神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)炭材料吸附VOCs的工作容量

王國(guó)棟， 蔣劍春,2*

(1.南京林業(yè)大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院，江蘇 南京 210037； 2.中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院 林產(chǎn)化學(xué)工業(yè)研究所，江蘇 南京 210042)

神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)炭材料吸附VOCs的工作容量

WANG Guodong

王國(guó)棟1， 蔣劍春1,2*

(1.南京林業(yè)大學(xué) 化學(xué)工程學(xué)院，江蘇 南京 210037； 2.中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院 林產(chǎn)化學(xué)工業(yè)研究所，江蘇 南京 210042)

吸附劑的孔隙結(jié)構(gòu)對(duì)于有機(jī)易揮發(fā)物(VOCs)的回收利用具有顯著影響。活性炭的傳統(tǒng)篩選方法不僅需要對(duì)孔隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，還要實(shí)驗(yàn)測(cè)定相應(yīng)樣品吸附正丁烷的工作容量。為提高活性炭的篩選效率，結(jié)合61種活性炭的表征信息，經(jīng)機(jī)器學(xué)習(xí)回歸基于BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的活性炭分類模型，重復(fù)30次計(jì)算所研究活性炭吸附正丁烷工作容量的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的平均偏差約為6.64%，成功建立了活性炭特征參數(shù)和吸附正丁烷工作容量之間的定量關(guān)系，這對(duì)于降低實(shí)驗(yàn)成本具有重要的研究意義。

多孔材料;孔隙結(jié)構(gòu);構(gòu)效關(guān)系;丁烷吸附;人工智能算法應(yīng)用

大氣污染中揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)比PM 2.5的危害更大，如果超標(biāo)將直接導(dǎo)致人類呼吸系統(tǒng)疾病，甚至死亡。目前處理VOCs大致可以分為吸附法和化學(xué)處理法[1]。對(duì)于以石化為代表的特殊性行業(yè)，采用吸附法回收有機(jī)溶劑，能夠達(dá)到變害為寶的目的。高性能吸附劑在吸附回收法中發(fā)揮著重要的作用，常用的吸附劑包括活性炭[2-3]，介孔硅[4]和分子篩[5]等，其中以活性炭應(yīng)用最為廣泛?；钚蕴繌?fù)雜的孔隙結(jié)構(gòu)對(duì)其吸附容量影響顯著，同時(shí)由于VOCs組成的復(fù)雜性，目前國(guó)際上普遍采用以吸附正丁烷的工作容量作為活性炭吸附VOCs評(píng)價(jià)的依據(jù)，這意味著在篩選吸附劑時(shí)，不僅需要對(duì)活性炭的孔隙結(jié)構(gòu)進(jìn)行表征，還要實(shí)驗(yàn)測(cè)定相應(yīng)樣品吸附正丁烷的工作容量。近年來，基于數(shù)據(jù)分析的數(shù)學(xué)建模方法已經(jīng)越來多地應(yīng)用于材料的分類、分析和預(yù)測(cè)等研究領(lǐng)域[6]。楊榛等[7]通過神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，研究工藝制備條件與炭材料孔隙結(jié)構(gòu)特征參數(shù)間的關(guān)系。本研究主要通過數(shù)據(jù)挖掘分析大量活性炭樣品的特征信息，經(jīng)機(jī)器學(xué)習(xí)構(gòu)筑基于BP人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的活性炭分類模型，為提高活性炭篩選的效率和降低實(shí)驗(yàn)成本，提供一條理論途徑。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 活性炭孔隙結(jié)構(gòu)表征

研究了包括實(shí)驗(yàn)室自制和市售的共61種活性炭樣品。采用美國(guó)麥克儀器公司ASAP 2020型N2吸附分析儀表征活性炭的BET比表面積(SBET)、總孔容積(Vt)、中孔容積(VB) 和最可幾孔徑(AW)。氮?dú)庥赡暇溈怂鼓戏痔胤N氣體有限公司提供，純度為99.999%。

1.2 活性炭的性質(zhì)測(cè)定

丁烷工作容量(BWC)的測(cè)定參照美國(guó)標(biāo)準(zhǔn)ASTM D5228-92(2005)方法。正丁烷氣體由上海神開氣體公司生產(chǎn)，純度為99.95%?；钚蕴勘碛^密度(PD)的測(cè)試方法參照GB/T 12496.1—1999。

2 樣品特征信息的數(shù)理統(tǒng)計(jì)分析

圖1 活性炭樣品的聚類分析Fig.1 Cluster analysis of activated carbon samples

2.1 聚類分析

圖1為采用Matlab 2014a對(duì)所研究活性炭樣品的聚類分析。將活性炭樣品的特征參數(shù)，按堆積密度、比表面積、總孔容積、中孔容積和最可幾孔徑，作為輸入?yún)?shù)進(jìn)行聚類分析。由于篇幅有限，僅羅列了反映部分樣品間相似關(guān)系的樹形圖，如圖1所示，所研究樣品間存在顯著性差異，說明所研究的活性炭樣品具有一定的代表性。

2.2 線性回歸分析

表1列有61種活性炭樣品經(jīng)氮?dú)馕椒ū碚鞯奶卣餍畔?，其中，比表面積最大的為實(shí)驗(yàn)室通過磷酸活化法制備的活性炭，其比表面積為3 384 m2/g。

表1 活性炭的特征參數(shù)

續(xù)表1

樣品號(hào)samples比表面積(SBET)/(m2·g-1)specificsurfacearea堆積密度(PD)/(g·cm-3)packingdensity總孔容積(Vt)/(cm3·g-1)totalporevolume中孔容積(VB)/(cm3·g-1)mesoporevolume最可幾孔徑(AW)/nmaverageporewidth142736022015512323152806022515411922162673024214811522172825021416013023182714024615211922192715023915111722202835022716012623212729023814109421222361023620515035232083024014313328242049024012310724252146025013011324262115025213011425271823024916510536281960025112205425292072024213105925302078023712805625312008025312605825323384025418812622332431022416608827341969024612505825352041024812104624361571035010504227371531035010404427382574023715914225392529024314312023402710024414109421412353024314111424422414023614512924432358024014608325442343025912608422452344025212409121462177028918011933471844027718212939481527029413607936491994028220014640502106028722117042511910028819514641521566035009606224531341038207606023541353027512507537551363047008502325569380509045007195712230420099054325819460273110088235920760268145083286091004750490102161687052803900423

圖2 活性炭比表面積與丁烷工作容量的關(guān)系Fig.2 The relationship of specific surface areaand BWC of samples

通過對(duì)活性炭的比表面積和丁烷工作容量進(jìn)行線性回歸分析，如圖2所示。所得的線性回歸方程為y=0.004x+4.39，檢驗(yàn)的p值為1.9×10-16，小于0.01，說明活性炭的比表面積與正丁烷工作容量的線性關(guān)系顯著。

由于僅通過活性炭的比表面積不能定量計(jì)算相應(yīng)樣品對(duì)正丁烷吸附的工作容量，并且，活性炭堆積效應(yīng)的顯著性影響也不能忽略[8]。因而還需要通過大量活性炭的多因素特征因子進(jìn)行非線性統(tǒng)計(jì)分析。

3 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型分析

3.1 模型的構(gòu)建

由于具有非線性映射能力、泛化能力和容錯(cuò)性等特點(diǎn)，BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)通過對(duì)樣本數(shù)據(jù)的學(xué)習(xí)，完成特征參數(shù)間非線性的映射，所構(gòu)筑的映射關(guān)系不僅可推廣至對(duì)相似樣本數(shù)據(jù)的理論分析，而且對(duì)所取樣本的異常數(shù)據(jù)具有抗干擾性，因而廣泛應(yīng)用于材料的分類、分析和預(yù)測(cè)[9]。基于機(jī)器學(xué)習(xí)和數(shù)據(jù)挖掘進(jìn)行分類的基本原理，即通過利用所構(gòu)造分類模型，將未分類的數(shù)據(jù)映射到相應(yīng)的類組，從而可以根據(jù)活性炭的特征參數(shù)進(jìn)行預(yù)測(cè)性的理論計(jì)算。通過表1所列活性炭的特征信息構(gòu)造BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的拓補(bǔ)結(jié)構(gòu)如圖3所示。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，包含3～5個(gè)輸入層(用X表示)，3～5個(gè)神經(jīng)元隱含層和1個(gè)輸出層(用Y表示)。學(xué)習(xí)函數(shù)為learngdm，權(quán)值函數(shù)為dotprod，傳遞函數(shù)為tansig。所采用的優(yōu)化算法為L(zhǎng)evenberg-Marquardt，結(jié)合牛頓迭代法和標(biāo)準(zhǔn)梯度下降法，具有較高的計(jì)算精度和收斂速度的優(yōu)點(diǎn)[9]。

圖3 BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的拓補(bǔ)結(jié)構(gòu)Fig.3 Basic structure of BP neutral network

計(jì)算過程可以分為兩個(gè)部分，前向計(jì)算和后向參數(shù)修正。前向計(jì)算指將設(shè)置的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，根據(jù)算法隨機(jī)生成權(quán)值和閾值，從網(wǎng)絡(luò)第一層開始，向后逐層計(jì)算各層的輸出；參數(shù)修正為從最后一層，依次計(jì)算各層的權(quán)值和閾值對(duì)總誤差的影響。將上述兩個(gè)過程反復(fù)進(jìn)行，直到均方誤差能夠收斂。模型的建立過程為根據(jù)輸入層的參數(shù)(X1、X2…Xn)，通過newff函數(shù)構(gòu)造BP人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，經(jīng)train函數(shù)對(duì)所構(gòu)建的模型進(jìn)行訓(xùn)練，最后采用sim函數(shù)輸出模型的計(jì)算結(jié)果(Y)，與相應(yīng)的實(shí)測(cè)結(jié)果進(jìn)行比較驗(yàn)證。

3.2 模型的驗(yàn)證和應(yīng)用

在對(duì)大量活性炭進(jìn)行篩選時(shí)，通過分類研究能夠有效得組織和利用相關(guān)的表征結(jié)果，從而提高活性炭篩選效率。通過所收集的活性炭樣品及其表征的特征參數(shù)，采用基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型

表2 模型參數(shù)設(shè)置對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響

1) 3:輸入變量為堆積密度、比表面積和總孔容積input variables were PD,SBETandVt; 5:輸入變量為堆積密度、比表面積、總孔容積、中孔容積和最可幾孔徑input variables were PD,SBET,Vt,VBand AW

對(duì)活性炭樣品進(jìn)行分類研究，并且將上述模型應(yīng)用于對(duì)活性炭吸附正丁烷工作容量的理論計(jì)算。

表2為采用不同的模型參數(shù)時(shí)，重復(fù)構(gòu)造神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型30次對(duì)活性炭吸附正丁烷工作容量理論計(jì)算結(jié)果的統(tǒng)計(jì)分析。受神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型理論參數(shù)的選擇和隱含層設(shè)定等因素的影響，其計(jì)算結(jié)果存在一定的不確定性[10]。為降低神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的不確定性，需要考察參數(shù)設(shè)置(活性炭的堆積密度、比表面積、總孔容積、中孔容積和最可幾孔徑)對(duì)活性炭吸附正丁烷工作容量(BWC)計(jì)算結(jié)果的影響。輸入變量個(gè)數(shù)和隱含層數(shù)目對(duì)61組活性炭樣品吸附正丁烷理論工作容量的平均偏差影響較??；隱含層數(shù)目為5時(shí)，所獲得計(jì)算結(jié)果與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)偏差的標(biāo)準(zhǔn)差最小，說明隱含層數(shù)目的增加有利于提高神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型的穩(wěn)定性。

以活性炭樣品的堆積密度、比表面積和總孔容積作為輸入?yún)?shù)，采用5個(gè)隱含層，經(jīng)30次重復(fù)計(jì)算相應(yīng)樣品吸附正丁烷理論工作容量的均值和實(shí)驗(yàn)值的比較結(jié)果見圖4(a)；根據(jù)萊以特準(zhǔn)則，剔除計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的偏差大于3倍于標(biāo)準(zhǔn)差的異常值(樣品AC25)后，再次根據(jù)上述步驟操作獲得相應(yīng)樣品吸附正丁烷的理論工作容量，結(jié)果見圖 4(b)。由圖可知，所獲得活性炭樣品吸附正丁烷理論工作容量計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)十分相近，平均偏差約為6.64 %，說明成功建立起了活性炭的特征參數(shù)和正丁烷氣體的吸附容量之間的關(guān)系，這對(duì)于提高活性炭篩選的效率，降低實(shí)驗(yàn)成本，具有積極的研究意義。

圖4 人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型對(duì)活性炭吸附正丁烷容量計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的比較

4 結(jié) 論

以活性炭的堆積密度、比表面積和總孔容積作為輸入變量，構(gòu)建用于活性炭樣品分類研究的人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型，可以計(jì)算活性炭的正丁烷工作容量，重復(fù)30次的計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)值的平均偏差約為6.64 %，說明通過將人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型應(yīng)用于活性炭樣品的分類，成功建立起了活性炭的特征參數(shù)和正丁烷氣體的吸附容量之間的關(guān)系，具有潛在的應(yīng)用推廣價(jià)值。

致 謝:感謝中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院林產(chǎn)化學(xué)工業(yè)研究所的鄧先倫研究員，朱光真工程師，劉曉敏和郭昊提供相關(guān)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。

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大型精密儀器 準(zhǔn)確分析結(jié)果

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中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院林產(chǎn)化學(xué)工業(yè)研究所儀器分析中心是江蘇省大型儀器協(xié)作共用及維修網(wǎng)成員單位。以開展分析測(cè)試服務(wù)、分析測(cè)試技術(shù)與方法研究為主要任務(wù)。提供無機(jī)化合物分析、有機(jī)化合物的定性和結(jié)構(gòu)分析、有機(jī)化合物組成定量分析、固體粉末或乳液中顆粒的粒度分布測(cè)定、微孔物質(zhì)的比表面積和孔隙度測(cè)定等分析測(cè)試服務(wù)，承接所內(nèi)外的樣品測(cè)試任務(wù)。

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該中心是國(guó)家林業(yè)局授權(quán)的法定檢測(cè)機(jī)構(gòu)，具有第三方公正地位，掛靠中國(guó)林業(yè)科學(xué)研究院林產(chǎn)化學(xué)工業(yè)研究所。是國(guó)內(nèi)唯一一家通過國(guó)家計(jì)量認(rèn)證的林化產(chǎn)品專業(yè)檢測(cè)機(jī)構(gòu)。可對(duì)下列產(chǎn)品進(jìn)行質(zhì)量監(jiān)督和產(chǎn)品質(zhì)量檢驗(yàn)：

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活性炭產(chǎn)品

單寧酸原料、工業(yè)單寧酸、工業(yè)沒食子酸、 絡(luò)合劑等

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Neural Network Model for Working Capacity Prediction of VOCsAdsorption on Carbon Materials

WANG Guodong1, JIANG Jianchun1, 2

(1.College of Chemical Engineering, Nanjing Forestry University, Nanjing 210037, China;2.Institute of Chemical Industry of Forest Products,CAF, Nanjing 210042, China)

The adsorption performance of volatile organic components (VOCs) on adsorbent was strongly affected by its porous structure. The traditional adsorbent screening required not only porous characterization, but alson-butane working capacity (BWC) measurement. In order to improve the screening efficiency, the average deviation of the experimental BWC and the calculated ones obtained from the BP artificial neural network constructed by machine learning on corresponding characterizations after thirty repeats of 61 kinds of activated carbon samples was about 6.64 %. It was significant to explore such quantitative relationship between feature properties of activated carbon and their related BWC, which was meaningful for the further reduction of expenditure on adsorbent screening.

amorphous materials; porous structure; quantitative structure-property relationship; butane adsorption; application of artificial intelligence algorithm

2016- 10- 27

“十二五”國(guó)家科技支撐計(jì)劃資助(2015BAD21B05)

王國(guó)棟 (1987— )，男，新疆石河子人，博士生，主要從事活性炭孔隙結(jié)構(gòu)表征的應(yīng)用研究

*通訊作者：蔣劍春，研究員，博士生導(dǎo)師，研究領(lǐng)域?yàn)樯镔|(zhì)資源的綜合利用研究；E-mail: bio-energy@163.com。

10.3969/j.issn.0253-2417.2017.04.018

TQ35

A

0253-2417(2017)04-0123-06

王國(guó)棟，蔣劍春.神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型預(yù)測(cè)炭材料吸附VOCs的工作容量[J].林產(chǎn)化學(xué)與工業(yè)，2017，37(4)：123-128.