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    基于近紅外光譜及組合間隔偏最小二乘法的天南星中水分及總黃酮含量測定研究

    2017-07-03 13:38:11王維皓張永欣馮偉紅楊立新
    中國中醫(yī)藥信息雜志 2017年7期
    關鍵詞:天南星波段波長

    王維皓,張永欣,馮偉紅,楊立新

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    基于近紅外光譜及組合間隔偏最小二乘法的天南星中水分及總黃酮含量測定研究

    王維皓1,2,3,張永欣1,3,馮偉紅1,3,楊立新1,2,3

    1.中國中醫(yī)科學院中藥研究所,北京 100700; 2.中國中醫(yī)科學院道地藥材國家重點實驗室培育基地,北京 100700; 3.中藥質(zhì)量控制技術國家工程實驗室,北京 100700

    目的 建立天南星中水分及總黃酮的近紅外含量預測模型。方法 采用近紅外漫反射光譜,利用TQ Analyst 9.0軟件進行光譜預處理,并結合Matlab平臺下的組合間隔偏最小二乘法進行波段的優(yōu)選。以校正集相關系數(shù)(Rc2)、校正集預測均方根誤差(RMSEC)、驗證集相關系數(shù)(Rp2)、驗證集預測均方根誤差(RMSEP)為指標評價模型的優(yōu)劣。結果 水分較為理想的建模波段范圍為4613.6~4968.4 cm-1、8871.2~9226 cm-1、10299.4~10645.2 cm-1;總黃酮建模波段范圍為4376.3~4849.6 cm-1、5796.2~6269.5 cm-1、8182.6~8635.9 cm-1。建模后水分的含量預測模型Rc2=0.956 2,RMSEC=0.332,Rp2=0.905 2,RMSEP=0.554;總黃酮含量預測模型為Rc2=0.937 7,RMSEC=0.021,Rp2=0.898 8,RMSEP=0.027。結論 建立的近紅外光譜測定方法操作簡便、快速、準確,為水分及總黃酮含量的快速檢測提供了借鑒。

    近紅外光譜;天南星;組合間隔偏最小二乘法;水分;總黃酮

    天南星為天南星科植物天南星的干燥塊莖,具有祛風解痙、燥濕化痰功效[1]。臨床用于中風引起的痰癥、咳喘、驚癇[2],亦可治療半身不遂、破傷風、風寒痹痛等癥[3]。外敷可治療癰腫、蛇蟲叮咬[4]?,F(xiàn)代藥理研究表明,天南星提取液能抑制HeLa細胞生長,對小白鼠體內(nèi)的腫瘤有抑瘤作用[5],還能誘導人肝癌SMMC-7721細胞凋亡[6]。天南星的化學成分主要為黃酮、生物堿和苷類。2015年版《中華人民共和國藥典》(一部)采用分光光度法對天南星中的總黃酮進行質(zhì)量控制[4],操作較為繁瑣。藥材中水分含量對藥材的質(zhì)量、貯藏、臨床應用等存在重要影響。因此,水分的測定一直是中藥材質(zhì)量控制不可或缺的內(nèi)容。藥典對于天南星水分的控制采用烘干法,測定周期漫長。目前中藥質(zhì)量評價中類似天南星的情況很多,傳統(tǒng)的質(zhì)量控制方法樣品前處理過程繁瑣、測定周期冗長,耗費大量人力、物力,很難滿足藥材質(zhì)量快速評價的現(xiàn)實要求。因此,研究建立操作簡便、快速、清潔的質(zhì)量評價方法成為中藥質(zhì)量評價的一個發(fā)展方向。

    近紅外光譜(near infrared spectroscopy,NIR)技術操作簡便,簡化了樣品前處理過程,滿足結果準確、快速測定的實際需要。目前,NIR技術在藥品生產(chǎn)的在線控制、中藥制劑及中藥材鑒別等方面都有成功應用。通過多元統(tǒng)計分析,剔除噪聲及冗余信息的干擾,建立理想的測定模型以確保模型的精度和穩(wěn)定是NIR定性或定量分析研究的核心內(nèi)容。但是,鑒于NIR光譜的復雜性,譜帶冗余信息較多,為了建立良好測定模型,選擇特征檢測波段,保證模型的準確性是建模的關鍵部分。本研究運用NIR技術,以天南星為研究對象,采用組合間隔偏最小二乘(synergy interval partial least squares,SIPLS)法對建模波段進行優(yōu)選,結合TQ Analyst 9.0軟件,建立天南星中總黃酮及水分的含量測定方法,為天南星的快速質(zhì)量評價提供可供借鑒的方法。

    1 儀器與試藥

    T6型紫外分光光度計,北京普析通用儀器有限責任公司;KQ3200DE型超聲波清洗儀,江蘇省昆山市超聲儀器有限公司;XS105型十萬分之一分析天平,瑞士梅特勒斯托利多公司;Thermo Antaris近紅外掃描儀,美國賽默飛世爾科技有限公司。

    天南星收集于8個省(四川、成都、甘肅、云南、吉林、湖北、湖南、廣西),共100批,經(jīng)中國中醫(yī)科學院中藥資源中心袁媛研究員鑒定為天南星的干燥塊莖。

    2 方法與結果

    2.1 水分測定

    參照2015年版《中華人民共和國藥典》(四部)0832水分測定法項下烘干法進行[7],結果100批天南星的水分含量為7.43%~12.40%,平均值為10.38%。

    2.2 總黃酮含量測定

    采用2015年版《中華人民共和國藥典》(一部)天南星項下含量測定步驟[4]對100批天南星的總黃酮進行含量測定,結果總黃酮含量為0.009%~0.218%,平均值為0.098%。

    2.3 光譜數(shù)據(jù)采集

    100批天南星室溫干燥14 d,粉碎過60目篩。分別取各批次樣品粉末適量,裝入石英樣品杯中,攤平。以空氣做參比,扣除背景,采集光譜圖。采樣方式:積分球漫反射法;采集區(qū)域設置:4000~12 000 cm-1;分辨率:32.0 cm-1;掃描次數(shù):64次;增益:2X;溫度:25 ℃。100個樣品的近紅外掃描結果見圖1。

    圖1 100批天南星樣品NIR圖

    2.4 光譜預處理方法

    采用TQ Analyst 9.0軟件,以校正集預測均方根誤差(RMSEC)、校正集相關系數(shù)(Rc2)、驗證集預測均方根誤差(RMSEP)、驗證集相關系數(shù)(Rp2)為指標,篩選光譜預處理方法[8-9]。采用TQ Analyst 9.0軟件對100批樣品進行隨機樣本劃分,并將樣品的真實值和計算值的偏差作為判定異常樣本的標準。對于水分,以偏差>±0.5%作為異常樣本剔除標準,總黃酮以偏差>±0.3%作為異常樣本剔除標準。最終,水分及總黃酮的測定均剔除7個異常樣本,選取73個樣本為校正集,20個樣本作為驗證集。采用TQ Analyst 9.0軟件進行含量計算,在全波長范圍內(nèi),經(jīng)多元散射矯正(multiplicative signal correction,MSC)、標準正態(tài)變量(standard normal variate,SNV)或恒量(constant)等化學計量學處理方法消除由于樣品顆粒均勻程度的差異造成的光譜差異;經(jīng)一階導數(shù)(1stDR)或二階導數(shù)(2ndDR)、光譜不平滑處理(no smoothing)或平滑濾波(Savitzky-Golay filter,SG)等化學計量學方法消除由于儀器噪聲或基線波動產(chǎn)生的誤差。經(jīng)比較各預處理方法所建模型的RMSEC、Rc2,確定水分及總黃酮較優(yōu)的光譜預處理方法。篩選過程見表1。針對水分和總黃酮均以constant+2ndDR+no smoothing進行光譜預處理的RMSEC數(shù)值最小,真實值和預測值的相關性(Rc2)最優(yōu),潛變量因子數(shù)較小。因此,采用上述方法進行光譜預處理。

    表1 水分及總黃酮光譜預處理參數(shù)篩選

    2.5 建模波段選擇

    由于NIR存在譜帶冗余信息,為保證所建立的模型穩(wěn)定可靠,在建模過程中應對建模波段進行優(yōu)選。本研究在Matlab 2012a平臺下采用SIPLS法[10]分別以光譜非中心化處理或光譜中心化處理2種方法對全波長范圍光譜進行波段劃分。篩選過程參數(shù):非中心化處理后的全波長光譜劃分為20個區(qū)間;中心化處理的全波長光譜劃分為15個區(qū)間。最大潛變量因子10,組合數(shù)3。以潛變量因子數(shù)、RMSEC及Rc2數(shù)值作為選擇最佳檢測波長的標準,將建模后潛變量因子數(shù)和RMSEC均較小而Rc2較大的模型所對應的波長區(qū)間確定為最佳波段區(qū)間。篩選結果見表2。結果顯示:對于水分,采用非中心化處理并將全波段光譜劃分為20個區(qū)間建模效果較好,其中組合區(qū)間[3,15,19],即波長區(qū)間為4613.6~4968.4 cm-1、8871~9226 cm-1、10 645.2~10 299.4 cm-1建模效果最佳;對于總黃酮,采用中心化處理,并將全波段光譜區(qū)分為15個區(qū)間進行建模效果較好,其中組合區(qū)間[2,5,10],即波長范圍4737.3~4849.6 cm-1、5796.2~6269.5 cm-1、8182.6~8635.9 cm-1建模效果最佳。波長篩選結果見圖2,模型的建立結果見圖3,因子數(shù)選擇見圖4。

    表2 水分及總黃酮SIPLS法波長篩選結果

    3 討論

    在NIR模型建立過程中,建模波段的設置是保證模型穩(wěn)健、準確的關鍵。SIPLS法主要用于偏最小二乘建模的波段篩選。將精度較高的幾個波段進行組合,以組合模型的RMSEC值作為判斷模型精度的標準[11],得到最佳波段區(qū)間。采用SIPLS篩選波段,縮小了篩選范圍,增強針對性,減小了波段優(yōu)選的工作量,避免了在近紅外建模過程中波段篩選的盲目性。

    在本研究前期,僅經(jīng)光譜預處理方法,以全波段建立的模型Rc2及RMSEC數(shù)值均不理想,后經(jīng)波段篩選并結合光譜預處理方法得到了較為理想的模型,表明建模波段選擇的重要性。

    本研究以天南星中的水分及總黃酮為考察對象,采用SIPLS法對水分及總黃酮的檢測波長進行了篩選,建立了其含量的NIR預測模型。結果顯示,所建立的NIR測定方法操作簡便、快速、準確,為水分及總黃酮的含量快速檢測提供了方法上的借鑒。

    [1] 毛淑杰,吳連英.天南星(虎掌南星)生、制品鎮(zhèn)靜抗驚厥作用比較研究[J].中國中藥雜志,1994,19(4):218.

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    Study on Content Determination of Moisture and Total Flavoniods of Arisaematis Rhizoma Based on Near Infrared Spectroscopy and Synergy Interval Partial Least Squares

    WANG Wei-hao1,2,3, ZHANG Yong-xin1,3, FENG Wei-hong1,3, YANG Li-xin1,2,3

    Objective To establish the prediction model for near infrared spectroscopy (NIR) content determination of moisture and total flavonoids of Arisaematis Rhizoma. Methods NIR was applied on TQ Analyst 9.0 software and together with synergy interval partial least squares (SIPLS) program in Matlab platform to optimize waveband. The evaluation index of prediction model included root mean square error of calibration (RMSEC), correlation coefficient of calibration (Rc2), root mean square error of prediction (RMSEP) and the correlation coefficient of prediction (Rp2). Results The characteristic wavelength regions for measurement of moisture were 4613.6–4968.4 cm-1, 8871.2–9226 cm-1, and 10 299.4–10 645.2 cm-1. While for total flavonoids, the sensitive wavelength regions were 4376.3–4849.6 cm-1, 5796.2–6269.5 cm-1, and 8182.6–8635.9 cm-1. As a result, the Rc2, RMSEC, Rp2and RMSEP values for prediction of moisture were 0.956 2, 0.332, 0.905 2 and 0.554, respectively. And the Rc2, RMSEC, Rp2and RMSEP values for prediction of total flavoniods were 0.937 7, 0.021, 0.898 8 and 0.027, respectively. Conclusion The established method is simple, rapid and accurate, which can be used as an option for rapid quality evaluation of moisture and total flavonoids of Arisaematis Rhizoma.

    near infrared spectroscopy; Arisaematis Rhizoma; synergy interval partial least squares; moisture; total flavonoids

    10.3969/j.issn.1005-5304.2017.07.017

    R284.1

    A

    1005-5304(2017)07-0072-04

    中醫(yī)藥行業(yè)科研專項(201407003)

    楊立新,E-mail:ayblcx@126.com

    (2016-10-10)

    (2016-10-24;編輯:陳靜)

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