城市污泥中重金屬的處理及污泥資源化利用現狀

熊科勝　檀華蓉　司雄元

摘 要：隨著我國居民生活水平的提高和城市經濟的發(fā)展，我國城鎮(zhèn)污水處理設備的建設不斷加強。在大規(guī)模的處理污水后，城市污泥中重金屬的處理成為了污泥再次利用的主要問題。該文綜述了城市污泥中重金屬的形態(tài)分布及特點，并介紹了當前我國處理城市污泥重金屬主要技術及其優(yōu)缺點，最后對污泥處理技術及污泥應用進行了展望。

關鍵詞：城市污泥；重金屬；處理技術

中圖分類號 X703 文獻標識碼 A 文章編號 1007-7731（2017）12-0083-05

Abstract：With the improvement of living standards in our country and urban economy， construction of urban sewage treatment equipment continues to strengthen. In large-scale sewage treatment， the treatment of heavy metal in municipal sludge has become a major problem of sludge recycling. This paper summarized the distribution and characteristics of heavy metals in the municipal sludge， and introduced the current main processing technologies of heavy metal in municipal sludge and their advantages and disadvantages. The application prospects of municipal sludge treatments and its application were also discussed.

Key words：Municipal sludge；Heavy metals；Processing technology

在城鎮(zhèn)污水處理過程中，活性污泥作為吸收污染物的載體而被大量使用。截至2016年3月底，我國城鎮(zhèn)共計建成污水處理廠3910座，污水處理能力約1.67億t/d[1]。在污水處理過程中會產成大量的污泥堆積，這些污泥如果得不到及時有效的處理，將會給環(huán)境帶來嚴峻的污染問題[2]。目前對城市污泥的有效處理方法主要有填埋、焚燒、投海和農用，而填埋、焚燒和投海都會不同程度的再次帶來環(huán)境污染問題[3]。由于城市污泥含有大量可以作為肥料的生物化合物和有機質，可以提高土壤的肥力[4]，污泥堆肥是目前研究的熱門方向之一，也是城市污泥最有前景的處理方式之一，但其中的重金屬污染難以去除[5-6]，是污泥堆肥最主要的障礙。

1 城市污泥中重金屬含量和種類

由于我國地幅廣闊，且城市污泥的來源和種類均有所不同，所以導致城市污泥中重金屬含量和種類差異較為明顯。郭廣慧等[7]統(tǒng)計了近8年的國內外文獻報道的中國城市污泥重金屬含量，結果表明，主要的超標金屬有As、Hg、Cu、Cr、Zn、Cd、Ni和Pb，且不同金屬在不同區(qū)域超標量有一定差異。鄧炳波等[8]對合肥市5家污水處理廠中重金屬進行了分析，結果表明，各污水處理廠污泥重金屬濃度各異，其中部分污水處理廠污泥中As、Cd超出農用泥質A級標準，但測得各污水處理廠污泥中各重金屬濃度均低于GB/T 23486-2009限值。林榮科等[9]對廣西城鎮(zhèn)污水處理廠污泥中重金屬進行了分析，結果表明As、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn的含量均滿足CJ/T309-2009《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處置農用泥質標準》的B級標準，可施用于相應農作物。劉亞納等[10]研究了洛陽市3個污水處理廠污泥中Cu、Zn、Ni、Cr和Pb的含量，結果表明僅有1個污水處理廠污泥中Cu、Zn和Ni含量超過了農用泥質A級標準的限值（CJ/T309-2009）。張亞婧[11]選取了29個污泥樣品對Hg、Cd、As、Pb、Cr、Cu、Ni、Zn進行了分析，結果表明不同的污泥樣品具有較大的變化范圍。王濤[12]匯總并分析了國內90個污水處理廠的污泥泥質數據，結果表明城鎮(zhèn)污水處理廠的污泥泥質總體上是適合土地利用的，重金屬風險由大到小排序為：Hg、Ni、Cd、Zn、Cu、Cr、Pb、As、B。古麗戈娜等[13]對喀什污水處理廠污泥重金屬進行了分析，結果表明，污泥中Cd的含量較高，超出中國酸性土壤的農用標準，而Pb含量未超出農用標準范圍。王哲等[14]對包頭市污水處理廠污泥重金屬進行了分析，結果表明Zn、Cu、Cr、Pb、Mn 5種重金屬均為低潛在生態(tài)風險，所以污泥經過適當處理可以比較安全地用于園林綠化當中。白莉萍等[15]對北京地區(qū)不同污水處理廠堆肥污泥的營養(yǎng)元素含量變化和重金屬含量狀況進行了研究，結果表明，A、B型堆肥污泥的重金屬含量因污泥來源和年份而異。張麗麗等[16]對我國近30年來城市污水處理廠污泥中重金屬分布特征和年代變化規(guī)律進行了分析，結果表明，近30年來城市污水處理廠污泥中Cd、Pb、Cr、As、Hg、Cu、Ni、Zn平均值或中位值雖然符合GB18918-2002《城鎮(zhèn)污水處理廠污染物排放標準》中污泥農用時重金屬控制標準限值，但數據離散且呈偏態(tài)分布，所以其中部分污泥的Cu、Zn、Cr、Hg、Ni和Cd的含量依然超標，其中Ni、Hg和Cd超標倍數相對最高。

2 城市污泥中重金屬的形態(tài)

重金屬的生物毒性不僅與其總量有關，更大程度上由其形態(tài)分布所決定[17]。關于重金屬的形態(tài)分級，還沒有統(tǒng)一的定義方法，目前重金屬形態(tài)分級采用最廣泛的方法是Tessier等[18]提出的可交換態(tài)、鐵-錳氧化物結合態(tài)、碳酸鹽結合態(tài)、有機物結合態(tài)和殘渣態(tài)5種形態(tài)。不同形態(tài)的重金屬遷移能力有所不同，具體表現為：可交換態(tài)>碳酸鹽結合態(tài)>鐵錳氧化態(tài)>有機物結合態(tài)，殘渣態(tài)比較穩(wěn)定，幾乎不遷移[19]。重金屬的生物利用率與其遷移能力正相關，碳酸鹽結合態(tài)和可交換態(tài)等遷移能力強、生物利用率高的形態(tài)稱為有效態(tài)。有機結合態(tài)和鐵錳氧化態(tài)遷移能力較弱，稱為潛在有效態(tài)，但較容易轉變?yōu)橛行B(tài)。殘渣態(tài)由于穩(wěn)定性很強，生物利用率極低，所以又稱為不可利用態(tài)[3]。Beata Janowska等[20]對污泥中Hg的形態(tài)進行了分析，結果表明雖然污泥中總Hg的濃度較高，但是其有效態(tài)含量不到總量的0.4%。鄧炳波等[8]對合肥5個污水處理廠的污泥重金屬形態(tài)進行了分析，結果表明不同污泥樣品中各重金屬元素形態(tài)分布呈現出不同規(guī)律，Cr、Cu和Pb較穩(wěn)定，生物利用率較低；As的穩(wěn)定性相對較差，生物利用率相對較高；Zn在污泥中穩(wěn)定性最差，生物利用率最高；而Cd在不同污泥樣品中的形態(tài)分布差異較大。Braga等[21]研究了6個污水處理廠污泥重金屬形態(tài)與發(fā)酵產甲烷活性的關系，結果表明，Se、Zn、Ni和Fe在全部樣品中均主要以有機物和硫化物形式存在，生物利用率很低；而Co和K主要以可交換態(tài)和碳酸鹽態(tài)形式存在，生物利用率較高；而總Cr和總Pb的濃度很低，不會影響產甲烷活性。吳小卉等[22]利用SBR對城市污泥進行了生物瀝濾，結果表明在生物瀝濾后，污泥中Zn和Cu均以殘渣態(tài)存在。邱明芳[23]對29個城市的污水處理廠的污泥中Hg、Cr和As的形態(tài)進行了分析，結果表明污泥中的Hg 97%以上以殘渣態(tài)存在，Cr和As存在的形態(tài)差別較大，但有效態(tài)比例均不足重金屬全量的10%。

3 城市污泥重金屬處理及污泥利用現狀

3.1 城市污泥重金屬的處理現狀 污泥的有效處理技術一直是世界各國持續(xù)關注的焦點。當前常用的處理方式包括填埋、焚燒、投海和農用等。我國當前研究的最主要處理方式是農用，由于對農用污泥中的重金屬濃度有嚴格的控制，所以城市污泥中重金屬的去除技術十分重要。目前對于污泥中重金屬的常用處理技術主要有物理、生物、化學和聯(lián)合技術處理。

3.1.1 重金屬的物理處理技術 物理處理技術主要是電動修復技術（electrokinetic remediation，EK）。該技術是一項較新的重金屬去除技術，其最大的特點在于高效廉價，安裝簡單，能夠進行原位修復。其原理是向污染污泥兩端施加電場，利用電場產生的電場力使污泥中重金屬沿電場方向定向遷移，從而將重金屬富集至固定區(qū)域后進行集中處理[24-25]。Rongbing Fu等[26]利用檸檬酸和聚天冬氨酸作為電解液修復被Cr污染的土壤，結果表明以檸檬酸作為電解液可以提高總Cr和Cr6+的去除率；而使用聚天冬氨酸只能提高Cr6+的去除率，總Cr去除率低是因為其將可交換態(tài)Cr轉變?yōu)樘冀Y合態(tài)Cr。樊光輝等[27]研究了電解時間、電解電壓和污泥pH對重金屬去除效率的影響。結果表明污泥pH越低，污泥中重金屬溶解和解析就越徹底，去除重金屬的效果就越好；電解時間越長，污泥中Pb、Cu和Zn的去除率越高，但從經濟效益看，電解時間并不是越長越好，需綜合考慮重金屬的去除效率和處理成本；電場壓力越大，污泥中重金屬的遷移速度越快，其去除率就越高。電動修復技術的優(yōu)勢是處理時間短、對重金屬去除率高，但是單次處理的污泥數量有限，與其他處理技術聯(lián)合使用較多。

3.1.2 重金屬的生物處理技術 重金屬的生物處理技術主要有生物淋濾技術和植物修復技術。生物淋濾技術是利用以氧化亞鐵硫桿菌和氧化硫硫桿菌為主的細菌，通過細胞內特定反應，將污泥中重金屬去除[28-29]。植物修復技術就是利用植物對重金屬的富集作用來去除污泥中的重金屬，使其轉移到植物體內，并且植物自身不會受到影響[30]。張娟等[31]以實際污泥作為培養(yǎng)基質，培養(yǎng)馴化獲得以優(yōu)勢嗜酸性硫桿菌群為主的菌落去除城市污泥中高濃度重金屬，在硫粉投加量為4g/L、污泥回流比為50%、污泥濃度為4%、溫度為30℃的條件下，生物淋濾系統(tǒng)pH值可降低至1.5左右，污泥中殘留重金屬Zn、Cu、Cr、Ni分別可降低至400、400、900和200mg/kg左右，且均主要以穩(wěn)定形態(tài)存在。邱秀文等[32]從活性污泥中分離純化得到一株嗜酸異養(yǎng)菌JJU-2，研究發(fā)現JJU-2菌株與氧化硫硫桿菌JJU-1聯(lián)合作用去除污泥中的Cu、Ni、Cd和Cr效率分別為84%、96%、100%和71%。李桃等[33]以氧化硫硫桿菌為功能微生物，以S0為能源物質對不同污水處理廠干化污泥進行了生物淋濾研究，結果表明干化污泥中Cu、Zn、As、Cd和Cr的去除率分別達到23.69%～77.62%、89.67%～97.80%、30.24%～84.31%、18.18%～97.05%和28.55%～67.11%，而污泥有機質、全氮、全磷和全鉀的損失率分別為3%、1%、44%和8%。該方法可以有效去除城市污泥中重金屬，同時可以有效維持污泥中有機質含量。何芳芳等[34]研究了6種植物對Cu、Zn和Pb的去除效果，結果表明6種植物對Cu、Zn和Pb均有不同程度的去除效果，其中黃菖蒲對Cu的去除效果最好，菖蒲對Zn的去除效果最佳，水竹芋對Pb的去除效果最佳，綜合考慮對3種重金屬的去除效果，水竹芋和菖蒲對Cu、Zn和Pb均有較高的去除率。宋力等[35]研究了荷花和睡蓮對黑臭河道沉積物中重金屬進的去除效果，結果表明荷花對沉積物中重金屬平均去除率為20.42%，睡蓮為18.23%，且種植睡蓮和荷花后沉積物重金屬含量呈減小趨勢，經植物修復后沉積物中Cr、Pb和Ni的主要形態(tài)為殘渣態(tài)，危害相對較小。Fiorentino等[36]利用蘆竹修復被重金屬污染的土壤，結果表明蘆竹不僅能降低重金屬Pb和Zn的全量，還能有效增加土壤中N、C有機物的含量。冉建平[37]研究了吊蘭和蝴蝶梅對土壤中重金屬的去除效果，結果表明吊蘭對污泥中Cr和Cd的富集效果最好，蝴蝶梅對Zn和Cd的富集能力最強，但蝴蝶梅在35d之后出現了嚴重的生長異常，而吊蘭的生長狀況良好。重金屬的生物處理技術優(yōu)勢是操作簡單，運行成本較低，且對重金屬去除效果較好。但是缺點也是比較明顯：生物淋濾法在處理過程中需要強酸狀態(tài)，對污泥性質影響較大，且濾出液需要處理；而植物修復技術困難在于植物生長周期較長，且超富集植物對重金屬選擇性較強。

3.1.3 重金屬的化學處理技術 化學法去除城市污泥中重金屬，是利用酸性物質對城市污泥進行酸化，降低污泥的pH值同時提高污泥中重金屬的氧化還原電位，使污泥中的重金屬轉化為絡合態(tài)或離子態(tài)，然后利用固液分離去除其中重金屬元素，從而有效降低城市污泥中重金屬的含量[38-39]。葉濤等[40]研究了檸檬酸和皂角苷聯(lián)合作用對污泥中Ni、Pb和Zn的去除效果，結果表明皂角苷和檸檬酸聯(lián)合使用對污泥中3種重金屬均有較好的去除效果，Ni、Pb、Zn的最高總去除率分別為76.02%、59.93%和15.94%。牛盾等[41]分別向污泥中加入碳酸銨、硅酸鈉和硫酸鉀后堆肥，其重金屬含量均有向穩(wěn)定態(tài)轉變的趨勢。其中，加入碳酸銨的樣品轉變率最高，Pb與Zn的穩(wěn)定態(tài)含量最高可達83.95%與81.13%。李閃等[42]研究了天冬氨酸和檸檬酸復合作用對污泥中重金屬的浸出效果。結果表明反應時間、pH值、添加時間和天冬氨酸與檸檬酸的濃度比等對重金屬的去除效果均有影響。在最佳試驗方案下，Pb、Cd、Zn、Cu和Cr的去除率分別為30.7%、74.7%、43.9%、18.7%和27.4%?；瘜W法去除污泥重金屬優(yōu)勢是操作方法易掌握、耗時較短，但是該方法需要的試劑多且對設備要求高，導致處理成本高，且易造成二次污染，影響污泥利用。

3.1.4 重金屬的聯(lián)合處理技術 因為重金屬種類及存在形態(tài)各異以及城市污泥來源的復雜性，單一的處理技術均有不足之處，不能達到預期的去除效果。目前，很多研究者采用多種技術聯(lián)合使用，如電動修復和化學法結合、生物淋濾-類Fenton聯(lián)合技術、生物淋濾與電動聯(lián)合技術等共同作用以提高污泥中重金屬的去除效果，實現城市污泥的再次利用。顧祝禹等[43]研究了電化學處理技術對污泥中重金屬去除效率，結果表明該方法能夠有效降低污泥中重金屬含量，在最適條件下可使陽極區(qū)中Cu、Pb、Cd、Ni的去除率分別達到57.35%、48.42%、68.63%、49.85%。蕭晨霞[44]利用電化學去除污泥中重金屬研究研究表明，直接利用電極電解水產生H+酸化污泥，能夠去除污泥中部分重金屬；而利用陽離子交換膜加強酸化效果，對污泥中重金屬Pb、Cu和Zn的去除率分別達到35.61%、26.34%和41.63%。使用乙二胺或氨水對污泥進行預處理，會導致污泥pH上升，但隨著反應的進行不影響污泥的酸化效果。添加氨水預處理污泥對重金屬Zn、Cu和Pb的去除率分別可達71.99%、62.66%和47.85%，添加乙二胺預處理污泥對重金屬Zn、Cu和Pb的去除率分別可達77.45%、51.47%和55.51%。彭桂群[45]聯(lián)合使用生物瀝濾-電動修復技術，結果表明該技術可以有效去除污泥中的銅和鋅含量，反應結束后，在先生物瀝濾后電動修復后，污泥泥相中的Cu、Zn的濃度為63.4mg/kg、33.3mg/kg，而同時生物瀝濾和電動修復后，污泥泥相中的Cu、Zn的濃度135.21mg/kg、82.34mg/kg。均達到我國污泥土地利用的重金屬控制標準。朱藝[46]通過生物淋濾聯(lián)合類Fenton反應去除污泥中重金屬，結果表明，在最優(yōu)條件下，Cu、Zn和Cd的溶出率分別為77.5%、75.8%和69.7%。不同污泥處理技術聯(lián)合使用，可以有效避免某個處理技術存在的缺陷，可以更為高效地去除污泥中重金屬，但技術的聯(lián)合使用必然會帶來操作繁瑣的問題。

3.2 城市污泥的利用 我國在污泥處理設備及技術上投資不足，且目標不明確，污泥在污水處理廠內不能實現穩(wěn)定化處理，這都可能會導致其在運輸或最終處理環(huán)節(jié)中出現二次污染。我國需要處理的城市污泥數量十分巨大，目前在城市污泥的處理方式中，土地填埋為主要方式，占60%～65%，發(fā)酵堆肥和農用越來越受到重視，但仍只占10%～15%，露天堆放和外運占15%～20%，自然干化綜合利用占4%～6%，焚燒占2%～3%，而在實際處理中，大部分都是土地填埋、露天堆放和外運，真正實現安全處理的比例幾乎不到20%[47]，城市污泥的無害化處理亟待解決。城市污泥中富含各種有機質和氮、磷、鉀等營養(yǎng)元素，而堆肥處理不僅能夠殺死其中有害微生物和寄生蟲，還能提高有機質的穩(wěn)定性，可以提高污泥的二次利用價值，目前在大多數國家都有研究應用。洪磊等[48]分析了堆肥以及鈍化劑對污泥中重金屬的鈍化效果及其形態(tài)變化的影響，結果表明堆肥可以鈍化污泥中重金屬，降低其遷移能力，該方法可以有效降低污泥在二次利用中重金屬污染的風險。劉峰等[49]利用城市污泥和河道淤泥為原料，通過干法成型技術生產不同污泥含量的燒結磚，研究了原料的物理與化學性質，以及污泥種類（低溫干化污泥和隔膜壓濾污泥）、含水率、燒結溫度和污泥摻量對污泥燒結磚的影響，結果表明，通過原料和工藝的控制，成功制備了污泥摻量高達20%的污泥燒結磚，可作承重磚使用，重金屬熔融固化，展示了一種污泥大規(guī)模資源化利用的途徑。李智偉等[50]研究了污泥生物炭的制備過程，結果表明在熱解溫度范圍內，污泥炭中P和K的收率都幾乎接近100%，氮磷鉀總養(yǎng)分均遠高于園林綠化用泥質要求的最低限值。

4 總結與展望

我國地幅廣闊、污水處理工藝與污泥來源多樣化，這導致污泥中重金屬含量、種類和形態(tài)差異較大。在處理污泥中重金屬時，需要尋找合適的處理技術處理不同情況的污泥。目前，一些對于污泥重金屬的處理技術還處于實驗室研究階段，以后要更加注重對處理技術實用性的研究。無論是單一的處理技術還是聯(lián)合處理技術，都不可避免的存在一些缺陷，在今后需要繼續(xù)尋找操作簡單、高效廉價、綠色環(huán)保的城市污泥重金屬處理工藝。

隨著城市的發(fā)展，城市污水處理量越來越大，待處理利用的污泥量也隨之增大。對污泥處理利用的辦法很多，各地所采取的辦法不完全相同，但最終目標都是將污泥進行穩(wěn)定化、無害化處理，最終為污泥找到一個經濟合理的處置。在進行污泥處置時不僅要考慮處理技術的問題，同時要結合當地地理和經濟條件進行處理辦法的選擇。而在進行處理辦法選擇時，最好的辦法仍然是變廢為寶，將廢棄的污泥變成資源，再次被利用，這將是以后污泥處理的主要研究方向。

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（責編：張宏民）