基于蒙特卡羅方法的固態(tài)氚增殖劑聚變中子輻照損傷行為分析

黃學(xué)龍，信敬平，劉少軍，鄭明杰，毛小東

(1.中國(guó)科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所，中子輸運(yùn)理論與輻射安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽合肥230031；2. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽合肥230027)

基于蒙特卡羅方法的固態(tài)氚增殖劑聚變中子輻照損傷行為分析

黃學(xué)龍1,2，信敬平1，劉少軍1，鄭明杰1，毛小東1

(1.中國(guó)科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所，中子輸運(yùn)理論與輻射安全重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，安徽合肥230031；2. 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)，安徽合肥230027)

實(shí)驗(yàn)包層模塊(TBM)是聚變反應(yīng)堆最重要的組件之一，作用是產(chǎn)氚和能量提取。鋰陶瓷具有良好的化學(xué)穩(wěn)定性、熱機(jī)械性能、產(chǎn)氚性能以及可在更高溫度下使用等特點(diǎn)，被認(rèn)為是聚變堆包層最具吸引力的氚增殖劑材料。中國(guó)ITER-TBM設(shè)計(jì)方案采用了氦冷固態(tài)氚增殖劑(HCCB)TBM結(jié)構(gòu)，其聚變環(huán)境下的輻照損傷行為可為中國(guó)HCCB TBM結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供支持。針對(duì)固態(tài)氚增殖劑聚變中子輻照損傷問(wèn)題，利用蒙特卡羅模擬，對(duì)比分析了Li4SiO4和 Li2TiO3的中子輻照離位損傷和嬗變氣體損傷。結(jié)果表明：在相同的服役時(shí)間下，Li4SiO4比Li2TiO3將產(chǎn)生更多的嬗變氣體，且在高6Li豐度情況下，其中子輻照損傷也更嚴(yán)重，會(huì)產(chǎn)生更高的損傷劑量和更大的損傷截面。但是，嬗變氣體所造成的空位損傷Li2TiO3要比Li4SiO4嚴(yán)重；對(duì)兩種陶瓷材料來(lái)講，氦損傷效應(yīng)均強(qiáng)于氚損傷效應(yīng)。

聚變；Li4SiO4；Li2TiO3；中子輻照損傷

減少溫室氣體的排放一直以來(lái)都是國(guó)際能源發(fā)展問(wèn)題的焦點(diǎn)。相比其他類(lèi)型能源，核能產(chǎn)生的二氧化碳等溫室氣體最少，對(duì)環(huán)境的污染小，因此受到世界各國(guó)的廣泛關(guān)注和大力發(fā)展。核能又分為核聚變能與核裂變能，核聚變能以其固有的安全性以及環(huán)境友好、燃料較易獲得等優(yōu)點(diǎn)，被認(rèn)為是未來(lái)最有希望的一種能源，可滿足人類(lèi)長(zhǎng)期能源的需求[1-3]。

氘(D)和氚(T)是聚變反應(yīng)所必需的燃料。通過(guò)將溫度高達(dá)一億度以上的氘、氚等離子體約束在托卡馬克環(huán)形室中來(lái)實(shí)現(xiàn)D-T聚變反應(yīng)是當(dāng)前最有效的方式之一。D在地球水中的含量達(dá)到30g/m3，資源豐富。因此實(shí)現(xiàn)D-T聚變反應(yīng)的可持續(xù)性要解決的關(guān)鍵問(wèn)題在于“氚自持”。 固態(tài)實(shí)驗(yàn)包層模塊(Test Blanket Module, TBM)是聚變反應(yīng)堆最重要的組件之一，作用是產(chǎn)氚和能量提取。D-T聚變反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生中子，該中子被TBM中的鋰吸收之后會(huì)發(fā)生式(1)、式(2)所示的兩類(lèi)Li(n,α)T核反應(yīng)產(chǎn)氚[4,5]，示意圖如圖1所示。

6Li+n(慢中子)→α+T+4.78 MeV

(1)

7Li+n(快中子)→α+T+n’-2.47 MeV

(2)

圖1 D-T聚變反應(yīng)及氚增殖過(guò)程Fig.1 D-T fusion reaction and tritium breeding process

氚增殖劑包括固態(tài)氚增殖劑(如Li2O、 Li2TiO3、Li4SiO4、LiAlO2和LiZrO3等)和液態(tài)氚增殖劑(如Li，Li17Pb83，Li2BeF4和Li-Sn等)兩大類(lèi)型[6-9]。固態(tài)氚增殖劑化學(xué)穩(wěn)定性好，氚提取容易，實(shí)際操作性強(qiáng)，可在更高溫度下使用，且具有豐富的數(shù)據(jù)庫(kù)，被認(rèn)為是產(chǎn)氚和釋氚最好的氚增殖劑選擇[9-11]。我國(guó)已開(kāi)展20余年的固態(tài)氚增殖劑材料的研究與制備工作，綜合考慮Li2O、Li2TiO3、Li4SiO4、LiAlO2和LiZrO3等幾種氚增殖劑的氚性能、機(jī)械性能、熱性能和輻照損傷，發(fā)現(xiàn)Li4SiO4、Li2TiO3、LiAlO2和LiZrO3是比較理想的氚增殖劑候選材料。在中國(guó)氦冷固態(tài)氚增殖實(shí)驗(yàn)包層(CN HCCB TBM)中選擇Li4SiO4為氚增殖劑， Li2TiO3及其他候選陶瓷增殖劑作為備選材料[5,10,12-15]。D-T聚變反應(yīng)產(chǎn)生的中子、6Li(n,α)T反應(yīng)產(chǎn)生的高能氚(2.7MeV)和氦(2.1MeV)等嬗變?cè)匾约捌渌d能粒子與鋰陶瓷作用后，其微觀結(jié)構(gòu)和物化性能均會(huì)發(fā)生一定變化，輻照損傷較為復(fù)雜。目前世界各國(guó)在裂變堆上針對(duì)三元陶瓷輻照產(chǎn)氚也進(jìn)行了一系列實(shí)驗(yàn)，包括EXOTIC、FUBR、TULIP、TRIO/CRITIC、VOM、ATR和JMTR等，但中子通量和鋰燃耗較低，因此三元陶瓷的微觀結(jié)構(gòu)、力學(xué)性能等均沒(méi)有表現(xiàn)出明顯的變化[5,16-17]。EXOTIC-8和FUBR實(shí)驗(yàn)表明，相比LiAlO2和Li2O，Li4SiO4受輻照后易產(chǎn)生裂片，當(dāng)Li4SiO4陶瓷小球的6Li燃耗達(dá)到11%時(shí)，球內(nèi)小裂縫增加，并出現(xiàn)較大的穿透裂縫，但仍表現(xiàn)出較好的力學(xué)性能，說(shuō)明Li4SiO4能夠承受聚變環(huán)境中的高燃耗工況條件[18]。中子輻照后，Li4SiO4和Li2TiO3的放射性活性要比LiAlO2和LiZrO3低很多，且遠(yuǎn)低于結(jié)構(gòu)材料的放射性活性[4]。

目前國(guó)內(nèi)外關(guān)于Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷在聚變工況環(huán)境下的輻照損傷行為實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)還比較有限，需借助模擬實(shí)驗(yàn)加以評(píng)估。本文利用蒙特卡羅方法，模擬了聚變中子環(huán)境下 Li4SiO4和Li2TiO3的中子輻照離位損傷和嬗變氣體損傷，為CN HCCB TBM的發(fā)展提供固態(tài)氚增殖劑的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支持。

1 研究方法

損傷劑量[19]表示輻照到一定劑量時(shí)，在被輻照固體靶材內(nèi)部，平均每個(gè)點(diǎn)陣原子被擊出而發(fā)生離位的次數(shù)，常用來(lái)衡量材料受到的輻照損傷程度，用DPA(displacements per atom) 表示，單位為dpa。由于損傷程度或損傷量是在一定輻照時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生缺陷的數(shù)量，因此也常使用損傷速率這個(gè)概念來(lái)比較不同類(lèi)型的載能粒子輻照時(shí)的損傷效能。損傷速率，即單位時(shí)間內(nèi)所產(chǎn)生的DPA數(shù)，單位為dpa/s。很多輻照實(shí)驗(yàn)也表明在相同的損傷劑量下輻照效應(yīng)與損傷速率有關(guān)。

1.1 聚變中子輻照損傷模擬

本文的聚變中子輻照損傷模擬采用SPECTER程序進(jìn)行。使用的能群總數(shù)為95群，能群范圍為10-8～15MeV，根據(jù)氚增殖單元的服役年限，設(shè)置輻照時(shí)間為0.5～3年。SPECTER[20]是由美國(guó)阿貢國(guó)家實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)，通過(guò)INPUT文件來(lái)描述需要計(jì)算的信息，其中包括輻照環(huán)境的通量譜、輻照時(shí)間等。SPECTER的DPA截面數(shù)據(jù)由DISCS程序處理評(píng)價(jià)庫(kù)ENDF/B-V獲得，其中彈性散射由來(lái)自ENDF/B-V的角分布處理，非彈性散射同時(shí)考慮離散和連續(xù)核水平分布，中子增殖(n,xn)反應(yīng)使用蒙特卡羅方法得到反沖作用分布。氣體產(chǎn)生截面的數(shù)據(jù)來(lái)自ENDF/B-V的(n,p)和(n,α)反應(yīng)截面，其中(n,d)和(n,t)反應(yīng)近似轉(zhuǎn)換為(n,p)，(n,3He)反應(yīng)近似轉(zhuǎn)換為(n,4He)。氫(包含H、D、T)和氦產(chǎn)生截面取各自反應(yīng)截面之和。

聚變中子通量譜可利用MCNP程序的3-D中子學(xué)計(jì)算得到[21]。本文采用的輸入來(lái)自中國(guó)ITER HCCB TBM中固態(tài)氚增殖劑位置的中子通量譜[22]，如圖2所示。

圖2 CN HCCB TBM氚增殖劑處中子能譜特征[22]Fig.2 Neutron flux spectrum in tritium breeder position of CN HCCB TBM [22]

1.2 嬗變氣體損傷模擬

利用SRIM程序[23]模擬了Li(n,α)T核反應(yīng)產(chǎn)生的2.7MeV氚(含氫和氘)和2.1MeV氦對(duì)Li4SiO4和Li2TiO3兩種固態(tài)氚增殖劑的輻照損傷，束斑尺寸為1cm2。具體實(shí)驗(yàn)參數(shù)如表1所示，獲得其微觀損傷截面、空位密度及損傷速率等特征參數(shù)。

表1 離子輻照模擬實(shí)驗(yàn)參數(shù)

2 結(jié)果與討論

2.1 中子輻照離位損傷

得到利用具有CN HCCB TBM氚增殖劑處的能譜特征的中子照射含不同6Li豐度的Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷材料的輻照離位損傷行為如圖3所示，DPA數(shù)(圖3(a))、DPA損傷截面(圖3(b))和氫氦氣體產(chǎn)率(圖3(c))。

圖3 兩鋰陶瓷的中子輻照損傷行為隨6Li豐度的變化Fig.3 Neutron irradiation damage performance of two ceramics changes as a function of 6Li enrichment(a) DPA 數(shù)；(b) DPA 損傷截面

圖3 兩鋰陶瓷的中子輻照損傷行為隨6Li豐度的變化(續(xù))Fig.3 Neutron irradiation damage performance of two ceramics changes as a function of 6Li enrichment(a) DPA 數(shù)；(b) DPA 損傷截面

Li4SiO4和Li2TiO3兩種固態(tài)氚增殖劑中6Li 豐度對(duì)DPA的影響結(jié)果(見(jiàn)圖3(a))表明，聚變中子輻照在Li4SiO4和Li2TiO3中產(chǎn)生的DPA數(shù)差別隨著6Li 豐度的增加呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢(shì)。兩者在聚變中子輻照下的DPA數(shù)對(duì)比發(fā)現(xiàn)，當(dāng)6Li豐度低于50%時(shí)，DPALi4SiO4DPALi2TiO3，且隨著6Li豐度的增加，差異逐漸增大。

進(jìn)一步分析上述現(xiàn)象的原因，發(fā)現(xiàn)這可能與其DPA損傷截面有關(guān)，得到Li4SiO4和 Li2TiO3的DPA損傷截面隨6Li豐度的變化規(guī)律如圖3b所示?？梢园l(fā)現(xiàn)，在6Li豐度等于50%時(shí)，兩者的DPA損傷截面非常接近；隨著6Li 豐度進(jìn)一步增加，Li4SiO4的DPA損傷截面超過(guò)Li2TiO3的DPA損傷截面，因此相同時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的DPA數(shù)也就越多。進(jìn)一步分析DPA損傷截面變化的原因，得到Li4SiO4的基體原子密度為5.11×1022atoms/cm3，略小于 Li2TiO3的基體原子密度5.41×1022atoms/cm3。但是Li4SiO4中的Li原子密度大于Li2TiO3中的Li原子密度，同時(shí)由于6Li的核反應(yīng)截面略大于7Li，隨著6Li豐度的增加，中子與6Li發(fā)生碰撞的概率就越大，從而導(dǎo)致較高6Li豐度下 Li4SiO4的DPA損傷截面大于Li2TiO3。

由式(1)、(2)可知，中子與Li反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生大量的氫氣和氦氣，圖3(c)給出了Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷的氫氦氣體產(chǎn)率隨6Li豐度的變化規(guī)律?？梢园l(fā)現(xiàn)Li4SiO4的氫氦氣體產(chǎn)率均始終高于Li2TiO3，且隨著6Li豐度的逐漸增加，兩者氫氦氣體產(chǎn)率的差別趨于明顯。原因也是Li4SiO4中的Li原子密度大于Li2TiO3中的Li原子密度，同時(shí)由于6Li的核反應(yīng)截面略大于7Li，隨著6Li豐度的增加，中子與6Li發(fā)生碰撞的概率就越大，相應(yīng)的產(chǎn)生的嬗變氣體就多。同時(shí)還可以發(fā)現(xiàn)，兩種陶瓷材料中的氫氦氣體產(chǎn)率近似1∶1，需要注意的是，計(jì)算過(guò)程中(n,d)和(n,t)反應(yīng)近似轉(zhuǎn)換為(n,p)，(n,3He)反應(yīng)近似轉(zhuǎn)換為(n,4He)，在1.1部分已對(duì)此作說(shuō)明。因此嚴(yán)格地講，T和He的氣體產(chǎn)率并不是傳統(tǒng)意義上的1∶1，且隨著輻照時(shí)間的增加，已產(chǎn)生的T會(huì)繼續(xù)發(fā)生嬗變，此差別會(huì)更加明顯。

2.2 嬗變氣體損傷

聚變中子與Li反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生2.7MeV的氚和2.1MeV的氦，這將使Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料的輻照損傷行為變得更加復(fù)雜。而此前的研究更多地注意的是產(chǎn)生的氫、氦對(duì)鋰陶瓷材料的腫脹行為的影響，考慮高能嬗變氣體原子與材料基體原子發(fā)生碰撞后所造成的二次損傷較少。本文利用SRIM軟件對(duì)Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料中的嬗變氣體效應(yīng)作了評(píng)估，得到T、He在兩種鋰陶瓷材料中的入射深度以及其對(duì)陶瓷材料的空位密度、微觀損傷截面和損傷速率的影響規(guī)律分別如圖4和圖5所示。

圖4 氚和氦在Li4SiO4和Li2TiO3中的最大射程Fig.4 Maximum range of T and He in Li4SiO4and Li2TiO3

圖5 Li4SiO4和Li2TiO3陶瓷材料中的嬗變氣體損傷Fig.5 Transmutation gas damage in Li4SiO4and Li2TiO3(a) 空位密度；(b) 微觀損傷截面；(c) 微觀損傷截面

由圖4可知，T、He在Li4SiO4中的入射深度均大于Li2TiO3，且在兩種陶瓷材料中T的入射深度要遠(yuǎn)大于He。分析這一現(xiàn)象的原因是Li4SiO4的基體原子密度要略小于Li2TiO3的基體原子密度，因此T、He與Li4SiO4的基體原子發(fā)生碰撞的概率要小于與Li2TiO3的基體原子發(fā)生碰撞的概率，相應(yīng)地射程就遠(yuǎn)。T由于能量相對(duì)He更高，且原子半徑較He小，那么發(fā)生碰撞的概率小，動(dòng)能較小的慢，相應(yīng)地跑的就更遠(yuǎn)。

分析T和He的協(xié)同作用對(duì)Li4SiO4和 Li2TiO3陶瓷材料損傷行為如圖5所示，空位密度(見(jiàn)圖5(a))、微觀損傷截面(見(jiàn)圖5(b))、損傷速率(見(jiàn)圖5(c))，其中圖5(a)和圖5(b)中的插圖為T(mén)和He對(duì)兩種陶瓷材料的獨(dú)立損傷效應(yīng)。從圖5(a)可以發(fā)現(xiàn)，T和He的協(xié)同作用在Li4SiO4中所造成的空位密度峰值略小于Li2TiO3陶瓷，但其損傷深度要大。造成此現(xiàn)象的原因是T、He與Li2TiO3基體原子發(fā)生碰撞的概率更大，跑的距離相對(duì)也就較近，因此產(chǎn)生的空位就多，損傷深度相應(yīng)也小一些。由 圖5(b)可知，T和He的協(xié)同作用對(duì)Li4SiO4造成的微觀損傷截面峰值略高于Li2TiO3陶瓷，分析得知微觀損傷截面是由空位密度和基體原子密度共同決定的，Li2TiO3陶瓷的基體原子密度雖然大一些，但是其空位密度也較大，兩者共同決定了Li2TiO3陶瓷的微觀損傷截面。由圖5(c)可知，T和He的協(xié)同作用對(duì) Li4SiO4造成的損傷速率峰值略高于Li2TiO3陶瓷，且隨著離子通量的增加，兩者的損傷速率均成比例發(fā)生改變。分析此現(xiàn)象的原因是損傷速率與微觀損傷截面成正比，Li4SiO4的微觀損傷截面峰值大于Li2TiO3，因此其損傷速率峰值也較高。離子通量越大，即單位時(shí)間內(nèi)注入的離子數(shù)目越多，則其與基體原子發(fā)生碰撞的次數(shù)也就越多，相應(yīng)地單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生的DPA數(shù)也就越多，即損傷速率越大。

3 總結(jié)

基于蒙特卡羅方法，分析評(píng)估Li4SiO4和Li2TiO3在CN HCCB TBM中的中子輻照離位損傷和嬗變氣體損傷，得出以下規(guī)律：

(1) 當(dāng)6Li豐度低于50%時(shí)，中子輻照產(chǎn)生的DPALi4SiO4DPALi2TiO3，DPA損傷截面規(guī)律與此一致；

(2) 經(jīng)中子輻照后Li4SiO4的氫氦氣體產(chǎn)率始終高于Li2TiO3，且隨著6Li豐度的增加，這種差異趨于明顯；

(3) 嬗變氣體的協(xié)同作用在Li4SiO4中所造成的空位密度峰值略小于Li2TiO3陶瓷，但其損傷深度要大；該協(xié)同作用對(duì)Li4SiO4造成的微觀損傷截面和損傷速率峰值略高于 Li2TiO3陶瓷。

致謝

感謝FDS團(tuán)隊(duì)其他成員對(duì)本工作的指導(dǎo)和幫助。

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MonteCarloSimulationonNeutronIrradiationDamageofSolidTritiumBreederforFusionApplication

HUANGXue-long1,2，XINJing-ping1，LIUShao-jun1，ZHENGMing-jie1，MAOXiao-dong1

(1. Key Laboratory of Neutronics and Radiation Safety, Institute of Nuclear Energy Safety Technology, Chinese Academy of Sciences, Hefei, Anhui, 230031, China；2. University of Science and Technology of China, Hefei, Anhui, 230027, China)

The test blanket module (TBM) with function of tritium production and energy extraction is one of the most important components for a fusion reactor. Lithium-containing ceramics have been recognized as attractive tritium breeding materials for fusion reactor blankets based on their favorable chemical stability, appropriate thermo-mechanical properties, good tritium release performance and application at higher operating temperature, etc. The helium cooled ceramic breeding (HCCB) TBM is selected in Chinese (CN) TBM design. And their irradiation damage behaviors under fusion neutron environment are necessary to be evaluated to support the design criteria for CN HCCB TBM. In this study, the neutron irradiation displacement damage and the transmutation gas damage of Li4SiO4and Li2TiO3have been carried out with Monte Carlo simulation. The results demonstrated that more serious damage characteristics, such as more damage dose, larger defect production cross-section in high6Li enrichment and higher transmutation gas production rate, have been found in Li4SiO4than that in Li2TiO3at the same service time. However, the vacancy damage induced by transmutation gas of Li2TiO3is more severe than that of Li4SiO4, and helium induced damage is stronger than that of tritium for both two lithium ceramic breeders.

Fusion；Li4SiO4；Li2TiO3；Neutron irradiation damage

2017-04-22

“十二五”國(guó)家磁約束核聚變能發(fā)展研究專(zhuān)項(xiàng)(2014GB111006,2014GB112003)；國(guó)際科技合作專(zhuān)項(xiàng)資助(2015DFG62120)；國(guó)家自然科學(xué)基金(11675209)；中國(guó)科學(xué)院百人計(jì)劃(11632001)

黃學(xué)龍(1993—)，男，湖北襄陽(yáng)人，碩士研究生，現(xiàn)主要從事材料輻照損傷研究

信敬平：jingping.xin@fds.org.cn

O571.44

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：0258-0918(2017)04-0590-07