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    納米雜化酚醛樹脂粘接性能的研究*

    2017-05-18 03:46:19張銀銀劉曉輝王雅珍張大勇
    化學(xué)與粘合 2017年2期
    關(guān)鍵詞:殘?zhí)?/a>酚醛樹脂雜化

    張銀銀,劉曉輝,王雅珍,張大勇,徐 博

    (1.齊齊哈爾大學(xué) 化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,黑龍江 齊齊哈爾 161005;2.黑龍江省科學(xué)院 高技術(shù)研究院,黑龍江 哈爾濱 150020)

    試驗(yàn)與研究Test and Research

    納米雜化酚醛樹脂粘接性能的研究*

    張銀銀1,2,劉曉輝2,王雅珍1**,張大勇2,徐 博2

    (1.齊齊哈爾大學(xué) 化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院,黑龍江 齊齊哈爾 161005;2.黑龍江省科學(xué)院 高技術(shù)研究院,黑龍江 哈爾濱 150020)

    分別采用納米SiO2、納米SiC,、納米Al(OH)3粒子對酚醛樹脂進(jìn)行雜化改性,借助剪切強(qiáng)度、熱老化和TG/DTA測試方法對其粘接性能和高溫?zé)岱€(wěn)定性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明,三種納米粒子的加入都能不同程度地影響酚醛樹脂的粘接性能和高溫?zé)岱€(wěn)定性能。其中加入5%納米SiC粒子和7%納米Al(OH)3粒子明顯提高了酚醛樹脂的粘接性能,但降低了樹脂的高溫?zé)岱€(wěn)定性能,加入5%~7%納米SiO2粒子可顯著提高酚醛樹脂的粘接性能和高溫?zé)岱€(wěn)定性能。

    酚醛樹脂;納米粒子;雜化;膠黏劑

    前言

    酚醛樹脂具有制備原材料易得、生產(chǎn)工藝和設(shè)備簡單、價(jià)格低廉、較好的力學(xué)性能、耐熱性能、優(yōu)良的電絕緣性能及殘?zhí)柯矢叩忍攸c(diǎn),其被廣泛應(yīng)用于電子電氣、汽車制造、機(jī)械等方面,己經(jīng)成為工業(yè)應(yīng)用上不可缺少的功能性材料。但酚醛樹脂存在交聯(lián)密度高、韌性較差以及主鏈上亞甲基及酚羥基容易氧化、耐熱性較差的缺點(diǎn),從而使酚醛樹脂的應(yīng)用范圍受到了一定限制,不能滿足當(dāng)代高新技術(shù)領(lǐng)域的要求,所以對酚醛樹脂進(jìn)行各種改性是目前酚醛領(lǐng)域的研究重點(diǎn)[1~4]。自1984年第一次提出了納米復(fù)合材料的概念以來,納米復(fù)合材料已逐漸成為科學(xué)研究的熱點(diǎn)。研究發(fā)現(xiàn)將納米材料添加到聚合物中能顯著改善材料的力學(xué)性能、摩擦性能和耐熱性能[5~6]。

    本文采用納米SiO2、納米SiC、納米Al(OH)3對酚醛樹脂進(jìn)行雜化改性,制備納米雜化酚醛樹脂膠黏劑,對其粘接性能和耐熱性能進(jìn)行了研究。

    1 實(shí)驗(yàn)部分

    1.1 實(shí)驗(yàn)原料

    熱固性酚醛樹脂(固含量67%),自制;SiO2粉體(20nm),南京天行新材料有限公司;SiC粉體(30nm),上海杳田新材料科技有限公司;Al(OH)3(10nm),杭州萬景新材料有限公司;丁酮(化學(xué)純),北京化工廠。

    1.2 實(shí)驗(yàn)方法

    將經(jīng)過表面處理的SiO2粉體按酚醛樹脂質(zhì)量比的1%、3%、5%、7%、9%分散于丁酮中,然后與酚醛樹脂共混,室溫下超聲分散30min,制得納米SiO2雜化酚醛樹脂膠黏劑(SiO2/PF);將經(jīng)過KH550表面處理的納米SiC粉體按酚醛樹脂質(zhì)量比的1%、3%、5%、7%分散于丁酮中,然后與酚醛樹脂共混,室溫下超聲分散30min,制得納米SiC雜化酚醛樹脂膠黏劑(SiC/PF);將納米Al(OH)3粉體按酚醛樹脂質(zhì)量比的1%、3%、5%、7%分散于丁酮中,然后與酚醛樹脂共混,室溫下超聲分散30min,制得納米Al(OH)3雜化酚醛樹脂膠黏劑(Al(OH)3/PF)。

    1.3 性能測試

    1.3.1 拉伸剪切強(qiáng)度測試

    膠黏劑室溫拉伸剪切強(qiáng)度測試方法按GB/T 7124-1986執(zhí)行;膠黏劑高溫拉伸剪切強(qiáng)度測試方法,按GJB444-1988執(zhí)行。試片處理方法:用80目氧化鋁砂布打磨試片,直至顯出新的表面;用乙酸乙酯擦拭試片,除去試片表面的污物,干燥備用;在經(jīng)處理過的試片表面上涂一薄層膠,室溫下晾置10~15min,然后涂第二遍,室溫下晾置10~15min后,放入85℃烘箱中,烘10~15min,合攏試件;固化條件:220℃/4h,固化壓力0.1~0.4MPa。

    1.3.2 熱老化強(qiáng)度

    按照1.3.1方法將試片固化后,放入350℃的烘箱中老化2h,冷卻至室溫,然后按照GB/T7124-1986拉伸剪切方法測試試樣常溫剪切強(qiáng)度,按照GJB444-1988拉伸剪切測試方法測試試樣高溫剪切強(qiáng)度。

    1.3.3 熱失重分析(TGA)

    采用PERKIN ELMER公司DIAMOND TG/DTA分析儀,空氣/氮?dú)鈿夥諟y試,測試溫度范圍:室溫~800℃,升溫速率:10℃/min,測定固化樣品質(zhì)量隨溫度的變化。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 納米雜化酚醛樹脂剪切強(qiáng)度分析

    2.1.1 納米SiO2雜化酚醛樹脂粘接性能分析

    由圖1、圖2可以看出,SiO2含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度最高,達(dá)到了10.82MPa,較未加入SiO2的酚醛樹脂提高了29%;SiO2含量為7%時(shí)350℃剪切強(qiáng)度最高,達(dá)到了7.75MPa,較未加入SiO2的酚醛樹脂提高了43%;350℃/2h老化后,SiO2含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度最高,分別達(dá)到了5.88MPa和4.64MPa,較未加入SiO2的樹脂分別提高了41%和 18%。這是由于經(jīng)表面處理的SiO2表面富含-OR等活性基團(tuán),與酚醛樹脂中的活性羥基等發(fā)生縮合反應(yīng)形成部分Si-O-C共價(jià)鍵,改善了樹脂基體與無機(jī)納米粒子的界面相容性,提高了兩者之間的結(jié)合力。繼續(xù)增加納米SiO2的加入量,剪切強(qiáng)度呈下降趨勢,這可能是由于過量的SiO2可能會產(chǎn)生顆粒間的大量團(tuán)聚,在樹脂中的分散性及其與樹脂的界面粘結(jié)狀況不好,從而影響樹脂的強(qiáng)度[7]。

    圖1 SiO2/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.1 The shear strength of SiO2/PF resin

    圖2 老化后SiO2/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.2 The shear strength of SiO2/PF resin after aging

    2.1.2 納米SiC雜化酚醛樹脂粘接性能分析

    由圖3、圖4可以看出,SiC含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度相對最高,分別達(dá)到了9.23MPa和6.30MPa,較酚醛樹脂分別提高了18%和16.7%;350℃/2h老化后,SiC含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度相對最高,達(dá)到了4.81MPa,較酚醛樹脂提高了54.7%,SiC含量為5%時(shí)次之,較酚醛樹脂提高了48%;老化后350℃剪切強(qiáng)度變化不明顯,總體呈減小趨勢,強(qiáng)度不如酚醛樹脂高。綜合測試結(jié)果,SiC含量為5%時(shí),綜合剪切強(qiáng)度較高,即SiC的加入提高了酚醛樹脂的粘接性能,而且常溫剪切強(qiáng)度提高得比較明顯,這可能是經(jīng)表面處理的SiC由于硅烷偶聯(lián)劑的“分子橋”作用而使其與酚醛樹脂以化學(xué)鍵“偶聯(lián)”起來,獲得良好連接的緣故[8~9]。

    圖3 SiC/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.3 The shear strength of SiC/PF resin

    圖4 老化后SiC/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.4 The shear strength of SiC/PF resin after aging

    2.1.3 納米Al(OH)3雜化酚醛樹脂粘接性能分析

    圖5 Al(OH)3/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.5 The shear strength of Al(OH)3/PF resin

    圖6 老化后Al(OH)3/PF剪切強(qiáng)度分析Fig.6 The shear strength of Al(OH)3/PF resin after aging

    由圖5、圖6可以看出,當(dāng)Al(OH)3含量為7%時(shí),常溫剪切強(qiáng)度最高,達(dá)到9.53MPa,較酚醛樹脂提高了20%;350℃剪切強(qiáng)度達(dá)到5.92MPa,較酚醛樹脂提高了11%。350℃/2h老化后,當(dāng)Al(OH)3含量為7%時(shí),常溫剪切強(qiáng)度5.92MPa,較酚醛樹脂提高了58%,老化后高溫剪切強(qiáng)度3.43MPa,較酚醛樹脂提高了23%。這可能是由于納米Al(OH)3粒子尺寸小、比表面積大,與酚醛樹脂結(jié)合能力強(qiáng),對樹脂基體的物理化學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生特殊作用,從而大幅度提高了樹脂的粘接性能[5]。

    2.2 納米雜化酚醛樹脂耐熱分析

    2.2.1 不同納米粒子雜化酚醛樹脂TG分析

    圖7 空氣氣氛下TG曲線Fig.7 The TG curve in the air atmosphere

    圖8 氮?dú)鈿夥障耇G曲線Fig.8 The TG curve in the N2atmosphere

    表1 不同納米粒子雜化改性酚醛樹脂失重5%時(shí)的溫度Table 1 The temperature at which the weight loss rate of different nanoparticles modified phenolic resin is 5%

    表2 不同納米粒子雜化改性酚醛樹脂800℃殘?zhí)繑?shù)據(jù)Table 2 The carbon residue rate of different nanoparticles modified phenolic resin at 800℃

    由圖7、圖8和表1、表2可以看出,納米SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂明顯改善,空氣氣氛下,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到407℃和36%,較普通酚醛樹脂分別提高了34℃和22%。而SiC/PF和Al(OH)3/PF樹脂較普通酚醛樹脂有明顯降低;氮?dú)鈿夥障?,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到396℃和79%,較普通酚醛樹脂分別提高了14℃和23%,而SiC/PF和Al(OH)3/PF樹脂5%失重溫度較普通酚醛樹脂明顯下降,Al(OH)3/PF樹脂殘?zhí)悸试龈摺?/p>

    納米SiC和Al(OH)3的加入降低了樹脂的高溫?zé)岱€(wěn)定性,而適量納米SiO2的加入有效提高了樹脂的耐熱性能,達(dá)到了改性目的[10~11]。

    2.3 不同含量納米SiO2對酚醛樹脂耐熱影響

    圖9 空氣氣氛下TG曲線Fig.9 The TG curve in the air atmosphere

    圖10 氮?dú)鈿夥障耇G曲線Fig.10 The TG curve in the N2atmosphere

    表3 不同含量納米SiO2雜化酚醛樹脂失重5%時(shí)的溫度Table 3 The temperature at which the weight loss rate of different content of nano SiO2modified phenolic resin is 5%

    表4 不同含量粒子雜化改性酚醛樹脂800℃殘?zhí)繑?shù)據(jù)Table 4 The carbon residue rate of different content of nano SiO2modified phenolic resin at 800℃

    由圖9、圖10和表3、表4可以看出,納米SiO2的加入量為3%~9%時(shí),都有效提高了樹脂的耐熱性能,達(dá)到了改性目的[11]。SiO2含量為7%時(shí),空氣氣氛下,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到407℃和36%,較普通酚醛樹脂分別提高了34℃和22%,氮?dú)鈿夥障?,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯史謩e達(dá)到396℃和79%,較普通酚醛樹脂分別提高了14℃和23%。

    3 結(jié)論

    (1)5%~7%納米SiO2的加入對酚醛樹脂粘接性能、熱穩(wěn)定性能有明顯提高。SiO2含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂提高了29%;SiO2含量為7%時(shí)350℃剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂提高了43%;350℃/2h老化后,SiO2含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度分別較普通酚醛樹脂提高了41%和18%。SiO2含量為7%時(shí),空氣氣氛下,SiO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別提高了34℃和22%;氮?dú)鈿夥障拢琒iO2/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別提高了14℃和23%。

    (2)5%納米SiC的加入明顯提高了樹脂的粘接性能,但降低了樹脂的熱穩(wěn)定性。SiC含量為5%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度分別較普通酚醛樹脂提高了18%和17%;350℃/2h老化后,常溫剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂提高了48%,350℃剪切強(qiáng)度不如酚醛樹脂高。SiC含量為5%時(shí),空氣氣氛下,SiC/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別降低了2℃和7%;氮?dú)鈿夥障?,SiC/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別降低了15℃和49%。

    (3)7%納米Al(OH)3的加入明顯提高了樹脂的粘接性能,但降低了樹脂的熱穩(wěn)定性。Al(OH)3含量為7%時(shí)常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度分別較普通酚醛樹脂提高了20%和11%;350℃/2h老化后,常溫剪切強(qiáng)度和350℃剪切強(qiáng)度較普通酚醛樹脂分別提高了58%和23%。Al(OH)3含量為7%時(shí),空氣氣氛下,Al(OH)3/PF樹脂5%失重溫度和800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂分別降低了9℃和10%;氮?dú)鈿夥障?,Al(OH)3/PF樹脂5%失重溫度較普通酚醛樹脂降低了17℃,800℃殘?zhí)柯瘦^普通酚醛樹脂提高了10%。

    [1] 唐路林,李乃寧.縮合聚合(高分子化學(xué)叢書)[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2009.

    [2] 黃發(fā)榮,萬里強(qiáng).酚醛樹脂及其應(yīng)用[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社,2011.

    [3] GARDZIELLA A,PILATO L A,KNOP A.Phenolic resins:Chemistry,Applications,Standardization,Safety and Ecology[M].second ed.Berlin:Springer Verlag,2000.

    [4] 王雅珍,張銀銀,劉曉輝,等.酚醛樹脂納米復(fù)合材料的研究進(jìn)展[J].化學(xué)與黏合,2016,38(2):130~133.

    [5] LI CHANGHONG,FENG YU,HE LIN,et al.Nano-Particles on the nitrile-modified phenolic resin effect of friction wear properties[J].Polymer Materials Science and Engineering,2009,25(2): 59~61.

    [6] YANG BO,WANG CHANGSONG,CHEN LEI,et al.Friction and wear mechanisms of Potassium Titanate Whiskers reinforced phenolic-based friction materials[J].Lubrication Engineering,2010, 35(7):30~35.

    [7]SEYYEDARASHHADDADI,MOHAMMAD MAHDAVIAN-AHADI,FARHANGABBASI.Effect of Nanosilica and Boron Carbide on Adhesion Strength of High Temperature Adhesive Based on Phenolic Resin for Graphite Bonding[J].American Chemical Society,2014,53:11747~11754.

    [8] AIDIN M,MOHAMMAD H A,SAEED B.Effect of nanosilica on the microstructure,thermal properties and bending strength of nanosilica modified carbon fiber/phenolic nanocomposite[J].Composites Part A Applied Science&Manufacturing,2014,63(18):159~167.

    [9] 史麗萍,何春霞,顧紅艷,等.PTFE/Al2O3納米復(fù)合材料的摩擦磨損性能研究[J].工程塑料應(yīng)用,2003,31(9):53~55.

    [10] QI SHUHUA.Preparation of SiC Hybrid phenolic resin composites[J].Harbin Institute of Technology,2006,3:1~4.

    [11] 彭進(jìn),侯永改,張琳琪,等.超硬材料工具納米SiO2酚醛樹脂結(jié)合劑的制備與性能研究[J].金剛石與磨料磨具工程,2007,157(1):50~53.

    Study on the Adhesive Properties of Nano-hybrid Phenolic Resin

    ZHANG Yin-yin1,2,LIU Xiao-hui2,WANG Ya-zhen1,ZHANG Da-yong2and XU Bo2
    (1.College of Chemical Engineering,Qiqihar University,Qiqihar 161005,China;2.Institute of Advanced Technology,Heilongjiang Academy of Sciences,Harbin 150020,China)

    The phenolic resin were modified with SiO2,SiC and Al(OH)3nano particles.The adhesive properties and high temperature thermal stability were studied through the shear strength,thermal aging and TG/DTA tests.The results showed that the adhesive properties and high temperature thermal stability of phenolic resin could be improved by the three kinds of nanoparticles in different degrees.The adhesive properties of phenolic resin containing 5%SiC and 7%Al(OH)3nano particles respectively could be improved significantly,but the high temperature thermal stability of the phenolic resin declined;and both of the adhesive properties and high temperature thermal stability of phenolic resin containing 5%~7%SiO2nanoparticles could be improved significantly.

    Phenolic resin;nanoparticles;hybridization;adhesive

    TQ323.1

    A

    1001-0017(2017)02-0081-05

    2016-10-21

    國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(編號:21376127),黑龍江省科學(xué)院科學(xué)研究基金項(xiàng)目(編號:2015-YX-03)

    張銀銀(1991-),女,甘肅平?jīng)鋈?,碩士研究生,主要從事高分子合成和膠黏劑的研究。

    **通訊聯(lián)系人:王雅珍(1962-),女,黑龍江齊齊哈爾人,教授,主要研究方向?yàn)楦叻肿硬牧?,E-mail:wyz6166@163.com。

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