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    高效液相色譜法測定水樣中痕量聯(lián)苯胺

    2017-04-27 03:14:39李煥勇羅杰鴻
    化學與生物工程 2017年4期
    關鍵詞:聯(lián)苯胺萃取柱痕量

    李煥勇,羅杰鴻

    (1.暨南大學 分析測試中心,廣東 廣州 510632;2.京誠檢測集團廣州公司,廣東 廣州 511400)

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    高效液相色譜法測定水樣中痕量聯(lián)苯胺

    李煥勇1,羅杰鴻2

    (1.暨南大學 分析測試中心,廣東 廣州 510632;2.京誠檢測集團廣州公司,廣東 廣州 511400)

    利用HLB固相萃取柱對水樣中的聯(lián)苯胺進行富集,應用HPLC法測定水樣中痕量聯(lián)苯胺。色譜柱為Zorbax SB-C18,流動相為甲醇-磷酸二氫鉀,梯度洗脫,檢測波長為254 nm,外標法定量。結(jié)果表明,聯(lián)苯胺在0~10.0 mg·L-1范圍內(nèi)線性關系良好,相對標準偏差為1.6%~5.7%。該方法快速、高效,能有效應用于日常水質(zhì)檢測中痕量聯(lián)苯胺的測定。

    聯(lián)苯胺;HLB固相萃取柱;外標法;高效液相色譜

    4,4′-二氨基聯(lián)苯俗稱聯(lián)苯胺,分子式為(C6H4NH2)2,是染料合成的中間體,應用廣泛。聯(lián)苯胺及其鹽是有毒致癌物質(zhì),其固體及蒸汽極易通過皮膚進入體內(nèi),引起接觸性皮炎,刺激黏膜,損害肝和腎,導致膀胱癌和胰腺癌。聯(lián)苯胺的濃度只要達到6.7μg·L-1,對人體就有致癌的風險。聯(lián)苯胺是IARC第一類致癌物,在紡織品領域已經(jīng)受到嚴格的限制。

    聯(lián)苯胺的化學不穩(wěn)性和色譜特性制約著檢測方法的應用。目前,水樣中的聯(lián)苯胺的檢測方法[1-3]包括LC-MS-MS[4]、HPLC[5-7]、GC-MS[8]等,還沒有有效的標準方法。LC-MS-MS法因儀器昂貴阻礙了其進一步應用。由于二甲苯烷二異氰酸酯在氣相條件下極易分解成聯(lián)苯胺,造成聯(lián)苯胺的假陽性,并且聯(lián)苯胺在氣相條件中的色譜特性較差,所以GC-MS等氣相測定法并不能有效檢測聯(lián)苯胺。因此,液相測定法(如HPLC)成為聯(lián)苯胺的重要檢測手段,當采用液相色譜測定聯(lián)苯胺時,由于聯(lián)苯胺在空氣中極易氧化成聯(lián)苯醌(圖1),因此濃縮富集是影響聯(lián)苯胺液相法檢測的重要因素。

    鑒于此,作者利用HLB固相萃取柱對水樣中的聯(lián)苯胺進行富集,應用HPLC法測定水樣中痕量聯(lián)苯胺,以期開發(fā)具有良好重現(xiàn)性的簡便測試方法,為聯(lián)苯胺的進一步研究提供測試基礎。

    圖1 聯(lián)苯胺的氧化

    Fig.1 Oxidation of benzidine

    1 實驗

    1.1 試劑與儀器

    甲醇、乙腈,色譜純,瑞典歐森巴克化學公司;聯(lián)苯胺標準品(純度≥99%)。

    液相色譜儀,日本日立公司;Zorbax SB-C18色譜柱,美國安捷倫公司;SCX、PCX、HLB固相萃取柱,中國安譜公司。

    1.2 樣品處理

    HLB固相萃取柱預先用10 mL甲醇活化,再以15 mL一級水調(diào)整。取1 000 mL水樣上清液,加入10 mol·L-1氫氧化鈉溶液調(diào)節(jié)pH≥12,以5 mL·min-1速度經(jīng)過HLB固相萃取柱進行濃縮富集,用5 mL甲醇洗脫固相萃取柱,收集洗脫液,供色譜分析用。

    1.3 色譜條件

    色譜柱:Zorbax SB-C18(4.6 mm×250 mm,5 μm);流動相:甲醇-0.02 mol·L-1磷酸二氫鉀(35∶65,體積比);流速1.0 mL·min-1;溫度40.0 ℃;進樣量10 μL;檢測波長254 nm。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 檢測儀器的選擇

    參照《水和廢水標準檢驗法》第21版,建立GC-MS檢測方法:1 L水樣放入2 L分液漏斗中,加入30 g NaCl,溶解后加入50 mL二氯甲烷,振蕩10 min,靜置5 min,將二氯甲烷相轉(zhuǎn)移至三角燒瓶中;再向分液漏斗中加入50 mL二氯甲烷,振蕩10 min,靜置分層,轉(zhuǎn)移合并二氯甲烷相;向二氯甲烷相中加入3 g無水硫酸鈉脫水干燥后,氮吹到3 mL;加入10 mL正己烷,氮吹并定容到1 mL,進行GC-MS測定。圖2為聯(lián)苯胺標準品的氣相色譜。

    結(jié)果發(fā)現(xiàn),GC-MS檢測方法的加標回收率偏低,可能是聯(lián)苯胺在空氣中濃縮時被氧化損失所致。聯(lián)苯胺假陽性的存在增加了實驗的不準確率,而且聯(lián)苯胺在GC-MS的色譜特性也較差,因此,選擇HPLC法檢測聯(lián)苯胺。

    圖2 聯(lián)苯胺標準品的氣相色譜Fig.2 Gas chromatogram of benzidine standard

    2.2 固相萃取柱的選擇

    按1.2方法分別活化SCX、PCX、HLB固相萃取柱,按文獻[4-8]進行洗脫,測定聯(lián)苯胺回收率,結(jié)果見表1。

    表1 不同類型固相萃取柱的回收率

    Tab.1 Recoveries of different types of solid-phase extraction columns

    注:a表示5 mL 2%氨水-甲醇溶液洗脫;b表示未調(diào)節(jié)水樣pH值,pH=7;c表示調(diào)節(jié)水樣pH值,pH≥12。

    由表1可知,SCX與PCX固相萃取柱的回收率相差較大,可能是硅膠基質(zhì)與聚苯乙烯/二乙烯苯基質(zhì)性質(zhì)不同所致;SCX與HLB固相萃取柱均可用于富集水樣中的聯(lián)苯胺,其中,HLB固相萃取柱的回收率最高達到68.1%,與文獻值[7]相近,滿足測定要求。因此,選取HLB固相萃取柱富集水樣中聯(lián)苯胺。

    2.3 pH值的選擇

    在酸性條件下,聯(lián)苯胺容易質(zhì)子化,回收率較低[5]。從表1可以看出,用HLB固相萃取柱富集水樣中聯(lián)苯胺時,水樣的堿性大小對聯(lián)苯胺的回收率影響不大,但考慮到工業(yè)廢水一般呈酸性,所以采取調(diào)節(jié)pH值的測試方式,用氫氧化鈉調(diào)節(jié)pH≥12,使聯(lián)苯胺成分子狀態(tài),但聯(lián)苯胺在自由分子狀態(tài)下容易被氧

    化成聯(lián)苯醌,因此,應盡量減少與空氣的接觸,以保證較高的回收率。

    2.4 流動相的選擇

    聯(lián)苯胺在流動相中存在2種狀態(tài):分子狀態(tài)和離子狀態(tài),其轉(zhuǎn)換反應式如下:

    應用反相高效色譜柱分離時,質(zhì)子化聯(lián)苯胺出峰時間早,影響了測定的準確性。為防止聯(lián)苯胺出峰時間過早和出現(xiàn)雙峰情況,本實驗采用中性的甲醇作為流動相,加入一定量的磷酸二氫鉀(0.02 mol·L-1)調(diào)節(jié)離子活度。實際應用時,可根據(jù)實際樣品的情況,適當調(diào)節(jié)流動相的pH值,保證聯(lián)苯胺在流動相中保持分子狀態(tài)。

    2.5 聯(lián)苯胺的高效液相色譜圖、標準曲線、檢出限、回收率與精密度

    將聯(lián)苯胺儲備液用甲醇稀釋成濃度(mg·L-1)分別為0、0.1、0.2、0.4、0.8、1.0、2.0、4.0、5.0、10.0的聯(lián)苯胺標準溶液,進行HPLC測定,結(jié)果見圖3。

    圖3 聯(lián)苯胺標準品的高效液相色譜Fig.3 HPLC of benzidine standard(5.0 mg·L-1)

    以峰面積(y)為縱坐標、濃度(x)為橫坐標繪制標準曲線,其線性回歸方程為:y=34717x,相關系數(shù)為0.9990。根據(jù)3倍信噪比(S/N)計算聯(lián)苯胺的檢出限

    (LOD)為0.1 mg·L-1。取一份經(jīng)檢測不含聯(lián)苯胺的水樣作為空白樣品,分別添加0.2 mg·L-1、0.8 mg·L-1、2.0 mg·L-1的聯(lián)苯胺標準品,測得平均加標回收率為55.5%~75.0%,相對標準偏差為1.6%~5.7%。

    2.6 實際應用

    采用HPLC法測定多個日常待測水樣,在最優(yōu)色譜條件下分析,均未檢出聯(lián)苯胺。

    3 結(jié)論

    利用HLB固相萃取柱對水樣中的聯(lián)苯胺進行富集,應用HPLC法測定水樣中痕量聯(lián)苯胺。結(jié)果表明,聯(lián)苯胺在0~10.0 mg·L-1范圍內(nèi)線性關系良好,相對標準偏差為1.6%~5.7%。該方法回收率較高,重現(xiàn)性好,能夠滿足日常水質(zhì)中聯(lián)苯胺的測定要求。

    [1] LU C S,HUANG S D.Trace determination of aromatic amines or phenolic compounds in dyestuffs by high-performance liquid chromatography with on-line preconcentration[J].Journal of Chromatography A,1995,696(2):201-208.

    [2] PRAMAURO E,PREVOT A B,SAVARINO P,et al.Preconcentration of aniline derivatives from aqueous solutions using micellar-enhanced ultrafiltration[J].Analyst,1993,118(1):131-146.

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    [4] 申玲玲,邱雄雄,詹松.UHPLC-MSMS測定環(huán)境水中的聯(lián)苯胺[J].環(huán)境化學,2013,32(4):717-718.

    [5] 李逸,劉勝玉,劉昕宇,等.自動固相萃取-高效液相色譜法測定地表水中痕量聯(lián)苯胺[J].環(huán)境化學,2013,32(9):1807-1808.

    [6] 張麗,劉玉俠.固相萃取-高效液相色譜法同時測定飲用水中苯胺和聯(lián)苯胺[J].環(huán)境監(jiān)測管理與技術,2013,25(5):41-43.

    [7] 趙淑莉,魏復盛,鄒漢法,等.高效液相色譜法測定廢水中苯胺類化合物[J].色譜,1997,15(6):508-511.

    [8] 易睿.液液萃取-氣相色譜-質(zhì)譜法同時測定飲用水中的酞酸酯、百菌清和聯(lián)苯胺[J].環(huán)境監(jiān)控與預警,2014,6(2):21-24.

    版權聲明

    《化學與生物工程》編輯部

    Determination of Trace Benzidine in Water by High Performance Liquid Chromatography

    LI Huan-yong1,LUO Jie-hong2

    (1.AnalyticalandTestingCenter,JinanUniversity,Guangzhou510632,China;2.BeijingtestCo.,Ltd.,Guangzhou511400,China)

    Firstly,aHLBsolid-phaseextractioncolumnwasusedtoenrichbenzidineinwater.ThentracebenzidinewasdeterminedbyHPLC(ZorbaxSB-C18aschromatographiccolumn,gradientelutionwithmethanol-potassiumdihydrogenphosphateasmobilephase,254nmasdetectionwavelength,quantifiedbyexternalstandardmethod).Resultsshowedthat,thelinearrelationshipwasbetterattherangeofbenzidineconcentrationfrom0mg·L-1to10.0mg·L-1,andtherelativestandarddeviationwas1.6%~5.7%.Thismethodisfastandeffective,andcanbeusedtodeterminationoftracebenzidineinwater.

    benzidine;HLBsolid-phaseextractioncolumn;externalstandardmethod;HPLC

    國家自然科學基金面上項目(41576116)

    2016-12-13

    李煥勇(1985-),男,山西晉中人,工程師,研究方向:化學分析與儀器分析,E-mail:leb2828@126.com。

    10.3969/j.issn.1672-5425.2017.04.016

    O661.1 O657.72

    A

    1672-5425(2017)04-0068-03

    國信息化建設,擴大本刊及作者知識信息交流渠道,本刊已被《中國學術期刊

    總庫》及CNKI系列數(shù)據(jù)庫、《萬方數(shù)據(jù)——數(shù)字化期刊群》、《中文科技期刊數(shù)據(jù)庫(全文版)》、《臺灣華藝數(shù)據(jù)庫》等收錄。如作者不同意論文被收錄,請在來稿時向本刊聲明,本刊將作適當處理。

    李煥勇,羅杰鴻.高效液相色譜法測定水樣中痕量聯(lián)苯胺[J].化學與生物工程,2017,34(4):68-70.

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