人工濕地底泥中特征重金屬的空間分布及生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

馬永玲 王勇 梁仁君 邱繼彩

摘要 采集武河濕地沉積物，采用四酸消解法（HCI-HNO3-HF-HCIO4）對(duì)樣品進(jìn)行處理，測(cè)定武河濕地沉積物中6種重金屬（As、Cd、Cu、Hg、Pb和Zn ）的含量，分析其空間分布特征，并采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法和ERL/ERM評(píng)價(jià)法評(píng)價(jià)重金屬的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)。結(jié)果表明，武河濕地表層沉積物中重金屬含量大多高于環(huán)境背景值，空間分布差異性較小。內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)按由大到小依次為Hg、Cd、As，Zn、Cu、Pb，Hg的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)最大為3.74，綜合污染程度最為嚴(yán)重。潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)表明，濕地沉積物中潛在生態(tài)危害指數(shù)（RI）為743.91，屬Ⅴ極強(qiáng)生態(tài)危害。ERL/ERM評(píng)價(jià)結(jié)果顯示，濕地沉積物中Cu、Hg含量高于ERM值，對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)有很強(qiáng)毒性；As、Zn的含量介于ERL和ERM之間，可能會(huì)對(duì)水域生物產(chǎn)生一定的毒性。

關(guān)鍵詞 武河濕地；沉積物；重金屬；空間分布；潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

中圖分類號(hào) S181.3 文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼 A 文章編號(hào) 0517-6611（2017）13-0059-04

The Spatial Distribution and Ecological Risk Assessment of Characteristics Heavy Metals in the Artificial Wetland Sediment

MA Yong-ling1， WANG Yong2， LIANG Ren-jun1* et al

（1.College of Resources and Environment，Linyi University， Linyi， Shandong 276005；2.President Office， Linyi University， Linyi， Shandong 276005）

Abstract The study collected Wuhe wetland sediments and used four acid digestion methods （HCL-HNO3-HF-HClO4） to process samples， content of 6 kinds of heavy metals （As，Cd，Hg，Pb，Zn） and spatial characteristics in the sediments were determined and analyzed. The environment risk of heavy metals further was evaluated by the method of the Nemerow Pollution Index method， Potential Ecological Harm Index and the ERL/ERM.The results showed that the heavy metals in surface sediments of Wuhe Wetland content were mostly higher than those of environment background values， and the spatial distribution difference was smaller. Comprehensive Pollution Index from high to low was Cd， Hg， As， Zn， Cu， Pb. The Pollution Index of Hg element was 3.74， the most serious pollution degree. Potential ecological risk assessment showed that the Potential Ecological Harm Index RI was 734.91， belonging to the very strong ecological harm Ⅴ. ERL/ERM evalution results showed that the content of Cu and Hg element in wetland sediments was higher than the value of ERM， which has a strong toxicity to the water ecological system. The content of As and Zn element was between the ERL and ERM， which may produce certain toxicity to water organisms.

Key words Wuhe Wetland；Deposit Sediment；Heavy Metal；Spatial distribution；Potential ecological risk assessment

重金屬具有難降解性和易累積性，并且具有顯著的生物毒性和持久性，對(duì)生態(tài)環(huán)境構(gòu)成潛在威脅，現(xiàn)已成為沉積物具有潛在危害的重要污染物[1-3]。沉積物作為濕地中重金屬污染物的匯和源，重金屬可以通過(guò)各種途徑進(jìn)入沉積物，并且在外界條件適宜時(shí)，會(huì)重新釋放進(jìn)入水體，造成二次污染，因此對(duì)濕地沉積物中重金屬的研究已引起眾多專家學(xué)者的重視[4]。

目前，對(duì)于沉積物重金屬污染的研究主要集中于重金屬的總量特征、空間分布特征及規(guī)律、形態(tài)組成、來(lái)源分析及生物有效性方面，但對(duì)于濕地沉積物重金屬的動(dòng)態(tài)變化過(guò)程研究較少，且主要是實(shí)驗(yàn)室研究，野外相關(guān)研究較少[5-6]。未來(lái)對(duì)于濕地沉積物重金屬的研究，尤其是在大時(shí)間尺度下濕地沉積物重金屬的歷史變化和濕地土壤形成環(huán)境變遷等方面，具有很大的研究和探索空間；同時(shí)，可以充分利用GIS和遙感的時(shí)效性和動(dòng)態(tài)性特征，豐富沉積物中金屬污染研究[7]。筆者測(cè)定了武河濕地沉積物中6種重金屬（As、Cd、Cu、Hg、Pb、Zn ）的含量，分析其空間分布特征，并采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法、潛在生態(tài)危害指數(shù)法和ERL/ERM評(píng)價(jià)法評(píng)價(jià)重金屬的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)，旨在為濕地保護(hù)和重金屬治理提供理論依據(jù)。

1 研究區(qū)概況與研究方法

1.1 研究區(qū)概況

武河濕地位于山東省臨沂市羅莊區(qū)黃山鎮(zhèn)，地處羅莊、郯城、蒼山3縣交界處，東臨沂河，北接蔣史汪橡膠壩，南至廖家屯閘，南北長(zhǎng)15 km，占地面積866.67 hm2，是全國(guó)最大的人工濕地。臨沂市的城市污水經(jīng)過(guò)陷泥河上游的蘭山區(qū)污水處理廠和南涑河上游的羅莊區(qū)污水處理廠處理后，進(jìn)入武河濕地，是濕地的全部水源[8]。濕地的主要功能是對(duì)沂河流域陷泥河和南涑河2條城市河道污水進(jìn)行深度凈化，以確?；春恿饔蚝湍纤闭{(diào)東線輸水的安全。武河濕地是典型的納污濕地，濕地設(shè)計(jì)建造了8個(gè)滯留塘，使沉積物充分沉降，因此沉積物能夠大量富集重金屬元素。

1.2 研究方法

1.2.1 樣品采集與預(yù)處理。

2015年7月18日在武河濕地不同河段采用GPS定位選擇合適水域采集底泥，沿濕地入口至出口選取6個(gè)采樣點(diǎn)。采用裝有有機(jī)玻璃管的柱狀采泥器采集沉積物柱芯樣品，柱長(zhǎng)35 cm，柱芯樣品按0～5、5～10、10～15、15～20、20～25、25～30、30～35 cm進(jìn)行切樣，分別裝入聚四氟乙烯袋中，24 h內(nèi)運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室，風(fēng)干研磨后過(guò)100目篩備用[9]。

1.2.2 樣品消解與測(cè)定。

底泥采用四酸消解法（HCl-HNO3-HF-HClO4）進(jìn)行消解處理，冷藏備測(cè)。采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜儀（美國(guó)瓦力安公司）測(cè)定As、Cd 、Cu、Hg、Pb、Zn 含量。

1.2.3 評(píng)價(jià)方法。

（1）采用內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法[10]評(píng)價(jià)武河濕地沉積物中重金屬的污染程度。內(nèi)梅羅指數(shù)法是一種兼顧極值或突出最大值的計(jì)權(quán)型多因子環(huán)境質(zhì)量指數(shù)，特別考慮了污染最嚴(yán)重的因子，并且在加權(quán)過(guò)程中避免了權(quán)系數(shù)中主觀因素的影響，是當(dāng)前國(guó)內(nèi)外進(jìn)行綜合污染指數(shù)計(jì)算的最常用方法之一[11]。其計(jì)算公式為

式中，P綜是采樣點(diǎn)的綜合污染指數(shù)；Pimax為i采樣點(diǎn)重金屬污染物單項(xiàng)污染指數(shù)中的最大值；=1nni=1Pi為單因子指數(shù)平均值。

（2）采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法進(jìn)行濕地沉積物中重金屬的生態(tài)危害評(píng)價(jià)。潛在生態(tài)危害指數(shù)法由瑞典科學(xué)家Hakanson提出，是目前國(guó)內(nèi)外沉積物質(zhì)量評(píng)價(jià)應(yīng)用最為廣泛的方法[12-13]。評(píng)價(jià)公式如下：

式中，RI 為沉積物中多種重金屬潛在生態(tài)危害指數(shù)；Eir為潛在生態(tài)危害系數(shù)；Tir為單個(gè)污染物i的毒性系數(shù)，反映其毒性水平和生物對(duì)其污染的敏感程度。Cif為重金屬富集系數(shù)（Cif=CiCin）；Ci為沉積物中重金屬i的實(shí)測(cè)值；Cin為沉積物背景參考值。該研究采用現(xiàn)代工業(yè)化前沉積物中重金屬的正常最高背景值（表1），重金屬的毒性系數(shù)及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)程度級(jí)別劃分見(jiàn)表2。

（3）采用ERL/ERM評(píng)價(jià)法預(yù)測(cè)沉積物中重金屬的潛在生物毒性。ERL/ERM評(píng)價(jià)方法又稱沉積物質(zhì)質(zhì)量基準(zhǔn)法，ERL和ERM為基準(zhǔn)值，取值均來(lái)自沉積物生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)，其中，ERL是效應(yīng)范圍低值（Effects Range Low），ERM是效應(yīng)范圍中值（Effects Range Median）[14]。當(dāng)污染物中的目標(biāo)污染物濃度小于ERL時(shí)，表示不利生物毒性效應(yīng)很少發(fā)生，反之則不利生物毒性效應(yīng)將頻繁發(fā)生；當(dāng)污染物濃度介于ERL和ERM之間，則表示不利生物毒性效應(yīng)有可能發(fā)生[15]。沉積物重金屬基準(zhǔn)值見(jiàn)表3。

2 結(jié)果與分析

2.1 沉積物中重金屬含量空間分布特征

武河濕地沉積物中重金屬含量統(tǒng)計(jì)結(jié)果見(jiàn)表4。水平方向上，由表4可知，研究區(qū)表層沉積物中As、Cd 、Cu、Hg、Pb、Zn的含量之和為32237～536.76 mg/kg。就單一元素而言，含量最高的分別為Zn和Cu，平均值分別為301.27和36.26 mg/kg，占6種重金屬總含量的86.10%，其中，以國(guó)家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）二級(jí)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值300.00 mg/kg為參比，Zn的平均含量超出標(biāo)準(zhǔn)值0.42%；其次是Pb和As，平均值分別是27.05和23.16 mg/kg，占6種重金屬總含量的12.80%，其中As的平均含量超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值15.81%，屬嚴(yán)重污染；含量最低的是Cd和Hg，平均值分別是1.05和3.23 mg/kg，其中Cd的平均含量超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值75.00%，屬嚴(yán)重污染，Hg含量平均值超出二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)值223.00%，屬嚴(yán)重污染。從含量特征來(lái)看，Hg、As和Cd污染較為嚴(yán)重。沉積物中6種重金屬的變異系數(shù)均較?。?4.50%～25.85 %），說(shuō)明武河濕地沉積物中重金屬空間分布差異性較小，在濕地各區(qū)域分布較均勻。

在垂直方向上，對(duì)深度0～30 cm的沉積物進(jìn)行分層并測(cè)定其中的重金屬含量，重金屬垂直分布規(guī)律見(jiàn)圖1。由圖1可知，As含量曲線隨土層深度的變化呈現(xiàn)鋸齒多峰狀，As含量總體變化趨勢(shì)為隨著沉積物深度的增加呈先下降后增加，并在15 cm處出現(xiàn)1個(gè)波谷，在25 cm處出現(xiàn)1個(gè)高峰，底層沉積物中含量較大，并且含量變化波動(dòng)也相對(duì)較大。Cd含量除采樣點(diǎn)1、5外，其余采樣點(diǎn)含量變化相對(duì)平緩，采樣點(diǎn)1的含量變化在深度15 cm處出現(xiàn)1個(gè)最高值，隨后隨土層深度的增加而降低，其他各采樣點(diǎn)含量總體是隨土層深度的增加而降低；采樣點(diǎn)5的Cd含量在5～25 cm土層變化不大，在30 cm土層增大，超過(guò)2.0 mg/kg。Cu含量除個(gè)別采樣點(diǎn)外，含量變化最平緩，波動(dòng)較小，在13和23 cm處出現(xiàn)1個(gè)不明顯的波谷和1個(gè)不明顯的高峰值，總體變化呈現(xiàn)隨深度增加而降低的趨勢(shì)。Hg含量在各采樣點(diǎn)變化都比較明顯，采樣點(diǎn)1、5均在10 cm處達(dá)到1個(gè)高峰，在25 cm處，采樣點(diǎn)1出現(xiàn)1個(gè)低峰，采樣點(diǎn)5出現(xiàn)波谷，其他各采樣點(diǎn)變化趨勢(shì)相對(duì)一致。Pb含量在采樣點(diǎn)5波動(dòng)較大，在10 cm處達(dá)到最小值，30 cm處含量最高，其他各點(diǎn)變化相對(duì)平穩(wěn)，在25 cm處有1個(gè)高峰，含量總體變化大致隨深度的增加而降低。Zn含量在采樣點(diǎn)1、5、6波動(dòng)較明顯，均在10 cm處出現(xiàn)波谷，隨深度的增加，以15 cm為界，采樣點(diǎn)1隨深度的增加呈先增加后降低趨勢(shì)，在23 cm處達(dá)到高峰；5號(hào)點(diǎn)Zn含量在15 cm處達(dá)到低峰，在20 cm處為最低值；采樣點(diǎn)6含量變化相對(duì)平緩，波動(dòng)較小，總體呈下降趨勢(shì)，其他3點(diǎn)含量變化較平緩。

2.2 沉積物中重金屬污染特征及潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

2.2.1 內(nèi)梅羅綜合污染評(píng)價(jià)。由式（1）得出武河濕地沉積物中重金屬污染物內(nèi)梅羅污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果，沉積物重金屬內(nèi)梅羅污染指數(shù)見(jiàn)表5。由表5可知，Hg、Cd、As、Zn的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)均大于1.00，表明這4種元素均處于污染狀態(tài)，其中Hg的內(nèi)梅羅污染綜合指數(shù)最大，為3.74，處于重度污染狀態(tài)；Cd為2.13，屬于中度污染，As、Zn分別為1.27、121，屬于中度污染；Cu、Pb均小于1.00，綜合污染屬于安全等級(jí)。該評(píng)價(jià)結(jié)果同時(shí)也符合單因子指數(shù)法評(píng)價(jià)所得結(jié)果。

以上評(píng)價(jià)結(jié)果表明，武河濕地沉積物重金屬污染狀況不容樂(lè)觀。經(jīng)該試驗(yàn)實(shí)地采樣得知，武河濕地污染物主要來(lái)源于工業(yè)、生活污水及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的化肥農(nóng)藥殘留，對(duì)于濕地內(nèi)重金屬的治理建議以污染源頭治理為主；同時(shí)，植物作為濕地的重要組成部分，對(duì)底泥中的重金屬具有一定的吸收和富集作用，在整治過(guò)程中應(yīng)通過(guò)收割從系統(tǒng)中除去[16]。

2.2.2 潛在生態(tài)污染評(píng)價(jià)。該研究以我國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）二級(jí)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值為參比，由式（2）對(duì)武河濕地進(jìn)行潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)，評(píng)價(jià)結(jié)果見(jiàn)表6和圖2。

由表6可知，以各采樣點(diǎn)重金屬含量的平均值來(lái)看，濕地潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)等級(jí)呈Ⅴ極強(qiáng)生態(tài)危害，6種重金屬元素的RI從大到小依次為Hg、Cd、As、Zn、Cu、Pb，因此Hg綜合潛在生態(tài)危害程度最為嚴(yán)重，是武河濕地最主要的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)因子，并且其Eir值為645.45，單因子污染物生態(tài)危害程度極為嚴(yán)重。由圖2可知，采樣點(diǎn)1位于滯留塘內(nèi)，潛在生態(tài)危害最強(qiáng)，表現(xiàn)為Ⅴ極強(qiáng)生態(tài)危害，推測(cè)是因?yàn)橄菽嗪恿饔騺?lái)水在采樣點(diǎn)1處水流減緩，重金屬富集；在南涑河流域的采樣點(diǎn)4、6、5次之，但均表現(xiàn)為Ⅲ較強(qiáng)生態(tài)危害以上；采樣點(diǎn)3位于南涑河與陷泥河交匯處，潛在生態(tài)危害程度較低，也表現(xiàn)為Ⅲ較強(qiáng)生態(tài)危害以上；采樣點(diǎn)2潛在生態(tài)危害程度最低，也表現(xiàn)為Ⅲ較強(qiáng)生態(tài)危害。

由以上分析可知，濕地內(nèi)不同區(qū)域重金屬污染程度存在一定差異，推測(cè)是由于流域內(nèi)受多股不同來(lái)源的處理后的廢水匯流以及濕地內(nèi)植物因素的影響所導(dǎo)致。

2.2.3 ERL/ERM評(píng)價(jià)。為了研究武河濕地沉積物對(duì)水生生態(tài)系統(tǒng)的影響，筆者將該濕地各采樣點(diǎn)表層0～35 cm沉積物中重金屬含量與底泥質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)（SQGs）進(jìn)行比較，結(jié)果表明，武河濕地沉積物中Cu和Hg含量遠(yuǎn)高于ERM值；As和Zn的含量介于ERL和ERM之間；Cd和Pb的含量低于ERL值。

上述結(jié)果表明，武河濕地沉積物中，Cu和Hg處于較為嚴(yán)重的污染水平，不利生物毒性效應(yīng)將會(huì)頻繁發(fā)生，對(duì)河流有較大的生態(tài)危害性，需引起一定重視；As和Zn有可能發(fā)生不利生物毒性效應(yīng)，對(duì)水體有一定污染，可能會(huì)對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)產(chǎn)生負(fù)面效應(yīng)；Cd和Pb處于較輕污染水平，對(duì)生態(tài)環(huán)境影響較小。

Cd元素表層含量較高，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過(guò)我國(guó)《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）二級(jí)土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)值，但ERL/ERM評(píng)價(jià)結(jié)果表明Cd的潛在生物毒性并不強(qiáng)，原因可能是武河濕地生態(tài)系統(tǒng)與制定效應(yīng)范圍法所采用的生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)有所差異，生物效應(yīng)數(shù)據(jù)庫(kù)中生物對(duì)Cd的耐受性可能比較高。

3 結(jié)論

（1）濕地表層沉積物中，除Cu和Pb含量符合國(guó)家《土壤環(huán)境質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》（GB 15618—1995）二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)要求以外，Hg、As、Cd和Zn的含量均高于環(huán)境背景值，且6種重金屬的變異系數(shù)均在14.50%～25.85%，重金屬空間分布差異性較小。

（2）垂直方向上，除As和Hg含量變化較為明顯外，其他4種重金屬元素含量變化相對(duì)平緩，且總體的變化趨勢(shì)是隨著土層深度的增加含量有所降低。

（3）污染評(píng)價(jià)的結(jié)果表明，武河濕地表層沉積物中Hg內(nèi)梅羅污染綜合指數(shù)最大，為3.74，屬于重度污染；Cd為213，屬于中度污染；As、Zn屬于輕度污染；Cu、Pb的污染程度處于安全等級(jí)。各重金屬的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)按由高到低依次為Hg、Cd、As、Zn、Cu、Pb。

（4）潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)指數(shù)表明，武河濕地表層沉積物中6種重金屬對(duì)該區(qū)域構(gòu)成極強(qiáng)的潛在生態(tài)危害，風(fēng)險(xiǎn)程度由高到低依次為Hg、Cd、As、Zn、Cu、Pb，與內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)評(píng)價(jià)結(jié)果一致，其中Hg的潛在生態(tài)風(fēng)險(xiǎn)最大。

（5）參照SQGs基準(zhǔn)，武河濕地表層沉積物中Cu和Hg含量高于ERM值，對(duì)水生態(tài)系統(tǒng)有很強(qiáng)毒性；As和Zn的含量介于ERL和ERM之間，可能會(huì)對(duì)水域生物產(chǎn)生一定的毒性。

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