• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    GC分析不同干燥方法對麝香中麝香酮含量的影響△

    2017-09-21 03:17:16張朝劉妍如史鑫波白宏博宋忠興孫曉春唐志書
    中國現(xiàn)代中藥 2017年6期
    關(guān)鍵詞:干燥器麝香藥材

    張朝,劉妍如,史鑫波,白宏博,宋忠興,孫曉春,唐志書

    (陜西中醫(yī)藥大學(xué) 陜西省中藥資源產(chǎn)業(yè)化協(xié)同創(chuàng)新中心,陜西省中藥基礎(chǔ)與新藥研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西 咸陽 712083)

    ·中藥工業(yè)·

    GC分析不同干燥方法對麝香中麝香酮含量的影響△

    張朝,劉妍如*,史鑫波,白宏博,宋忠興,孫曉春,唐志書*

    (陜西中醫(yī)藥大學(xué) 陜西省中藥資源產(chǎn)業(yè)化協(xié)同創(chuàng)新中心,陜西省中藥基礎(chǔ)與新藥研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,陜西 咸陽 712083)

    目的:研究不同干燥方法對麝香中麝香酮含量的影響,為確定麝香較優(yōu)的干燥方法,提高麝香品質(zhì)提供實(shí)驗(yàn)依據(jù)。方法:采用干燥器干燥、減壓干燥、40 ℃烘箱干燥對麝香樣品進(jìn)行處理;采用氣相色譜法測定麝香酮含量。結(jié)果:不同干燥方法處理麝香藥材均能達(dá)到2015年版《中華人民共和國藥典》對麝香酮含量的要求,采用干燥器干燥麝香酮含量最高;減壓干燥與烘箱烘干麝香酮含量差別不大,隨著時(shí)間的增加,麝香酮含量有所降低。結(jié)論:不同干燥方法對麝香中麝香酮含量有影響,干燥器干燥為最佳干燥方法。

    氣相色譜法;干燥方法;麝香;麝香酮

    麝香為鹿科動物林麝MoschusberezovskiiFlerov、馬麝MoschussifanicusPrzewalski或原麝Moschusmos-chiferusLinnaeus成熟雄體香囊中的干燥分泌物[1],具有開竅醒神、活血通經(jīng)、消腫止痛等功效。麝香酮含量是評價(jià)麝香質(zhì)量優(yōu)劣的指標(biāo),也為其主要有效成分,現(xiàn)代研究發(fā)現(xiàn)麝香酮有抗癡呆、抗腦缺血、抗炎、抗心肌缺血[2-5]等活性。

    中藥材種類繁多,性質(zhì)差異大,含水量、溫度等外界因素容易導(dǎo)致藥材發(fā)生霉變[6],影響中藥材的質(zhì)量。不同的干燥方式對不同藥材的影響各不相同,采用不同干燥方式對中藥材干燥藥材的性狀、含量和臨床效果也都產(chǎn)生不同的影響[7-8],通過比較不同的干燥方式可能找到新的干燥方法,加快干燥速率,節(jié)省成本[9],有效利用和保護(hù)中藥材資源,充分發(fā)揮其療效,保證臨床用藥的安全性與有效性。麝香為一種珍貴的藥材,其性質(zhì)特殊,自身有效成分易揮發(fā),新鮮麝香含水量均大于50%[10],其干燥、儲存都存在一定的困難,選擇合適的干燥方法,對保護(hù)中藥材資源有指導(dǎo)意義。目前關(guān)于不同干燥方式對麝香中麝香酮含量的影響研究較少,熊衛(wèi)軍等[11]采用不同的方式對麝香進(jìn)行干燥,僅從干燥后麝香性狀和質(zhì)量變化進(jìn)行分析,沒有對干燥前后麝香酮的含量確切說明;次仁旺姆[12]僅比較干燥失重和未干燥的麝香樣品麝香酮含量的變化,方法較為單一,使得結(jié)果分析不充分。本實(shí)驗(yàn)以3種不同的干燥方法對麝香進(jìn)行干燥,并采用氣相色譜法測定各個干燥時(shí)間段的麝香酮的含量,從而考察不同干燥方法對麝香中麝香酮含量的影響,為麝香干燥方式的選擇提供一定的借鑒,并對測定麝香酮的不同色譜柱和不同色譜條件進(jìn)行比較,為麝香酮測定方法的選擇提供實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

    1 儀器與試劑

    1.1 主要儀器

    Agilent Technologies 7890B GC System氣相色譜儀(美國Agilent 公司),Chemstation工作站(美國Agilent 公司),色譜柱:Agilent DB-17(30 m×0.32 mm,0.25 μm,50%苯基-甲基聚硅氧烷,美國Agilent 公司)、Agilent HP-5(30 m×0.32 mm,0.25 μm,5%-苯基-甲基聚硅氧烷,美國Agilent 公司),Sartorius CPA225D十萬分之一電子天平[賽多利斯科學(xué)儀器(北京)有限公司],101型電熱鼓風(fēng)干燥箱(北京科偉永興儀器有限公司),VaCo冷凍減壓干燥器[嘉盛(香港)科技有限公司],玻璃干燥器(內(nèi)徑×外徑×內(nèi)高×外高,300 mm×365 mm×235 mm×365 mm),干燥劑為硅膠。

    1.2 藥物與試劑

    麝香來源于陜西省動物保護(hù)協(xié)會(批號:20160301、20160302、20160303),麝香酮對照品(中國食品藥品檢定研究院,批號:110719-201215),無水乙醇為色譜級,脫水硅膠。

    2 方法與結(jié)果

    2.1 樣品處理

    取麝香樣品,過1號篩,每個樣平均分成3份,分別采用烘箱、真空低溫減壓和干燥器(脫水硅膠)3種方法干燥,每6 h取樣,發(fā)現(xiàn)6 h干燥器水分變化差異很小,通過實(shí)驗(yàn),每隔5 d從干燥器取樣比較合理,各條件的干燥物理參數(shù)見表1。

    表1 麝香不同干燥條件參數(shù)

    2.2 溶液的制備

    2.2.1對照品溶液的制備 精密吸取麝香酮對照品制成質(zhì)量濃度為15.300 mg·mL-1的麝香酮儲備液,精密稱取麝香酮儲備液1 mL加無水乙醇定容于10 mL容量瓶中,制成質(zhì)量濃度為1.530 mg·mL-1的對照品溶液,備用。

    2.2.2供試品溶液的制備 參照《中華人民共和國藥典》(2015版)麝香中麝香酮的含量測定的制樣方法,精密稱取不同干燥方法下所得的麝香樣品粉末約0.2 g,精密加無水乙醇2.0 mL,密塞,振搖,放置1 h,0.22 μm微孔濾膜濾過,取續(xù)濾液,即得。

    2.3 氣相色譜條件

    Agilent Technologies 7890B GC System氣相色譜儀,色譜柱為Agilent DB-17(30 m×0.32 mm,0.25 μm),進(jìn)樣口溫度:250 ℃,程序升溫:初始溫度160 ℃,保持2 min,以5 ℃·min-1升至300 ℃,維持10 min;載氣:氮?dú)?純度≥99.999%),流速:1.0 mL·min-1,進(jìn)樣方式:分流進(jìn)樣(分流比50∶1),進(jìn)樣量:1.0 μL,檢測器:FID檢測器,檢測器溫度:250 ℃。

    2.4 線性關(guān)系考察

    精密吸取2.2.1項(xiàng)下麝香酮儲備液0.25、0.50、1.00、1.50、2.00、2.50 mL,于5 mL容量瓶中,加無水乙醇定容至刻度,配制成質(zhì)量濃度范圍為0.765~7.650 mg·mL-1的系列麝香酮對照品溶液,待用。在上述優(yōu)化的色譜條件下進(jìn)行分析,以麝香酮質(zhì)量濃度為橫坐標(biāo),峰面積為縱坐標(biāo)做標(biāo)準(zhǔn)曲線,得到回歸方程Y=518.13X-6.472 2;r=0.999 7,表明麝香酮在0.765~7.650 mg·mL-1呈良好的線性關(guān)系。

    2.5 穩(wěn)定性試驗(yàn)

    取同批供試品溶液,按2.3項(xiàng)色譜條件分別在0、2、4、8、12、24、48 h內(nèi)測定,麝香酮含量在24 h內(nèi)的RSD=0.62%,48 h內(nèi)的RSD=0.61%,表明供試品在24、48 h內(nèi)穩(wěn)定。

    2.6 重復(fù)性試驗(yàn)

    取同一供試品溶液,按2.3項(xiàng)色譜條件重復(fù)進(jìn)樣6次,RSD=1.24%,表明試驗(yàn)重復(fù)性良好。

    2.7 精密度試驗(yàn)

    取同一對照品溶液,按2.3項(xiàng)色譜條件重復(fù)進(jìn)樣6次,RSD=0.82%,表明儀器的精密度良好。

    2.8 定量下限與檢出下限

    取對照品溶液,稀釋成系列濃度,按2.3項(xiàng)色譜條件進(jìn)樣,測得定量下限為30.6 μg·mL-1,檢出下限為22.8 μg·mL-1。

    2.9 加樣回收率試驗(yàn)

    精密稱取已知含量的麝香按2.2.2項(xiàng)制備樣品,取2.2.1項(xiàng)下制備的已知量的對照品溶液,樣品與對照品總含量的比為0.8∶1、1∶1,1.2∶1,制樣,按2.3項(xiàng)色譜條件進(jìn)樣,測定其加樣回收率,結(jié)果見表2。

    表2 麝香中麝香酮加樣回收率試驗(yàn)結(jié)果(n=9)

    2.10 測定結(jié)果與結(jié)論

    通過3種干燥方法對20160301、20160302、20160303 3批麝香樣品進(jìn)行測定,得到各個干燥時(shí)段麝香樣品中麝香酮含量,見表3。

    20160301、20160302、20160303批未干燥前麝香酮含量分別為19.13、21.90、17.69 mg·g-1,含水量分別約為65.3%、62.7%、68.5%,以《中華人民共和國藥典》中對麝香含水量小于35%為標(biāo)準(zhǔn),比較3種干燥方法。40 ℃干燥12 h,平均含水量為13.5%;低溫減壓干燥6 h,平均含水量為9.3%;干燥器干燥10 d,平均含水量為15.8%,均能達(dá)到《中華人民共和國藥典》對麝香酮含量和含水量的要求。麝香酮含量的變化趨勢都是先增長、后減少,但40 ℃干燥與減壓干燥干燥速度快,麝香酮含量變化快、損失較多;干燥器干燥條件溫和,能長時(shí)間保持穩(wěn)定,干燥20 d麝香酮含量一直增長,變化趨勢越來越小。鑒于麝香為一種貴重動物類藥材,相對于其他兩種干燥方式,干燥器干燥對其指標(biāo)性成分的含量影響較小。

    表3 不同干燥方法的麝香中麝香酮含量變化

    3 討論

    3.1 不同氣相條件及不同色譜柱的考察

    用GC對吳芬宏[13]測定麝香中麝香酮含量的方法進(jìn)行優(yōu)化,分別對檢測器、分流比、載氣流量等幾個因素進(jìn)行考察,發(fā)現(xiàn)麝香酮在檢測器250 ℃、分流比50∶1、載氣流量為1.0 mL·min-1時(shí)有更好的峰形。

    對于同一組樣品,采用不同的色譜柱和不同的條件進(jìn)樣,得到的峰形如圖1所示,得到的色譜峰的各項(xiàng)參數(shù)見表4。

    注:1.梯度升溫DB-17 色譜柱;2.梯度升溫HP-5色譜柱; 3.200 ℃恒溫DB-17色譜柱;4.200 ℃恒溫HP-5色譜柱。圖1 麝香酮不同進(jìn)樣條件及色譜柱之間的比較

    色譜柱tR對稱因子峰高峰面積峰寬塔板數(shù)DB?17114509331820863000058218321HP?5108115427891936490052234887DB?175850261834426161201676841HP?552815035653238374010314608

    由表4可以看出,相同色譜柱在不同的進(jìn)樣條件下保留時(shí)間、峰面積、峰寬和塔板數(shù)差異都比較大;DB-17色譜柱進(jìn)樣條件不同對對稱因子和峰高影響也大;不同的色譜柱對稱因子差異較大,200 ℃恒溫進(jìn)樣對峰高和理論塔板數(shù)影響也較大。由此可見,相對DB-17和HP-5色譜柱,氣相條件的改變對麝香酮峰形各參數(shù)的影響更大。

    3.2 不同干燥方式麝香的性狀差異

    麝香干燥時(shí),干燥樣品的性狀也有所差異,各干燥樣品外觀見圖2。40 ℃烘箱中干燥(A)與干燥器中干燥(B)得到的麝香樣品均為黑褐色小塊狀(1~5 mm),低溫減壓干燥(C)得到的干燥物呈灰黃色顆粒狀(0.5~2 mm);將3種不同方法干燥的同批樣品麝香按2.2.2項(xiàng)方法制備樣品,發(fā)現(xiàn)低溫減壓干燥的樣品溶液顏色深于其他兩種干燥方法,但麝香酮的含量低于其他兩種方法,從以上兩種現(xiàn)象推測,麝香酮為易揮發(fā)性成分,負(fù)壓條件下麝香酮損失快,低溫減壓條件下麝香酮的含量相對較低;在無水乙醇中,低溫減壓干燥的麝香顆粒相對比表面積比其他干燥方式的大,所制備的進(jìn)樣液顏色較其他兩種方法深。

    注:A.40 ℃烘干干燥;B.干燥器干燥;C.低溫減壓干燥。圖2 麝香不同干燥樣品

    3.3 幾種麝香干燥方法對藥材保存的借鑒

    溫度、比表面積和壓力等因素對麝香干燥都會產(chǎn)生影響,干燥后麝香酮的含量會逐漸降低[11],所以將麝香保存到低溫、密封的環(huán)境中更有利于藥材的長久保存。3種麝香干燥方法中,烘干與低溫減壓干燥速度快,能很快達(dá)到《中華人民共和國藥典》中對含水量的要求,干燥條件較為苛刻,麝香酮含量和水分變化快,對于含水量不同的麝香樣品,干燥時(shí)間難以控制;干燥器干燥時(shí)間長,麝香酮和含水量的變化都比較小,是一種相對較優(yōu)的干燥方式。

    對不同的藥材,應(yīng)選擇合適的干燥方式。合理的干燥方式應(yīng)首先從藥物的性質(zhì)方面考慮,有效成分容易損失的藥材要考慮干燥方式對藥材質(zhì)量和藥效的影響,避免藥材的臨床應(yīng)用效果受到影響。

    [1] 國家藥典委員會.中華人民共和國藥典.一部[S].北京:中國醫(yī)藥科技出版社,2015:384-385.

    [2] 黃麗萍,黃敬耀.麝香酮對D-半乳糖所致擬癡呆小鼠抗癡呆作用研究[J].江西中醫(yī)學(xué)院學(xué)報(bào),2002,14(1:35-36.

    [3] 呂麗莉,張作平,黃偉,等.麝香酮對局灶性腦缺血大鼠模型的保護(hù)作用及對BBB轉(zhuǎn)運(yùn)功能的影響[J].中藥藥理與臨床,2009,25(2):31-35.

    [4] Liang Q Q ,Zhang M,Zhou Q,et al.Muscone protects vertebral end-plate degeneration by antiinammatory property[J].Clin Orthop Relat Res,2010,468(6):1600-1610

    [5] ZHU X J,WU Q B,LI H T.Primary study of muscone′s effect on cardiovascular system[J].沈陽藥科大學(xué)學(xué)報(bào),2008,25(S1):93-94.

    [6] 劉秋桃,孔維軍,楊美華,等.儲藏過程中易霉變中藥材的科學(xué)養(yǎng)護(hù)技術(shù)評述[J].中國中藥雜志,2015,40(7):1223-1229.

    [7] 馮小峰,林昌虎,王曉,等.不同干燥方法對山銀花促褐變酶活性和活性成分的影響[J].食品工業(yè)科技,2014,35(3):76-80.

    [8] 李世傳,熊建華,羅秋水,等.不同干燥方法對金銀花葉成分和抑菌效果的影響[J].中國食品學(xué)報(bào),2012,12(12):78-83.

    [9] 李會偉,劉培,錢大瑋,等. 不同干燥方法及其影響因子對玄參藥材初加工過程品質(zhì)形成的影響[J].中國中藥雜志,2015,40(22):4417-4423.

    [10]李碩.麝香的生藥學(xué)質(zhì)量評價(jià)[D].長春:吉林農(nóng)業(yè)大學(xué),2011.

    [11]熊衛(wèi)軍,呂維新,李三忠.麝香干燥處理方法的探討[J].中國中藥雜志,1991,26(7):441-442.

    [12]次仁旺姆.不同干燥方法對麝香中麝香酮含量的影響[J].中國民族民間醫(yī)藥,2016,25(9):11-12.

    [13]吳芬宏.林麝麝香氣相色譜指紋圖譜研究及麝香質(zhì)量鑒別[D].成都:四川大學(xué),2006.

    GCAnalysisofMusconeinMuskbyDifferentDryingMethods

    ZHANGZhao,LIUYanru*,SHIXinbo,BAIHongbo,SONGZhongxing,SUNXiaochun,TANGZhishu*

    (ShanxiCollaborativeInnovationCenterofChineseMedicinalResourcesIndustrialization,ShanxiprovincekeylaboratoryofnewdrugsandChinesemedicinefoundationresearch,ShaanxiUniversityofChineseMedicine,Xianyang712083,China)

    Objective:To study the effect of various drying methods on the content of muscone in Musk and provide the solution to achieve the best condition of drying and enhance the Musk quality.Methods:dryer、freeze vacuum dryingand oven-drying were used to prepare the Musk.The contents of muscone were determined by gas chromatography(GC).Results:The content of muscone could meet the requirement according to Pharmacopoeia of the People′s Republic of China(2015)by above dried methods.Among them the content of muscone in Musk dried by dryer is higher than others.There was slightly difference between freeze vacuum dryingand oven-drying,moreover,the content of musconedecreased with the time prolonged.Conclusion:The impact of various dry methods on the content of muscone is marked and the dryer is the best.

    Gas chromatography;drying method;Musk;muscone

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(81501229);陜西省協(xié)同創(chuàng)新計(jì)劃項(xiàng)目(2015XT-35);陜西省教育廳專項(xiàng)科研計(jì)劃項(xiàng)目(320104-203010012);陜西省科技統(tǒng)籌創(chuàng)新工程計(jì)劃項(xiàng)目(2011KTCL03-05)

    ] 唐志書,教授,研究方向:中藥制劑制備技術(shù),Tel:(029)38180560,E-mail:tzs6565@163.com;劉妍如,講師,博士,研究方向:藥物分析,Tel:(029)38182207,E-mail:yanzi_2203@aliyun.com

    10.13313/j.issn.1673-4890.2017.6.022

    2016-08-22)

    *[

    猜你喜歡
    干燥器麝香藥材
    河南道地藥材
    道地藥材變成致富“金葉子”
    裂解氣干燥器再生充壓/冷吹順控邏輯改造
    煉油與化工(2021年6期)2021-12-23 00:39:08
    春季種什么藥材好?
    藥材價(jià)格表
    麝香保心丸
    麝香保心丸
    天然氣加氣站干燥器開裂失效分析
    勐臘毛麝香化學(xué)成分研究
    蒸汽發(fā)生器干燥器CFD模擬分析
    国产精品成人在线| 人妻一区二区av| 另类亚洲欧美激情| 午夜福利网站1000一区二区三区| 少妇的丰满在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 性色av一级| 国产又爽黄色视频| 久久人妻熟女aⅴ| 国产麻豆69| 亚洲精品久久午夜乱码| 超碰97精品在线观看| 午夜福利乱码中文字幕| 在线天堂最新版资源| 国产熟女午夜一区二区三区| 久久久久久久久免费视频了| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 欧美激情极品国产一区二区三区| 欧美bdsm另类| 日日爽夜夜爽网站| 纯流量卡能插随身wifi吗| 人妻一区二区av| 免费高清在线观看视频在线观看| 人人澡人人妻人| 亚洲精品成人av观看孕妇| 日韩电影二区| 亚洲av国产av综合av卡| 久久久久久久久免费视频了| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久婷婷青草| 天天操日日干夜夜撸| 精品久久蜜臀av无| 久久国内精品自在自线图片| 精品国产一区二区三区四区第35| 一级片免费观看大全| 啦啦啦在线观看免费高清www| 一本久久精品| 久久狼人影院| 亚洲av中文av极速乱| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 国产在视频线精品| 国产亚洲精品第一综合不卡| 男女免费视频国产| 男女国产视频网站| 婷婷色av中文字幕| videosex国产| 国产麻豆69| 男男h啪啪无遮挡| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 老司机影院毛片| 亚洲av成人精品一二三区| 免费观看无遮挡的男女| 免费黄频网站在线观看国产| 久久人妻熟女aⅴ| 少妇的丰满在线观看| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 久久精品久久久久久久性| 另类亚洲欧美激情| 欧美日韩视频精品一区| 午夜福利视频精品| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲av电影在线进入| 日韩精品有码人妻一区| 精品久久久精品久久久| 日本91视频免费播放| 人体艺术视频欧美日本| 国产精品人妻久久久影院| 春色校园在线视频观看| 一区二区日韩欧美中文字幕| 国产黄频视频在线观看| 免费观看无遮挡的男女| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 伊人亚洲综合成人网| 黑人猛操日本美女一级片| 最近2019中文字幕mv第一页| kizo精华| 少妇被粗大猛烈的视频| 国产1区2区3区精品| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| videosex国产| 久久久国产一区二区| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 1024香蕉在线观看| 少妇被粗大猛烈的视频| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 在线观看免费日韩欧美大片| 啦啦啦在线免费观看视频4| 超碰97精品在线观看| 午夜福利一区二区在线看| 久久久久精品人妻al黑| 丰满乱子伦码专区| 下体分泌物呈黄色| 精品一区二区三卡| 精品酒店卫生间| 日韩av不卡免费在线播放| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 伦理电影免费视频| 亚洲国产欧美网| 国产老妇伦熟女老妇高清| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 九九爱精品视频在线观看| 日日啪夜夜爽| 热99久久久久精品小说推荐| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 欧美激情高清一区二区三区 | 99香蕉大伊视频| 一本色道久久久久久精品综合| www.熟女人妻精品国产| av电影中文网址| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 波野结衣二区三区在线| 久久久久久伊人网av| 五月天丁香电影| 两个人免费观看高清视频| 亚洲av国产av综合av卡| 久久午夜福利片| av在线app专区| 日本免费在线观看一区| 搡老乐熟女国产| 欧美成人精品欧美一级黄| 国产一区二区激情短视频 | 久久这里有精品视频免费| 午夜日本视频在线| 免费观看性生交大片5| 韩国精品一区二区三区| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 丰满乱子伦码专区| 国产精品蜜桃在线观看| 免费观看av网站的网址| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 香蕉精品网在线| 成人亚洲欧美一区二区av| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 欧美日韩av久久| 欧美黄色片欧美黄色片| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 丰满少妇做爰视频| 午夜福利乱码中文字幕| 日本色播在线视频| 欧美国产精品va在线观看不卡| 久久久精品免费免费高清| av在线观看视频网站免费| 免费观看性生交大片5| 亚洲av在线观看美女高潮| 免费观看av网站的网址| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲av综合色区一区| 亚洲经典国产精华液单| 国产视频首页在线观看| 国产一级毛片在线| 国产高清不卡午夜福利| 国产视频首页在线观看| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 久久精品国产亚洲av高清一级| 91久久精品国产一区二区三区| 香蕉精品网在线| 国产熟女欧美一区二区| 黄片播放在线免费| 精品人妻一区二区三区麻豆| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 日日摸夜夜添夜夜爱| 丁香六月天网| 国产精品偷伦视频观看了| 99久久综合免费| 国产又爽黄色视频| 视频区图区小说| 久久久久网色| 国产一区二区激情短视频 | 高清视频免费观看一区二区| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 免费日韩欧美在线观看| 免费大片黄手机在线观看| 色吧在线观看| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 99精国产麻豆久久婷婷| 久久综合国产亚洲精品| 在线观看人妻少妇| 亚洲精品视频女| 亚洲 欧美一区二区三区| 丝袜喷水一区| 婷婷色综合大香蕉| 97人妻天天添夜夜摸| 捣出白浆h1v1| 欧美国产精品一级二级三级| av在线app专区| 午夜日本视频在线| 久久国内精品自在自线图片| 亚洲中文av在线| 国产精品人妻久久久影院| 丰满饥渴人妻一区二区三| 亚洲经典国产精华液单| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 高清在线视频一区二区三区| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 精品国产国语对白av| 午夜免费观看性视频| 国产熟女午夜一区二区三区| 狂野欧美激情性bbbbbb| 日本免费在线观看一区| 久久久久久久精品精品| 国产av一区二区精品久久| 99热国产这里只有精品6| 五月天丁香电影| 亚洲精品美女久久av网站| 国产一区亚洲一区在线观看| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 亚洲精品自拍成人| 中文字幕精品免费在线观看视频| 成年人免费黄色播放视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 久久久久人妻精品一区果冻| 亚洲第一av免费看| 亚洲欧洲国产日韩| 9热在线视频观看99| 看免费成人av毛片| 国产亚洲最大av| 老熟女久久久| av免费观看日本| 欧美国产精品va在线观看不卡| 91精品三级在线观看| 成人国语在线视频| 在线观看www视频免费| 亚洲第一区二区三区不卡| 国产一区二区 视频在线| 新久久久久国产一级毛片| 这个男人来自地球电影免费观看 | 男女午夜视频在线观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 婷婷色综合大香蕉| 三级国产精品片| 日本免费在线观看一区| 国产精品久久久久久av不卡| a级片在线免费高清观看视频| 性少妇av在线| 如何舔出高潮| 国产极品天堂在线| 一本大道久久a久久精品| 欧美黄色片欧美黄色片| 国产精品 欧美亚洲| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 人成视频在线观看免费观看| 我要看黄色一级片免费的| 午夜福利,免费看| 久久久久视频综合| 亚洲精品一区蜜桃| 最黄视频免费看| 欧美精品亚洲一区二区| 日本-黄色视频高清免费观看| 久久99热这里只频精品6学生| 久久狼人影院| 少妇人妻久久综合中文| 香蕉精品网在线| 一级片免费观看大全| videossex国产| 亚洲第一青青草原| 欧美国产精品一级二级三级| 精品亚洲成国产av| 亚洲欧洲国产日韩| 欧美 日韩 精品 国产| 久久免费观看电影| 国产精品嫩草影院av在线观看| 精品少妇黑人巨大在线播放| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 青春草国产在线视频| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 精品少妇久久久久久888优播| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 激情视频va一区二区三区| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 久久毛片免费看一区二区三区| 成人国产av品久久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 日本wwww免费看| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 亚洲精品aⅴ在线观看| 亚洲成人手机| 看免费成人av毛片| 黄色怎么调成土黄色| 成年女人在线观看亚洲视频| 国产一区亚洲一区在线观看| 久久久国产欧美日韩av| 亚洲国产av影院在线观看| 亚洲精品在线美女| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产乱来视频区| 亚洲av日韩在线播放| 久久午夜福利片| 不卡视频在线观看欧美| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 国产精品一二三区在线看| 边亲边吃奶的免费视频| 亚洲四区av| 国产高清不卡午夜福利| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 女人久久www免费人成看片| 久久综合国产亚洲精品| 久久av网站| 国产男女内射视频| 国产xxxxx性猛交| 亚洲国产av新网站| 99久久人妻综合| 欧美日韩精品成人综合77777| 亚洲五月色婷婷综合| 高清黄色对白视频在线免费看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| www.av在线官网国产| 搡老乐熟女国产| 日韩欧美一区视频在线观看| 一级片'在线观看视频| 在线观看人妻少妇| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 亚洲美女搞黄在线观看| 精品国产乱码久久久久久小说| 亚洲精品在线美女| 午夜av观看不卡| 韩国av在线不卡| 亚洲av欧美aⅴ国产| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 国产精品.久久久| 观看美女的网站| 国产午夜精品一二区理论片| 伦理电影免费视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 伦理电影免费视频| 18禁国产床啪视频网站| 久久午夜综合久久蜜桃| 午夜福利,免费看| 中文字幕最新亚洲高清| 亚洲,欧美精品.| www.熟女人妻精品国产| 午夜福利乱码中文字幕| 久久久精品94久久精品| 蜜桃在线观看..| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 欧美97在线视频| 国产精品人妻久久久影院| 免费黄频网站在线观看国产| 日韩三级伦理在线观看| 免费少妇av软件| 女人精品久久久久毛片| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 伊人久久国产一区二区| 一区二区av电影网| 久久精品国产a三级三级三级| 日韩精品有码人妻一区| 18禁观看日本| 精品一区二区免费观看| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 极品少妇高潮喷水抽搐| 国产成人免费观看mmmm| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产成人免费观看mmmm| av在线app专区| 亚洲伊人久久精品综合| 亚洲少妇的诱惑av| 中文字幕色久视频| 美女中出高潮动态图| 又粗又硬又长又爽又黄的视频| 一级爰片在线观看| 欧美精品国产亚洲| 成年动漫av网址| 午夜久久久在线观看| 精品一区二区三卡| 黑人猛操日本美女一级片| 秋霞伦理黄片| 久久午夜综合久久蜜桃| 亚洲久久久国产精品| 黑人欧美特级aaaaaa片| 久久鲁丝午夜福利片| 日本爱情动作片www.在线观看| 91精品三级在线观看| 天美传媒精品一区二区| 九草在线视频观看| av国产久精品久网站免费入址| 久久国产精品大桥未久av| 午夜91福利影院| 大陆偷拍与自拍| 一区二区三区乱码不卡18| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 咕卡用的链子| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 日韩欧美精品免费久久| 制服丝袜香蕉在线| 最近2019中文字幕mv第一页| 久久精品亚洲av国产电影网| 中文字幕制服av| 日韩精品有码人妻一区| www.自偷自拍.com| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产精品久久久av美女十八| √禁漫天堂资源中文www| 国产午夜精品一二区理论片| 国产综合精华液| 国产一区二区三区综合在线观看| 国产精品久久久久久av不卡| 免费观看av网站的网址| 午夜激情av网站| 亚洲精品视频女| 国产精品一二三区在线看| 香蕉国产在线看| 欧美日韩亚洲高清精品| 最黄视频免费看| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 日韩三级伦理在线观看| 国产av一区二区精品久久| 久久久久人妻精品一区果冻| 捣出白浆h1v1| 99九九在线精品视频| 人体艺术视频欧美日本| 国产精品久久久久久精品电影小说| 久久免费观看电影| 亚洲av综合色区一区| av福利片在线| 午夜福利视频在线观看免费| 国产男女内射视频| 国产成人一区二区在线| 男男h啪啪无遮挡| 国产av码专区亚洲av| 啦啦啦中文免费视频观看日本| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 国产精品三级大全| 青春草视频在线免费观看| 精品午夜福利在线看| 久久久久久人人人人人| 亚洲av国产av综合av卡| 黄色视频在线播放观看不卡| 色网站视频免费| 免费av中文字幕在线| 毛片一级片免费看久久久久| kizo精华| 十八禁网站网址无遮挡| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 91精品三级在线观看| 国产精品三级大全| 欧美变态另类bdsm刘玥| 久久久精品94久久精品| 久久久精品免费免费高清| 亚洲内射少妇av| 美女中出高潮动态图| 国产成人精品婷婷| 日韩一区二区视频免费看| 久久久国产一区二区| 美女中出高潮动态图| 亚洲精品乱久久久久久| 男女午夜视频在线观看| av片东京热男人的天堂| 国产深夜福利视频在线观看| 只有这里有精品99| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 欧美日韩成人在线一区二区| 久久久精品区二区三区| 2022亚洲国产成人精品| 水蜜桃什么品种好| a 毛片基地| 香蕉精品网在线| 只有这里有精品99| 男人爽女人下面视频在线观看| 美女高潮到喷水免费观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 精品视频人人做人人爽| 亚洲欧洲国产日韩| 丝袜在线中文字幕| 青草久久国产| 一边摸一边做爽爽视频免费| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 精品国产国语对白av| av有码第一页| 日韩成人av中文字幕在线观看| 久久毛片免费看一区二区三区| 大片电影免费在线观看免费| 在线观看人妻少妇| 亚洲国产av新网站| 在线亚洲精品国产二区图片欧美| 香蕉国产在线看| 97精品久久久久久久久久精品| 交换朋友夫妻互换小说| 久久精品夜色国产| 又大又黄又爽视频免费| 亚洲三级黄色毛片| 精品少妇久久久久久888优播| 国产av精品麻豆| 最近2019中文字幕mv第一页| 免费在线观看黄色视频的| 国产成人精品一,二区| 精品一区在线观看国产| 伦理电影大哥的女人| 色婷婷久久久亚洲欧美| 国产 一区精品| 日日啪夜夜爽| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久 | 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 色婷婷av一区二区三区视频| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产精品久久久久久av不卡| 精品人妻偷拍中文字幕| 熟妇人妻不卡中文字幕| 亚洲欧洲日产国产| 女性生殖器流出的白浆| 人妻少妇偷人精品九色| 看非洲黑人一级黄片| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 青青草视频在线视频观看| 人体艺术视频欧美日本| 国产乱来视频区| 日本vs欧美在线观看视频| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 亚洲一区二区三区欧美精品| 丝瓜视频免费看黄片| 一边亲一边摸免费视频| www.av在线官网国产| 成年人午夜在线观看视频| 这个男人来自地球电影免费观看 | 国产高清不卡午夜福利| 亚洲精品第二区| 人人妻人人澡人人看| 美女中出高潮动态图| 看免费av毛片| 人成视频在线观看免费观看| 午夜精品国产一区二区电影| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 91精品三级在线观看| 99久国产av精品国产电影| 国产精品成人在线| 久久久久久久亚洲中文字幕| 人人澡人人妻人| 久久人妻熟女aⅴ| 亚洲av综合色区一区| 中文字幕色久视频| 捣出白浆h1v1| 国产精品久久久久久精品电影小说| 日韩中字成人| 久久婷婷青草| 99久久综合免费| 国产黄色免费在线视频| 男女午夜视频在线观看| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲欧美精品自产自拍| 久久久久久人人人人人| 男女边吃奶边做爰视频| 波野结衣二区三区在线| 国产精品国产三级国产专区5o| 一级毛片 在线播放| 亚洲男人天堂网一区| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲 | 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 欧美人与性动交α欧美精品济南到 | 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 另类精品久久| 一级片'在线观看视频| 大香蕉久久网| 久久久久国产精品人妻一区二区| 国产精品秋霞免费鲁丝片| 成人午夜精彩视频在线观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 青草久久国产| 亚洲国产看品久久| 毛片一级片免费看久久久久| 2022亚洲国产成人精品| av在线老鸭窝| 久久精品久久精品一区二区三区| 边亲边吃奶的免费视频| 丝瓜视频免费看黄片| 久久久久人妻精品一区果冻| 免费观看在线日韩| 中文字幕亚洲精品专区| 黑人猛操日本美女一级片| 色网站视频免费| 久久久久久免费高清国产稀缺| 亚洲国产欧美在线一区| 在线天堂中文资源库| 久久久久精品性色| 亚洲伊人久久精品综合| 国产精品二区激情视频| 女性被躁到高潮视频| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 日韩在线高清观看一区二区三区| 超碰成人久久| 中文字幕人妻熟女乱码| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 国产在视频线精品| 日韩中字成人| 亚洲视频免费观看视频| 日本欧美国产在线视频| 成人国产麻豆网| 免费看不卡的av| 不卡av一区二区三区| 人人妻人人澡人人看| 欧美激情 高清一区二区三区| 老司机影院成人| 日韩精品有码人妻一区| 亚洲,欧美精品.| 美女国产高潮福利片在线看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 亚洲,欧美,日韩| 美女国产高潮福利片在线看| 性少妇av在线| 国产在线视频一区二区| 免费黄色在线免费观看| 国产一区亚洲一区在线观看| 看十八女毛片水多多多| 激情视频va一区二区三区| 国产精品免费大片| 黑丝袜美女国产一区| 婷婷色av中文字幕| 激情五月婷婷亚洲|