應(yīng)變纖鋅礦ZnO/MgxZn1-xO柱形量子點中離子施主束縛激子的光吸收系數(shù)：Mg含量和雜質(zhì)位置的影響

鄭冬梅，肖波齊，黃思俞，王宗篪

（三明學(xué)院 機電工程學(xué)院，福建 三明 365004）

其中，

應(yīng)變纖鋅礦ZnO/MgxZn1-xO柱形量子點中離子施主束縛激子的光吸收系數(shù)：Mg含量和雜質(zhì)位置的影響

鄭冬梅，肖波齊，黃思俞，王宗篪

（三明學(xué)院 機電工程學(xué)院，福建 三明 365004）

在有效質(zhì)量近似和偶極矩近似下，考慮內(nèi)建電場效應(yīng)和量子點的三維約束效應(yīng)，采用變分法詳細研究了勢壘中Mg含量和離子施主雜質(zhì)中心位置對受限于纖鋅礦ZnO/MgxZn1－xO圓柱形應(yīng)變量子點中離子施主束縛激子(D＋,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)的影響。計算結(jié)果表明：當(dāng)壘中Mg含量x＜0．25時，隨著Mg含量的增加，(D＋,X)體系的光躍遷吸收峰向高能方向移動，出現(xiàn)藍移現(xiàn)象；而當(dāng)x＞0．25時，隨著Mg含量的增加，吸收曲線向低能方向移動，出現(xiàn)紅移現(xiàn)象。(D＋,X)體系的帶間光躍遷吸收峰強度隨著Mg含量的增加而減弱。隨著離子施主雜質(zhì)從量子點左邊界沿材料生長方向移至量子點右邊界時，光躍遷吸收峰發(fā)生藍移。當(dāng)在量子點中心左側(cè)沿徑向移動離子施主雜質(zhì)時，光躍遷吸收峰向高能方向移動，發(fā)生藍移現(xiàn)象；而當(dāng)在量子點中心右側(cè)沿徑向移動離子施主雜質(zhì)時，吸收曲線發(fā)生紅移現(xiàn)象，但離子施主雜質(zhì)的摻入位置對光躍遷吸收峰強度影響不明顯。

量子點；離子施主束縛激子；吸收系數(shù)

ZnO是一種具有壓電和光電特性的新型寬禁帶直接帶隙Ⅱ-Ⅵ族化合物半導(dǎo)體材料，在常溫常壓下的穩(wěn)定相是纖鋅礦結(jié)構(gòu)，室溫激子束縛能高達60 meV，遠大于室溫?zé)犭x化能(26 meV)，因此ZnO是適于室溫或更高溫度下使用的高效紫外材料。ZnO半導(dǎo)體量子點材料與體材料相比具有嶄新的光電特性，特別在紫外激光器件方面具有極其廣泛的應(yīng)用前景與應(yīng)用價值[1]。ZnO的光電特性與其激子特性密切相關(guān)，因此，對ZnO量子點中激子的基態(tài)特性及對ZnO量子點的摻雜后的光電特性進行研究，對ZnO量子點的理論研究與器件實際應(yīng)用方面都具有重要意義。此外，MgxZn1-xO三元化合物半導(dǎo)體材料，通過改變其中Mg含量(0≤x≤1)，使禁帶寬度從3.37～7.7 eV連續(xù)可調(diào)，這種靈活的帶隙可調(diào)節(jié)性可用來作為ZnO/MgxZn1-xO半導(dǎo)體量子點、量子阱及超晶格結(jié)構(gòu)的勢壘層，為以“能帶工程”，“電學(xué)性能和光學(xué)性能可裁剪”為特征的半導(dǎo)體器件設(shè)計制造的新時代開辟新的研究與應(yīng)用空間。近年的研究[2-5]證實：在ZnO/MgZnO異質(zhì)結(jié)構(gòu)中，也具有自發(fā)極化和壓電極化效應(yīng)，從而在異質(zhì)結(jié)構(gòu)中存在內(nèi)建電場，且強度達MV/cm數(shù)量級。這樣一個強內(nèi)建電場將會引起量子結(jié)構(gòu)內(nèi)部電子、空穴之間有一個明顯的空間分離，從而降低電子、空穴復(fù)合發(fā)光效率?？紤]內(nèi)建電場效應(yīng)，關(guān)于ZnO/MgZnO量子點的光學(xué)性質(zhì)，已有了一些理論工作[6-12]。危書義等[6]研究了量子點中激子結(jié)合能和電子空穴復(fù)合率隨量子點高度和半徑的關(guān)系。隨后，趙旭等[7-8]進一步研究了耦合量子點中量子點高度、量子點間勢壘厚度及Mg含量對激子結(jié)合能、發(fā)光波長和振子強度的影響。在文獻[8]的基礎(chǔ)上，筆者團隊[9]選取不同的激子波函數(shù)進一步研究了量子點中Mg含量對激子結(jié)合能、發(fā)光波長和輻射壽命的影響。Minimala等[10]計算了內(nèi)建電場及量子點半徑對激子結(jié)合能、發(fā)光波長和激子光吸收系數(shù)的影響，結(jié)果表明內(nèi)建電場和量子約束強烈的影響激子的光學(xué)性質(zhì)。實驗研究表明雜質(zhì)對器件的光電和輸運性質(zhì)有重大的影響[11-15]，筆者團隊[16-17]選取合適的試探波函數(shù)，研究了類氫施主雜質(zhì)對ZnO/MgZnO量子點光學(xué)性質(zhì)的影響，討論了施主束縛激子的結(jié)合能、光躍遷能及振子強度隨量子點高度、半徑及施主雜質(zhì)位置的變化情況，得出了一些結(jié)論。光吸收系數(shù)是研究光與物質(zhì)相互作用的一個重要物理量，其對器件的性能有著很大的影響[18-20]?；谀壳皩nO/MgZnO量子點中光吸收系數(shù)的研究甚少，筆者團隊將在文獻[16-17]的基礎(chǔ)上，進一步研究勢壘中Mg含量和離子施主雜質(zhì)中心位置對纖鋅礦ZnO/MgxZn1-xO圓柱形應(yīng)變量子點中離子施主束縛激子(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)的影響，并對結(jié)果進行詳細討論。

1 理論計算

考慮一個半徑為R和高度為L的圓柱形纖鋅礦ZnO量子點，周圍被大帶隙纖鋅礦MgxZn1-xO材料所包圍，假設(shè)壘的高度遠大于量子點的高度(即LMgxZn1-xO﹥﹥LZnO)。文中采用柱坐標(biāo)系統(tǒng)，坐標(biāo)原點選在量子點中心，z軸沿材料生長方向(見圖1)。研究一個自由激子被一個帶電量為+e的離子雜質(zhì)所束縛(稱為離子施主束縛激子(D+,X)體系)，電子的坐標(biāo)為(ρe,φe,ze)，空穴的坐標(biāo)為(ρh,φh,zh)，離子施主雜質(zhì)中心位于量子點中的坐標(biāo)為（ρ0,0,z0）。在有效質(zhì)量近似下，受限于以上量子點中的離子施主束縛激子(D+,X)體系的哈密頓量為

在柱坐標(biāo)系中，受限于纖鋅礦MgxZn1-xO/ZnO/MgxZn1-xO應(yīng)變量子點中單電子(空穴)的哈密頓量為:

其中，

由于自發(fā)極化和壓電極化引起的ZnO和MgxZn1-xO層的內(nèi)建電場強度F為[9]：εZnOZnOPZnOPMgxZn1-xOZnOMgZnOPZnO

式中，e為 材料的電子介電常數(shù)；SP和SP分別是 和x1-x層的自發(fā)極化；PE是ZnO層的壓電極化。

考慮電子和空穴的關(guān)聯(lián)運動，選取如下試探波函數(shù)[16-17]

離子施主束縛激子(D+,X)體系的基態(tài)能為

圖1 高度為L半徑為R的ZnO量子點模型

離子施主束縛激子(D+,X)體系的結(jié)合能通過下式計算求出：

其中，Ee和Eh分別表示單電子、空穴在MgxZn1-xO/ZnO/MgxZn1-xO量子點中的受限能，分別是電子哈密頓量e和空穴哈密頓h的基態(tài)本征值。

在偶極矩近似下，入射光為非偏振光時，局域在纖鋅礦MgxZn1-xO/ZnO/MgxZn1-xO圓柱形應(yīng)變量子點中離子施主束縛激子的帶間光躍遷吸收系數(shù)為[22-25]：

(10)式中，n是材料折射率，c是光速，m0是電子質(zhì)量，V是樣品體積，?ω是入射光子能量，Ep是Kane常數(shù)，選取Ep=28.2 eV[26]。(10)式中的函數(shù)用洛倫茲(Lorentz)線型δ函數(shù)代替，Γ為線寬，取值為4.14 meV[10,23]：

2 結(jié)果分析和討論

在有效質(zhì)量近似和偶極矩近似下，考慮內(nèi)建電場效應(yīng)和量子點的三維約束效應(yīng)，筆者詳細討論了受限于纖鋅礦MgxZn1-xO/ZnO/MgxZn1-xO圓柱形應(yīng)變量子點中離子施主束縛激子(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)與壘中Mg含量及離子施主雜質(zhì)中心位置的關(guān)系。纖鋅礦半導(dǎo)體的價帶被分為3個相互獨立的子帶結(jié)構(gòu)，3個子帶中的空穴有效質(zhì)量不同，文中作重考慮重空穴。計算中所用參數(shù)取自文獻[9]，MgxZn1-xO材料參數(shù)由ZnO和MgO的材料參數(shù)線性組合而獲得。

在呈現(xiàn)數(shù)值計算結(jié)果之前，首先給出帶間光躍遷吸收系數(shù)的一個重要特性。從方程(10)可知，若Γ＜＜E(D+,X），則離子施主束縛激子(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)共振峰位置出現(xiàn)在入射光子能量?ω≈E(D+,X）處。而光躍遷吸收系數(shù)的峰值強度正比于離子施主束縛激子的帶間躍遷概率

圖2給出離子施主雜質(zhì)位于高度L=2 nm，半徑R=4 nm，壘中Mg含量不同的纖鋅礦MgxZn1-xO/ZnO/MgxZn1-xO圓柱形應(yīng)變量子點中心時，(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)α和入射光子能量?ω示意圖。由圖2(a)可見，若考慮內(nèi)建電場，隨著Mg含量的增加，(D+,X)體系的光躍遷吸收峰強度逐漸減弱。這是因為隨著Mg含量的增加，ZnO層內(nèi)建電場增大，電子和重空穴沿著相反的方向運動，導(dǎo)致了電子-重空穴波函數(shù)的交疊積分減小，降低了(D+,X)體系光躍遷的概率，因而導(dǎo)致帶間光躍遷吸收峰強度減弱。從圖2(a)還可看到，當(dāng)Mg含量x＜0.25時，隨著Mg含量的增加，(D+,X)體系的光躍遷吸收峰向高能方向移動，出現(xiàn)了明顯的藍移現(xiàn)象。而當(dāng)x＞0.25時，隨著Mg含量的增加，(D+,X)體系的光躍遷吸收峰向低能方向移動，出現(xiàn)了明顯的紅移現(xiàn)象。這是因為：一方面，隨著壘中Mg含量的增加，勢壘高度增加，勢阱變深，電子和重空穴的受限能增大；另一方面，隨著Mg含量的增加，內(nèi)建電場增大，有效帶隙降低，電子和重空穴能級降低。當(dāng)x＜0.25時，前者占優(yōu)勢，因此(D+,X)體系的基態(tài)能增加，吸收曲線向高能方向移動，出現(xiàn)藍移現(xiàn)象。而當(dāng)x＞0.25時，后者占優(yōu)勢，(D+,X)體系的基態(tài)能減少，吸收曲線出現(xiàn)紅移現(xiàn)象。從圖2(b)可看到，若不考慮內(nèi)建電場，隨著壘中Mg含量的增加，(D+,X)體系的光躍遷吸收峰向高能方向移動，出現(xiàn)藍移現(xiàn)象，但Mg含量對光躍遷吸收峰強度的影響不顯著。這是因為不考慮內(nèi)建電場時，隨著壘中Mg含量的增加，勢壘高度增加，勢阱變深，電子和重空穴的受限能增大，導(dǎo)致(D+,X)體系的基態(tài)能增加。進一步對比圖2(a)和圖2(b)可知，內(nèi)建電場降低了(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收峰強度，并使得吸收峰向低能方向移動，且Mg含量越高，吸收峰強度減小越多，吸收曲線紅移量越大。如當(dāng)x=0.15時，有無內(nèi)建電場情況下，吸收系數(shù)峰值差為13.48×104cm-1，吸收曲線紅移量為2meV；而當(dāng)x=0.3時，有無內(nèi)建電場情況下，吸收系數(shù)峰值差為46.78×104cm-1，吸收曲線紅移量為58 meV。通過圖2可以看出(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)在有無內(nèi)建電場時有明顯的不同,說明內(nèi)建電場對ZnO/MgxZn1-xO量子點光學(xué)性質(zhì)的影響很大,所以在討論中考慮內(nèi)建電場所帶來的影響。

圖3給出離子施主雜質(zhì)位于高度L=2 nm，半徑R=4 nm的纖鋅礦Mg0.22Zn0.78O/ZnO/Mg0.22Zn0.78O圓柱形應(yīng)變量子點不同位置時，(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)和入射光子能量關(guān)系圖。由圖可知，隨著離子施主雜質(zhì)從量子點左邊界(z0=-L/2)沿材料生長方向移至量子點右邊界(z0=L/2)時，(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收峰向高能方向移動，即發(fā)生了藍移現(xiàn)象。這是因為ZnO量子點內(nèi)強的內(nèi)建電場使得電子被局域在量子點的左邊界附近而重空穴被局域在量子點的右邊界附近 (見文獻 [9]圖2)，隨著離子施主雜質(zhì)從量子點左邊界沿材料生長方向移至量子點右邊界時，離子施主雜質(zhì)-電子之間的庫侖吸引作用減弱，而離子施主雜質(zhì)-重空穴間的庫侖排斥作用增強，使得(D+,X)體系的基態(tài)能增大，導(dǎo)致光躍遷吸收峰藍移。對比圖3中的實線和虛線可知，沿著z軸(施主雜質(zhì)徑向坐標(biāo)ρ0=0)移動施主雜質(zhì)，吸收峰的藍移量明顯大于沿著量子點邊緣(施主雜質(zhì)徑向坐標(biāo)ρ0=R)移動施主雜質(zhì)的藍移量。進一步可得出結(jié)論，當(dāng)在量子點中心左側(cè)(z0＜0)沿徑向移動離子施主雜質(zhì)(ρ0=0→ρ0=R)時，(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收峰向高能方向移動，發(fā)生藍移現(xiàn)象；而當(dāng)在量子點中心右側(cè)(z0≥ 0)沿徑向移動離子施主雜質(zhì)時，吸收曲線向低能方向移動，發(fā)生紅移現(xiàn)象。且沿徑向移動施主雜質(zhì)時，在量子點邊界(z0=-L/2或z0=L/2)處，吸收峰的藍移或紅移量明顯大于量子點中心(z0=0)平面處的紅移量。這是因為ZnO量子點內(nèi)強的內(nèi)建電場使得電子被局域在量子點的左邊界附近而重空穴被局域在量子點的右邊界附近，摻入離子施主雜質(zhì)的位置不同，離子施主雜質(zhì)-電子及離子施主雜質(zhì)-重空穴間庫侖相互作用的強弱發(fā)生變化，使得(D+,X)體系的基態(tài)能變化，導(dǎo)致光躍遷吸收峰出現(xiàn)紅移或藍移現(xiàn)象。此外，由圖可知，離子施主雜質(zhì)的摻入位置對帶間光躍遷吸收峰強度影響不明顯。

圖2 不同Mg含量情況下(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)α隨入射光子能量變化的曲線圖

圖3 離子施主雜質(zhì)(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)α隨入射光子能量變化的曲線圖

3 結(jié)論

在有效質(zhì)量近似和偶極矩近似下，考慮內(nèi)建電場效應(yīng)和量子點的三維約束效應(yīng)，采用變分法詳細討論了勢壘中Mg含量和離子施主雜質(zhì)中心位置對受限于纖鋅礦MgxZn1-xO/ZnO/MgxZn1-xO圓柱形應(yīng)變量子點中離子施主束縛激子(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收系數(shù)的影響。計算結(jié)果表明：當(dāng)壘中Mg含量x＜0.25時，隨著Mg含量的增加，(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收峰向高能方向移動，出現(xiàn)藍移現(xiàn)象；而當(dāng)x＞0.25時，隨著Mg含量的增加，(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收峰向低能方向移動，出現(xiàn)紅移現(xiàn)象。(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收峰強度隨著Mg含量的增加而減弱。隨著離子施主雜質(zhì)從量子點左邊界沿材料生長方向移至量子點右邊界時，(D+,X)體系的帶間光躍遷吸收峰向高能方向移動，即發(fā)生了藍移現(xiàn)象。且沿著z軸移動雜質(zhì)時，吸收曲線藍移更明顯。當(dāng)在量子點中心左側(cè)沿徑向移動離子施主雜質(zhì)時，(D+,X)體系的光躍遷吸收峰向高能方向移動，發(fā)生藍移現(xiàn)象；而當(dāng)在量子點中心右側(cè)沿徑向移動離子施主雜質(zhì)時，吸收曲線向低能方向移動，發(fā)生紅移現(xiàn)象。且越靠近量子點左右兩界面沿徑向移動施主雜質(zhì)，帶間光躍遷吸收曲線藍移或紅移越明顯。離子施主雜質(zhì)的摻入位置對帶間光躍遷吸收峰強度影響不明顯。由于目前對于受限于纖鋅礦MgxZn1-xO/ZnO/MgxZn1-xO應(yīng)變量子點中離子施主束縛激子的光學(xué)性質(zhì)的研究還不很多，希望本文的計算結(jié)果對以后的理論研究及相關(guān)的半導(dǎo)體器件應(yīng)用有一定的參考價值。

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（責(zé)任編輯：朱聯(lián)九）

Optical Absorption Coefficient of an Exciton Bound to an Ionized Donor Impurity in Strained Wurtzite ZnO/MgxZn1-xO Cylindrical Quantum Dots:Effects of Mg Content and Impurity Position

ZHENG Dong-mei,XIAO Bo-qi,HUANG Si-yu,WANG Zong-chi
(College of Electromechanical Engineering,Sanming University,Sanming 365004,China)

Within the framework of the single band effective-mass approximation and the dipole approximation,considering the three-dimensional confinement of the electron and hole and the strong built-in electric field (BEF)due to the spontaneous and piezoelectric polarizations in wurtzite(WZ)ZnO/MgxZn1-xO strained cylindrical quantum dots(QDs)with finite potential barriers,numerical calculations have been performed by using variational procedure.The dependence of the interband optical absorption coefficient due to an exciton bound to an ion with charge+e (called ionized donor bound exciton（D＋,X))on the Mg content x of the barrier material MgxZn1-xO and the position of the ionized donor has been investigated in detail.Numerical results indicate that increasing Mg content x causes a blue-shift of the absorption coefficient peak of （D＋,X)complex if x＜0.25,while it causes a red-shift of the absorption coefficient peak if x＞0.25.The intensity of the interband optical absorption is decreased with increasing Mg content.Moreover,the absorption coefficient peak of （D＋,X)complex is moved towards the higher energy and has a blue-shift with moving the ionized donor from the left interface of QD to theright interface along c-axis of the WZ crystal.Furthermore,the absorption peak is moved towards the higher energy and has a blue-shift with moving the ionized donor along radial direction when the donor is located in the left side of the QD,while it has a red-shift with moving the donor along radial direction when the donor is located in the right side of the QD.But the donor position has not marked effect on the intensity of the interband optical absorption.

quantum dot;ionized donor bound exciton;absorption coefficient

O472．3

A

1673－4343（2017）04－0008－07

10．14098 ／j．cn35－1288 ／z．2017．04．002

2017－05－15

福建省自然科學(xué)基金項目(2015J01666)；國家自然科學(xué)基金項目(51576114)；福建省高等學(xué)校新世紀(jì)優(yōu)秀人才支持計劃(JA14285)

鄭冬梅，女，福建上杭人，教授。主要研究方向：寬禁帶半導(dǎo)體材料。