體呈下降趨勢,降幅為28.62%,2013~2015年年均值高于珠三角地區(qū)而較其他地區(qū)低.

3.2 臨安本底站PM10質(zhì)量濃度與相對濕度、日降水量呈現(xiàn)明顯的負相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)分別為-0.367和-0.254;與氣壓呈現(xiàn)明顯的正相關(guān)關(guān)系,相關(guān)系數(shù)為0.249;而與極大風速和十分鐘風速的相關(guān)系數(shù)分別為-0.119和-0.087,表明風速越大對PM10質(zhì)量濃度的影響越大.

3.3 氣團后向軌跡聚類分析和潛在源貢獻解析結(jié)果表明:臨安本底站2010~2015年春季、秋季和冬季的氣團大部分來自西北和北方向,少部分來自海洋和西南方向,夏季更多的是來自東部海洋和沿海地帶; 2010~2015年臨安本底站每年的氣團軌跡以北方居多,其次是南方和東邊海洋,每年聚類軌跡中出現(xiàn)概率最高的(2010年47.5%、2011年55.8%、2012年53.6%、2013年51.1%、2015年42.6%)大部分都來自北方或東北方;總體來看2010~2015年,臨安本底站出現(xiàn)概率最高的氣團軌跡是來自安徽(39.0%),其次是來自浙北、東部的海洋(30.1%),和南部的廣東、福建、浙西(22.0%),以及來自江蘇等北方向的遠距離快速輸送(8.8%).2010~2015年臨安本底站可吸入顆粒物可能主要來自江蘇、安徽、上海和浙江,以及黃海和東海臨近海域.

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Variation characteristics of PM10and its influencing factors at Lin'an regional background station in Yangtze River Delta region during 2010~2015.

YUE Yi1,2, LI Jin-juan1*, MA Qian-li3

(1.Resource and Environmental Engineering College, Guizhou University, Guiyang 550025, China；2.Lin'an Meteorological Bureau, Lin'an 311300, China；3.Lin'an Regional Atmosphere Background Station, Lin'an 311307, China)., 2017,37(8)：2877~2887

PM10mass concentration variations in the Yangtze River Delta Region and the causes were investigated, using measurement of PM10mass concentration and meteorology during 2010~2015 at the regional representative Lin’an Regional Atmosphere Background Station. The results show that PM10mass concentration met the Grade 2 Standard specified in the Ambient Air Quality Standards (GB3096-2012) for 96.17% during 2010~2015. Diurnal PM10mass concentration showed the maximum value at 09:00 and 20:00, minimum at 06:00 and 13:00, and it also presented a “weekend effect” with higher value on weekend than on weekdays. Monthly variation showed the lowest PM10mass concentration in July in summer and the highest in January, which negatively correlated with visibility. Annual average of PM10mass concentration at Lin’an decreased from 79μg/m3to 56μg/m3from 2010 to 2015, which is a moderate concentration level in China. PM10mass concentration correlated well with relative humidity, daily precipitation and local air pressure. Stronger wind also had greater impact on PM10mass concentration. Back-trajectories and cluster analysis reveal that prevailing air masses were from the northwest and the north in spring, autumn, and winter, and from the sea and the coastal areas in the east in summer. Throughout the years, the dominant air masses were from the north, followed by southerly and east marine air masses. It is concluded that the majority air mass at Lin’an arrived from Anhui, Zhejiang, Jiangsu, Guangdong, Fujian and the north region. Potential source contribution function (PSCF) results suggest that PM10pollution may mainly originate from the areas around the Yangtze River Delta region, including Shanghai, Anhui, Jiangsu and Zhejiang Provinces.

regional background station；PM10；meteorological factors；back-trajectory；potential source contribution function (PSCF)

X513

A

1000-6923(2017)08-2877-11

岳 毅(1982-),女,布依族,貴州貴陽人,貴州大學碩士研究生,研究方向為大氣科學.

2017-01-24

國家自然科學基金項目(41265008);公益性行業(yè)(氣象)科研專項子項目(GYHY201206037-06);貴州省重點學科建設項目(黔學位合字ZDXK[2016]11號)

* 責任作者, 教授, summy_lee@163.com