TiO2光催化水處理技術研究進展

周 振，姚吉倫，劉 波，龐治邦，張 星

(1.后勤工程學院國防建筑規(guī)劃與環(huán)境工程系，重慶 401311；2.后勤工程學院國家救災應急裝備工程技術研究中心，重慶 401311；3.77620部隊，西藏 拉薩 850000；4.92303部隊，山東 青島 266000)

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TiO2光催化水處理技術研究進展

周 振1，姚吉倫2*，劉 波3，龐治邦4，張 星1

(1.后勤工程學院國防建筑規(guī)劃與環(huán)境工程系，重慶 401311；2.后勤工程學院國家救災應急裝備工程技術研究中心，重慶 401311；3.77620部隊，西藏 拉薩 850000；4.92303部隊，山東 青島 266000)

介紹了TiO2光催化水處理技術的作用機理，分析了TiO2光催化水處理技術的影響因素，論述了TiO2光催化去除水中重金屬離子、含氧酸鹽、有機物、藻類、微生物等的研究現(xiàn)狀，總結了TiO2光催化水處理技術存在的問題，并對其發(fā)展進行了展望。

TiO2光催化；凈水機理；水處理

隨著人類工業(yè)化進程的推進，進入水體中的有毒污染物逐漸增多。常規(guī)的凈水技術已越來越難以滿足水源水達標要求。TiO2光催化技術的出現(xiàn)，為水處理提供了一條新的途徑。

TiO2光催化氧化(TiO2photocatalyticoxidation)作為一種高級氧化技術自1972年被報道以來[1]，憑借其化學性質穩(wěn)定、選擇性低、無毒、價廉易得、催化效率高等優(yōu)勢迅速成為研究熱點[2-5]。作者在此從作用機理、影響因素、應用現(xiàn)狀等方面對TiO2光催化水處理技術進行了綜述。

1 TiO2光催化水處理技術的作用機理

TiO2光催化氧化是以TiO2半導體材料為催化劑，在光的作用下，電子e-從價帶(valencebond,VB)途經禁帶(forbiddenbond,FB)躍遷進入導帶(conductionband,CB)，在VB產生空穴h+，通過空穴與污染物作用實現(xiàn)污染物的降解。主要反應式為：

TiO2+hν →TiO2+h++e-

(1)

h++OH-→·OH

(2)

h++H2O→·OH+H+

(3)

ne-+Mn+→M0

(4)

(5)

(6)

2HO2·→H2O2+O2

(7)

TiO2光催化水處理技術的作用機理如圖1所示。

圖1 TiO2光催化水處理技術的作用機理Fig.1 Mechanism of TiO2 photocatalysistechnology for water treatment

TiO2光催化降解水中污染物的過程[6-8]如下：

(1)光生電子-空穴對的激發(fā)。具有足夠能量的光線照射TiO2表面時，VB上的電子e-受到激發(fā)躍遷到CB上，在VB上留下空穴h+，二者形成光生電子-空穴對，可遷移到TiO2表面，空穴與光生電子的得失電子能力決定了TiO2在光照下兼?zhèn)溲趸瓦€原性質。

(2)載流子(charge carrier)的俘獲。半導體中載運電流的粒子稱為載流子，包括空穴與光生電子，光生電子-空穴對遷移到TiO2表面主要發(fā)生2種復合反應：一種是簡單的復合反應，是光生電子與空穴結合，釋放熱能；另一種是伴隨有化學反應的復合反應，是光生電子、空穴之一或二者同時被其它基團俘獲而發(fā)生化學反應。在實際運用中為充分利用TiO2的氧化能力，應盡可能減少光生電子與空穴的簡單復合反應。

(3)氧化還原污染物。TiO2光催化過程的氧化作用可分為直接氧化和間接氧化。污染物直接與空穴作用被降解稱為直接氧化作用；污染物通過空穴與H2O、OH-或O2作用產生的自由基、過氧化氫或活性氧等強氧化劑被降解稱為間接氧化作用。光催化劑的還原性則來源于光生電子，在合適的條件下可以較好地還原重金屬離子和無機鹽類。

2 TiO2光催化水處理技術的影響因素

2.1 催化劑

研究證實，在具有光催化特性的半導體材料中，TiO2催化性能最好，同時不會產生二次污染。TiO2的晶型、粒徑、濃度對TiO2光催化反應具有不同程度的影響。

TiO2粒徑對TiO2光催化反應的影響主要體現(xiàn)在對有機物的吸附和量子產生效率方面。具體表現(xiàn)為：(1)TiO2粒徑減小，TiO2微粒產生量子尺寸效應，F(xiàn)B變寬，具有更強的氧化和還原能力，因而其催化活性提高[9]。(2)TiO2粒徑減小，比表面積增大，吸附有機物量增加，反應幾率增大，降解率升高。(3)TiO2粒徑的大小對電子傳遞時間有較大影響。當TiO2粒徑為微米級時，電子傳遞時間為毫秒級；當粒徑為納米級時，傳遞時間為皮秒級[10]。(4)TiO2對紫外光的吸收隨粒徑的減小發(fā)生藍移，吸收量減少[11]。(5)TiO2粒徑越小，表面能越大，越容易在水中發(fā)生團聚。研究發(fā)現(xiàn)，納米級TiO2粉末溶解于水中后，由于毛細管吸附力和分子間力等作用迅速連接成微米級的大尺寸團聚體[12]，如：粒徑為20 nm的TiO2在水中的實際粒徑約為0.18～0.75 μm，大多為0.4 μm[12]。這種團聚效應不利于TiO2催化活性的展現(xiàn)，對反應速率有負面影響。

在TiO2光催化反應中，TiO2濃度對反應速率也有一定影響。研究發(fā)現(xiàn)，TiO2光催化反應速率隨TiO2濃度的增加先加快后減慢，因為適當?shù)卦黾臃磻w系內TiO2濃度可以增大TiO2的有效比表面積，·OH產生量增多，對有機物的吸附作用增強，反應速率也相應加快；但TiO2過量則會造成紫外光的散射、衰減，并造成TiO2團聚，比表面積減小，從而減緩反應速率。

2.2 光與光強

可用于光催化反應的半導體，其能帶都是不連續(xù)的，即存在FB，只有在一定能量的光照射下，才能激發(fā)其活性。在研究中常用高壓汞燈、黑光燈、紫外殺菌燈等波長小于387 nm的光源作為入射光，可以較好地激發(fā)TiO2的催化活性，達到實驗效果。Jefferson等[13]研究發(fā)現(xiàn)，當紫外光光強小于5 000 mJ·cm-2時，有機合成水的溶解有機碳(DOC)快速下降；當光強大于10 000 mJ·cm-2時，DOC不再下降。Yang等[14]研究發(fā)現(xiàn)，TiO2光催化降解撲熱息痛的速率隨光強的增強而加快。說明光強在一定范圍內對反應速率有較大影響。

2.3 底物濃度

2.4pH值

研究發(fā)現(xiàn)，pH值對TiO2光催化反應的影響隨底物的不同而有所差異。主要原因是，TiO2表面電荷及電性會隨著pH值發(fā)生改變，造成同一有機物在不同pH值下的吸附量不同，從而影響反應速率。Lair等[18]發(fā)現(xiàn)：當pH值從3增大到11時，萘在TiO2表面的吸附量增加12%，反應速率明顯加快。Yang等[14]發(fā)現(xiàn)，在pH值為9.5時，TiO2對撲熱息痛的降解速率最快；pH值超過9.5后，則會加劇TiO2與撲熱息痛的排斥性，降解速率快速下降。Chen等[19]在降解草甘膦時發(fā)現(xiàn)，草甘膦降解率隨pH值的增大呈先降低后升高的趨勢，即在酸堿條件下，均能達到較高的降解率。

2.5 無機鹽

無機鹽對TiO2光催化反應的影響主要是因為水解形成了離子。其中，陽離子與電子結合，減少了光生電子-空穴對的復合率，從而促進光催化反應的發(fā)生；陰離子的影響可歸納為兩方面：(1)陰離子與·OH結合形成活性較低的陰離子自由基，使得光催化反應速率變緩；(2)陰離子會與有機物競爭TiO2表面活性位點，從而減緩反應速率。

2.6 曝氣

2.7 溫度

TiO2光催化反應的表觀活化能一般較低，因此，溫度對反應的影響較小。溫度在反應中主要是對分子間碰撞頻率、吸附平衡等產生影響。Kaneco等[22]對雙硫胺甲酰進行TiO2光催化降解時發(fā)現(xiàn)，溫度為0 ℃時，雙硫胺甲酰的降解率僅40%；溫度為40 ℃時，雙硫胺甲酰的降解率達99%，目標物基本全部降解。Rumi等[23]在降解咪草煙時發(fā)現(xiàn)，低溫更有利于TiO2光催化反應的進行。

3 TiO2光催化技術在水處理中的應用

TiO2在光照條件下產生光生電子-空穴對決定了TiO2在光照條件下具有氧化性和還原性，運用于水處理領域主要體現(xiàn)為：利用光催化還原性來處理重金屬離子和無機鹽類；運用光催化氧化性來處理水中各種有機物、細菌以及抑制藻類生長，達到降解有機物、去除消毒副產物前驅體、殺菌消毒的目的。

3.1 重金屬離子的去除

TiO2光催化還原重金屬離子的應用研究已經引起國內外學者的廣泛關注。Kajitvichyanukul等[24]發(fā)現(xiàn)在不同外加劑下，Tl+經TiO2光催化可析出不同的產物；齊普榮等[25]利用TiO2光催化技術在100min內將有機廢水中Cr6+還原為Cr3+。楊莉等[26]發(fā)現(xiàn)，以甲醇為空穴消除劑，Hg2+的還原速度顯著加快，30min內全部還原為Hg。此外，不同的重金屬離子需要在不同的條件下才能被還原，如Pd+在強酸性條件下被TiO2光催化還原為Pd；Au3+可在2-丙醇添加劑下實現(xiàn)TiO2光催化還原回收[27]。

3.2 含氧酸鹽的去除

3.3 有機物的去除

與其它技術相比，TiO2光催化氧化降解有機物具有明顯的優(yōu)點：底物范圍廣，大多數(shù)有機物都可被氧化降解；反應徹底，有機物多被降解為無機小分子。

Lai等[31]對異環(huán)磷酰胺進行TiO2光催化降解時發(fā)現(xiàn)，異環(huán)磷酰胺在10min內可去除，而體系中的總有機碳(TOC)6h可去除50%以上。Drosos等[32]在降解卡馬西平時發(fā)現(xiàn)，TiO2可較好地將其吸附去除，2h內的降解率為85%。陳非力等[33]采用玻璃負載型TiO2光催化反應器去除飲用水中的CHCl3、CCl4和C2HCl3，3種污染物在1h后的去除率均達到95%以上。姜義華等[34]利用TiO2光催化氧化降解水環(huán)境中的CHCl3，1.5h后的去除率可達80%。

腐殖酸的存在不僅導致水質惡化、膜污染嚴重，而且還是消毒副產物的前驅體[35]，長時間飲用可能致畸、致癌，因此有效去除水體中的腐殖酸具有重要意義。魏宏斌等[36]研究發(fā)現(xiàn)，TiO2光催化氧化對腐殖酸有較好的去除效果，在黑光燈和紫外殺菌燈2種光源照射下，溶液TOC在2h內分別從3.57mg·L-1降至2.79mg·L-1、2.26mg·L-1。王福平等[37]采用纖維狀TiO2光催化劑降解腐殖質，加入O3后，水體中的腐殖質去除率達97%，并實現(xiàn)了光催化劑的快速回收。

李田等[38]對城市管網水進行TiO2光催化降解時發(fā)現(xiàn)，水樣中104種有機物被去除60%以上，剩余有機物均處于限值以下。

3.4 藻類的去除

TiO2光催化技術可以抑制藻類的繁殖，降解其分泌物。劉軍等[39]利用固載型TiO2光催化反應器處理富營養(yǎng)水體，30h可將葉綠素a去除97.6%；中試發(fā)現(xiàn)，經過12d反應，9.5m3景觀水中的葉綠素a濃度從18.7mg·m3下降到1.9mg·m3。李麗潔等[40]以黑光燈等為光源，光催化降解藍藻代謝產物土腥素，300min后土腥素基本降解，由其引起的異味也顯著減弱。

3.5 微生物的去除

在飲用水處理中，不僅要降低有機物含量，同時必須去除致病微生物。研究表明，TiO2光催化技術不僅可以達到殺滅致病微生物的目的，同時具有一定技術優(yōu)勢，常規(guī)氯消毒僅是將病原微生物滅活，而TiO2光催化氧化技術可以將部分微生物徹底氧化分解。

(1)滅菌研究。由于細菌是飲用水的主要污染微生物，研究TiO2光催化殺滅細菌具有重要的理論與實踐意義。宋宏嬌等[41]利用自制摻鈰納米TiO2光催化處理大腸桿菌時發(fā)現(xiàn)，30min可滅活98.6%的大腸桿菌，同時通過微結構分析發(fā)現(xiàn)，滅活大腸桿菌發(fā)生裂解，細胞空化。丁寧等[42]利用TiO2光催化氧化處理污水廠二級出水時發(fā)現(xiàn)，糞大腸菌群在10min內被完全滅活，金黃色葡萄球菌在20min內被完全滅活。表明，TiO2光催化氧化技術能較快滅活細菌，且滅活細菌不會隨著環(huán)境的改變而恢復活性。

(2)滅病毒研究。病毒由于自身結構特點，對環(huán)境具有更強的適應能力，同時若供水系統(tǒng)中出現(xiàn)病毒，危害將十分巨大。自美國等國家相繼報道氯消毒不能完全滅活病毒后，供水系統(tǒng)中的病毒問題引起了廣泛關注，研究合適的凈水技術具有重要意義。Otaki等[43]以黑光燈為光源，TiO2光催化降解2×105PFU·mL-1Qβ噬菌體的反應速率常數(shù)為-0.093min-1，且45min后沒有觀察到Qβ噬菌體濃度降低，證明TiO2光催化氧化可以實現(xiàn)對病毒的滅活。林章祥等[44]發(fā)現(xiàn)，TiO2光催化氧化能夠使流感病毒纖維部分首先分解，并在1h內完全將病毒降解為小分子物質。

4 結語

TiO2光催化水處理技術具有底物范圍廣、降解率高、化學性質穩(wěn)定、無二次污染、可以去除細菌及病毒的特點。但在大規(guī)模工程應用時還需解決以下問題[45-53]：(1)TiO2投加量大。采用TiO2光催化技術降解有機物時，TiO2投加量一般為0.5g·L-1以上，遠大于絮凝劑在常規(guī)工藝中的投加量。(2)TiO2回收困難。TiO2主要以粉末狀和負載型為主。粉末狀TiO2粒徑小，沉降速度慢，常采用過濾、混凝、離心等方式回收，但都有一定的技術缺陷，也增加了運行過程的復雜性。負載型TiO2反應活性不及粉末狀TiO2，而且長時間使用后存在不同程度的脫落。(3)TiO2在水中易團聚、中毒失活，清洗困難。TiO2活性再生時需要對其進行酸洗，將包裹TiO2的有機物去除。(4)能耗高。TiO2由于自身結構特點，絕大多數(shù)只能在高能光線(波長小于387nm)下激發(fā)，這類光線在溶液中會快速衰減，一般傳播距離為5～10cm。為達到去除效果，通常需要增加光源數(shù)量。(5)光生電子-空穴對無效復合率高，需要通過摻雜、晶面調控等技術開發(fā)新型TiO2材料以提高光生電子-空穴對的有效復合率。(6)光催化反應器受材料、光源等的限制，多以小型實驗設備為主。

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Research Progress on Water Treatment by TiO2Photocatalysis

ZHOU Zhen1,YAO Ji-lun2*,LIU Bo3,PANG Zhi-bang4,ZHANG Xing1

(1.DepartmentofNationalDefenseArchitecturalPlanningandEnvironmentalEngineering,LogisticalEngineeringUniversity,Chongqing401311China;2.EngineeringandTechnologicalResearchCenterofNationalDisasterReliefEquipment,LogisticalEngineeringUniversity,Chongqing401311,China;3.Unit77620,Lasa850000,China;4.Unit92303,Qingdao266000,China)

Inthispaper,themechanismofTiO2photocatalysistechnologyforwatertreatmentisintroduced.Inaddition,theinfluencingfactorsofTiO2photocatalysistechnologyforwatertreatmentareanalyzed.Furthermore,theresearchstatusoftheremovalofheavymetalions,oxyacidsalts,organiccompounds,algae,microorganismsinwaterbyTiO2photocatalysisisdiscussed.Finally,theexistentialissuesofTiO2photocatalysistechnologyforwatertreatmentarepresentedandthedevelopmentdirectionisprospected.

TiO2photocatalysis;waterpurificationmechanism;watertreatment

國家科技支撐計劃(2012BAK05B00)

2016-12-14

周振(1990-)，男，湖南湘潭人，博士研究生，研究方向：水處理技術與裝備，E-mail:zhouzhen168@foxmail.com；通訊作者：姚吉倫，高級工程師，E-mail:yjlun305@126.com。

10.3969/j.issn.1672-5425.2017.04.001

TU991.2 X703

A

1672-5425(2017)04-0001-05

周振，姚吉倫，劉波，等.TiO2光催化水處理技術研究進展[J].化學與生物工程，2017，34(4)：1-5，9.