無(wú)序效應(yīng)對(duì)1T-TaS2材料中Mott絕緣相的影響?

趙洋洋 宋筠

(北京師范大學(xué)物理學(xué)系,北京 100875)

無(wú)序效應(yīng)對(duì)1T-TaS2材料中Mott絕緣相的影響?

趙洋洋 宋筠?

(北京師范大學(xué)物理學(xué)系,北京 100875)

(2016年10月24日收到;2016年11月21日收到修改稿)

電子強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)使得過(guò)渡金屬硫化物1T-TaS2在低溫時(shí)為Mott絕緣體,而層間堆疊錯(cuò)位及雜質(zhì)又會(huì)引入相當(dāng)強(qiáng)的無(wú)序效應(yīng).利用統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論數(shù)值方法研究了無(wú)序效應(yīng)對(duì)Mott絕緣相的影響,發(fā)現(xiàn)非對(duì)角躍遷無(wú)序和對(duì)角無(wú)序效應(yīng)均不會(huì)引起從絕緣體到金屬的相變.雜質(zhì)引入的對(duì)角無(wú)序達(dá)到一定強(qiáng)度后Mott能隙會(huì)完全閉合,而堆疊錯(cuò)位引入的非對(duì)角躍遷無(wú)序不論多強(qiáng)都無(wú)法關(guān)閉Mott能隙.在半滿情況,非對(duì)角無(wú)序會(huì)導(dǎo)致上下Hubard帶對(duì)稱地分別出現(xiàn)一個(gè)奇異態(tài),而通過(guò)晶格尺寸標(biāo)度研究證明了這種反常的電子態(tài)仍然是Anderson局域態(tài).

動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論,Mott絕緣相,Anderson局域化,非對(duì)角躍遷無(wú)序

1 引 言

Mott金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變完全由電子關(guān)聯(lián)驅(qū)動(dòng),是凝聚態(tài)物理學(xué)的核心問(wèn)題之一,又因與高溫超導(dǎo)的密切關(guān)聯(lián)而被廣為關(guān)注[1].迥然相異,Anderson金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變則是由于體系中存在隨機(jī)分布的無(wú)序勢(shì)場(chǎng),當(dāng)無(wú)序強(qiáng)度達(dá)到臨界值時(shí)會(huì)導(dǎo)致費(fèi)米面處的電子態(tài)發(fā)生實(shí)空間局域化[2],從而引發(fā)金屬-絕緣體相變.相較而言,關(guān)聯(lián)與無(wú)序的共同效應(yīng)經(jīng)過(guò)多年的研究仍然是一個(gè)未解決的難題,特別是 Mott和 Anderson兩種不同類型的金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變?nèi)绾蜗嗷ビ绊懞透?jìng)爭(zhēng),目前仍存在著很大的爭(zhēng)議[3].而本文中所研究的層狀過(guò)渡金屬硫化物1T-TaS2體材料為我們解決上述爭(zhēng)議提供了一個(gè)極佳的實(shí)驗(yàn)平臺(tái),實(shí)驗(yàn)和理論研究均證實(shí),這一材料中不僅存在著很強(qiáng)的電子-電子相互作用,而且層間堆疊錯(cuò)位的無(wú)序效應(yīng)極為顯著,此外還存在雜質(zhì)所引入的隨機(jī)勢(shì)場(chǎng)的影響[4],因此是研究關(guān)聯(lián)和無(wú)序相互作用的最佳候選材料之一.

1T-TaS2材料會(huì)隨著溫度的變化呈現(xiàn)出非常豐富的量子相,其中包括了多種復(fù)雜的電荷密度波 (charge density wave,CDW)相[5,6].特別是在低溫區(qū)伴隨著相變的發(fā)生,會(huì)出現(xiàn)一個(gè)公度的(commensurate)電荷密度波 (CCDW)相,并且樣品的電阻也會(huì)隨之急劇跳變[7],預(yù)示著金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變的發(fā)生.針對(duì)這個(gè)相變,一些學(xué)者提出正是由于電子間的強(qiáng)關(guān)聯(lián)導(dǎo)致了材料在CCDW相呈現(xiàn)出Mott絕緣體特征[5,8,9].而最近的角分辨逆光電子譜(angle-resolved inverse-photoemission spectroscopy,ARIPES)實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步證明了 Mott相的存在,實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)1T-TaS2的態(tài)密度在費(fèi)米面處有一個(gè)約200 meV能隙[6],并認(rèn)為采用半滿的Mott-Hubbard模型完全能夠合理地解釋相關(guān)的實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn).

另一方面,盡管在高溫區(qū)無(wú)晶格畸變的 1TTaS2體材料的層間堆積是完好的AA類型,即在c方向上每個(gè)鉭原子的正上方均是上一層中的鉭原子.而在低溫區(qū)的CCDW相中,伴隨著晶格的變形,層間的堆積方式也會(huì)隨之完全改變.一些實(shí)驗(yàn)研究已確認(rèn)了層間堆疊錯(cuò)位的存在,證實(shí)了c方向的鉭原子排序具有隨機(jī)分布特征[10],從而會(huì)引入較強(qiáng)的無(wú)序效應(yīng).而最近,Lahoud等[4]的實(shí)驗(yàn)和理論結(jié)合研究提出了一個(gè)奇特的預(yù)見(jiàn),他們認(rèn)為通過(guò)無(wú)序效應(yīng)能夠使得TaS2材料相變到一個(gè)新奇的金屬態(tài),即體系會(huì)通過(guò)無(wú)序效應(yīng)而從Mott絕緣體轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘?由于這一預(yù)言與Anderson的局域化理論相沖突[2],因而也引起了很多的質(zhì)疑.盡管他們?cè)趯?shí)驗(yàn)研究中觀察到了Mott能隙的關(guān)閉以及電阻的降低,但相關(guān)的理論計(jì)算是基于平均場(chǎng)近似[4],并且缺乏實(shí)空間的標(biāo)度研究,理論結(jié)果的可靠性不能保證,因而需要開(kāi)展更為深入的理論研究.

本文采用統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論[11]來(lái)研究1T-TaS2體材料中關(guān)聯(lián)和無(wú)序?qū)α孔討B(tài)的共同效應(yīng).本理論方法的優(yōu)勢(shì)為,不僅能夠合理地考慮電子間的強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng),而且能夠有效地分析 Anderson局域化效應(yīng).我們基于 CCDW 相的實(shí)驗(yàn)和第一性原理計(jì)算結(jié)果構(gòu)建了一個(gè)描述1T-TaS2的Anderson-Hubbard模型,并重點(diǎn)比較了雜質(zhì)引入的對(duì)角無(wú)序和層間錯(cuò)位堆疊引入的非對(duì)角躍遷無(wú)序的作用,以及它們與電子關(guān)聯(lián)間的競(jìng)爭(zhēng)和共同效應(yīng).發(fā)現(xiàn)只要對(duì)角無(wú)序達(dá)到足夠強(qiáng)時(shí)就能夠完全關(guān)閉Mott能隙,但體系中的電子態(tài)因強(qiáng)無(wú)序效應(yīng)而發(fā)生Anderson局域化.同樣地,非對(duì)角躍遷無(wú)序也不會(huì)引入絕緣體到金屬的轉(zhuǎn)變,因?yàn)榧词篃o(wú)序強(qiáng)度達(dá)到最大極限也無(wú)法關(guān)閉Mott能隙.通過(guò)細(xì)致的實(shí)空間標(biāo)度研究證明了,包含無(wú)序的1T-TaS2體材料體系只能處于Mott絕緣態(tài)或Anderson絕緣態(tài),不會(huì)發(fā)生由無(wú)序誘導(dǎo)的從Mott絕緣態(tài)到金屬態(tài)的轉(zhuǎn)變.

2 二硫化鉭材料的Anderson-Hubbard模型

1T-TaS2材料是具有“三明治”結(jié)構(gòu)的層狀化合物[12],其中鉭層位于“三明治”的中心,夾在兩個(gè)硫?qū)又g.在溫度低于180 K時(shí),鉭層會(huì)發(fā)生畸變而生成 CCDW 相,即形成“Star-of-David”結(jié)構(gòu)的的超晶格團(tuán)簇[5],每個(gè)團(tuán)簇中有三種不同類型的鉭原子:中心的 A類原子、外層的6個(gè)B類原子及最外層的6個(gè)C類原子.除了中心的A類鉭原子,其余的12個(gè)鉭原子的5d軌道電子配對(duì)形成“star-bonding”軌道,因而材料的電子結(jié)構(gòu)完全由A類鉭原子的外層5d軌道電子決定.因受八面體晶體場(chǎng)影響,5d軌道會(huì)劈裂成為三個(gè)t2g態(tài)(dz2,dxy,dx2?y2)和兩個(gè) eg態(tài)(dyz,dzx).ARIPES實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)[6],CCDW相的態(tài)密度在費(fèi)米面處存在一個(gè)約為200 meV的能隙,而鉭原子的dz2軌道對(duì)費(fèi)米面附近的態(tài)密度貢獻(xiàn)占主導(dǎo).由于這一軌道只有一個(gè)電子而處于半滿狀態(tài),因而在電子關(guān)聯(lián)的作用下就會(huì)劈裂為上下兩個(gè)Hubbard子帶而處于Mott絕緣相[6].鑒于此,Mott-Hubbard(MH)模型被認(rèn)為是描述1T-TaS2材料的CCDW相的一個(gè)合理的模型[13,14].

由于團(tuán)簇變形后的中心鉭原子在面內(nèi)的躍遷積分非常小,我們可以忽略面內(nèi)躍遷項(xiàng)而只重點(diǎn)關(guān)注面間躍遷項(xiàng)的影響,得到了一個(gè)一維的MH模型,其哈密頓量為:

由于在CCDW相晶格畸變導(dǎo)致了層間堆疊錯(cuò)位[10],這時(shí)上下層間的中心鉭原子實(shí)際距離就會(huì)出現(xiàn)隨機(jī)分布的情況,從而對(duì)相應(yīng)的dz2軌道電子沿著c方向的躍遷積分的大小有著顯著的影響.為了研究層間堆疊無(wú)序的影響,模型中需要引入一個(gè)非對(duì)角的躍遷無(wú)序項(xiàng).此外,Lahoud等[4]的實(shí)驗(yàn)研究認(rèn)為雜質(zhì)同時(shí)也會(huì)引入對(duì)角無(wú)序效應(yīng),因此可采用如下的密頓量來(lái)展現(xiàn)材料中的Anderson無(wú)序效應(yīng),

綜上,對(duì)應(yīng)1T-TaS2體材料的CCDW相我們既需要考慮電子間的關(guān)聯(lián),又需要關(guān)注無(wú)序效應(yīng),因此我們建立了一個(gè)由(1)式和(2)式共同組合而成的一維Anderson-Hubbard模型,即

3 統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論

統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論[11]是研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)與無(wú)序的共同效應(yīng)的一個(gè)非常有效的理論數(shù)值方法.而一般的動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論[15]是將晶格模型(如Hubbard模型)映射為一個(gè)單雜質(zhì)模型,通過(guò)建立自洽方程來(lái)求解出格林函數(shù).其主要的優(yōu)點(diǎn)是能準(zhǔn)確描述由關(guān)聯(lián)驅(qū)動(dòng)的 Mott金屬-絕緣體轉(zhuǎn)變,但由于忽略了空間漲落,不能用于研究無(wú)序效應(yīng).相對(duì)應(yīng)的,統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論將單雜質(zhì)格林函數(shù)擴(kuò)展為晶格的格林函數(shù)矩陣[11],能夠準(zhǔn)確地把握體系的空間漲落及合理地描述實(shí)空間中電子態(tài)的Anderson局域化.因此,統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論能夠展現(xiàn) Mott和 Anderson兩種不同的金屬-絕緣體相變,并適合于研究其二者之間的競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系.

將統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論[11]應(yīng)用于1T-TaS2的 Anderson-Hubbard模型 ((3)式),體系的格林函數(shù)矩陣具有如下形式：

式中所有矩陣的維度均為N(N為格點(diǎn)數(shù)).其中為單位矩陣,為躍遷矩陣,包含非對(duì)角躍遷無(wú)序項(xiàng),代表對(duì)角無(wú)序,(ω)是體系的自能,其對(duì)角元Σi(ω)對(duì)應(yīng)格點(diǎn)i的內(nèi)能.

在統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論的自洽計(jì)算中,先通過(guò)給定的一個(gè)初始內(nèi)能矩陣可以構(gòu)建每個(gè)雜質(zhì)格點(diǎn)的Weiss平均場(chǎng),即無(wú)相互作用雜質(zhì)格點(diǎn)的格林函數(shù)

這里的Gii(ω)和Σi(ω)分別是(ω)和(ω)的矩陣元.之后可以采用不同的雜質(zhì)求解器[15]來(lái)求解有相互作用時(shí)的完整格林函數(shù)為Gi(ω),再通過(guò)自洽關(guān)系得到新的自能,并進(jìn)行自洽迭代最終自洽求解出格林函數(shù)矩陣.這里,我們采用Hubbard-I近似代替雜質(zhì)求解器,可直接得到如下自能表達(dá)式:

其他自洽步驟不變,也是通過(guò)反復(fù)迭代得到目標(biāo)格林函數(shù)G(ω)[11].依據(jù)實(shí)空間的格林函數(shù)矩陣,我們就可以直接地討論電子態(tài)的Anderson局域化,以及電子關(guān)聯(lián)對(duì)它的影響.

4 計(jì)算結(jié)果與分析

4.1 不同類型的無(wú)序效應(yīng)的單獨(dú)影響

前面已經(jīng)介紹到,我們的理論模型中包含有兩種不同類型的無(wú)序:一類稱為對(duì)角無(wú)序，是由內(nèi)部雜質(zhì)導(dǎo)致勢(shì)場(chǎng)的隨機(jī)分布而引入的,其無(wú)序強(qiáng)度用W來(lái)表示;而另一類是非對(duì)角無(wú)序,即模型中電子躍遷項(xiàng)的大小也具有了隨機(jī)分布特征,這代表了1T-TaS2體材料中層間堆疊錯(cuò)位所引入的無(wú)序效應(yīng),其強(qiáng)度用W′表示.為簡(jiǎn)單起見(jiàn),首先在沒(méi)有相互作用(U=0)情況下,比較這兩類無(wú)序效應(yīng)分別對(duì)體系態(tài)密度的影響,以及它們的共同作用和相互競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系,計(jì)算結(jié)果如圖1所示.

這兩種不同類型的無(wú)序效應(yīng)的影響差異非常顯著,如圖1(a)和圖1(b)所示.隨著對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度W的增強(qiáng),態(tài)密度的帶邊峰逐漸降低,使得態(tài)密度的能量分布趨于平均,并且能帶寬度也有顯著的展寬.針對(duì)包含對(duì)角無(wú)序的一維體系的標(biāo)度理論研究[16]已經(jīng)證明系統(tǒng)中所有的電子態(tài)都是處于Anderson局域化的.與之相對(duì)應(yīng),當(dāng)只考慮非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng)時(shí)發(fā)現(xiàn),除了能帶寬度會(huì)隨著無(wú)序強(qiáng)度W′的增強(qiáng)而有拓寬的趨勢(shì)外,一個(gè)最為顯著的特征是出現(xiàn)在能帶中心的奇異峰.這個(gè)奇異態(tài)曾經(jīng)引起理論的廣泛爭(zhēng)議,一些早期的理論研究認(rèn)為處于能帶中心ω=0的奇異電子態(tài)是擴(kuò)展態(tài)[17],因?yàn)橐恍┏Ｒ?guī)的標(biāo)度研究表明該奇異點(diǎn)處的局域化長(zhǎng)度是發(fā)散的[17,18].然而其他一些理論研究否定了上述推斷,并最終嚴(yán)格地證明了這個(gè)奇異態(tài)是一種特殊的局域態(tài)[19,20],而電導(dǎo)測(cè)量結(jié)果也表明材料依然處于局域態(tài).Thouless[21]證明了一維體系中態(tài)密度與局域化長(zhǎng)度有著直接的聯(lián)系.依據(jù)Thouless的理論,態(tài)密度中出現(xiàn)奇異峰是由于能帶中心的電子態(tài)的局域化長(zhǎng)度發(fā)生了突變,這一點(diǎn)將在隨后的有關(guān)晶格尺寸標(biāo)度的研究中會(huì)有更詳細(xì)的討論.

為什么目前還沒(méi)有實(shí)驗(yàn)觀察到態(tài)密度中存在奇異峰的情況呢?為了弄清這一點(diǎn),我們進(jìn)一步研究了兩種不同類型無(wú)序效應(yīng)同時(shí)存在的情況,結(jié)果如圖1(c)所示.我們特別選取了非對(duì)角跳躍無(wú)序強(qiáng)度取很大值W′=1.5的情況,這時(shí)的奇異峰最顯著.而隨著W逐漸增大,當(dāng)對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度還較弱時(shí)(如W=2)能帶中心的奇異峰就會(huì)被完全地抑制掉,說(shuō)明了對(duì)角無(wú)序起主導(dǎo)作用.因此,盡管1T-TaS2材料中存在由堆疊錯(cuò)位導(dǎo)致的非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng),但由于體系中不可避免地同時(shí)存在雜質(zhì)和缺陷等引起的對(duì)角無(wú)序效應(yīng),因而實(shí)驗(yàn)中不容易觀察到奇異峰的存在.此外,大家也會(huì)關(guān)心一個(gè)有趣的問(wèn)題,在同時(shí)具有兩種不同類型的無(wú)序體系中,奇異峰是隨對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度W的增加而逐漸消失還是發(fā)生突變呢?我們的研究發(fā)現(xiàn)這是一個(gè)漸變的過(guò)程,這將在后面的內(nèi)容再做詳細(xì)的討論.

在一維體系中對(duì)角無(wú)序會(huì)使得所有的電子態(tài)均處于 Anderson局域態(tài)[16],而非對(duì)角躍遷無(wú)序的局域化效應(yīng)仍然需要進(jìn)行細(xì)致的理論研究.下面我們介紹一種判斷是否發(fā)生Anderson局域化有效方法,即通過(guò)廣義逆參與率 (general inverse participation ration,GIPR)[11]的晶格尺寸標(biāo)度來(lái)完成.廣義逆參與率GIPR是對(duì)逆參與率(IPR)的有效擴(kuò)展,并與里亞諾夫指數(shù)等一起,為定量的研究有限尺寸的局域化問(wèn)題提供了很好的理論支持.廣義逆參與率GIPR的定義如下：

其中,ρ(ri,ω)是實(shí)空間格點(diǎn)上的局域態(tài)密度,它由格林函數(shù)的虛部來(lái)確定滿足關(guān)系I2(N,ω)∝1/N.

圖1 兩種不同類型的無(wú)序效應(yīng)對(duì)無(wú)關(guān)聯(lián)體系(U=0)態(tài)密度的影響 (a)當(dāng)只考慮雜質(zhì)所引入的對(duì)角無(wú)序效應(yīng)時(shí),體系的能帶寬度會(huì)隨著無(wú)序強(qiáng)度W 的增強(qiáng)而顯著展寬;(b)堆疊錯(cuò)位引入的非對(duì)角無(wú)序的單獨(dú)影響:隨著無(wú)序強(qiáng)度W′的不斷增大,體系的能帶不僅有一定的拓寬,而且在能帶中心ω=0處出現(xiàn)了一個(gè)奇異峰;(c)對(duì)角無(wú)序和非對(duì)角無(wú)序的共同效應(yīng):在非對(duì)角無(wú)序非常強(qiáng)時(shí),即W′=1.5,較弱的對(duì)角無(wú)序效應(yīng) (W=2)就能夠完全抑制態(tài)密度的奇異峰,這說(shuō)明對(duì)角無(wú)序起著主導(dǎo)性作用;模型的主要計(jì)算參數(shù)取值:鏈長(zhǎng)L=400—800,無(wú)序樣本數(shù)Ns=100—300Fig.1.Effects of two different kinds of disorder on density of states(DOS)when U=0:(a)Energy band broadening with the increase of the disorder strength W when W′=0;(b)increasing of the anomalistic peak at the center of DOS with the increasing disorder strength W′when W=0;(c)the cooperative effect of the two different kinds of disorder,no anomalistic state can be found when W>1.0 and W′=1.5.Some other model parameters:The lattice size L=400–800 and the number of disordered configurations Ns=100–300.

圖2 在無(wú)相互作用體系的能帶中心位置,由非對(duì)角躍遷無(wú)序所導(dǎo)致的奇異態(tài) (a)態(tài)密度在能帶中心附近的局部放大圖,展示了能帶中心奇異峰隨無(wú)序強(qiáng)度W′的增加而顯著升高;(b)針對(duì)不同的無(wú)序強(qiáng)度W′取值,通過(guò)對(duì)能帶中心尖峰態(tài)的逆參與率GIPR的晶格尺寸標(biāo)度,證明了奇異態(tài)是Anderson局域的;模型計(jì)算參數(shù)與圖1一致.Fig.2.Anomalistic states at the Fermi level introduced by the o ff-diagonal disorder:(a)The local ampli fication of the DOS around the Fermi level for the cases with different disorder strength W′;(b)the lattice sizes scaling of GIPR for different values of W′,and the anomalistic state at the center of the energy band is Anderson localized.

判定電子態(tài)是否為局域態(tài)的依據(jù)是看GIPR無(wú)窮極限的截距I2(∞,ω)是否為零,即

進(jìn)而,還可以很方便地得到局域化長(zhǎng)度ξloc

我們重點(diǎn)研究了奇異態(tài)的局域化問(wèn)題,通過(guò)對(duì)其廣義逆參與率 GIPR進(jìn)行了晶格尺寸標(biāo)度,得到了不同的無(wú)序強(qiáng)度W′下的局域化長(zhǎng)度.如圖2(a)所示,非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度的改變只對(duì)中心奇異峰有顯著的影響,而周?chē)膽B(tài)密度基本不變.前面已經(jīng)介紹過(guò)Thouless的理論[21],由于態(tài)密度與局域化長(zhǎng)度的大小有密切的關(guān)聯(lián),我們的計(jì)算結(jié)果說(shuō)明了只有奇異態(tài)的局域化長(zhǎng)度會(huì)發(fā)生顯著改變.如圖2(b)所示.為了讓標(biāo)度結(jié)果更為準(zhǔn)確,我們還結(jié)合了核多項(xiàng)式技術(shù)手段[22,23],補(bǔ)充了大晶格尺寸下的廣義逆參與率GIPR的數(shù)值計(jì)算結(jié)果,而對(duì)于尺寸較小的晶體體系,我們的嚴(yán)格對(duì)角化方法和核多項(xiàng)式方法得到的結(jié)果是完全一致的.從圖2(b)中可以看到GIPR與格點(diǎn)數(shù)的倒數(shù)1/N滿足線性關(guān)系,并且在擴(kuò)展到無(wú)窮極限 1/N→0得到有限的截距,說(shuō)明奇異態(tài)是Anderson局域化的.當(dāng)非對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度分別為W′=0.5,W′=1.0,和W′=1.5時(shí),所對(duì)應(yīng)的截距分別為:I=8.38×10?5,I=1.63×10?4,和I=2.06×10?4,代入(9)式可得到相應(yīng)的局域化長(zhǎng)度:ξ=109.24,ξ=78.33,和ξ=69.67.正如預(yù)期,隨著非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度的增強(qiáng),能帶中心奇異態(tài)的局域化不斷增強(qiáng),所對(duì)應(yīng)的態(tài)密度奇異峰峰高也會(huì)顯著提升.

在沒(méi)有相互作用情況下,通過(guò)觀察態(tài)密度的演化和廣義逆參與率GIPR的晶格尺寸標(biāo)度研究,發(fā)現(xiàn)不論是對(duì)角無(wú)序效應(yīng)還是非對(duì)角躍遷無(wú)序都會(huì)導(dǎo)致體系中的所有電子態(tài)均發(fā)生Anderson局域化,特別是非對(duì)角躍遷無(wú)序?qū)е履軒е行某霈F(xiàn)一個(gè)奇異態(tài),其局域化程度會(huì)隨著無(wú)序強(qiáng)度的W′的增加而顯著加強(qiáng),使得態(tài)密度在能帶中心位置出現(xiàn)尖銳的奇異峰.此外,由于體系中沒(méi)有擴(kuò)展態(tài)的存在,因而1T-TaS2材料在低溫時(shí)只能是Anderson絕緣體,不會(huì)發(fā)生由無(wú)序效應(yīng)導(dǎo)致的絕緣體到金屬的相變.在下一節(jié),我們進(jìn)一步討論電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對(duì)Anderson局域態(tài)的影響.

4.2 關(guān)聯(lián)體系中的無(wú)序效應(yīng)

由于非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng)會(huì)導(dǎo)致無(wú)相互作用體系在能帶中心出現(xiàn)一個(gè)反常的奇異態(tài),為了探尋電子間的相互作用如何來(lái)影響這個(gè)奇異態(tài),我們首先來(lái)研究同時(shí)具有電子關(guān)聯(lián)和非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng)的體系.對(duì)于半滿體系,關(guān)聯(lián)效應(yīng)會(huì)在費(fèi)米面處打開(kāi)一個(gè)Mott能隙,從而產(chǎn)生出上下兩個(gè)Hubbard子帶.當(dāng)體系中存在關(guān)聯(lián)效應(yīng)和非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng)的共同影響時(shí),我們發(fā)現(xiàn)體系中仍然會(huì)出現(xiàn)奇異態(tài).如圖3所示的態(tài)密度中存在奇異的尖峰,但與無(wú)相互作用體系單奇異峰結(jié)果不同,這時(shí)會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)等高的奇異峰,并分別位于上下Hubbard子帶中相互對(duì)稱的位置上.我們先來(lái)觀察圖3(a),當(dāng)關(guān)聯(lián)固定為U=2時(shí),隨著對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度從W′=0.5增加到W′=1.5,兩個(gè)奇異峰的位置均沒(méi)有任何的改變,而峰高卻顯著升高,預(yù)示了奇異態(tài)的局域化隨W′增大而增強(qiáng),這與沒(méi)有電子關(guān)聯(lián)情況下得到的結(jié)果相一致.因此奇異峰的高度仍然是由無(wú)序強(qiáng)度來(lái)決定,而其位置則與電子關(guān)聯(lián)的大小有密切的聯(lián)系.

為了弄清楚奇異峰的位置與電子間相互作用U之間的具體關(guān)系,我們需要固定無(wú)序強(qiáng)度 (選取W′=1.5)來(lái)觀察電子關(guān)聯(lián)的單獨(dú)影響,所得到的結(jié)果展示于圖3(b).電子關(guān)聯(lián)U的增強(qiáng)會(huì)導(dǎo)致Mott能隙的不斷增大,而相應(yīng)地,態(tài)密度中的奇異峰也隨之向高能量區(qū)域移動(dòng).嚴(yán)格來(lái)看,兩個(gè)奇異峰并不位于上下Hubbard子帶的中心位置,而是分別處于ω=±U/2,兩峰的間距正好是U.這預(yù)示了正是電子關(guān)聯(lián)直接導(dǎo)致奇異態(tài)也發(fā)生了分離,這類似于在原子極限情況下(U/t→∞)Hubbard能級(jí)的劈裂,即電子關(guān)聯(lián)使得上下Hubbard能級(jí)間隔剛好為U.而這里上下Hubbard子帶中的兩個(gè)對(duì)稱的奇異態(tài)間距也剛好為U.本文只關(guān)注半滿情況,而對(duì)于非半滿體系中奇異態(tài)如何隨關(guān)聯(lián)而變化,我們將在今后的研究工作中進(jìn)行討論.

圖3 (網(wǎng)刊彩色)非對(duì)角躍遷無(wú)序?qū)﹃P(guān)聯(lián)體系態(tài)密度的作用和影響 (a)當(dāng)相互作用U=2時(shí),非對(duì)角躍遷無(wú)序?qū)е律舷翲ubbard子帶出現(xiàn)對(duì)稱的奇異態(tài),并位于ω=±1;(b)當(dāng)非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度固定為W′=1.5,Mott能隙隨U的增加而變大,同時(shí),奇異峰的位置也隨之向外移動(dòng),而峰高不隨U改變;(c)關(guān)聯(lián)體系的態(tài)密度在有無(wú)序和沒(méi)有無(wú)序情況的比較,盡管非對(duì)角無(wú)序能夠使Mott能隙變窄,但作用非常有限,完全不可能關(guān)閉Mott能隙;其他模型計(jì)算參數(shù):晶格格點(diǎn)數(shù)為N=360,無(wú)序樣本數(shù)為Ns=240Fig.3.(color online)The influence on DOS of the correlated systems with the hopping disorder:(a)Two anomalistic peaks are observed in lower and upper Hubbard subbands at ω = ±1 respectively,introduced by the hopping disorder when U=2;(b)the increase of Mott gap with the increasing U when W′=1.5,leading the anomalistic peaks move to the higher energy region;(c)comparison of the DOS of disordered and pure correlated systems with U=2.The other parameters are N=360 and Ns=240.

非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng)無(wú)法關(guān)閉Mott能隙,這是我們獲得的另一個(gè)重要結(jié)果.如圖3所示,盡管非對(duì)角躍遷無(wú)序在上下Hubbard子帶ω=U/2位置處產(chǎn)生出對(duì)稱的奇異態(tài),且態(tài)密度中奇異峰的高度會(huì)隨著無(wú)序強(qiáng)度的增強(qiáng)而增大,但是Mott能隙的寬度并沒(méi)有顯著的改變.為了更清楚地表現(xiàn)Mott能隙的變化,我們將沒(méi)有無(wú)序(W′=0)和有強(qiáng)非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng)(W′=1.5)兩種情況的態(tài)密度的對(duì)比展示于圖3(c)中.顯然非對(duì)角躍遷無(wú)序?qū)ott能隙的影響非常有限,當(dāng)W′=1.5時(shí)能隙只是很有限地縮小,變化幅度小于10%,而這時(shí)的非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度已接近最大極限.因此在1T-TaS2材料中,單靠層間堆疊無(wú)序效應(yīng)無(wú)法關(guān)閉Mott能隙,也就不會(huì)出現(xiàn)所謂的由層間堆疊無(wú)序效應(yīng)誘導(dǎo)的絕緣體-金屬轉(zhuǎn)變,而材料中Mott絕緣機(jī)制始終占有主導(dǎo)地位.

在存在電子關(guān)聯(lián)的體系中，非對(duì)角躍遷無(wú)序在上下Hubbard子帶中所產(chǎn)生的奇異態(tài)是否有可能會(huì)變成擴(kuò)展態(tài),這也是一個(gè)非常重要的問(wèn)題,需要進(jìn)一步的理論研究.因此我們對(duì)奇異態(tài)的GIPR進(jìn)行了晶格尺寸標(biāo)度,并同時(shí)對(duì)上Hubbard子帶中其他不同能量取值的準(zhǔn)粒子態(tài)也進(jìn)行了GIPR標(biāo)度,結(jié)果如圖4所示.我們發(fā)現(xiàn)當(dāng)U=2時(shí),奇異態(tài)的局域化長(zhǎng)度為ξ=57.93,比沒(méi)有相互作用情況的ξ=69.67取值更小,因此說(shuō)明奇異態(tài)不會(huì)因相互作用的影響而變?yōu)閿U(kuò)展態(tài).此外,其他不同能量的GIPR均呈現(xiàn)出有關(guān)晶格尺寸倒數(shù)(1/N)很好的線性關(guān)系,并且對(duì)無(wú)窮大晶格極限的延長(zhǎng)結(jié)果都得到了有限的截距,因此說(shuō)明所有的準(zhǔn)粒子態(tài)都是Anderson局域態(tài).

圖4 (網(wǎng)刊彩色)在具有特定非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度的關(guān)聯(lián)體系中不同能量電子態(tài)的廣義逆參與率GIPR的晶格尺寸標(biāo)度 內(nèi)插圖是標(biāo)度直線延拓至無(wú)窮極限附近的局域放大圖;隨著能量ω的增加,準(zhǔn)粒子態(tài)的Anderson局域性會(huì)逐步增強(qiáng),而子帶中的奇異態(tài)的局域性卻會(huì)異常波動(dòng);模型參數(shù)為U=2和W′=1.5Fig.4.(color online)Lattice-size scaling of GIPR for the correlated systems with the hopping disorder.Inset:enlargement of the scaling lines of GIPR near the limitation of N→∞.The localization of the electronic states is enhanced with the increasing energy,except for the anomalistic state at ω=1.0.The model parameters are U=2 and W′=1.5.

圖5 (網(wǎng)刊彩色)關(guān)聯(lián)體系中對(duì)角無(wú)序和非對(duì)角躍遷無(wú)序的共同效應(yīng) (a)當(dāng)非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度不變時(shí)(W′=1.5),通過(guò)增強(qiáng)對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度能夠完全關(guān)閉 Mott能隙;(b)當(dāng)對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度不變時(shí) (W=1.0),通過(guò)增加非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度并不能改變Mott能隙的大小;(c)當(dāng)非對(duì)角躍遷無(wú)序強(qiáng)度不變(W′=1.5)且對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度較弱時(shí),奇異峰會(huì)隨W 的增強(qiáng)而逐漸被抑制并最終完全消失;模型計(jì)算參數(shù):U=2,L=360和Ns=100—300Fig.5.(color online)Cooperative effect of the diagonal and o ff-diagonal disorder on DOS:(a)Mott gap can be completely closed with the increasing W when the hopping disorder strength is very large as W′=1.5;(b)no manifest change of Mott gap can be observed with the increasing W′when W=1.0;(c)the suppression on the anomalistic peak in DOS by the diagonal disorder.Model parameters:U=2,L=360 and Ns=100–300.

為了更清晰地呈現(xiàn)標(biāo)度結(jié)果,我們?cè)趦?nèi)插圖中對(duì)于接近無(wú)窮極限部分進(jìn)行了放大,除了ω=1(U=2)的奇異態(tài)以外,隨著能量的升高截距也不斷增大,預(yù)示了局域化程度的增加.而奇異態(tài)的標(biāo)度結(jié)果出現(xiàn)反常,即奇異態(tài)的GIPR標(biāo)度截距較其他任何態(tài)的截距取值更小,預(yù)示了奇異態(tài)的局域化長(zhǎng)度更大.這表明有相互作用體系中奇異態(tài)的特性與無(wú)相互作用體系中奇異態(tài)的特性很相似.在上一節(jié)中我們已經(jīng)介紹到早期的理論研究發(fā)現(xiàn)[17],無(wú)相互作用體系中奇異態(tài)的局域化長(zhǎng)度是發(fā)散的,因此推斷奇異態(tài)是擴(kuò)展態(tài).之后更精確的計(jì)算證明了奇異態(tài)實(shí)際是一種特殊的局域態(tài)[19],并且奇異態(tài)的局域化長(zhǎng)度較一般態(tài)的局域化長(zhǎng)度要大很多.而在有相互作用的情況下我們也得到了類似的結(jié)論.

最后來(lái)討論在關(guān)聯(lián)體系中對(duì)角無(wú)序和非對(duì)角躍遷無(wú)序的共同效應(yīng).如圖5所示,當(dāng)進(jìn)一步引入對(duì)角躍遷無(wú)序的影響后,隨著無(wú)序強(qiáng)度W的增強(qiáng)不僅態(tài)密度中的奇異峰會(huì)逐漸消失,而且Mott能隙也逐漸減小直至完全消失.圖5(a)展示的是在U=2和W′=1.5時(shí),態(tài)密度隨W的變化.隨著W的增加,Mott能隙會(huì)顯著變窄,并很快演變成為一個(gè)贗能隙.當(dāng)無(wú)序強(qiáng)度增大到一定程度(W>U),Mott能隙完全閉合.需要強(qiáng)調(diào)的是,沒(méi)有Mott能隙并不意味著體系變成了金屬態(tài),標(biāo)度理論告訴我們體系中的無(wú)序效應(yīng)導(dǎo)致了所有的準(zhǔn)粒子態(tài)都是Anderson局域態(tài).此外,圖5(c)展示了奇異峰的消失是一個(gè)漸變的過(guò)程,當(dāng)對(duì)角無(wú)序強(qiáng)度較弱時(shí)(W=0.25),仍然能夠看到奇異峰的存在,但峰高降低超過(guò)一半.因而只有在相較而言非對(duì)角躍遷無(wú)序比對(duì)角無(wú)序大很多時(shí),即W′/W>5,才有可能實(shí)驗(yàn)觀察到奇異峰的存在.因而目前實(shí)驗(yàn)還無(wú)法觀測(cè)到這個(gè)奇異態(tài),最可能的原因是體系中雜質(zhì)引入的無(wú)序強(qiáng)度W相對(duì)較強(qiáng),這有待實(shí)驗(yàn)研究的進(jìn)一步證實(shí).

第一性原理計(jì)算認(rèn)為[24],1T-TaS2的CCDW相是一維金屬相,而非半導(dǎo)體或絕緣相,但實(shí)驗(yàn)研究卻證明了 CCDW 相是絕緣相[6],理論計(jì)算的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)相矛盾.而我們的理論研究表明,不論材料中關(guān)聯(lián)占主導(dǎo)還是無(wú)序占主導(dǎo),都不會(huì)出現(xiàn)金屬相,更不會(huì)發(fā)生由無(wú)序誘導(dǎo)的絕緣體-金屬相變.因此我們的理論研究能夠更加合理地解釋1T-TaS2體材料有關(guān)CCDW 相的實(shí)驗(yàn)結(jié)果.

5 結(jié) 論

本文所采用的統(tǒng)計(jì)動(dòng)力學(xué)平均場(chǎng)理論數(shù)值方法能夠合理地研究關(guān)聯(lián)體系中的無(wú)序效應(yīng).針對(duì)半滿的1T-TaS2體材料,研究了層間堆疊錯(cuò)位和雜質(zhì)引入的無(wú)序效應(yīng)與電子關(guān)聯(lián)的競(jìng)爭(zhēng)和共同影響.盡管對(duì)角無(wú)序效應(yīng)能夠完全關(guān)閉Mott能隙,但擴(kuò)展的逆參與率晶格尺寸標(biāo)度研究證明了所有的準(zhǔn)粒子態(tài)都是Anderson局域態(tài),因此不會(huì)發(fā)生由無(wú)序誘導(dǎo)的從絕緣體到金屬的轉(zhuǎn)變.而非對(duì)角躍遷無(wú)序效應(yīng)能夠在態(tài)密度中引入一個(gè)奇異峰,并在電子關(guān)聯(lián)的作用下分裂為兩個(gè)對(duì)稱的峰,分別位于上下Hubbard子帶中,而且這個(gè)奇異態(tài)仍然是Anderson局域態(tài).

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PACS:71.10.–w,74.62.En,71.27.+a,71.30.+h DOI:10.7498/aps.66.057101

Anderson localization effect on Mott phase in 1T-TaS2?

Zhao Yang-Yang Song Yun?
(Department of Physics,Beijing Normal University,Beijing 100875,China)

24 October 2016;revised manuscript

21 November 2016)

In the layered dichalcogenide 1T-TaS2,whether there is a disorder-driven transition from insulator to metal is still a matter in dispute.It is predicted that the commensurate charge density wave(CCDW)phase at low temperature behaves as a Mott insulator due to the strong correlation of electrons.Meanwhile,the stacking of TaS layers is found to be dislocated along thecaxis,which will introduce considerable effect of disorder.Therefore,further theoretical study is needed to show the cooperative effect of correlation and disorder in 1T-TaS2.

The statistical dynamical mean-field theory,which treats interactions and disorder on an equal footing,is used to study the effect of disorder on the Mott insulating phase in 1T-TaS2.Two different kinds of disorder effects are considered in the one-dimensional extended Anderson-Hubbard model,where the stacking dislocation of TaS layers is described by the o ff-diagonal hopping disorder and the diagonal disorder term represents the effect of disorder introduced by impurities.

We find that the o ff-diagonal disorder by itself could not close the Mott gap at Fermi level,suggesting that Mott mechanism should be more dominant in the CCDW phase of 1T-TaS2with the stacking dislocation of TaS layers.On the other hand,the diagonal disorder introduced by impurities will close the Mott gap when the strength of disorder(W)is larger than the correlation of electrons(U).Proved by the lattice-size scaling of the generalized inverse participation ratio,both the o ff-diagonal disorder and diagonal disorder can make all states Anderson-localized.As a result,there is no disorder-induced metal-insulator transition in a correlated system with either o ff-diagonal disorder or diagonal disorder.

In addition,an anomalistic state is introduced by the o ff-diagonal disorder at the center of the energy band of the non-interacting system,which is a special Anderson-localized state with a very larger localization length.In the correlated cases,the electron-electron interactions have strong effect on splitting the anomalistic state into two individual states,which are located symmetrically in both the upper and lower Hubbard subbands with an energy intervalU.

dynamical mean-field theory,Mott insulating phase,Anderson localization,o ff-diagonal disorder

PACS:71.10.–w,74.62.En,71.27.+a,71.30.+h

10.7498/aps.66.057101

?國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):11174036,11474023)、國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃(批準(zhǔn)號(hào):2011CBA00108)和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)資助的課題.

?通信作者.E-mail:yunsong@bnu.edu.cn

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant Nos.11174036,11474023),the National Basic Research Program of China(Grant No.2011CBA00108),and the Fundamental Research Funds for the Central Universities,China.

?Corresponding author.E-mail:yunsong@bnu.edu.cn