• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    測量土壤中多溴聯(lián)苯和多溴聯(lián)苯醚含量不確定度評定

    2017-06-05 14:17:34余彬彬徐方曦
    中國環(huán)境監(jiān)測 2017年1期
    關(guān)鍵詞:見式聯(lián)苯標(biāo)準(zhǔn)溶液

    余彬彬,牛 禾,徐方曦,丁 苗,王 暉

    臺州市環(huán)境監(jiān)測中心站,浙江 臺州 318000

    測量土壤中多溴聯(lián)苯和多溴聯(lián)苯醚含量不確定度評定

    余彬彬,牛 禾,徐方曦,丁 苗,王 暉

    臺州市環(huán)境監(jiān)測中心站,浙江 臺州 318000

    通過對氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測定土壤中多溴聯(lián)苯和多溴聯(lián)苯醚類化合物含量的不確定度進行評定,分析了測量過程中引入的不確定度來源,求出各不確定度分量,最后合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度并計算相對擴展不確定度。結(jié)果表明,各化合物最大的不確定度分量是方法回收率,約占50%~90%,方法相對擴展不確定度為0.12~0.20。

    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用;多溴聯(lián)苯;多溴聯(lián)苯醚;土壤;不確定度

    多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)和多溴聯(lián)苯(PBBs)作為添加型溴代阻燃劑,因其熱穩(wěn)定性好、阻燃效率高、價格便宜,曾被廣泛用于衣物、家具和電子產(chǎn)品中,但由于該類物質(zhì)同時具有高親脂性、難降解性和生物累積性,近年來逐漸被禁止使用[1-2]。其中多溴聯(lián)苯醚類化合物雖然被禁止生產(chǎn),但如今在生物體[3]和環(huán)境中[4]中仍被頻繁檢測到。美國環(huán)保局(USEPA)EPA 1614方法[5]推薦使用高分辨氣相色譜-質(zhì)譜法分析PBDEs,對儀器及使用者的要求較高。本實驗室建立了同位素稀釋氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測定土壤中18種PBBs和PBDEs的分析方法,通過優(yōu)化前處理技術(shù)和色譜分析條件,易于實現(xiàn)對大量樣品的快速分析[6]。

    為了能夠提供更準(zhǔn)確的數(shù)據(jù),不確定度的評定成了必不可少的部分[7]。根據(jù)《測量不確定度的評定與表示》[8]和《測量不確定度的要求》[9],本文對該方法測定土壤中PBBs和 PBDEs的分析過程中的不確定度進行了評定。在土壤分析過程中[10-15],有關(guān)金屬方面的不確定度評價已經(jīng)有較多文獻報道,但是有機物的不確定度報道較少[16-18],本研究可以給該方面的不確定度評價提供參考。

    1 實驗部分

    1.1 測量儀器和試劑

    7890-5975C氣相色譜質(zhì)譜儀(美國),ASE-300快速溶劑萃取儀(美國),全自動凝膠凈化系統(tǒng)GPC(德國),自動氮吹濃縮儀(美國),QSC-127可調(diào)氮吹儀(中國上海),RE-3000A旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(中國上海)。PBBs和PBDEs標(biāo)準(zhǔn)物購自Accustandard、Wellington lab和Cambridge Isotope Laboratories Ins。

    1.2 測量儀器參數(shù)

    對于低溴代化合物(一溴至七溴代PBBs和PBDEs),采用EI-GC-MS法分析,使用HP-5色譜柱。對于高溴代化合物(八溴至十溴代PBBs和PBDEs),采用NCI-GC-MS法分析,配合DB-5HT色譜柱,具體分析條件可見文獻[5]。

    1.3 測量程序

    測量流程如圖1所示。

    圖1 土壤中PBBs和PBDEs分析流程圖Fig.1 The flow chart of determination for PBBs and PBDEs in soils

    樣品稱量:稱取土壤樣品20 g,加入內(nèi)標(biāo)。

    萃?。菏褂每焖偃軇┹腿x提取土壤中的PBBs及PBDEs。

    濃縮:使用自動氮吹濃縮儀將提取液濃縮至8.0 mL。

    凈化:使用全自動凝膠凈化系統(tǒng)自動取5.0 mL對濃縮液進行凈化并最后定容至5.0 mL。

    濃縮:取4.0 mL凈化液濃縮至1.0 mL,加入進樣內(nèi)標(biāo),進行氣質(zhì)聯(lián)用分析。

    標(biāo)準(zhǔn)溶液:用標(biāo)準(zhǔn)溶液繪制工作曲線。

    1.4 數(shù)學(xué)模型

    土壤中PBBs和PBDEs的含量計算見式(1):

    式中:C(s)為土壤中PBBs和PBDEs含量,μg/kg;X(s)為溶液中PBBs和PBDEs的質(zhì)量濃度,μg/L;m(s)為土壤樣品質(zhì)量,g;V(s)為最后定容體積,mL。

    2 不確定度來源

    對于分析程序,通過因果圖識別所有的不確定度來源,土壤含量計算公式中的參數(shù)值作為圖中作為主要分支,相關(guān)不確定度來源見圖2的因果圖。

    X(s)的不確定度主要來源于樣品前處理ur(Rec)、標(biāo)準(zhǔn)溶液本身和稀釋過程ur(std)、曲線擬合ur(cur)等過程。Rep表示儀器測量的重復(fù)性。

    圖2 相關(guān)不確定度來源分析因果圖Fig.2 The cause and effect diagram of source analysis for relative uncertainty

    3 不確定度分量的量化

    不同的不確定度分量的量化可利用實驗室內(nèi)部確認(rèn)研究中的數(shù)據(jù)。

    3.1 PBBs和PBDEs標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)配制系列標(biāo)準(zhǔn)溶液引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    3.1.1 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    PBBs和PBDEs標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)濃度及貯備液引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度見表1。

    表1 標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)濃度及相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    注:ur(std1)為所購買標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)的相對擴展不確定度;ur(std)為標(biāo)準(zhǔn)溶液通過混合稀釋配制后引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度。

    3.1.2 標(biāo)準(zhǔn)溶液稀釋引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    因此,PBBs和PBDEs標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)引入的相對標(biāo)準(zhǔn)偏差見式(2),具體值見表1。

    (2)

    3.2 標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合引入的相對不確定度

    由標(biāo)準(zhǔn)曲線求標(biāo)準(zhǔn)不確定度[19],計算過程見公式(3):

    (3)

    標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)系列濃度、峰面積、線性方程及標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合產(chǎn)生的標(biāo)準(zhǔn)不確定度見表2和表3。

    注:括號里面的數(shù)值為對應(yīng)的化合物的質(zhì)量濃度,μg/L。下同。

    表3 PBDEs曲線線性方程、相關(guān)系數(shù)及標(biāo)準(zhǔn)曲線擬合產(chǎn)生的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    3.3 稱量產(chǎn)生的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    3.4 定容產(chǎn)生的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    3.5 測量重復(fù)性引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    儀器重復(fù)性(n=11)測量產(chǎn)生的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度如表4所示,計算方法見式(5)。

    表4 儀器重復(fù)性測量產(chǎn)生的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    (5)

    3.6 方法回收率引入的相對標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    對一批樣品共進行21次加標(biāo)回收測試,具體結(jié)果見表5,回收率的相對不確定度見式(6)。

    表5 PBBs和PBDEs的加標(biāo)回收率及精密度

    (6)

    4 計算相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度

    相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度的計算見式(7)。BB-3、BB-15、BB-18、BB-52、BB-101、BB-153、BB-180、BB-194、BB-206、BDE-28、BDE-47、BDE-100、BDE-99、BDE-154、BDE-153、BDE-183、BDE-209、BB-209的相對合成標(biāo)準(zhǔn)不確定度分別為0.069 2、0.059 9、0.084 9、0.063 5、0.067 3、0.089 4、0.088 5、0.078 0、0.088 6、0.075 9、0.098 9、0.086 6、0.101 0、0.080 6、0.080 1、0.086 1、0.060 4、0.089 5。

    (7)

    5 計算相對擴展不確定度

    相對擴展不確定度的計算見式(8)。

    Ur(c)=k×ur(c)

    (8)

    式中:Ur(c)為相對擴展不確定度;k為擴展因子,一般選取k=2。BB-3、BB-15、BB-18、BB-52、BB-101、BB-153、BB-180、BB-194、BB-206、BDE-28、BDE-47、BDE-100、BDE-99、BDE-154、BDE-153、BDE-183、BDE-209、BB-209的相對擴展不確定度分別為0.14、0.12、0.17、0.13、0.13、0.18、0.18、0.16、0.18、0.15、0.20、0.17、0.20、0.16、0.16、0.17、0.12、0.18。

    6 結(jié)論

    方法回收率引入的不確定度是最大的分量,即樣品前處理產(chǎn)生的不確定度。本研究不確定度的評估結(jié)果表明,氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用法測定土壤中PBBs和PBDEs含量可取得較滿意的結(jié)果,有效降低不確定度的最有效措施是降低前處理引起的誤差。該法可以適合于其他類似實驗中的不確定度評價。

    [1] 蔡亞岐, 牟世芬, 江桂斌. 色譜在環(huán)境分析中的應(yīng)用[M]. 北京: 化學(xué)工業(yè)出版社,2009:33-37.

    CAI Yaqi, MOU Shifen, JIANG Guibin. Application of chromatography for environmental analysis[M]. Beijig: Chemical Industry Press, 2009: 33-37.

    [2] 李昆,趙高峰,周懷東,等.凝膠滲透色譜-硅膠柱-氣相色譜-負化學(xué)離子源質(zhì)譜測定生物介質(zhì)中49種BFRs類化合物[J].中國環(huán)境監(jiān)測,2014,30(1):119-124.

    LI Kun, ZHAO Gaofeng, ZHOU Huaidong, et al. Analysis of 49 BFRs in biological medium by gas chromatography-mass spectrometry-negtive chmeical ionization with gel permeation cromatography and silical-gel column[J]. Environmental Monitoring in China, 2014,30(1):119-124.

    [3] ZHAO G F, WANG Z J, ZHOU H D,et al. Burdens of PBBs, PBDEs, and PCBs in tissues of the cancer patients in the e-waste disassembly site in Zhejiang, China[J]. Science of the Total Environment, 2009, 407(17): 4 831-4 837.

    [4] WANG H M, YU Y J, HAN M, et al. Estimated PBDE and PBB Congeners in soils from an electronics waste disposal site [J]. Bulletin of Environmental Contamination and Toxicology, 2009, 83(6): 789-793.

    [5] United States Environmental Protection Agency. US EPA method 1614, brominated diphenyl ethers in water soil, sediment and tissue by HRGC/HRMS[S]. [2007-08-01].http://www.docin.com/p-520466858. html.

    [6] 余彬彬, 方鋮, 饒欽全, 等. 氣相色譜質(zhì)譜法分析土壤中多溴聯(lián)苯和多溴聯(lián)苯醚類化合物[J]. 分析化學(xué), 2011, 39(6): 833-838.

    YU Binbin, FANG Cheng, RAO Qinquan, et al. Determination of polybrominated diphenyl ethers and polybromominated biphenyls in soil by gas chromatography-mass spectrometry[J]. Chinese Journal of Analytical Chemistry, 2011, 36(6): 833-838.

    [7] 張書平, 李宏佩, 辛亞洲, 等. 監(jiān)測分析儀器的不確定度實驗是保證監(jiān)測結(jié)果準(zhǔn)確的手段之一[J]. 中國環(huán)境監(jiān)測, 2000, 16(3): 53-54.

    ZHANG Shuping, LI Hongpei, XIN Yazhou, et al. Uncertainty tests of monitoring instrument is one of means that to guarantee the monitoring results in exact [J]. Environmental Monitoring in China, 2000, 16(3): 53-54.

    [8] 國家質(zhì)量檢驗檢疫監(jiān)督總局. 測量不確定評定與表示: JJF 1059.1-2012 [S].[2013-11-19]. http://www.docin.com/p-727842686.html.

    [9] 中國合格評定國家認(rèn)可委員會.測量不確定度的要求: CNAS-CL07 [S].[2011-04-05] http://wenku.baidu.com/view/b6dfad4c852458fb770b5608.html.

    [10] 王如海, 蔣倩, 朱小芳, 等. 原子吸收測定土壤鎳的測量不確定度評定研究[J].土壤, 2014, 46(1):139-144.

    WANG Ruhai, JIANG Qian, ZHU Xiaofang, et al. Evaluation of measurement uncertainty in determining Ni in soil by flame atomic absorption spectrometry[J]. Soils, 2014, 46(1):139-144.

    [11] 魯言波, 蔡明招, 洪榕. 用波長色散X 射線熒光光譜測定土壤中鉻的不確定度[J]. 中國環(huán)境監(jiān)測, 2009, 25(3): 48-50.

    LU Yanbo, CAI Mingzhao, HONG Rong. Analyzes the uncertainty of chromium in soil with WDXRF[J]. Environmental Monitoring in China, 2009, 25(3): 48-50.

    [12] 邢雁, 李勇澤, 趙瑋. 原子吸收光譜法測定土壤中有效銅和鋅的不確定度評估[J].光譜實驗室, 2012, 29(2): 1 164-1 167.

    XING Yan, LI Yongze, ZHAO Wei. Uncertainty evaluation in measurement of effective copper and zinc in soil by AAS[J]. Chinese Journal of Spectroscopy Laboratory, 2012, 29(2): 1 164-1 167.

    [13] 陳建寧, 王延花, 毛富仁. 微波消解-ICP法測定土壤中重金屬元素的不確定度評定[J]. 中國環(huán)境監(jiān)測, 2014, 30(2): 129-134.

    CHEN Jianning, WANG Yanhua, MAO Furen. Evaluation on uncertainty of heavy metal in the soil determined by ICP with microwave digestion[J]. Environmental Monitoring in China, 2014, 30(2)2: 129-134.

    [14] 陳素蘭, 池靖, 陳波, 等. X射線熒光光譜法測定土壤樣品中鉛的不確定度評定[J]. 中國環(huán)境監(jiān)測, 2008, 24(6): 43-47.

    CHEN Sulan, CHI Jing, CHEN Bo, et al. Uncertainty evaluation of measurement results for the determination of lead in soil sample by X-ray fluorescence spectrometry[J]. Environmental Monitoring in China, 2008,24(6): 43-47.

    [15] 陸華, 趙吉昉. 土壤中六六六和滴滴涕殘留量的測量不確定度評定[J]. 環(huán)境研究與監(jiān)測, 2011, 24(1): 28-31.

    LU Hua, ZHAO Jifang. Uncertainty evaluation for the determination results of BHCs and DDTs in soil[J]. Environmental Study and Monitoring, 2011, 24(3): 28-31.

    DU Bing, LIU Aimin, HUANG Yeru. Uncertainty evaluation of the determination of toxic equivalent quantity of polychlorinated dibenzo-p-dioxins and dibenzofurans in soils by isotope dilution hgh resolution gas chromatography and high resolution mass spectrometry[J]. Chinese Journal of Chromatography, 2014, 32(9): 967-970.

    [17] 董亮, 張烴, 史雙昕, 等. 土壤和沉積物中持久性有機污染物分析的不確定度評估[J]. 化學(xué)分析計量, 2011, 20(2): 19-23.

    DONG Liang, ZHANG Ting, SHI Shuangting, et al. Evaluation of uncertainty in persistent organic pollution analysis of soils and sediment [J]. Chemical Analysis and Meterage, 2011, 20(2): 19-23.

    [18] 李婧. 土壤中有機磷農(nóng)藥分析過程中不確定度的來源及評定[J]. 中國環(huán)境監(jiān)測, 2011, 27(4): 15-18.

    LI Jing. Evaluation of uncertainty in organic pollutants analysis[J]. Environmental Monitoring in China, 2011, 27(4): 15-18.

    [19] 張明, 唐訪良, 徐建芬, 等. 超高效液相色譜法測定地表水中多環(huán)芳烴實驗分析測量不確定度評定[J]. 環(huán)境科學(xué)導(dǎo)刊, 2012, 31 (5): 122-127.

    ZHANG Ming, TANG Fangliang, XU Jianfen, et al. An evaluation of the measuring uncertainty in determination of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the surface water by the ultra-performance liquid chromatography (UPLC) [J]. Environmental Science Survey, 2012, 31 (5): 122-127.

    Evaluation on the Uncertainty in Determination of Polybrominated Biphenyls and Polybrominated Diphenyl Ethers in Soil using Gas-Chromatography Mass Spectrometry

    YU Binbin, NIU He, XU Fangxi, DING Miao, WANG Hui

    Environmental Monitoring Center of Taizhou, Taizhou 318000, China

    The study is to evaluate the uncertainty in determination of polybrominated biphenyls (PBBs) and polybrominated diphenyl ethers (PBDEs) in soils by using Gas-Chromatography Mass Spectrometry. The sources of uncertainty produced in measurement process were analyzed. Each uncertainty components were calculated to combine the standard uncertainty, and then the relative expanded uncertainty was proposed. The results showed that the predominant uncertainty component for compounds was method recovery with a proportion of 50%-90%. The relative expanded uncertainty of the method was 0.12-0.20.

    GC-MS; PBBs; PBDEs; soil; uncertainty

    2016-01-26;

    2016-05-22

    余彬彬(1982-),女,浙江臺州人,博士,高級工程師。

    牛 禾

    X830.5

    A

    1002-6002(2017)01- 0121- 06

    10.19316/j.issn.1002-6002.2017.01.18

    猜你喜歡
    見式聯(lián)苯標(biāo)準(zhǔn)溶液
    高速公路下穿既有鐵路橋橋墩基底承載力驗算*
    公路與汽運(2024年1期)2024-03-07 03:02:06
    低溫下船用鋼材彈塑性曲線研究
    河南科技(2023年1期)2023-02-11 12:17:04
    Effects of Landau damping and collision on stimulated Raman scattering with various phase-space distributions
    碘標(biāo)準(zhǔn)溶液的均勻性、穩(wěn)定性及不確定度研究
    橋(門)式起重機起升機構(gòu)高速浮動軸設(shè)計
    Portal vein embolization for induction of selective hepatic hypertrophy prior to major hepatectomy: rationale, techniques, outcomes and future directions
    標(biāo)準(zhǔn)溶液配制及使用中容易忽略的問題
    中國氯堿(2016年9期)2016-11-16 03:07:39
    2,2’,4,4’-四溴聯(lián)苯醚對視黃醛受體和雌激素受體的影響
    新型聯(lián)苯四氮唑沙坦類化合物的合成
    九硝基三聯(lián)苯炸藥的合成及表征
    化工進展(2015年3期)2015-11-11 09:08:25
    99热国产这里只有精品6| 777米奇影视久久| 成人免费观看视频高清| 动漫黄色视频在线观看| 午夜91福利影院| 国产高清国产精品国产三级| 久久久久国内视频| 深夜精品福利| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 老司机福利观看| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 999久久久国产精品视频| 国产在视频线精品| 人人澡人人妻人| 超色免费av| 岛国毛片在线播放| 乱人伦中国视频| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 国产深夜福利视频在线观看| 欧美激情久久久久久爽电影 | 欧美 日韩 精品 国产| 精品高清国产在线一区| 亚洲精品国产色婷婷电影| av片东京热男人的天堂| 国产黄色免费在线视频| 老司机影院毛片| 亚洲欧美色中文字幕在线| 欧美精品亚洲一区二区| 国产成人免费无遮挡视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产精华一区二区三区| 欧美日韩乱码在线| 叶爱在线成人免费视频播放| 黄色女人牲交| 亚洲国产欧美日韩在线播放| www日本在线高清视频| 99精品在免费线老司机午夜| 高清在线国产一区| 99热国产这里只有精品6| 亚洲av日韩在线播放| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 欧美 日韩 精品 国产| 99国产精品一区二区三区| 9191精品国产免费久久| 国产成人av激情在线播放| 国产精品亚洲av一区麻豆| 18在线观看网站| 国产男女超爽视频在线观看| 国产av一区二区精品久久| 日韩免费av在线播放| 免费日韩欧美在线观看| 一级毛片女人18水好多| 国产单亲对白刺激| 午夜成年电影在线免费观看| 最新的欧美精品一区二区| 免费高清在线观看日韩| 另类亚洲欧美激情| 亚洲精品在线观看二区| 国产精品1区2区在线观看. | 天堂中文最新版在线下载| 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 热re99久久精品国产66热6| 韩国av一区二区三区四区| tocl精华| 天堂中文最新版在线下载| 国产精品二区激情视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 欧美性长视频在线观看| 丁香六月欧美| xxxhd国产人妻xxx| 在线播放国产精品三级| 99久久精品国产亚洲精品| 免费观看a级毛片全部| 久久精品亚洲av国产电影网| 一个人免费在线观看的高清视频| 久久精品国产a三级三级三级| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 女性被躁到高潮视频| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 男人操女人黄网站| 亚洲七黄色美女视频| 黑丝袜美女国产一区| 捣出白浆h1v1| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 久热这里只有精品99| 韩国精品一区二区三区| 午夜两性在线视频| netflix在线观看网站| 久久影院123| 成年女人毛片免费观看观看9 | 午夜福利在线观看吧| 久久久国产精品麻豆| 1024香蕉在线观看| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 久久人人97超碰香蕉20202| 老司机亚洲免费影院| 亚洲成人手机| 久久国产精品人妻蜜桃| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 丰满迷人的少妇在线观看| tocl精华| 在线看a的网站| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 欧美+亚洲+日韩+国产| 三上悠亚av全集在线观看| 高清在线国产一区| 黄频高清免费视频| 亚洲专区中文字幕在线| 成人18禁在线播放| 国产av精品麻豆| 日本黄色视频三级网站网址 | 中出人妻视频一区二区| 欧美激情 高清一区二区三区| 国产日韩一区二区三区精品不卡| av有码第一页| 在线观看66精品国产| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 亚洲专区国产一区二区| 色婷婷av一区二区三区视频| 深夜精品福利| ponron亚洲| 国产精品综合久久久久久久免费 | 日韩欧美国产一区二区入口| 国产成人欧美| 在线观看66精品国产| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 精品国内亚洲2022精品成人 | 操美女的视频在线观看| 久久精品亚洲av国产电影网| 丝袜美腿诱惑在线| 成在线人永久免费视频| 极品教师在线免费播放| 1024视频免费在线观看| 视频区欧美日本亚洲| 深夜精品福利| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 亚洲欧美一区二区三区久久| 我的亚洲天堂| 9色porny在线观看| 国产男女内射视频| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 国产色视频综合| 欧美成狂野欧美在线观看| 免费在线观看黄色视频的| 中文欧美无线码| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 久久人妻熟女aⅴ| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 久久狼人影院| 日本欧美视频一区| 国产淫语在线视频| 一边摸一边做爽爽视频免费| 色播在线永久视频| 亚洲精品av麻豆狂野| 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| 成人18禁在线播放| 国产片内射在线| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲免费av在线视频| 亚洲精品乱久久久久久| av片东京热男人的天堂| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产成人精品无人区| 最近最新中文字幕大全免费视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 在线观看舔阴道视频| 久久ye,这里只有精品| 久久久国产一区二区| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 美女扒开内裤让男人捅视频| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 黄色片一级片一级黄色片| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 中国美女看黄片| 久久久久久久久久久久大奶| 啪啪无遮挡十八禁网站| av超薄肉色丝袜交足视频| 69av精品久久久久久| 狠狠狠狠99中文字幕| 男女之事视频高清在线观看| 午夜亚洲福利在线播放| 超色免费av| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 精品久久久久久久毛片微露脸| 亚洲久久久国产精品| 国产三级黄色录像| 午夜福利免费观看在线| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲av美国av| 一本大道久久a久久精品| 国产99白浆流出| 下体分泌物呈黄色| 国产精品免费视频内射| 久久香蕉精品热| 亚洲精品中文字幕在线视频| 人妻 亚洲 视频| 一二三四社区在线视频社区8| 精品亚洲成国产av| 啦啦啦免费观看视频1| 久久狼人影院| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产一区在线观看成人免费| 天天影视国产精品| 亚洲精品一二三| 亚洲九九香蕉| 国产精华一区二区三区| 国产国语露脸激情在线看| 久久这里只有精品19| 女警被强在线播放| av网站在线播放免费| 国产高清videossex| 免费在线观看日本一区| netflix在线观看网站| 少妇 在线观看| 久久久久久人人人人人| 丝瓜视频免费看黄片| 一级a爱片免费观看的视频| 人妻 亚洲 视频| 美女高潮到喷水免费观看| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 最近最新免费中文字幕在线| 香蕉国产在线看| 两人在一起打扑克的视频| 国产男女内射视频| 亚洲在线自拍视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 少妇的丰满在线观看| 亚洲人成伊人成综合网2020| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 免费观看精品视频网站| 午夜福利影视在线免费观看| 热99国产精品久久久久久7| 高潮久久久久久久久久久不卡| 在线观看日韩欧美| 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲精华国产精华精| 亚洲人成77777在线视频| 久久久国产精品麻豆| 99国产精品免费福利视频| 亚洲七黄色美女视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 日韩有码中文字幕| 女人被狂操c到高潮| 国产精品久久电影中文字幕 | 69精品国产乱码久久久| bbb黄色大片| 成人三级做爰电影| √禁漫天堂资源中文www| 两个人看的免费小视频| 亚洲国产欧美网| 亚洲一区二区三区不卡视频| 亚洲五月色婷婷综合| 757午夜福利合集在线观看| 精品福利观看| 12—13女人毛片做爰片一| 午夜精品国产一区二区电影| 在线观看一区二区三区激情| 欧美黑人精品巨大| 在线天堂中文资源库| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 麻豆国产av国片精品| 精品午夜福利视频在线观看一区| 欧美日韩福利视频一区二区| 操美女的视频在线观看| 国产片内射在线| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 国产精品国产高清国产av | 五月开心婷婷网| 久久中文字幕人妻熟女| 一区二区三区精品91| 女人被狂操c到高潮| 欧美大码av| 91九色精品人成在线观看| 热99国产精品久久久久久7| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 叶爱在线成人免费视频播放| 操出白浆在线播放| 精品国产乱子伦一区二区三区| 免费在线观看日本一区| 咕卡用的链子| 亚洲欧美激情在线| 国产男靠女视频免费网站| 99热只有精品国产| 国产伦人伦偷精品视频| a在线观看视频网站| 校园春色视频在线观看| 日韩免费高清中文字幕av| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 成人av一区二区三区在线看| 久久久精品免费免费高清| 五月开心婷婷网| 免费人成视频x8x8入口观看| 国产精品亚洲av一区麻豆| 色播在线永久视频| 丝袜在线中文字幕| av在线播放免费不卡| 成人亚洲精品一区在线观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| av片东京热男人的天堂| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 一边摸一边抽搐一进一出视频| av免费在线观看网站| 91成人精品电影| 深夜精品福利| 久久久久久久精品吃奶| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 老司机福利观看| 色播在线永久视频| 日韩中文字幕欧美一区二区| 欧美av亚洲av综合av国产av| 成年人免费黄色播放视频| 久久久久久久精品吃奶| e午夜精品久久久久久久| 亚洲欧美一区二区三区久久| 飞空精品影院首页| 国产不卡av网站在线观看| 国产精品久久视频播放| 可以免费在线观看a视频的电影网站| 高清在线国产一区| 不卡av一区二区三区| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 日韩欧美三级三区| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 18在线观看网站| 国产精品欧美亚洲77777| 欧美国产精品va在线观看不卡| 757午夜福利合集在线观看| videos熟女内射| 五月开心婷婷网| 18在线观看网站| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 色综合婷婷激情| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 中文亚洲av片在线观看爽 | 大香蕉久久成人网| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 在线播放国产精品三级| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 日本a在线网址| 日韩有码中文字幕| 黄色a级毛片大全视频| 国产精品1区2区在线观看. | 精品乱码久久久久久99久播| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 最新在线观看一区二区三区| 看片在线看免费视频| 丝袜在线中文字幕| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 性少妇av在线| 久久国产亚洲av麻豆专区| 身体一侧抽搐| 高清视频免费观看一区二区| 制服诱惑二区| 欧美久久黑人一区二区| 妹子高潮喷水视频| 中文字幕人妻丝袜一区二区| 国产欧美日韩一区二区精品| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 久久香蕉精品热| 深夜精品福利| 久久性视频一级片| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 777久久人妻少妇嫩草av网站| 涩涩av久久男人的天堂| 天天添夜夜摸| av片东京热男人的天堂| 91在线观看av| 国产xxxxx性猛交| 叶爱在线成人免费视频播放| 欧美丝袜亚洲另类 | 午夜福利乱码中文字幕| 1024视频免费在线观看| 正在播放国产对白刺激| 亚洲精品成人av观看孕妇| 1024香蕉在线观看| 中国美女看黄片| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 国产aⅴ精品一区二区三区波| 欧美大码av| 在线观看免费高清a一片| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 激情在线观看视频在线高清 | 两个人免费观看高清视频| 亚洲av成人av| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美日韩成人在线一区二区| 人人妻人人澡人人看| 老司机午夜福利在线观看视频| 色尼玛亚洲综合影院| 国产成人精品久久二区二区免费| 老司机亚洲免费影院| 十八禁高潮呻吟视频| 国产午夜精品久久久久久| 国产av又大| 成人影院久久| 久久精品国产综合久久久| 亚洲国产精品sss在线观看 | 搡老岳熟女国产| 中亚洲国语对白在线视频| 久久热在线av| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 色94色欧美一区二区| 欧美丝袜亚洲另类 | 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 搡老熟女国产l中国老女人| 国产精品国产av在线观看| 国产极品粉嫩免费观看在线| 免费日韩欧美在线观看| 人妻 亚洲 视频| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 欧美最黄视频在线播放免费 | 91老司机精品| 久久久久久人人人人人| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 精品国产一区二区久久| 欧美国产精品va在线观看不卡| 一a级毛片在线观看| 一级作爱视频免费观看| 国产免费男女视频| 深夜精品福利| 亚洲一区高清亚洲精品| 亚洲成人免费电影在线观看| 久久中文字幕人妻熟女| 亚洲欧洲精品一区二区精品久久久| 国产高清视频在线播放一区| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 国产区一区二久久| 下体分泌物呈黄色| 精品乱码久久久久久99久播| 很黄的视频免费| 九色亚洲精品在线播放| 美女高潮到喷水免费观看| 国产精品欧美亚洲77777| 老熟妇仑乱视频hdxx| 天天操日日干夜夜撸| 精品国内亚洲2022精品成人 | 高清视频免费观看一区二区| 一进一出好大好爽视频| 中文欧美无线码| 丝袜美足系列| 1024香蕉在线观看| 亚洲免费av在线视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲av欧美aⅴ国产| 丰满迷人的少妇在线观看| 99久久人妻综合| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 成年女人毛片免费观看观看9 | 亚洲欧美日韩另类电影网站| av片东京热男人的天堂| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 国产成人av教育| 成人特级黄色片久久久久久久| 91成年电影在线观看| 伦理电影免费视频| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 又大又爽又粗| netflix在线观看网站| 久久天堂一区二区三区四区| 91麻豆av在线| 99久久人妻综合| 嫁个100分男人电影在线观看| 免费观看精品视频网站| 精品久久久久久,| 在线观看免费午夜福利视频| 下体分泌物呈黄色| 亚洲人成77777在线视频| 国产激情久久老熟女| 老司机靠b影院| 久久精品国产亚洲av高清一级| 国产精品一区二区在线不卡| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 亚洲午夜理论影院| 国产淫语在线视频| 免费在线观看黄色视频的| www日本在线高清视频| 91精品三级在线观看| 在线av久久热| 老汉色∧v一级毛片| 丝袜美腿诱惑在线| 欧美大码av| 精品久久久久久,| 欧美成狂野欧美在线观看| 91九色精品人成在线观看| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲人成伊人成综合网2020| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 亚洲视频免费观看视频| 99热网站在线观看| 国产亚洲av高清不卡| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 制服人妻中文乱码| 精品亚洲成a人片在线观看| 最新的欧美精品一区二区| av电影中文网址| 99国产精品免费福利视频| 欧美国产精品一级二级三级| 日本五十路高清| 欧美精品一区二区免费开放| 国产精品国产高清国产av | 亚洲综合色网址| 成人av一区二区三区在线看| 欧美在线一区亚洲| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲男人天堂网一区| www.熟女人妻精品国产| 丁香欧美五月| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 麻豆成人av在线观看| 亚洲精品自拍成人| 曰老女人黄片| 欧美激情极品国产一区二区三区| 日韩欧美在线二视频 | 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲精品国产色婷婷电影| 在线观看一区二区三区激情| 国产精品美女特级片免费视频播放器 | 欧美精品人与动牲交sv欧美| 一本大道久久a久久精品| 精品国产乱码久久久久久男人| 久久热在线av| 高清视频免费观看一区二区| xxx96com| 1024香蕉在线观看| xxxhd国产人妻xxx| 精品国产美女av久久久久小说| 亚洲免费av在线视频| 成人国产一区最新在线观看| 制服诱惑二区| 中文亚洲av片在线观看爽 | 91老司机精品| 深夜精品福利| 欧美精品av麻豆av| 国产真人三级小视频在线观看| 后天国语完整版免费观看| 少妇 在线观看| 国产亚洲精品久久久久5区| 国产1区2区3区精品| 日本黄色日本黄色录像| 久久久久久久久免费视频了| 一区二区日韩欧美中文字幕| 欧美另类亚洲清纯唯美| 国产精品久久久av美女十八| 很黄的视频免费| 国产深夜福利视频在线观看| 女警被强在线播放| 亚洲精品国产区一区二| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | bbb黄色大片| 热re99久久精品国产66热6| 交换朋友夫妻互换小说| 亚洲专区字幕在线| 国产免费现黄频在线看| av国产精品久久久久影院| 宅男免费午夜| 色尼玛亚洲综合影院| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 悠悠久久av| 国产av又大| 国产精品综合久久久久久久免费 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 在线观看一区二区三区激情| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 国产成人av教育| ponron亚洲| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 精品福利观看| 久久亚洲真实| 亚洲精品成人av观看孕妇| 最新的欧美精品一区二区| 一边摸一边做爽爽视频免费| 桃红色精品国产亚洲av| 12—13女人毛片做爰片一| 免费观看a级毛片全部| 国产99白浆流出| 久久午夜亚洲精品久久| 日韩中文字幕欧美一区二区| 中国美女看黄片| 一级a爱视频在线免费观看| 久久亚洲真实| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲在线自拍视频| 日韩欧美三级三区| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲第一青青草原| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲国产看品久久| 色综合欧美亚洲国产小说| 欧美在线黄色| 成熟少妇高潮喷水视频| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 免费在线观看亚洲国产| 99国产极品粉嫩在线观看| 亚洲成a人片在线一区二区| 国产精品影院久久| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 纯流量卡能插随身wifi吗| 国产成人av教育| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 最新在线观看一区二区三区| 国产成人系列免费观看| 成人国语在线视频| 一级a爱片免费观看的视频| 国产精品永久免费网站| 国产不卡av网站在线观看|