葡萄冷鏈品質的時間-溫度指示器模糊推理預測

張小栓 孫格格 楊 林 郭永洪 馬常陽

(1.中國農業(yè)大學工學院， 北京 100083； 2.中國農業(yè)大學食品質量與安全北京實驗室， 北京 100083；3.西藏農牧學院食品科學學院， 林芝 860000； 4.中國計量大學機電工程學院， 杭州 310018；5.河南大學藥學院， 開封 475004)

葡萄冷鏈品質的時間-溫度指示器模糊推理預測

張小栓1，2孫格格1，2楊 林3郭永洪4馬常陽2,5

(1.中國農業(yè)大學工學院， 北京 100083； 2.中國農業(yè)大學食品質量與安全北京實驗室， 北京 100083；3.西藏農牧學院食品科學學院， 林芝 860000； 4.中國計量大學機電工程學院， 杭州 310018；5.河南大學藥學院， 開封 475004)

為了驗證和評價變溫環(huán)境下時間-溫度指示器(TTI)響應值預測農產品品質的適用性，構建了TTI模糊推理預測方法。TTI模糊推理預測是依據擬合程度高的恒溫試驗農產品品質實際變化經驗方程，以及盡可能準確描述任意有效溫度與恒溫溫度之間關系的隸屬度函數構建預測模型，實現(xiàn)對任意有效溫度下農產品品質預測值計算。同時設置了高低溫變溫試驗模擬鮮食葡萄冷鏈物流溫度特征，用上述方法對Vitsab M25-2、OnVu TTI預測玫瑰香葡萄硬度進行了參數估計與模型建立，并與TTI動力學預測值進行了對比。結果表明，面向鮮食葡萄品質感知的TTI模糊推理預測在低溫下相對于TTI動力學預測有所改進，平均相對偏差分別減小了6.03個百分點和2.70個百分點；在高溫下沒有改進。因此在低溫下可選擇模糊推理預測方法。

時間-溫度指示器； 預測方法； 模糊推理； 動力學

引言

時間-溫度指示器(TTI)作為一種智能感知標簽，能夠實時感知農產品所經歷的時間溫度歷史，反映其品質變化[1-3]，因此，常用于農產品冷鏈物流過程品質感知以提高冷鏈透明度[4-6]。感知，即根據TTI響應值預測農產品品質值。預測的前提是TTI與農產品的活化能和貨架期相匹配[7]，以保證兩者的有效溫度Teff相等[8-11]。TTI預測的基本原理是根據TTI某時刻響應值、有效溫度以及農產品的動力學參數預測農產品在該時刻的品質值。

傳統(tǒng)的TTI預測模型是基于動力學和Arrhenius方程，預測過程為：根據動力學和Arrhenius方程推導農產品品質值-時間-溫度模型、TTI響應值-時間-溫度模型[12]；根據TTI在某時刻的響應值以及上述TTI響應值-時間-溫度數學模型計算有效溫度；根據該時刻的有效溫度以及上述農產品品質值-時間-溫度數學模型預測農產品在該時刻的實際品質[13-16]。

TTI動力學預測方法存在的誤差一方面來源于TTI和農產品活化能差異引起的有效溫度差異，另一方面來源于動力學、Arrhenius方程2次擬合引起的擬合優(yōu)度降低。

本文引入模糊推理方法建立預測模型。同時，以鮮食葡萄為研究對象，以酶型TTI Vitsab M25-2、化學型TTI OnVu(激活時間為4 s)為感知工具，進行模糊推理預測值計算，并與動力學預測進行精確度對比，以期在特定情況下選擇合適的預測方法提高預測準確度。

1 方法構建

TTI模糊推理預測方法的提出源于模糊推理，基于一定規(guī)則和經驗關系，而不是理論數學模型[17]。它的特點是農產品品質值-時間-溫度模型的獲取很大程度上依據農產品的恒溫試驗經驗方程。與基于動力學和Arrhenius方程的TTI預測方法相比較，它的區(qū)別在于農產品品質值-時間-溫度模型不是恒定的，它的預測值計算依賴于有效溫度的取值與恒溫試驗經驗方程。有效溫度取值是任意連續(xù)的，但是試驗恒溫設置是離散的、非連續(xù)的，對于聯(lián)系任意變量與不連續(xù)的或非線性的變量，模糊推理提供了一種很好的解決辦法。

TTI模糊推理預測方法采用Sugeno方法，主要通過插值法預測[18]。針對基于動力學和Arrhenius方程的預測方法中存在的數據回歸擬合程度低的情況，Sugeno方法是最好的選擇。具體地來講，TTI模糊推理預測方法中IF-THEN規(guī)則的前提由模糊變量——溫度T組成，結果是農產品品質值-時間數學方程式fT(t)。模糊規(guī)則規(guī)定了任意貯藏溫度T與貯藏溫度變量語言值Tn之間的關系。

IFxisAT1， THENy=fT1(t)；

IFxisAT2， THENy=fT2(t)；

IFxisAT3， THENy=fT3(t)；

?

IFxisATn， THENy=fTn(t)；

其中，t是貯藏時間，x是貯藏溫度(即T)，AT1～ATn是溫度模糊集合，fT1(t)～fTn(t)分別是對應恒溫試驗的品質變化經驗方程，鑒于n級動力學方程擬合優(yōu)度低的情況，可選取多項式擬合等方法提高擬合優(yōu)度。隸屬度函數可選取三角形函數、正態(tài)函數、正弦函數等，為計算方便經常選取三角形函數。如圖1所示，三角形隸屬度函數的中心是恒溫試驗所選取的各個溫度，三角形的跨度是相鄰溫度間隔的2倍。隸屬度取值范圍為0～1，表示各個元素(溫度)隸屬于該溫度模糊集合的程度。

圖1 根據三角形函數定義的溫度元素隸屬度Fig.1 Membership degree diagram of temperature elements according to triangular function

TTI模糊推理預測方法如圖2所示，步驟為：根據n級動力學方程以及Arrhenius方程推導TTI響應值-時間-溫度數學模型；根據TTI響應值-時間-溫度模型以及某時刻的TTI響應值計算有效溫度Teff； 根據溫度模糊集合與隸屬度函數定義，確定有效溫度Teff的隸屬模糊集合AT1、AT2。根據隸屬度函數以及模糊規(guī)則確定隸屬度w1、w2以及對應經驗方程fT1(t)、fT2(t)；根據模糊規(guī)則，該時刻TTI對農產品品質預測值為

(1)

圖2 TTI模糊推理預測方法流程Fig.2 Flow chart of time temperature indicator fuzzy reasoning prediction method

2 驗證試驗設計

2.1 材料與處理

為了驗證所提出的TTI預測方法，選擇鮮食葡萄玫瑰香(產地：秦皇島；栽培方式：溫室大棚)作為監(jiān)測對象。鮮食葡萄采收時選擇剛成熟時期、果粒大小均勻、無機械損傷和病蟲害的樣品，2 h內運回實驗室，預冷并裝于紙箱((5±0.5) kg/箱)。硬度是鮮食葡萄玫瑰香品質和貨架期評價的關鍵指標之一，當硬度降低到初始硬度的50%時，玫瑰香葡萄達到感官拒絕點[7，19]。

TTI選擇酶型TTI Vitsab M25-2、化學型TTI OnVu(激活時間為4 s)為感知工具，響應指標分別為顏色響應函數F(X)、總色差ΔE。Vitsab M25-2 根據標簽指示用手擠壓即可激活，OnVu 是在(4±0.5)℃下使用紫外光激活器激活4 s完成。

根據鮮食葡萄冷鏈物流溫度特征，設置恒溫溫度0、5、10、20、25、30℃，相對濕度保持85%～90%，分別計算玫瑰香葡萄和TTI的活化能和貨架期，驗證理論匹配度。同時，獲取兩者各個溫度下的動力學以及Arrhenius方程，以便推導相關數學模型。

根據冷庫以及冷鏈車環(huán)境、常溫運輸銷售的實際溫度特征，設置高低溫變溫歷程進行模擬，用于對2種預測方法準確度進行對比驗證：高溫變溫歷程，一個溫度循環(huán)周期為20℃(2 d)-30℃(1 d)-25℃(1 d)；低溫變溫歷程，一個溫度循環(huán)周期為0℃(4 d)-5℃(2 d)-10℃(2 d)-5℃(2 d)-0℃(2 d)。

2.2 測定方法

鮮食葡萄硬度測量選用CT3型質構儀。測試參數設置為：探頭運行速度1 mm/s，果實變形量25%，觸發(fā)力0.05 N。硬度(單位：N)為TPA(質構儀質地多面分析)雙峰曲線第1個峰值[20]。

TTI顏色測量使用Minolta CR410型色差儀，采用Hunter Lab 顏色系統(tǒng)，測量值為L、a、b。

總色差ΔE表示2種顏色給人色彩感覺上的差別。OnVu TTI的響應指標ΔE測量以初始顏色作為基準色。ΔE隨時間呈指數變化，用一級動力學方程進行擬合，公式為

ΔE=[(L-L0)2+(a-a0)2+(b-b0)2]1/2

(2)

ΔE=ΔE0exp(-kt)

(3)

式中L0、a0、b0——初始時刻的亮度、紅綠色度、黃藍色度

L、a、b——t時刻的亮度、紅綠色度、黃藍色度

ΔE0——初始時刻的總色差

k——變化速率

顏色響應函數F(X)是經過對色度C進行標準化和高斯擬合后的表達式[8-9，21]。F(X)隨時間呈線性變化用零級動力學方程擬合，公式為

(4)

F(X)=kt

(5)

式中X——標準化后的色度Cmin、Cmax——TTI響應初始時刻、終點時的色度測量值

3 方法驗證

首先對2種TTI與玫瑰香葡萄的活化能和貨架期匹配性進行分析，然后引入動力學預測方法，對2種預測方法的過程進行逐步展開，得到預測結果，最后對預測誤差進行分析。

3.1 匹配性分析

經過恒溫試驗獲得TTI相對于鮮食葡萄的活化能之差和貨架期相對誤差如表1所示?；罨苤罘謩e為5.86、5.60 kJ/mol，貨架期相對誤差最大分別為17.9%、15.0%，較好地符合了基于活化能和貨架期的匹配原則[7]。因此，2種TTI和玫瑰香鮮食葡萄達到了初步匹配。

表1 2種TTI相對于鮮食葡萄的活化能之差和 貨架期相對誤差Tab.1 Activation energies differences and relative errors of shelf lives of two TTIs relative to table grape

3.2 預測參數評估與模型建立

(1)動力學預測

動力學預測過程的關鍵步驟為獲取鮮食葡萄以及2種TTI指標的n級動力學方程、Arrhenius方程以及品質值-時間-溫度數學模型，結果如表2所示，表中量符號的下角標0、t分別表示初始時刻、t時刻，R表示Arrhenius方程常數。將某時刻的TTI響應值代入TTI響應值-時間-溫度數學模型得到該時刻的有效溫度，隨后將有效溫度代入玫瑰香品質值-時間-溫度數學模型即可得該時刻的動力學預測值。

(2)模糊推理預測

根據本文所構建的TTI模糊推理預測方法，以及鮮食葡萄恒溫試驗溫度0、5、10、20、25、30℃，可以得出以下模糊規(guī)則

IFxisA0℃， THENy=f0℃(t)；

IFxisA5℃， THENy=f5℃(t)；

IFxisA10℃， THENy=f10℃(t)；

IFxisA20℃， THENy=f20℃(t)；

IFxisA25℃， THENy=f25℃(t)；

IFxisA30℃， THENy=f30℃(t)；

其中，x是有效溫度，y是該有效溫度下的輸出。A0℃～A30℃是自定義的溫度模糊集合。f0℃(t)～f30℃(t)分別是對應恒溫溫度下的鮮食葡萄硬度-時間數學方程，對于鮮食葡萄硬度動力學方程擬合程度不高或數據點不充分的情況，選擇多項式擬合，如圖3所示，以提高擬合度(表3)。任意溫度與溫度模糊集合之間的隸屬度函數選擇三角形函數，如圖4所示，縱坐標表示隸屬度，橫坐標表示溫度，每一個有效溫度隸屬于2個相鄰的溫度集合，有2個隸屬度w1、w2，兩者之和為1，如表4所示，其中，wAT為有效溫度隸屬于溫度集合AT的隸屬度；由于試驗溫度未設計15℃，因此將有效溫度在10～20℃之間的時刻不計算隸屬度，用試驗溫度代替。

圖3 恒溫試驗下玫瑰香葡萄硬度的擬合曲線Fig.3 Fitted curves of firmness of Muscat Hamburg grape at constant temperatures

3.3 預測結果

繪制高低溫變溫條件下，玫瑰香葡萄硬度的動力學預測值、模糊推理預測值以及實際測量值的變化趨勢，如圖5～8所示?？梢姡瑘D5、7的低溫變溫情況，模糊推理預測值更接近實際測量值；圖6、8的高溫變溫情況，動力學預測值更接近實際測量值。

表3 恒溫試驗下玫瑰香葡萄硬度的決定系數R2Tab.3 Regression coefficients of firmness of Muscat Hamburg grapeat constant temperatures

圖4 根據三角形函數定義恒溫溫度元素的隸屬度圖示Fig.4 Membership degree diagram of constant temperature elements according to triangular function

時間/dTeff/KwA0℃wA5℃wA10℃2275.18580.5928330.407167—4275.48870.5322570.467743—6278.1935—0.9913060.0086948281.4686—0.3362790.66372110283.3250———12282.7724—0.0755110.92448914282.0433—0.2213430.77865716282.9015—0.0497030.95029718284.3941———

注：“—”表示對應溫度集合下的隸屬度無效。

圖5 低溫變溫試驗下Vitsab M25-2 TTI預測硬度Fig.5 Predicted firmness according to Vitsab M25-2 TTI under low and variable temperature experiment

圖6 高溫變溫試驗下Vitsab M25-2 TTI預測硬度Fig.6 Predicted firmness according to Vitsab M25-2 TTI under high and variable temperature experiment

3.4 預測誤差分析

為了比較2種方法預測值相對于實際試驗測量值的差異程度，以試驗測量值為參考，引入平均相對偏差，公式為

(6)

式中D——平均相對偏差m——TTI預測值個數fi——第i個預測值所對應時刻玫瑰香硬度的試驗測量值

圖7 低溫變溫試驗下OnVu TTI預測硬度Fig.7 Predicted firmness according to OnVu TTI under low and variable temperature experiment

圖8 高溫變溫試驗下OnVu TTI預測硬度Fig.8 Predicted firmness according to OnVu TTI under high and variable temperature experiment

fTTIi——第i個預測值所對應時刻TTI對玫瑰香硬度的預測值

2種TTI的2種變溫試驗下的平均相對偏差計算結果以及模糊推理預測相對于動力學預測平均相對偏差的改進值如表5所示。其中，低溫和高溫試驗下，Vitsab TTI的預測值個數分別為7、4，OnVu TTI的預測值個數分別為6、4。

表5 變溫試驗下TTI預測值的平均相對偏差Tab.5 Mean relative deviations of TTI predicted value under fluctuant temperature experiment

由圖5～8以及表5可以看出，TTI模糊推理預測能夠有效(D<15%)地預測玫瑰香硬度品質，TTI模糊推理預測在低溫變溫試驗上對動力學預測做了改進，使得平均相對偏差分別減小了6.03個百分點和2.70個百分點；但是面臨高溫變溫試驗，模糊推理預測沒有改進。

動力學預測準確需要保證以下2個條件：TTI與農產品的有效溫度相等或相近，且準確；TTI與農產品的品質值-時間-溫度數學模型關鍵參數準確可靠。同時，有效溫度的準確依賴于關鍵參數的準確可靠。根據式(5)可以看出，模糊推理預測的準確度依賴于：TTI與農產品的有效溫度相等或相近，且準確；有效溫度的隸屬度準確?？梢?，有效溫度的誤差同時存在于2種預測方法中，Teff的計算也涉及到農產品和TTI的動力學參數反應活化能Ea和方程常數k0。Teff誤差之一來源于Arrhenius方程的局限性，具體表現(xiàn)為回歸擬合計算反應速率常數k和二次線性回歸計算反應活化能Ea的相關系數上。誤差之二來源于TTI和農產品之間的活化能差異帶來的系統(tǒng)誤差引起的農產品品質預測值不準確。

根據上述分析，影響TTI模糊推理預測準確度的因素之一是恒溫下農產品品質變化方程的確定。TTI模糊推理預測中，在描述恒溫下農產品品質的變化規(guī)律時，不局限于n級動力學方程，也采用多項式、指數等任意方程，旨在提高擬合程度，最大程度上貼近實際變化情況；并且避免使用Arrhenius方程。而TTI動力學預測的誤差根本上是源于n級反應動力學方程以及Arrhenius方程2次擬合導致的擬合優(yōu)度降低，以及兩方程本身的局限性。第2個影響TTI模糊推理預測準確度的因素是有效溫度的隸屬度，即隸屬度函數的選定。在該研究中，模糊推理方法在低溫預測時準確度更高，說明三角形函數較好地體現(xiàn)了玫瑰香葡萄品質低溫下變化規(guī)律與各個低溫恒溫變化規(guī)律之間的關系；在高溫下，三角形函數不能較好體現(xiàn)其關系?？梢钥紤]在高溫下選擇其他類型的隸屬度函數，或者選擇在低溫和高溫變溫試驗下相對于動力學預測方法都有所改進的隸屬度函數，以優(yōu)化TTI模糊推理預測方法。理論上，在保證了TTI模糊推理預測的兩個影響因素都準確的前提下，TTI模糊推理預測方法可以優(yōu)于TTI動力學預測方法。

4 結論

(1)TTI模糊推理方法為根據TTI響應值預測農產品品質值提供了一種新的方法。該方法特征在于根據幾個恒溫試驗農產品品質的實際變化規(guī)律建立的不定數學模型而非由Arrhenius方程推導的固定數學模型進行預測，很大程度上依據實際經驗進行。關鍵在于選擇相關系數高的擬合方程以及能夠準確描述任意溫度下品質變化規(guī)律與各個恒溫下變化規(guī)律相關程度的隸屬度函數。

(2)本研究的TTI和玫瑰香葡萄對象，模糊推理預測方法在低溫下相對于動力學預測做出了改進，平均相對偏差分別減小了6.03個百分點和2.70個百分點，在高溫下沒有改進。實際中，采用Vitsab TTI、OnVu TTI對玫瑰香鮮食葡萄進行品質預測時，低溫下可選擇模糊推理預測方法，高溫下選擇動力學預測方法。

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Time-Temperature Indicator Fuzzy Reasoning Prediction for Grape Cold Chain Quality Sensing

ZHANG Xiaoshuan1,2SUN Gege1,2YANG Lin3GUO Yonghong4MA Changyang2,5

(1.CollegeofEngineering,ChinaAgriculturalUniversity,Beijing100083,China2.BeijingLaboratoryofFoodQualityandSafety,ChinaAgriculturalUniversity,Beijing100083,China3.DepartmentofFoodScience,TibetAgricultureandAnimalHusbandryCollege，Linzhi860000,China4.CollegeofMechanicalandElectricalEngineering,ChinaJiliangUniversity,Hangzhou310018,China5.CollegeofPharmacy,HenanUniversity,Kaifeng475004,China)

With the aim to validate and accurately evaluate the applicability of time-temperature indicator (TTI) application at variable temperatures, a prediction method based on the fuzzy reasoning was built. The method was on the basis of quality experience equation of the monitored products at constant temperature experiment, which could be chosen from polynomial equation, then-th reaction kinetic equations or other equations according to the fitting coefficients. The key of this method was to build exact membership functions between arbitrate effective temperature and the constant temperature in order to obtain the predicted value at arbitrate effective temperature. The method was analyzed about Muscat Hamburg grape, Vitsab M25-2 and OnVu TTI through two fluctuant temperature experiments simulating temperature characteristics of table grape cold chain logistics. Triangle membership function was chosen in the prediction based on the fuzzy reasoning. The table grape quality predicted values based on the fuzzy reasoning and the kinetics model were compared with the actual measured values. Results showed that the TTI prediction method based on fuzzy reasoning at low fluctuant temperature made improvements (6.03 percentage points and 2.70 percentage points)vsTTI prediction method based on the reaction kinetics equations, whereas made no improvements at high fluctuant temperature. Therefore, TTI prediction method based on fuzzy reasoning could be chosen at low temperature based on the principle of merit.

time-temperature indicator; prediction method; fuzzy reasoning; kinetics

10.6041/j.issn.1000-1298.2017.08.037

2016-12-05

2017-01-12

國家自然科學基金項目(31371538)和杭州科技發(fā)展計劃項目(20140432B30)

張小栓(1978—)，男，教授，博士生導師，主要從事農(漁)業(yè)系統(tǒng)工程與信息化技術研究，E-mail: zhxshuan@cau.edu.cn

馬常陽(1988—)，男，副教授，主要從事食品物流信息技術與追溯系統(tǒng)研究，E-mail: macaya1024@sina.com

TS201.1

A

1000-1298(2017)08-0315-07