• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    納米雜化酚醛樹脂粘接性能的研究*

    2017-05-18 03:46:19張銀銀劉曉輝王雅珍張大勇
    化學(xué)與粘合 2017年2期
    關(guān)鍵詞:殘?zhí)?/a>酚醛樹脂雜化

    張銀銀,劉曉輝,王雅珍,張大勇,徐 博

    (1.齊齊哈爾大學(xué) 化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,黑龍江 齊齊哈爾 161005;2.黑龍江省科學(xué)院 高技術(shù)研究院,黑龍江 哈爾濱 150020)

    試驗(yàn)與研究Test and Research

    納米雜化酚醛樹脂粘接性能的研究*

    張銀銀1,2,劉曉輝2,王雅珍1**,張大勇2,徐 博2

    (1.齊齊哈爾大學(xué) 化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,黑龍江 齊齊哈爾 161005;2.黑龍江省科學(xué)院 高技術(shù)研究院,黑龍江 哈爾濱 150020)

    分別采用納米SiO2、納米SiC,、納米Al(OH)3粒子對酚醛樹脂進(jìn)行雜化改性,借助剪切強(qiáng)度、熱老化和TG/DTA測試方法對其粘接性能和高溫?zé)岱€(wěn)定性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明,三種納米粒子的加入都能不同程度地影響酚醛樹脂的粘接性能和高溫?zé)岱€(wěn)定性能。其中加入5%納米SiC粒子和7%納米Al(OH)3粒子明顯提高了酚醛樹脂的粘接性能,但降低了樹脂的高溫?zé)岱€(wěn)定性能,加入5%~7%納米SiO2粒子可顯著提高酚醛樹脂的粘接性能和高溫?zé)岱€(wěn)定性能。

    酚醛樹脂;納米粒子;雜化;膠黏劑

    前言

    酚醛樹脂具有制備原材料易得、生產(chǎn)工藝和設(shè)備簡單、價(jià)格低廉、較好的力學(xué)性能、耐熱性能、優(yōu)良的電絕緣性能及殘?zhí)柯矢叩忍攸c(diǎn),其被廣泛應(yīng)用于電子電氣、汽車制造、機(jī)械等方面,己經(jīng)成為工業(yè)應(yīng)用上不可缺少的功能性材料。但酚醛樹脂存在交聯(lián)密度高、韌性較差以及主鏈上亞甲基及酚羥基容易氧化、耐熱性較差的缺點(diǎn),從而使酚醛樹脂的應(yīng)用范圍受到了一定限制,不能滿足當(dāng)代高新技術(shù)領(lǐng)域的要求,所以對酚醛樹脂進(jìn)行各種改性是目前酚醛領(lǐng)域的研究重點(diǎn)[1~4]。自1984年第一次提出了納米復(fù)合材料的概念以來,納米復(fù)合材料已逐漸成為科學(xué)研究的熱點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn)將納米材料添加到聚合物中能顯著改善材料的力學(xué)性能、摩擦性能和耐熱性能[5~6]。

    本文采用納米SiO2、納米SiC、納米Al(OH)3對酚醛樹脂進(jìn)行雜化改性,制備納米雜化酚醛樹脂膠黏劑,對其粘接性能和耐熱性能進(jìn)行了研究。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)原料

    熱固性酚醛樹脂(固含量67%),自制;SiO2粉體(20nm),南京天行新材料有限公司;SiC粉體(30nm),上海杳田新材料科技有限公司;Al(OH)3(10nm),杭州萬景新材料有限公司;丁酮(化學(xué)純),北京化工廠。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    將經(jīng)過表面處理的SiO2粉體按酚醛樹脂質(zhì)量比的1%、3%、5%、7%、9%分散于丁酮中,然后與酚醛樹脂共混,室溫下超聲分散30min,制得納米SiO2雜化酚醛樹脂膠黏劑(SiO2/PF);將經(jīng)過KH550表面處理的納米SiC粉體按酚醛樹脂質(zhì)量比的1%、3%、5%、7%分散于丁酮中,然后與酚醛樹脂共混,室溫下超聲分散30min,制得納米SiC雜化酚醛樹脂膠黏劑(SiC/PF);將納米Al(OH)3粉體按酚醛樹脂質(zhì)量比的1%、3%、5%、7%分散于丁酮中,然后與酚醛樹脂共混,室溫下超聲分散30min,制得納米Al(OH)3雜化酚醛樹脂膠黏劑(Al(OH)3/PF)。

    1.3 性能測試

    1.3.1 拉伸剪切強(qiáng)度測試

    膠黏劑室溫拉伸剪切強(qiáng)度測試方法按GB/T 7124-1986執(zhí)行;膠黏劑高溫拉伸剪切強(qiáng)度測試方法,按GJB444-1988執(zhí)行。試片處理方法:用80目氧化鋁砂布打磨試片,直至顯出新的表面;用乙酸乙酯擦拭試片,除去試片表面的污物,干燥備用;在經(jīng)處理過的試片表面上涂一薄層膠,室溫下晾置10~15min,然后涂第二遍,室溫下晾置10~15min后,放入85℃烘箱中,烘10~15min,合攏試件;固化條件:220℃/4h,固化壓力0.1~0.4MPa。

    1.3.2 熱老化強(qiáng)度

    按照1.3.1方法將試片固化后,放入350℃的烘箱中老化2h,冷卻至室溫,然后按照GB/T7124-1986拉伸剪切方法測試試樣常溫剪切強(qiáng)度,按照GJB444-1988拉伸剪切測試方法測試試樣高溫剪切強(qiáng)度。

    1.3.3 熱失重分析(TGA)

    采用PERKIN ELMER公司DIAMOND TG/DTA分析儀,空氣/氮?dú)鈿夥諟y試,測試溫度范圍:室溫~800℃,升溫速率:10℃/min,測定固化樣品質(zhì)量隨溫度的變化。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 納米雜化酚醛樹脂剪切強(qiáng)度分析

    2.1.1 納米SiO2雜化酚醛樹脂粘接性能分析

    由圖1、圖2可以看出,SiO2含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度最高,達(dá)到了10.82MPa,較未加入SiO2的酚醛樹脂提高了29%;SiO2含量為7%時(shí)350℃剪切強(qiáng)度最高,達(dá)到了7.75MPa,較未加入SiO2的酚醛樹脂提高了43%;350℃/2h老化后,SiO2含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度最高,分別達(dá)到了5.88MPa和4.64MPa,較未加入SiO2的樹脂分別提高了41%和 18%。這是由于經(jīng)表面處理的SiO2表面富含-OR等活性基團(tuán),與酚醛樹脂中的活性羥基等發(fā)生縮合反應(yīng)形成部分Si-O-C共價(jià)鍵,改善了樹脂基體與無機(jī)納米粒子的界面相容性,提高了兩者之間的結(jié)合力。繼續(xù)增加納米SiO2的加入量,剪切強(qiáng)度呈下降趨勢,這可能是由于過量的SiO2可能會產(chǎn)生顆粒間的大量團(tuán)聚,在樹脂中的分散性及其與樹脂的界面粘結(jié)狀況不好,從而影響樹脂的強(qiáng)度[7]。

    圖1 SiO2/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.1 The shear strength of SiO2/PF resin

    圖2 老化后SiO2/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.2 The shear strength of SiO2/PF resin after aging

    2.1.2 納米SiC雜化酚醛樹脂粘接性能分析

    由圖3、圖4可以看出,SiC含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度相對最高,分別達(dá)到了9.23MPa和6.30MPa,較酚醛樹脂分別提高了18%和16.7%;350℃/2h老化后,SiC含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度相對最高,達(dá)到了4.81MPa,較酚醛樹脂提高了54.7%,SiC含量為5%時(shí)次之,較酚醛樹脂提高了48%;老化后350℃剪切強(qiáng)度變化不明顯,總體呈減小趨勢,強(qiáng)度不如酚醛樹脂高。綜合測試結(jié)果,SiC含量為5%時(shí),綜合剪切強(qiáng)度較高,即SiC的加入提高了酚醛樹脂的粘接性能,而且常溫剪切強(qiáng)度提高得比較明顯,這可能是經(jīng)表面處理的SiC由于硅烷偶聯(lián)劑的“分子橋”作用而使其與酚醛樹脂以化學(xué)鍵“偶聯(lián)”起來,獲得良好連接的緣故[8~9]。

    圖3 SiC/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.3 The shear strength of SiC/PF resin

    圖4 老化后SiC/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.4 The shear strength of SiC/PF resin after aging

    2.1.3 納米Al(OH)3雜化酚醛樹脂粘接性能分析

    圖5 Al(OH)3/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.5 The shear strength of Al(OH)3/PF resin

    圖6 老化后Al(OH)3/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.6 The shear strength of Al(OH)3/PF resin after aging

    由圖5、圖6可以看出,當(dāng)Al(OH)3含量為7%時(shí),常溫剪切強(qiáng)度最高,達(dá)到9.53MPa,較酚醛樹脂提高了20%;350℃剪切強(qiáng)度達(dá)到5.92MPa,較酚醛樹脂提高了11%。350℃/2h老化后,當(dāng)Al(OH)3含量為7%時(shí),常溫剪切強(qiáng)度5.92MPa,較酚醛樹脂提高了58%,老化后高溫剪切強(qiáng)度3.43MPa,較酚醛樹脂提高了23%。這可能是由于納米Al(OH)3粒子尺寸小、比表面積大,與酚醛樹脂結(jié)合能力強(qiáng),對樹脂基體的物理化學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生特殊作用,從而大幅度提高了樹脂的粘接性能[5]。

    2.2 納米雜化酚醛樹脂耐熱分析

    2.2.1 不同納米粒子雜化酚醛樹脂TG分析

    圖7 空氣氣氛下TG曲線Fig.7 The TG curve in the air atmosphere

    圖8 氮?dú)鈿夥障耇G曲線Fig.8 The TG curve in the N2atmosphere

    表1 不同納米粒子雜化改性酚醛樹脂失重5%時(shí)的溫度Table 1 The temperature at which the weight loss rate of different nanoparticles modified phenolic resin is 5%

    表2 不同納米粒子雜化改性酚醛樹脂800℃殘?zhí)繑?shù)據(jù)Table 2 The carbon residue rate of different nanoparticles modified phenolic resin at 800℃

    由圖7、圖8和表1、表2可以看出,納米SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂明顯改善,空氣氣氛下,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到407℃和36%,較普通酚醛樹脂分別提高了34℃和22%。而SiC/PF和Al(OH)3/PF樹脂較普通酚醛樹脂有明顯降低;氮?dú)鈿夥障?,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到396℃和79%,較普通酚醛樹脂分別提高了14℃和23%,而SiC/PF和Al(OH)3/PF樹脂5%失重溫度較普通酚醛樹脂明顯下降,Al(OH)3/PF樹脂殘?zhí)悸试龈摺?/p>

    納米SiC和Al(OH)3的加入降低了樹脂的高溫?zé)岱€(wěn)定性,而適量納米SiO2的加入有效提高了樹脂的耐熱性能,達(dá)到了改性目的[10~11]。

    2.3 不同含量納米SiO2對酚醛樹脂耐熱影響

    圖9 空氣氣氛下TG曲線Fig.9 The TG curve in the air atmosphere

    圖10 氮?dú)鈿夥障耇G曲線Fig.10 The TG curve in the N2atmosphere

    表3 不同含量納米SiO2雜化酚醛樹脂失重5%時(shí)的溫度Table 3 The temperature at which the weight loss rate of different content of nano SiO2modified phenolic resin is 5%

    表4 不同含量粒子雜化改性酚醛樹脂800℃殘?zhí)繑?shù)據(jù)Table 4 The carbon residue rate of different content of nano SiO2modified phenolic resin at 800℃

    由圖9、圖10和表3、表4可以看出,納米SiO2的加入量為3%~9%時(shí),都有效提高了樹脂的耐熱性能,達(dá)到了改性目的[11]。SiO2含量為7%時(shí),空氣氣氛下,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到407℃和36%,較普通酚醛樹脂分別提高了34℃和22%,氮?dú)鈿夥障?,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到396℃和79%,較普通酚醛樹脂分別提高了14℃和23%。

    3 結(jié)論

    (1)5%~7%納米SiO2的加入對酚醛樹脂粘接性能、熱穩(wěn)定性能有明顯提高。SiO2含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂提高了29%;SiO2含量為7%時(shí)350℃剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂提高了43%;350℃/2h老化后,SiO2含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度分別較普通酚醛樹脂提高了41%和18%。SiO2含量為7%時(shí),空氣氣氛下,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別提高了34℃和22%;氮?dú)鈿夥障拢琒iO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別提高了14℃和23%。

    (2)5%納米SiC的加入明顯提高了樹脂的粘接性能,但降低了樹脂的熱穩(wěn)定性。SiC含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度分別較普通酚醛樹脂提高了18%和17%;350℃/2h老化后,常溫剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂提高了48%,350℃剪切強(qiáng)度不如酚醛樹脂高。SiC含量為5%時(shí),空氣氣氛下,SiC/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別降低了2℃和7%;氮?dú)鈿夥障?,SiC/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別降低了15℃和49%。

    (3)7%納米Al(OH)3的加入明顯提高了樹脂的粘接性能,但降低了樹脂的熱穩(wěn)定性。Al(OH)3含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度分別較普通酚醛樹脂提高了20%和11%;350℃/2h老化后,常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂分別提高了58%和23%。Al(OH)3含量為7%時(shí),空氣氣氛下,Al(OH)3/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別降低了9℃和10%;氮?dú)鈿夥障?,Al(OH)3/PF樹脂5%失重溫度較普通酚醛樹脂降低了17℃,800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂提高了10%。

    [1] 唐路林,李乃寧.縮合聚合(高分子化學(xué)叢書)[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2009.

    [2] 黃發(fā)榮,萬里強(qiáng).酚醛樹脂及其應(yīng)用[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2011.

    [3] GARDZIELLA A,PILATO L A,KNOP A.Phenolic resins:Chemistry,Applications,Standardization,Safety and Ecology[M].second ed.Berlin:Springer Verlag,2000.

    [4] 王雅珍,張銀銀,劉曉輝,等.酚醛樹脂納米復(fù)合材料的研究進(jìn)展[J].化學(xué)與黏合,2016,38(2):130~133.

    [5] LI CHANGHONG,FENG YU,HE LIN,et al.Nano-Particles on the nitrile-modified phenolic resin effect of friction wear properties[J].Polymer Materials Science and Engineering,2009,25(2): 59~61.

    [6] YANG BO,WANG CHANGSONG,CHEN LEI,et al.Friction and wear mechanisms of Potassium Titanate Whiskers reinforced phenolic-based friction materials[J].Lubrication Engineering,2010, 35(7):30~35.

    [7]SEYYEDARASHHADDADI,MOHAMMAD MAHDAVIAN-AHADI,FARHANGABBASI.Effect of Nanosilica and Boron Carbide on Adhesion Strength of High Temperature Adhesive Based on Phenolic Resin for Graphite Bonding[J].American Chemical Society,2014,53:11747~11754.

    [8] AIDIN M,MOHAMMAD H A,SAEED B.Effect of nanosilica on the microstructure,thermal properties and bending strength of nanosilica modified carbon fiber/phenolic nanocomposite[J].Composites Part A Applied Science&Manufacturing,2014,63(18):159~167.

    [9] 史麗萍,何春霞,顧紅艷,等.PTFE/Al2O3納米復(fù)合材料的摩擦磨損性能研究[J].工程塑料應(yīng)用,2003,31(9):53~55.

    [10] QI SHUHUA.Preparation of SiC Hybrid phenolic resin composites[J].Harbin Institute of Technology,2006,3:1~4.

    [11] 彭進(jìn),侯永改,張琳琪,等.超硬材料工具納米SiO2酚醛樹脂結(jié)合劑的制備與性能研究[J].金剛石與磨料磨具工程,2007,157(1):50~53.

    Study on the Adhesive Properties of Nano-hybrid Phenolic Resin

    ZHANG Yin-yin1,2,LIU Xiao-hui2,WANG Ya-zhen1,ZHANG Da-yong2and XU Bo2
    (1.College of Chemical Engineering,Qiqihar University,Qiqihar 161005,China;2.Institute of Advanced Technology,Heilongjiang Academy of Sciences,Harbin 150020,China)

    The phenolic resin were modified with SiO2,SiC and Al(OH)3nano particles.The adhesive properties and high temperature thermal stability were studied through the shear strength,thermal aging and TG/DTA tests.The results showed that the adhesive properties and high temperature thermal stability of phenolic resin could be improved by the three kinds of nanoparticles in different degrees.The adhesive properties of phenolic resin containing 5%SiC and 7%Al(OH)3nano particles respectively could be improved significantly,but the high temperature thermal stability of the phenolic resin declined;and both of the adhesive properties and high temperature thermal stability of phenolic resin containing 5%~7%SiO2nanoparticles could be improved significantly.

    Phenolic resin;nanoparticles;hybridization;adhesive

    TQ323.1

    A

    1001-0017(2017)02-0081-05

    2016-10-21

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(編號:21376127),黑龍江省科學(xué)院科學(xué)研究基金項(xiàng)目(編號:2015-YX-03)

    張銀銀(1991-),女,甘肅平?jīng)鋈?,碩士研究生,主要從事高分子合成和膠黏劑的研究。

    **通訊聯(lián)系人:王雅珍(1962-),女,黑龍江齊齊哈爾人,教授,主要研究方向?yàn)楦叻肿硬牧?,E-mail:wyz6166@163.com。

    猜你喜歡
    殘?zhí)?/a>酚醛樹脂雜化
    氣化殘?zhí)颗c低階煤混燃特性及動力學(xué)分析
    α-細(xì)辛腦脂質(zhì)聚合物雜化納米粒的制備及表征
    渣油殘?zhí)恐档亩筷P(guān)聯(lián)分析
    茂名口岸進(jìn)口原油殘?zhí)恐迪嚓P(guān)性影響因素分析
    酚醛樹脂改性脫硫石膏的力學(xué)性能
    元素雜化阻燃丙烯酸樹脂的研究進(jìn)展
    中國塑料(2016年1期)2016-05-17 06:13:00
    化學(xué)教學(xué)中的分子雜化軌道學(xué)習(xí)
    元素雜化阻燃聚苯乙烯的研究進(jìn)展
    中國塑料(2016年11期)2016-04-16 05:25:55
    酚醛樹脂/鍍銀碳纖維導(dǎo)熱復(fù)合材料的制備與性能
    中國塑料(2015年11期)2015-10-14 01:14:15
    加成固化型烯丙基線形酚醛樹脂研究
    中國塑料(2015年1期)2015-10-14 00:58:43
    黄色a级毛片大全视频| 国产欧美日韩一区二区三区在线| 国产精品 欧美亚洲| 黄色怎么调成土黄色| 在线观看66精品国产| 男女午夜视频在线观看| 欧美色视频一区免费| 两人在一起打扑克的视频| 日日夜夜操网爽| 一二三四在线观看免费中文在| 无遮挡黄片免费观看| 国产精品一区二区在线观看99| 欧美色视频一区免费| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 国产精品久久久久成人av| www.自偷自拍.com| 大陆偷拍与自拍| 精品熟女少妇八av免费久了| 日日夜夜操网爽| 婷婷成人精品国产| 国产欧美亚洲国产| 国产极品粉嫩免费观看在线| 久久精品国产综合久久久| 久久久久久久国产电影| 啦啦啦 在线观看视频| 久久午夜亚洲精品久久| 99精品在免费线老司机午夜| 成人av一区二区三区在线看| 女性生殖器流出的白浆| 性少妇av在线| 搡老熟女国产l中国老女人| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 久久久久久久午夜电影 | 一级片'在线观看视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 天天添夜夜摸| 老司机午夜福利在线观看视频| 亚洲专区字幕在线| 涩涩av久久男人的天堂| 国产伦人伦偷精品视频| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 99国产精品一区二区三区| 涩涩av久久男人的天堂| 久久中文字幕一级| 精品欧美一区二区三区在线| 中文字幕精品免费在线观看视频| 精品久久久久久,| 99精国产麻豆久久婷婷| 91麻豆av在线| av不卡在线播放| 婷婷成人精品国产| 欧美在线黄色| 成人国产一区最新在线观看| 久久久国产欧美日韩av| 免费人成视频x8x8入口观看| 搡老乐熟女国产| 少妇 在线观看| 一区二区日韩欧美中文字幕| 超色免费av| 制服人妻中文乱码| 午夜精品国产一区二区电影| 岛国毛片在线播放| 亚洲成a人片在线一区二区| 91在线观看av| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 国产精品免费大片| 天堂俺去俺来也www色官网| 精品乱码久久久久久99久播| 国产极品粉嫩免费观看在线| 一级毛片高清免费大全| 大型黄色视频在线免费观看| 欧美日韩乱码在线| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 一级a爱视频在线免费观看| 欧美黑人精品巨大| 中文欧美无线码| 黑人欧美特级aaaaaa片| 欧美亚洲日本最大视频资源| 精品久久久久久久毛片微露脸| av片东京热男人的天堂| 国产精品99久久99久久久不卡| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 中国美女看黄片| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 亚洲 国产 在线| 免费高清在线观看日韩| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 国产精品1区2区在线观看. | 国产男女内射视频| 亚洲熟女毛片儿| 亚洲av美国av| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 看片在线看免费视频| 久久人人97超碰香蕉20202| 一个人免费在线观看的高清视频| 精品午夜福利视频在线观看一区| 午夜两性在线视频| 国产精品.久久久| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 欧美日韩av久久| 国产免费av片在线观看野外av| 国产成人影院久久av| 亚洲情色 制服丝袜| 999精品在线视频| 国产三级黄色录像| 成熟少妇高潮喷水视频| 国产无遮挡羞羞视频在线观看| 在线天堂中文资源库| 精品国产一区二区久久| 日韩免费高清中文字幕av| 在线视频色国产色| 99riav亚洲国产免费| 黄色a级毛片大全视频| 男人舔女人的私密视频| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91| 老司机在亚洲福利影院| 岛国毛片在线播放| 亚洲av成人一区二区三| 国产又爽黄色视频| 麻豆av在线久日| 淫妇啪啪啪对白视频| 久久久久久久国产电影| 电影成人av| 黄片播放在线免费| 久久人人97超碰香蕉20202| 日韩欧美免费精品| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 免费在线观看影片大全网站| 高清黄色对白视频在线免费看| 多毛熟女@视频| 妹子高潮喷水视频| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 久久热在线av| 国产亚洲精品第一综合不卡| 这个男人来自地球电影免费观看| 亚洲午夜理论影院| 精品国产美女av久久久久小说| 国产av又大| 中文字幕高清在线视频| 天天影视国产精品| 制服诱惑二区| 亚洲va日本ⅴa欧美va伊人久久| 久热这里只有精品99| 久久午夜亚洲精品久久| 国产精品久久久久成人av| 国产免费av片在线观看野外av| 久9热在线精品视频| 黑人操中国人逼视频| 一a级毛片在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 午夜日韩欧美国产| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 午夜老司机福利片| 激情在线观看视频在线高清 | 在线国产一区二区在线| 国产精品国产av在线观看| 国产欧美日韩一区二区精品| 国产精品国产高清国产av | 9191精品国产免费久久| 黄色女人牲交| 两人在一起打扑克的视频| 亚洲色图av天堂| 国产精品二区激情视频| 人妻久久中文字幕网| 亚洲中文字幕日韩| 男女免费视频国产| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 91成人精品电影| 久久精品成人免费网站| 亚洲国产欧美网| 国产淫语在线视频| 人人妻人人澡人人看| 国产精品国产高清国产av | 国产成+人综合+亚洲专区| 在线永久观看黄色视频| 99香蕉大伊视频| 高清欧美精品videossex| av视频免费观看在线观看| 久久香蕉激情| 国产精品免费视频内射| 午夜福利免费观看在线| 黑人欧美特级aaaaaa片| 国产又色又爽无遮挡免费看| 国产成人av教育| 高清欧美精品videossex| 国产不卡av网站在线观看| 精品国产一区二区久久| 国产精品免费视频内射| 91av网站免费观看| 国产高清国产精品国产三级| av免费在线观看网站| 精品亚洲成a人片在线观看| 国产成人欧美| 在线视频色国产色| 精品一品国产午夜福利视频| 18禁美女被吸乳视频| 后天国语完整版免费观看| 成人18禁在线播放| 老司机深夜福利视频在线观看| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 大香蕉久久网| 免费观看a级毛片全部| xxx96com| 国产精品国产高清国产av | 国产精品秋霞免费鲁丝片| 人人澡人人妻人| 9热在线视频观看99| 国产又色又爽无遮挡免费看| av网站免费在线观看视频| 国产99久久九九免费精品| 国产xxxxx性猛交| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 久久精品国产综合久久久| 热99久久久久精品小说推荐| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 久久久精品区二区三区| a级毛片在线看网站| 中文字幕高清在线视频| 亚洲视频免费观看视频| 狂野欧美激情性xxxx| 欧美亚洲日本最大视频资源| 久久精品成人免费网站| 在线十欧美十亚洲十日本专区| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 国产成人欧美在线观看 | 成人国语在线视频| 12—13女人毛片做爰片一| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 黄色怎么调成土黄色| 久久狼人影院| 欧美丝袜亚洲另类 | 欧美性长视频在线观看| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 伦理电影免费视频| 美女午夜性视频免费| 久久香蕉激情| 亚洲精品在线美女| 狠狠狠狠99中文字幕| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 99久久综合精品五月天人人| 乱人伦中国视频| 18在线观看网站| 搡老熟女国产l中国老女人| 免费在线观看完整版高清| 亚洲精品乱久久久久久| 乱人伦中国视频| 桃红色精品国产亚洲av| 黄色成人免费大全| 久久精品国产亚洲av高清一级| 黄色毛片三级朝国网站| 亚洲av成人av| 制服人妻中文乱码| 国产高清激情床上av| 精品一区二区三区四区五区乱码| 悠悠久久av| 亚洲精华国产精华精| 在线观看舔阴道视频| 99热只有精品国产| 国产高清videossex| 每晚都被弄得嗷嗷叫到高潮| 极品教师在线免费播放| 久久天堂一区二区三区四区| 国产三级黄色录像| 成年女人毛片免费观看观看9 | 男女午夜视频在线观看| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 99香蕉大伊视频| 岛国在线观看网站| a级片在线免费高清观看视频| bbb黄色大片| 色婷婷久久久亚洲欧美| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 中亚洲国语对白在线视频| 黑人欧美特级aaaaaa片| 美女国产高潮福利片在线看| 少妇被粗大的猛进出69影院| 亚洲av第一区精品v没综合| 国产成人av激情在线播放| 午夜福利欧美成人| 视频区欧美日本亚洲| 亚洲一区高清亚洲精品| av免费在线观看网站| 亚洲av美国av| 久99久视频精品免费| 老司机亚洲免费影院| 18禁国产床啪视频网站| 久久性视频一级片| 丝袜美足系列| 一级a爱片免费观看的视频| 男人的好看免费观看在线视频 | tocl精华| 搡老熟女国产l中国老女人| 午夜福利欧美成人| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 免费日韩欧美在线观看| 另类亚洲欧美激情| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 波多野结衣一区麻豆| 91九色精品人成在线观看| av中文乱码字幕在线| 中文欧美无线码| 欧美乱色亚洲激情| 国产高清激情床上av| 很黄的视频免费| 国产免费男女视频| 午夜免费观看网址| 成人三级做爰电影| 热re99久久精品国产66热6| 女人久久www免费人成看片| 一级片'在线观看视频| 黄色 视频免费看| 国产伦人伦偷精品视频| 欧美黄色淫秽网站| 美女视频免费永久观看网站| 99国产精品一区二区蜜桃av | 国产又色又爽无遮挡免费看| 一级片免费观看大全| 人人澡人人妻人| 久久人人97超碰香蕉20202| 欧美在线一区亚洲| 曰老女人黄片| 日韩人妻精品一区2区三区| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 另类亚洲欧美激情| 三级毛片av免费| а√天堂www在线а√下载 | 又黄又粗又硬又大视频| 村上凉子中文字幕在线| 亚洲中文av在线| 亚洲成a人片在线一区二区| 免费在线观看视频国产中文字幕亚洲| av视频免费观看在线观看| 国产精华一区二区三区| 精品高清国产在线一区| 午夜福利视频在线观看免费| 亚洲黑人精品在线| 久久国产精品人妻蜜桃| 一级a爱片免费观看的视频| 女人精品久久久久毛片| 久久久国产欧美日韩av| 99久久综合精品五月天人人| 精品视频人人做人人爽| 多毛熟女@视频| 亚洲片人在线观看| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 精品一区二区三卡| 女人被狂操c到高潮| 新久久久久国产一级毛片| 国产成人一区二区三区免费视频网站| av天堂在线播放| 精品国产一区二区久久| 亚洲av成人不卡在线观看播放网| 国产成人免费观看mmmm| 天天影视国产精品| 精品午夜福利视频在线观看一区| 啦啦啦免费观看视频1| 久久久久国产一级毛片高清牌| 亚洲国产精品sss在线观看 | xxx96com| 日本黄色日本黄色录像| 国产1区2区3区精品| 国产三级黄色录像| 亚洲欧美一区二区三区久久| 午夜亚洲福利在线播放| 激情在线观看视频在线高清 | 午夜视频精品福利| 99热国产这里只有精品6| 纯流量卡能插随身wifi吗| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 国产精品久久久久久精品古装| tocl精华| 丝瓜视频免费看黄片| 国产极品粉嫩免费观看在线| 极品少妇高潮喷水抽搐| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 波多野结衣av一区二区av| 久久久国产成人精品二区 | 亚洲av日韩在线播放| 欧美激情久久久久久爽电影 | 国产伦人伦偷精品视频| 下体分泌物呈黄色| 亚洲人成电影观看| 国产高清视频在线播放一区| 精品久久久久久电影网| 亚洲第一av免费看| 在线播放国产精品三级| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 国产深夜福利视频在线观看| 热99re8久久精品国产| 成人国产一区最新在线观看| 久久久国产成人精品二区 | 国产伦人伦偷精品视频| 黄色毛片三级朝国网站| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 一级a爱片免费观看的视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 精品高清国产在线一区| 久久精品aⅴ一区二区三区四区| 亚洲成国产人片在线观看| 免费少妇av软件| 99久久综合精品五月天人人| 国产免费av片在线观看野外av| 高清在线国产一区| 99国产精品免费福利视频| 亚洲情色 制服丝袜| 欧美日本中文国产一区发布| 亚洲欧美一区二区三区久久| 久久99一区二区三区| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产精品久久久av美女十八| 老司机福利观看| 黄色女人牲交| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 久久久久久久午夜电影 | 精品人妻1区二区| 久久久久视频综合| 少妇被粗大的猛进出69影院| 久久青草综合色| videosex国产| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 欧美午夜高清在线| 久久青草综合色| 精品久久久久久久毛片微露脸| 一本大道久久a久久精品| 51午夜福利影视在线观看| a级毛片黄视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 成人av一区二区三区在线看| 国产区一区二久久| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 看免费av毛片| 国产精品自产拍在线观看55亚洲 | 久久九九热精品免费| 精品电影一区二区在线| 久久草成人影院| 精品一品国产午夜福利视频| 午夜免费鲁丝| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产精品99久久99久久久不卡| 桃红色精品国产亚洲av| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 国产成人免费观看mmmm| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 国产精品久久电影中文字幕 | 亚洲,欧美精品.| 久久久久视频综合| 久热这里只有精品99| 免费av中文字幕在线| 亚洲久久久国产精品| 看黄色毛片网站| 极品教师在线免费播放| 黄色日韩在线| 国产成人影院久久av| 国产免费一级a男人的天堂| 可以在线观看的亚洲视频| 精品久久久久久,| 日本三级黄在线观看| 免费电影在线观看免费观看| 欧美最黄视频在线播放免费| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 黄色成人免费大全| 精品一区二区三区视频在线 | 91麻豆av在线| 国产精品免费一区二区三区在线| 久久久久久久久中文| av视频在线观看入口| 一区二区三区激情视频| 在线看三级毛片| 日本 av在线| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 欧美区成人在线视频| 亚洲人成电影免费在线| 丁香欧美五月| 淫妇啪啪啪对白视频| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 欧美不卡视频在线免费观看| 精品一区二区三区视频在线 | 国产aⅴ精品一区二区三区波| 成年女人永久免费观看视频| 日韩精品中文字幕看吧| 最近在线观看免费完整版| 波多野结衣高清无吗| 婷婷丁香在线五月| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 国产亚洲精品一区二区www| 久久亚洲真实| 一进一出抽搐gif免费好疼| 免费看日本二区| 最新中文字幕久久久久| 成人亚洲精品av一区二区| 日韩免费av在线播放| 日本 av在线| 又爽又黄无遮挡网站| 色在线成人网| 欧美黄色淫秽网站| 最好的美女福利视频网| 亚洲人与动物交配视频| 日韩免费av在线播放| 熟女人妻精品中文字幕| 91久久精品电影网| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲 欧美 日韩 在线 免费| 久久久久九九精品影院| 中文亚洲av片在线观看爽| 日本 欧美在线| 欧美最新免费一区二区三区 | 亚洲欧美日韩无卡精品| 成年女人毛片免费观看观看9| 91av网一区二区| 欧美极品一区二区三区四区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 午夜福利欧美成人| 国产精品久久电影中文字幕| 久久婷婷人人爽人人干人人爱| 高清在线国产一区| 午夜免费观看网址| 亚洲在线自拍视频| 亚洲国产欧洲综合997久久,| 成人欧美大片| 亚洲av免费在线观看| 国产色婷婷99| 香蕉av资源在线| 桃色一区二区三区在线观看| 啦啦啦免费观看视频1| 国产69精品久久久久777片| 美女免费视频网站| 欧美成人免费av一区二区三区| 男女下面进入的视频免费午夜| 色av中文字幕| 在线视频色国产色| 婷婷丁香在线五月| avwww免费| 法律面前人人平等表现在哪些方面| 精华霜和精华液先用哪个| 特大巨黑吊av在线直播| 亚洲片人在线观看| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美 | 精品久久久久久久久久久久久| 亚洲av美国av| 窝窝影院91人妻| 国产一区二区三区在线臀色熟女| 亚洲国产日韩欧美精品在线观看 | 亚洲无线观看免费| 69人妻影院| 国产精品99久久99久久久不卡| 亚洲精华国产精华精| 亚洲专区国产一区二区| 国产精品久久视频播放| 欧美+日韩+精品| 亚洲 国产 在线| 日韩亚洲欧美综合| 色哟哟哟哟哟哟| 99精品久久久久人妻精品| 亚洲成人久久性| 亚洲欧美日韩高清专用| 999久久久精品免费观看国产| 麻豆国产av国片精品| 又粗又爽又猛毛片免费看| 国产97色在线日韩免费| 少妇人妻一区二区三区视频| 又爽又黄无遮挡网站| 国产一区二区在线观看日韩 | 亚洲av中文字字幕乱码综合| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 岛国在线观看网站| 最后的刺客免费高清国语| 成人av一区二区三区在线看| 一进一出抽搐动态| 日本五十路高清| 久久久久性生活片| 美女大奶头视频| 国产精品永久免费网站| 热99在线观看视频| 国产成人a区在线观看| 美女黄网站色视频| 日日摸夜夜添夜夜添小说| 免费看十八禁软件| 久久人人精品亚洲av| 免费在线观看日本一区| 亚洲精华国产精华精| 国产野战对白在线观看| 亚洲在线自拍视频| 一个人观看的视频www高清免费观看| 大型黄色视频在线免费观看| 最近最新中文字幕大全电影3| 国产av不卡久久| 亚洲成av人片在线播放无| 舔av片在线| 婷婷亚洲欧美| 桃红色精品国产亚洲av| 最近最新中文字幕大全免费视频| 婷婷精品国产亚洲av| 制服丝袜大香蕉在线| 国产精品乱码一区二三区的特点| 亚洲五月天丁香| 人人妻,人人澡人人爽秒播| 亚洲av成人精品一区久久| 一个人观看的视频www高清免费观看| 中文字幕av成人在线电影| 一本精品99久久精品77| 乱人视频在线观看| 全区人妻精品视频| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 中文亚洲av片在线观看爽| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 美女黄网站色视频|