• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    福島核事故釋放放射性氣溶膠的化學分析進展

    2017-04-21 06:13:44龍興貴
    核化學與放射化學 2017年2期
    關鍵詞:核事故活度福島

    謝 波,胡 勝,龍興貴

    中國工程物理研究院 核物理與化學研究所,四川 綿陽 621999

    福島核事故釋放放射性氣溶膠的化學分析進展

    謝 波,胡 勝,龍興貴

    中國工程物理研究院 核物理與化學研究所,四川 綿陽 621999

    本文綜述了針對日本福島核電站(FDNPP)事故后,早期階段釋放的放射性氣溶膠的化學分析工作進展。內(nèi)容主要涉及負載銫、钚、氙、碘等核素的氣溶膠粒子。從粒子的取樣與樣品處理、粒子特性分析與表征、粒子輸運與沉降行為、同類事故比較等角度,總結了事故后放射性氣溶膠的部分物化特性與動力學行為。

    氣溶膠;放射性核素;核事故;化學分析

    2011年3月11日,日本福島核電站(FDNPP)發(fā)生重大事故,釋放的大量放射性物質穿越了整個北半球,事故等級達到國際核事件分級表的最高級——7級[1],直接造成全球核能形勢的深刻變化,國際社會和公眾對核能安全的關注度和敏感度顯著增加,對核安全標準的審核和修訂、核設施的安全性和可靠性、核安全監(jiān)管的有效性和透明度提出了更為嚴格的要求。在這5年間,諸多科學機構對福島核事故產(chǎn)生的放射性氣溶膠開展了大量研究,主要涉及到模型計算、物理測量與化學分析三個方面。本文綜述了針對事故早期階段釋放的放射性氣溶膠而開展的化學分析與表征工作,重點涉及到銫、钚、氙、碘等多種放射性核素。各國研究的目的在于描述真實氣溶膠的化學與物理性質(包括化學形式與核素組成、粒子尺寸分布與形狀、相態(tài)與晶體結構、水溶性、滯留時間、電荷特征、動力學演變等信息),預防次生事故發(fā)生,尋找有效方式去除環(huán)境中的放射性物質和阻止氣溶膠的再懸浮,準確評估各種數(shù)值模型的改進和事故后人體照射風險,揭示事故廠區(qū)的具體真相。同時,通過對福島核事故后放射性氣溶膠化學分析現(xiàn)狀的調(diào)研,期望對放射性氣溶膠的相關研究有所幫助。

    1 銫-負載粒子氣溶膠

    1.1 粒子的取樣與處理

    在日本筑波氣象學研究所,來自不同研究機構的Adachi[2]和Abe[3]等分別使用大容量氣溶膠取樣器(1 000 m3/d)及石英纖維材料收集了包含放射性材料的氣溶膠,一個成像板(imaging plate, IP)和微操縱器(micro-manipilator)用于過濾材料上探測和分離放射性粒子。在同一批次的樣品中,每個樣品大約有100個小點(每一個小點都表示放射性材料的存在),如圖1[2]所示,換算成近似粒子濃度大約為每立方米10個放射性粒子。

    因為使用掃描電鏡(SEM)探測放射性粒子,必須減少過濾器上非放射性粒子的數(shù)目。Adachi等[2]的處理是將取樣濾紙裁剪成許多小塊,使用IP和鍺探測器測量每一個小塊,結果發(fā)現(xiàn)了3個放射性的Cs-負載粒子。然后描述粒子的形狀、組成、水溶性和尺寸,評價了它們的形成過程、環(huán)境和潛在的健康影響。而Abe等[3]從過濾材料上取了3種粒子放在玻璃基片上,分別命名為A、B、C,開展比對測量。

    1.2 分析與表征

    樣品的分析與表征采用了多種手段。首先是掃描電鏡-能量分散譜(SEM-EDS)分析,對樣品進行可視顯微觀察的同時,進行材料表面元素的成分分析和元素自動識別;然后是γ射線能譜測量和針對重元素的X射線(XRF)熒光分析,并以高靈敏度特征的激光燒蝕-電感耦合等離子體質譜(LA-ICP-MS)為輔助測量手段;最后進行同步輻射-X射線微束分析(包括SR-μ-XANES和SR-μ-XRD),前者用于評價粒子的形成條件和過渡元素的化學狀態(tài)分析,后者用于揭示微粒的晶體結構。這些分析技術的綜合運用,目的是揭示來自于FDNPP事故的Cs承載微粒的本質特征。

    Adachi等[2]發(fā)現(xiàn)樣品的放射性濃度在2011年3月14—15日和3月20—22日有兩個峰值,與Kinoshita[4]的觀點一致,認為氣象學條件(例如雨和風向)和放射性粒子的釋放是高表面沉積事件的主要原因。濾紙上放射性物質的分布是多斑點的、參差不齊的,放射性粒子的數(shù)目相對少,但活度水平相對較強。單個Cs-負載粒子的分析示于圖2。由圖2可知,每一塊碳膠上的Cs-負載粒子都是球形,直徑可以測量,EDS譜圖顯示有Cs峰,Cs分布的元素成像顯示,球形粒子由Cs伴隨大量的Fe、Zn和少量的Cl、Mn、O組成。Cs粒子的衰變校正活度對137Cs和134Cs是不同的,若假設了粒子密度,則可以從Cs的活度推算出它在粒子中的質量百分比,以及大于某種尺寸粒子的平均粒子數(shù)量濃度[5]。此外,Cs粒子水溶性的分析表明,粒子接觸水后形狀未發(fā)生變化。

    圖1 2011年不同時間段過濾器樣品上放射性材料分布的IP結果[2]Fig.1 Distribution of radioactive materials on the filter samples measured with the IP at different time in 2011[2]

    (a)——一個Cs-負載粒子被埋置在碳膠中,(b)——球形的Cs-負載粒子,(c)——Cs-負載粒子的元素成像,(d)——粒子的能量分散譜圖圖2 單個Cs-負載粒子的分析[2]Fig.2 Analysis of single Cs-bearing particle[2]

    Abe等[3]認為,同步輻射-X射線微束分析可以揭示福島事故期間釋放的放射性微粒的化學性質細節(jié),可以更好地明白事故早期廠區(qū)究竟發(fā)生了什么。他在收集的氣溶膠樣品中發(fā)現(xiàn)了包含放射性Cs的三種球形微粒,利用SR-μ-X射線熒光分析探測到11種元素:Fe、Zn、Rb、Zr、Mo、Sn、Sb、Te、Cs、Ba和Pb,并與SEM結果高度一致。粒子中除了Pb元素,其它元素都是均相分布,盡管譜圖中有Pb-L線的強峰,但Pb的分布與其它元素和SEM結果有明顯區(qū)別,表明Pb不是來源于粒子成分。此外,其中兩種粒子中還第一次發(fā)現(xiàn)了U,并被U的L-邊緣X射線吸收近邊結構(L-XANES)光譜所證實,表明U燃料和它的裂變產(chǎn)物連同放射性Cs一起被保留在這些粒子中。Abe等[3]的研究結果說明,F(xiàn)DNNP受損程度足以說明安全殼以氣溶膠粒子的形式釋放U燃料和裂變產(chǎn)物。更為重要的是,F(xiàn)e、Zn、Mo、Sn的SR-μ-XANES分析顯示,峰的位置和形狀與玻璃參照材料一致,元素以Fe3+、Zn2+、Mo6+和Sn4+的形式出現(xiàn)。而在SR-μ-XRD中采用硅粉作為參照材料時,硅粉顯示了清晰的Debye-Scherrer環(huán),但粒子沒有衍射峰。這些晶體結構的研究結果說明,粒子是非晶形的、玻璃態(tài)材料,加上自身的小球形狀,說明微粒在氧化條件下經(jīng)歷了高溫熔融、迅速冷卻的過程后形成氣溶膠。

    眾所周知,作為鈾核裂變反應的結果,裂變產(chǎn)物有9種元素(Rb、Ag、Zr、Mo、Sn、Sb、Te、Cs、Ba)可以在微粒中找到[6]。由于熔融堆芯可能與混凝土反應,粒子中可能存在Si。由于缺乏對反應堆受損狀態(tài)的評估,無直接證據(jù)表明這些元素的起源,只能推斷鈾燃料、裂變產(chǎn)物和反應堆構件可能是元素的起源,它們在事故期間熔融在一起而形成球形微粒。

    購買干貨、零食時,最好到規(guī)模大、信譽好、食品質量把關較嚴的商場或超市選購;包裝食品要注意查看品名、廠家、保質期等,特別要觀察是否新鮮,是否在保質期內(nèi),包裝是否完整無損、有無鼓包(漲袋)及霉變等現(xiàn)象。不要購買和食用“三無”食品。

    1.3 輸運與沉降行為

    盡管福島核事故造成了全球影響,但在相當長的時間內(nèi)仍然不知道反應堆究竟發(fā)生了什么,釋放的放射性Cs的值也從9 PBq至36 PBq不等,不知道釋放到環(huán)境中放射性物質的化學與物理性質、粒子的輸運與沉降行為[7],日本核工業(yè)安全委員會2011年6月遞交給國際原子能機構(IAEA)的報告[8]稱,137Cs的釋放可能小于20 kg,福島事故造成的137Cs塵降量只有切爾諾貝利的17%,總劑量只有切爾諾貝利的5%~6%。放射性物質的全球性擴散,很難依靠純化學方式進行探測[9]。有模擬結果顯示[10],Cs-負載粒子落到地面主要是干式沉降,少量放射性Cs附著于其它占統(tǒng)治地位的粒子上,例如硫酸鹽粒子作為137Cs的載帶介質,SEM-EDS分析也證實了普遍存在于氣溶膠樣品中的大量硫酸鹽和礦物粉塵。Kaneyasu等[11]測量了事故后47 d的134Cs和137Cs氣溶膠活性尺寸分布,發(fā)現(xiàn)第一批樣品(2011年4月28日至5月12日)的空氣動力學直徑中間值(AMAD)分別為0.54 μm和0.53 μm,但是在第二批樣品(2011年5月12日至26日)中均為0.63 μm。這些放射性Cs的活性尺寸分布屬于積聚模態(tài),與非海鹽的硫酸鹽氣溶膠的質量尺寸分布幾乎重疊。硫酸鹽是潛在的放射性核素的輸運介質,而再懸浮土壤顆粒不是主要的空中放射性物質。這也就解釋了為什么在切爾諾貝利事故后不同監(jiān)測點獲得了相似的放射性Cs的活性尺寸,結果示于圖3[11]。

    圖3 硫酸鹽氣溶膠作為放射性Cs的輸運介質[11]Fig.3 Sulfate aerosol as a transport medium of radiocesium[11]

    Stohl等[12]對137Cs使用了大氣活度濃度測量和大體積沉積測量,反演結果給出了總釋放量為36.6 PBq(不確定度范圍為20.1~53.1),約為切爾諾貝利事故釋放量的43%,遠遠高于日本核工業(yè)安全委員會遞交的報告。當向福島核電站4號機組乏燃料池噴灑水時,數(shù)值出現(xiàn)數(shù)量級式的突然下降,這表明釋放不僅僅是來源于受損的堆芯,也來源于4號機組的乏燃料池。估計6.4 PBq的137Cs(占2011年4月20日前的總沉降物的18%)沉積在日本陸地表面,剩余部分大多落在北太平洋,僅僅0.7 PBq沉降在非日本的陸地表面。

    1.4 微粒對環(huán)境的影響

    粒子中一些重元素的產(chǎn)生是由于核裂變反應,如果這個假設是正確的話,當它們在事故期間釋放時,很可能包含額外的短壽命放射性核素。因此,這些粒子的比活度比Cs高數(shù)倍,過去的研究[13]報道這些粒子是難溶于水的,揭示它們是高氧化價態(tài)下的玻璃態(tài)材料,球形Cs-負載粒子在陸地表面的滯留時間比水溶性Cs粒子長[14]。這些特征表明,它們對環(huán)境的影響是長期的。

    日本東京技術研究所和東京海洋與技術大學[15]提供了福島事故周邊放射性核素分布的詳細地圖和放射性核素在環(huán)境中的沉積與遷移。他們認為:(1) 陸地表面的放射性核素是釋放到大氣的揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的沉積所造成,主要是137Cs和131I;氣溶膠粒子的反彈與再懸浮進入大氣,造成熱點地區(qū)污染程度和位置的改變;(2)131I與134Cs和137Cs原子比率的變化表明,事故氣溶膠的沉積造成了海水放射性的變化,推斷氣溶膠可以到達1 900 km之外的北太平洋監(jiān)測站點。Burns等[16]認為,在堆芯熔融事故中,揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的氣態(tài)釋放是瞬間發(fā)生的,大氣擴散有助于緩解這些釋放對環(huán)境的影響。

    2 钚氣溶膠

    2.1 環(huán)境樣品的收集與放化流程

    大多數(shù)環(huán)境樣品的收集方式是,收集表面土壤樣品和枯枝落葉層(litter layer)樣品用于钚同位素的定量分析,主要分析儀器是扇形場ICP-MS。有數(shù)據(jù)表明[17],到2011年5月樣品收集結束時,釋放的钚沉積在枯枝落葉層,尚未達到它下面的表面土壤。

    2.2 钚氣溶膠分析結果

    基于ORIGEN模型的模擬[18]和環(huán)境樣品分析數(shù)據(jù),Zheng等[19]全面總結和分析了福島事故中钚同位素的釋放,結果示于圖4。分析主要集中于4個方面:(1) 钚同位素的環(huán)境分布;(2) 源項钚同位素組成;(3) 受損反應堆單元或乏燃料池钚釋放的源項;(4) 钚釋放總量。結果表明,痕量的钚同位素(約占堆芯存量的2×10-5%)釋放到環(huán)境中,全部來源于受損的反應堆,而不是乏燃料池。至于海洋污染,沿福島的西太平洋海岸30 km范圍內(nèi)未發(fā)現(xiàn)額外的钚。Lujaniene等[20-21]用質譜分析了在立陶宛收集到的钚氣溶膠樣品(從2011年3月23日至4月15日),得到了240Pu/239Pu原子比率和238Pu/239+240Pu活度比率。Shinonaga等[22]利用加速器質譜(AMS)和ICP-MS分析了距離福島120 km事故前、后的大氣钚氣溶膠樣品和非天然鈾氣溶膠樣品,測量了240Pu/239Pu、241Pu/239Pu、234U/238U、235U/238U、236U/238U等多個原子比率。在相同測量條件下,AMS探測器計數(shù)率粗略地與離子源樣品中的钚濃度成比例,5個樣品的239Pu計數(shù)率大于0.07 s-1,其它樣品在0.02~0.04 s-1,假設樣品是完全等分的,239Pu活度濃度的計算值約為130 nBq/m3。這些結果說明,钚和非天然鈾在事故后的數(shù)天內(nèi)被氣溶膠和風輸運了120 km,與核事故造成的放射性核素總劑量相比,钚的貢獻可以忽略不計。

    圖4 福島核事故钚氣溶膠的釋放[19]Fig.4 Discharges of Pu aerosol from Fukushima Daiichi nuclear accident[19]

    2.3 與其它钚釋放事件的比較

    與切爾諾貝利核電站事故相比,福島核事故的钚有更高的241Pu/239Pu原子比率,但是240Pu/239Pu的比率更低一些。然而,由于切爾諾貝利事故釋放了大約8.7×1013Bq的239+240Pu,241Pu/239+240Pu的活度比率要比福島核事故的低很多。钚原子比率隨反應堆燃料燃耗時間的增加而增加,相對高的241Pu/239+240Pu活度比表明3號反應堆受到了損害,因為3號堆是混合堆芯,包含鈾燃料與混合的鈾-钚氧化物燃料(钚氧化物占6%)。為了理解切爾諾貝利事故钚釋放與福島事故的區(qū)別,有研究[17]估算了大氣釋放钚量和堆芯庫存釋放的比例,比較了長崎原子彈爆炸、全球塵降與福島核事故的钚同位素活度比率,發(fā)現(xiàn)距離福島核電站數(shù)公里和數(shù)十公里的地方,241Pu/239Pu的比率比大氣核武器測試期間的數(shù)值還要高很多。

    3 吸附133Xe的氣溶膠

    與氣溶膠綁定的137Cs相比,惰性氣體133Xe具有完全不同的釋放特征,福島事故中總釋放量達到15.3 EBq,超過切爾諾貝利事故兩倍,是歷史上最大規(guī)模的放射性惰性氣體釋放[12]。為了測定放射性核素釋放與高度和時間的關系,研究方式一般是基于燃料庫存和文獻事故記載,先進行第一次釋放速率的猜測,然后猜測被反演模擬改進,改進的方式是考慮大氣輸運模型FLEXPART和分布在日本、北美等地區(qū)的幾十個監(jiān)測站的測量數(shù)據(jù)。事實上,各國估計的133Xe釋放量總和高于福島核電站133Xe的庫存總量,可能的原因是133I(半衰期為20.8 h)的衰變形成了133Xe。

    有證據(jù)顯示[23],在第一次排氣之前133Xe就開始釋放,表明反應堆組件由于超壓出現(xiàn)結構性的破壞和泄漏。對包括日本和整個北半球在內(nèi)的放射性云的擴散和沉積模式的探測研究表明[24],受西風影響,2011年3月15日放射性煙云到達北美,3月22日到達歐洲,到4月中旬,133Xe均勻分布在整個北半球的中部緯度,而且第一次被南半球的澳大利亞達爾文站監(jiān)測到。

    太平洋西北實驗室(PNNL)采用瑞典SAUNA(Swedish Automatic Unit for Noble Gas Ac-quisition)系統(tǒng)[25],在3月16日(事故后第4天)第一個監(jiān)測到短壽命裂變產(chǎn)物133Xe濃度的變化,監(jiān)測點距離福島7 000 km,133Xe濃度最大值超過40 Bq/m3,超過正常平均值的4萬倍[26]。氙的收集與測量示于圖5[25],包含的流程有:(1) 用氣相色譜儀測量樣品中氙總量,確定空氣取樣量;(2) 用β-γ符合系統(tǒng)測量氙同位素活度和氙總量,測量完成后樣品再返回樣品歸檔瓶中;(3) 用轉移裝置將樣品從歸檔瓶轉移至炭纖維源盒,用氣相色譜確定其轉移效率;(4) 用鍺γ譜儀測量氙同位素活度,最后得到氣溶膠吸附的氙同位素活度濃度。釋放放射性核素的大氣輸運依賴于源項高度,可以將釋放分為3層,分別距離地面的高度范圍是0~50 m、50~300 m、300~1 000 m。這種方式與朝鮮2006年10月9日宣稱核試驗后,Ringbom等[27]在韓國境內(nèi)測量空氣中放射性氙的地面水平的方式一致。

    圖5 瑞典SAUNA系統(tǒng)用于133Xe的收集與測量[25]Fig.5 SAUNA system for sampling and analysis of 133Xe [25]

    4 其他氣溶膠核素

    從核事故中釋放的放射性粒子種類繁多(福島事故已經(jīng)監(jiān)測到放射性核素73種[28]),其放射學的重要性不僅依賴于放射性核素和它的化學形式,也依賴于粒子的空氣動力學性質(例如尺寸、形狀和密度)。放射性氣溶膠的粒子尺寸分布和粒子與其它氣溶膠組分相混合的狀態(tài),對于理解它們的形成、輸運和沉積來說,是非常重要的參數(shù)。

    Thakur等[29]總結了福島事故后北半球放射性核素測量的進展,收集到碘核素粒子的幾何尺寸直徑范圍是0.01~10 μm,超過80%的131I為精細氣溶膠粒子(0.01~1 μm),不足20%的是粗粒子(>10 μm)。131I活度最大時的粒子直徑是在0.1~0.36 μm,活度最小的粒徑范圍是0.36~1.8 μm。此結果與Paatero等[30]對切爾諾貝利事故釋放的、攜帶131I氣溶膠粒子直徑的測量結論一致,與137Cs、132Te、103Ru相比(0.63~0.93 μm),131I傾向于附著更小的氣溶膠微粒(0.33~0.57 μm)。而捷克國家輻射防護研究所的Malá等[31]詳細比對了福島事故與切爾諾貝利事故中放射性氣溶膠的粒子尺寸分布,同樣認為,切爾諾貝利事故釋放的放射性核素根據(jù)AMAD分為兩種類型:難溶放射性核素(140Ba、140La、141Ce、144Ce、95Zr和95Nb)與揮發(fā)性核素(134Cs、137Cs、103Ru、131I和132Te),前者的AMAD大約是后者的3倍以上,并且揮發(fā)性核素AMAD的平均值(0.51 μm)與福島事故的十分接近。以此為數(shù)據(jù)基礎,文獻[32-33]給出了歐洲上空放射性核素活度的時空分析結果,基本上反映了福島核電站的受損狀況。

    Burns等[16]在比較了3次商業(yè)核電站事故后認為,1979年的美國三哩島事故,由于原始安全殼泄漏,放射性裂變產(chǎn)物氣體大量釋放,但沒有分散的燃料粒子;1986年的切爾諾貝利事故,放射性材料的爆炸性釋放,裂變氣體和揮發(fā)性裂變產(chǎn)物(I、Cs)被大量釋放,大約6 t燃料變?yōu)榇髿饨橘|粒子進行傳播;2011年福島事故盡管大部分燃料是UO2,但有32個混合氧化物燃料組件包含钚,相對于大量放射性的海水,氣體和揮發(fā)性裂變產(chǎn)物的放射性是少量的。Burns等[16]還總結了不同類型的放射性材料從事故核燃料中得到釋放,其中提到了氙、氪在燃料顆粒內(nèi)形成了分散性好的氣泡,金屬裂變產(chǎn)物(Mo、Tc、Ru、Rh、Pd)作為微米或納米尺寸的非混相粒子分散在燃料中,揮發(fā)性元素(I、Cs)遷移進入燃料顆粒的邊緣與裂縫,燃料靶丸非均勻地燃耗導致靶丸邊緣有更高的239Pu濃度。有研究[34]顯示,輻照燃料溫度在2 530 ℃時,釋放部分中90%是Cs、I和惰性氣體等裂變產(chǎn)物,5%是Mo,小于1%是Sr,錒系的釋放非常低。

    Kinoshita等[35]對事故后日本中東部地區(qū)放射性核素的分布進行了評估。通過氫爆炸、排氣和泄漏方式釋放傳播的裂變產(chǎn)物種類繁多,除了134Cs、136Cs、137Cs和131I,高揮發(fā)性核素還包括129Tem,這些放射性核素被空氣包(air parcel)載帶,隨后通過濕式和干式沉淀累積在地面上,大多數(shù)氣溶膠和水溶性氣體被雨水沖刷。依據(jù)HYSPLIT(Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模型[36]、氣象數(shù)據(jù)[37]、全球數(shù)據(jù)同化系統(tǒng)(GDAS)和地理條件[38],分析出空氣包的走向,確定這些核素的具體沉積位置,而非揮發(fā)性元素則被氣溶膠吸附,粒子和氣體狀態(tài)的識別只能依靠大氣中的碘[39]。HYSPLIT模型只是福島核事故后催生的眾多計算模型[40]中的一種,各類模型的研究進展將在另外的論文中描述。

    5 結論與展望

    福島核事故后放射性氣溶膠的化學分析結果表明:(1) 福島核事故釋放的放射性核素污染,跨越了整個北半球;(2) 負載銫、碘等揮發(fā)性核素氣溶膠、鈾钚氣溶膠和吸附氙的氣溶膠是核事故后重點關注的對象,它們的物化特性與動力學行為存在很大差異;(3) 放射性氣溶膠的釋放特征完全不同于切爾諾貝利核事故。

    從上述放射性氣溶膠化學分析的現(xiàn)狀可以看出:(1) 代表性的氣溶膠取樣手段、嚴謹?shù)耐凰胤呕蛛x流程、先進的儀器分析技術、緊密關聯(lián)的物理測量輔助和數(shù)值模型,是放射性氣溶膠化學分析成敗的關鍵,直接制約著氣溶膠源項特性研究水平的高低,從而影響著核事故過程、人員風險和環(huán)境威脅評估的可靠性;(2) 福島核事故產(chǎn)生的大量放射性氣溶膠提供了非常寶貴的研究機遇,有力推動了氣溶膠科學技術的發(fā)展;(3) 對放射性核素的釋放與輸運、照射途徑還缺乏足夠的、定量的理解,大多數(shù)分析研究還集中于研究未損壞燃料的放射性核素釋放,推斷極端條件下,例如發(fā)生堆芯熔融、氫氣爆炸、強輻射場等情形下的氣溶膠釋放特征與動力學行為將是一個令人矚目的研究方向。

    [1] International Nuclear Event Scale. The international nuclear and radiological event scale user’s manual[M]. Vienna: International Atomic Energy Agency, 2008.

    [2] Adachi K, Kajino M, Zaizen Y. Emission of spherical cesium-bearing particles from an early stage of the Fukushima nuclear accident[J]. Sci Rep, 2013, 3: 2554.

    [3] Abe Y, Iizawa Y, Terada Y. Detection of uranium and chemical state analysis of individual radioactive microparticles emitted from the Fukushima nuclear accident using multiple synchrotron radiation X-ray analyses[J]. Ana Chem, 2014, 86: 8521-8525.

    [4] Kinoshita N. Assessment of individual radionuclide distributions from the Fukushima nuclear accident covering central-east Japan[J]. Proc Nat Acad Sci USA, 2011, 108: 19526-19529.

    [5] Yasunaria T J, Stohlb A, Hayano R S. Cesium-137 deposition and contamination of Japanese soils due to the Fukushima nuclear accident[J]. Proc Nat Acad Sci USA, 2011, 108, 49: 19530-19534.

    [6] Saunier O, Mathieu A, Didier D, et al. An inverse modeling method to assess the source term of the Fukushima Nuclear Power Plant accident using gamma dose rate observations[J]. Atoms Chem Phys, 2013, 13(6): 15567-15614.

    [7] Golovnin I S. Properties of plutonium dioxide as nuclear fuel[J]. Atom Ener, 2000, 89(2): 627-637.

    [8] Cyranoski D, Brumfiel G. Fukushima impact is still hazy: chaos and bureaucracy hamper assessment of nuclear crisis[J]. Nature, 2011, 477: 139-140.

    [9] Morino Y, Ohara T, Watanabe M, et al. Episode analysis of deposition of radiocesium from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident[J]. Environ Sci Technol, 2013, 47: 2314-2322.

    [10]Koizumi A, Harada K H, Niisoe T, et al. Preliminary assessment of ecological exposure of adult residents in Fukushima prefecture to radioactive cesium through ingestion and inhalation[J]. Environ Health Prev Med, 2012, 17: 292-298.

    [11]Kaneyasu N, Ohashi H, Suzuki F, et al. Sulfate aerosol as a potential transport medium of radiocesium from the Fukushima nuclear accident[J]. Environ Sci Techol, 2012, 46: 5720-5726.

    [12]Stohl A, Seibert P, Wotawa G, et al. Xenon-133 and caesium-137 releases into the atmosphere from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant: determination of the source term, atmospheric dispersion, and deposition[J]. Atmos Chem Phys, 2012, 12: 2313-2343.

    [13]Kanai Y. Monitoring of aerosols in Tsukuba after Fukushima Nuclear Power Plant incident in 2011[J]. J Environ Radioact, 2011, 111: 33-37.

    [14]Tagami K, Uchida S, Uchihori Y, et al. Specific activity and activity ratios of radionuclides in soil collected about 20 km from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant: radionuclide release to the south and southwest[J]. Sci Total Environ, 2011, 409: 4885-4888.

    [15]Yoshida N, Kanda J. Tracking the Fukushima radionuclides[J]. Science, 2012, 336: 1115-1116.

    [16]Burns P C, Ewing R C, Navrotsky A. Nuclear fuel in a reactor accident[J]. Science, 2012, 335: 1184-1187.

    [17]Zheng J, Tagami K, Watanabe Y, et al. Isotopic evidence of plutonium release into the environment from the Fukushima DNPP accident[J]. Sci Rep, 2012, 2: 304.

    [18]Schwantes J M, Orton C R, Clark R A. Analysis of a nuclear accident: fission and activation product releases from the Fukushima Daiichi nuclear facility as remote indicators of source identification, extent of release, and state of damaged spent nuclear pool[J]. Environ Sci Technol, 2012, 46: 8621-8627.

    [19]Zheng J, Tagami K, Uchida S. Release of plutonium isotopes into the environment from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident: what is known and what needs to be known[J]. Environ Sci Technol, 2013, 47: 9584-9595.

    [20]Lujianiene G, Bycenkiene S, Povinec P P, et al. Radionuclides from the Fukushima accident in the air over Lithuania: measurement and modeling approaches[J]. J Environ Radioact, 2012, 114: 71-80.

    [21]Lujianiene G, Valiulis D, Bycenkiene S, et al. Plutonium isotopes and241Am in the atmosphere of Lithuania: a comparison of different source terms[J]. Atmos Environ, 2012, 61: 419-427.

    [22]Shinonaga T, Steier P, Lagos M, et al. Airborne plutonium and non-natural uranium from the Fukushima DNPP found at 120 km distance a few days after reactor hydrogen explosions[J]. Environ Sci Technol, 2014, 48: 3808-3814.

    [23]Champion D, Korsakissok I, Didier D, et al. The IRSN’s earliest assessments of the Fukushima accident’s consequences for the terrestrial environment in Japan[J]. Radioprotection, 2013, 48(1): 11-37.

    [24]Wetherbee G A, Gay D A, Debey T M, et al. Wet deposition of fission-product isotopes to North America from the Fukushima Daiichi incident, March 2011[J]. Environ Sci Technol, 2012, 46: 2574-2582.

    [25]Ringbom A, Larson T, Axelsson A, et al. SAUNA—a system for automatic sampling, processing, and analysis of radioactive xenon[J]. Nuclear Instruments & Methods in Physics Research Section A, 2003, 508(3): 542-553.

    [26]Bowyer T W, Biegalski S R, Cooper M, et al. Elevated radioxenon detected remotely following the Fukushima nuclear accident[J]. J Environ Radioact, 2011, 102: 681-687.

    [27]Ringbom A, Elmgren K, Lindh K, et al. Measurements of radioxenon in ground level air in South Korea following the claimed nuclear test in North Korea on October 9[J]. J Radioanal Nucl Chem, 2006, 282(3): 773-779.

    [28]Mathieu A, Korsakissok I, Quélo D, et al. Atmospheric dispersion and deposition of radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident[J]. Elements, 2012, 8: 195-200.

    [29]Thakur P, Ballard S, Nelson R. An overview of Fukushima radionuclides measured in the northern hemisphere[J]. Sci Total Environ, 2013, 458-460: 577-613.

    [30]Paatero J, Hamrie K, Jaakkola T, et al. Airborne and deposited radioactivity from the Chernobyl accident: a review of investigations in Finland[J]. Boreal Environment Research, 2010, 15: 19-33.

    [31]Malá H, Rulík P, Cková V B, et al. Particle size distribution of radioactive aerosols after the Fukushima and the Chernobyl accidents[J]. J Environ Radioact, 2013, 126: 92-98.

    [32]Bossew P, Kirchner G, de Cort M, et al. Radioactivity from Fukushima Daiichi in air over Europe; part 1: spatio-temporal analysis[J]. J Environ Radioact, 2012, 114: 22-34.

    [33]Kirchner G, Bossew P, de Cort M. Radioactivity from Fukushima Daiichi in air over Europe; part 2: what can it tell us about the accident?[J]. J Environ Radioact, 2012, 114: 35-40.

    [34]Lewis B J, Thompson W T, Iglesias F C. Invention in comprehensive nuclear materials[M]. Amsterdam: Elsevier, 2012, 2: 515-546.

    [35]Kinoshita N, Suekia K, Sasa K, et al. Assessment of individual radionuclide distributions from the Fukushima nuclear accident covering central-east Japan[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2011, 108, 49: 19526-19529.

    [36]Winiarek V, Bocquet M, Saunier O, et al. Estimation of errors in the inverse modeling of accidental release of atmospheric pollutant: application to the reconstruction of the cesium-137 and iodine-131 source terms from the Fukushima Daiichi power plant[J]. Journal of Geophysical Research, 2012, 117: D05122.

    [37]Korsakissok I, Mathieu A, Didier D. Atmospheric dispersion and ground deposition induced by the Fukushima Nuclear Power Plant accident: a local-scale simulation and sensitivity study[J]. Atmos Environ, 2013, 70: 267-279.

    [38]Chino M, Nakayama H, Nagai H, et al. Preliminary estimation of release amounts of131I and137Cs accidentally discharged from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant into the atmosphere[J]. J Nucl Sci Technol, 2011, 48(7): 1129-1134.

    [39]Masson O, Baeza A, Bieringer J, et al. Tracking of airborne radionuclides from the damaged Fukushima Daiichi nuclear reactors by European networks[J]. Environ Sci Technol, 2011, 45: 7670-7677.

    [40]Morino Y, Ohara T, Nishizawa M. Atmospheric behavior, deposition, and budget of radioactive materials from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in March 2011[J]. Geophysical Research Letters, 2011, 38, L00G11.L: 11.

    Development of Chemical Analysis for Radioactive Aerosols From Fukushima Daiichi Nuclear Accident

    XIE Bo, HU Sheng, LONG Xing-gui

    Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621999, China

    The Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant(FDNPP) accident was rated at the maximum level of 7 on the International Nuclear Event Scale by the international society. This paper reviews the development of chemical analysis work for radioactive aerosols released during the early stages of the accident in many countries after the FDNPP accident, and reveals these aerosol particles bearing radionuclides, such as Cs, Pu, Xe and I. In this paper, some physical-chemical characterization and dynamic behaviors of radioactive aerosols with a few points, including particles sampling and collection, particles analysis and characterization, particles transport and deposition behavior, and identical accident comparison have been conducted.

    aerosols; radionuclide; nuclear accident; chemical analysis

    2016-04-18;

    2016-10-20

    謝 波(1975—),男,湖北潛江人,博士研究生,副研究員,核燃料循環(huán)與材料專業(yè),E-mail: caepxiebo@163.com

    O615.45

    A

    0253-9950(2017)02-0129-09

    10.7538/hhx.2017.39.02.0129

    猜你喜歡
    核事故活度福島
    曾發(fā)生嚴重核事故的美國核電站重啟在即
    遙感作物制圖輔助核事故農(nóng)業(yè)風險決策
    福島:日本宣布將把污染水傾倒入海
    英語文摘(2021年6期)2021-08-06 08:40:22
    CaO-SiO2-FeO-P2O5-Al2O3脫磷渣系中組元活度的計算
    核電廠惰性氣體排放活度濃度的估算
    核事故是怎樣分級的
    鉆井液處理劑溶液活度測量方法對比
    遲緩的善后 ——帕特里克
    由三元相圖計算活度
    亚洲精品乱码久久久久久按摩| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 亚洲欧洲日产国产| av在线蜜桃| 久久草成人影院| 天堂√8在线中文| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 亚洲精品一二三| 日日啪夜夜爽| 欧美丝袜亚洲另类| 久久午夜福利片| 国产综合精华液| 高清日韩中文字幕在线| 久久99精品国语久久久| 熟女电影av网| 亚洲图色成人| 久久人人爽人人片av| 日本一二三区视频观看| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 欧美激情在线99| 观看美女的网站| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲最大成人av| 色综合站精品国产| 男女国产视频网站| 七月丁香在线播放| 亚洲怡红院男人天堂| 亚洲熟女精品中文字幕| 亚洲欧美日韩无卡精品| 久久精品国产自在天天线| 亚洲真实伦在线观看| 久久精品人妻少妇| 日本-黄色视频高清免费观看| 熟女电影av网| 波野结衣二区三区在线| 成人亚洲精品一区在线观看 | kizo精华| 国产成人a区在线观看| 日韩视频在线欧美| 亚洲精品一区蜜桃| 日本三级黄在线观看| 又爽又黄无遮挡网站| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 国产中年淑女户外野战色| 亚洲最大成人手机在线| av国产久精品久网站免费入址| 亚洲精品久久午夜乱码| 一级毛片久久久久久久久女| 舔av片在线| 精品久久久久久久久av| 美女黄网站色视频| 美女国产视频在线观看| 亚洲熟女精品中文字幕| 日韩欧美精品v在线| 蜜臀久久99精品久久宅男| 人妻夜夜爽99麻豆av| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 成人亚洲精品一区在线观看 | 精品午夜福利在线看| 九九久久精品国产亚洲av麻豆| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 3wmmmm亚洲av在线观看| 亚洲精品日韩av片在线观看| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 久久热精品热| 欧美精品一区二区大全| 精品一区二区三区人妻视频| 亚洲欧美精品自产自拍| av在线蜜桃| av.在线天堂| 成人毛片60女人毛片免费| av网站免费在线观看视频 | 欧美成人一区二区免费高清观看| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 午夜福利高清视频| 亚洲欧美精品专区久久| 亚洲成人精品中文字幕电影| 边亲边吃奶的免费视频| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产av码专区亚洲av| 九九在线视频观看精品| 老司机影院毛片| .国产精品久久| 成人亚洲欧美一区二区av| 国产高清不卡午夜福利| 成人欧美大片| 国产色爽女视频免费观看| 黄色欧美视频在线观看| 一级毛片aaaaaa免费看小| 美女被艹到高潮喷水动态| 国产欧美日韩精品一区二区| 秋霞伦理黄片| 波多野结衣巨乳人妻| 国产伦精品一区二区三区四那| 精品久久久噜噜| 中文字幕久久专区| 97超碰精品成人国产| 一个人看视频在线观看www免费| 熟妇人妻久久中文字幕3abv| 大香蕉久久网| 日本-黄色视频高清免费观看| 2022亚洲国产成人精品| 亚洲欧美精品专区久久| 精品国产三级普通话版| 国产成年人精品一区二区| 日韩av免费高清视频| 一级二级三级毛片免费看| 18禁在线播放成人免费| 最近中文字幕高清免费大全6| 国产av国产精品国产| 丰满少妇做爰视频| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 超碰97精品在线观看| 男人狂女人下面高潮的视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 高清毛片免费看| 成人美女网站在线观看视频| 国产在线男女| 国产伦在线观看视频一区| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 少妇高潮的动态图| 高清午夜精品一区二区三区| 日韩人妻高清精品专区| 3wmmmm亚洲av在线观看| 七月丁香在线播放| 国产精品爽爽va在线观看网站| 超碰av人人做人人爽久久| 国产av国产精品国产| 97热精品久久久久久| 好男人在线观看高清免费视频| 国产片特级美女逼逼视频| 久久久久精品性色| 水蜜桃什么品种好| 成人二区视频| 亚洲精品国产av蜜桃| 日韩欧美国产在线观看| 99久久精品一区二区三区| 久久久久免费精品人妻一区二区| 女人久久www免费人成看片| 最近中文字幕2019免费版| 久久精品人妻少妇| 国产不卡一卡二| 久久久成人免费电影| 日韩av免费高清视频| 我要看日韩黄色一级片| 毛片一级片免费看久久久久| 日本欧美国产在线视频| 亚洲精品成人av观看孕妇| 成人二区视频| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲不卡免费看| 日韩欧美国产在线观看| 人人妻人人看人人澡| 大香蕉久久网| 成年女人看的毛片在线观看| 日韩欧美精品v在线| 国产伦精品一区二区三区视频9| 国产精品人妻久久久影院| 18禁在线播放成人免费| 亚洲va在线va天堂va国产| 午夜爱爱视频在线播放| 高清毛片免费看| 秋霞伦理黄片| 国产精品.久久久| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 亚洲性久久影院| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲精品自拍成人| 精品久久久久久电影网| 亚洲精品色激情综合| 卡戴珊不雅视频在线播放| 久久久久网色| 国产69精品久久久久777片| 高清在线视频一区二区三区| 少妇的逼水好多| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产老妇女一区| 内地一区二区视频在线| 国产成人精品一,二区| 啦啦啦韩国在线观看视频| 日本熟妇午夜| 中文字幕av成人在线电影| 日韩欧美精品v在线| 亚洲国产欧美在线一区| 激情 狠狠 欧美| 欧美日韩国产mv在线观看视频 | 91久久精品电影网| 美女大奶头视频| 亚洲av免费在线观看| 中国国产av一级| 欧美zozozo另类| 日韩 亚洲 欧美在线| 99热这里只有精品一区| 日韩一区二区视频免费看| 少妇高潮的动态图| 午夜日本视频在线| 五月玫瑰六月丁香| 国产黄色小视频在线观看| 好男人在线观看高清免费视频| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 国产欧美日韩精品一区二区| 免费无遮挡裸体视频| 精品人妻偷拍中文字幕| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 国产成人a∨麻豆精品| 51国产日韩欧美| 国产免费又黄又爽又色| 成人亚洲精品一区在线观看 | 欧美zozozo另类| 成人性生交大片免费视频hd| 国产乱人偷精品视频| 免费看光身美女| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| www.色视频.com| 国产视频首页在线观看| 国产片特级美女逼逼视频| 我的女老师完整版在线观看| 91aial.com中文字幕在线观看| 在线免费观看不下载黄p国产| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产成人一区二区在线| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 久久精品综合一区二区三区| 精品久久久精品久久久| 欧美成人午夜免费资源| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 日韩人妻高清精品专区| 日韩三级伦理在线观看| 天天躁日日操中文字幕| 国产精品伦人一区二区| 美女被艹到高潮喷水动态| 欧美日韩一区二区视频在线观看视频在线 | 男人和女人高潮做爰伦理| 丝瓜视频免费看黄片| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 在线天堂最新版资源| 国产 一区精品| 男女边吃奶边做爰视频| 毛片一级片免费看久久久久| 国产一级毛片在线| 少妇的逼水好多| 亚洲精品aⅴ在线观看| 91aial.com中文字幕在线观看| 久久人人爽人人爽人人片va| 春色校园在线视频观看| 久久久久久久国产电影| 色5月婷婷丁香| 精品不卡国产一区二区三区| 26uuu在线亚洲综合色| 听说在线观看完整版免费高清| 中文乱码字字幕精品一区二区三区 | 日韩,欧美,国产一区二区三区| 男人舔奶头视频| 男女边吃奶边做爰视频| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美成人精品欧美一级黄| 波多野结衣巨乳人妻| 国产女主播在线喷水免费视频网站 | 久久6这里有精品| 亚洲成人一二三区av| 国产精品人妻久久久久久| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| www.色视频.com| av卡一久久| 国产精品国产三级国产专区5o| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 国产免费一级a男人的天堂| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 一级毛片aaaaaa免费看小| 三级国产精品欧美在线观看| 亚洲综合色惰| 性插视频无遮挡在线免费观看| a级毛色黄片| 少妇的逼水好多| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 五月伊人婷婷丁香| 99热网站在线观看| 一级毛片久久久久久久久女| 日本黄色片子视频| 麻豆成人av视频| 国产一区二区三区av在线| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 能在线免费观看的黄片| 可以在线观看毛片的网站| 22中文网久久字幕| 亚洲内射少妇av| 亚洲av免费高清在线观看| 国产淫语在线视频| 91久久精品电影网| 久久久久久国产a免费观看| 精品一区在线观看国产| 插阴视频在线观看视频| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 岛国毛片在线播放| 免费观看在线日韩| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 欧美精品国产亚洲| 中国国产av一级| 成人鲁丝片一二三区免费| 特级一级黄色大片| 91aial.com中文字幕在线观看| av一本久久久久| 国产人妻一区二区三区在| 国产日韩欧美在线精品| 日本-黄色视频高清免费观看| 在线免费观看的www视频| 春色校园在线视频观看| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | 国产精品精品国产色婷婷| 免费在线观看成人毛片| 日韩成人伦理影院| 国产极品天堂在线| 国产综合精华液| 91精品国产九色| 国产精品一区二区在线观看99 | 91精品伊人久久大香线蕉| 亚洲美女搞黄在线观看| 看十八女毛片水多多多| 亚洲欧洲国产日韩| 久久久久九九精品影院| 国产色婷婷99| 国产黄色免费在线视频| 一级毛片久久久久久久久女| 亚洲久久久久久中文字幕| 看十八女毛片水多多多| 国产成人免费观看mmmm| 亚洲国产色片| 97超碰精品成人国产| 国产精品无大码| 在线观看免费高清a一片| 老女人水多毛片| 中文天堂在线官网| 青春草亚洲视频在线观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 人体艺术视频欧美日本| 精品午夜福利在线看| 国产美女午夜福利| 亚洲人成网站在线观看播放| 国产精品福利在线免费观看| 国产黄片视频在线免费观看| 久久久久久久大尺度免费视频| 成人亚洲精品一区在线观看 | 插阴视频在线观看视频| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久 | av在线播放精品| 尤物成人国产欧美一区二区三区| 欧美日韩综合久久久久久| 国产成人精品婷婷| 亚洲精品成人av观看孕妇| 免费大片黄手机在线观看| 久久这里只有精品中国| 亚洲精品国产av成人精品| 99热这里只有是精品50| 人妻夜夜爽99麻豆av| 国产高清国产精品国产三级 | 亚洲成人中文字幕在线播放| 日本免费a在线| 丝瓜视频免费看黄片| 九九在线视频观看精品| 久久久久久久久久黄片| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 中文资源天堂在线| 五月伊人婷婷丁香| 嫩草影院入口| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲怡红院男人天堂| 一区二区三区乱码不卡18| 欧美成人精品欧美一级黄| av福利片在线观看| 丰满人妻一区二区三区视频av| 亚洲成人久久爱视频| 女人久久www免费人成看片| 有码 亚洲区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 国产精品1区2区在线观看.| 亚洲国产精品成人久久小说| www.av在线官网国产| 国产精品一区二区三区四区久久| 成人av在线播放网站| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 国产黄a三级三级三级人| 精品人妻一区二区三区麻豆| 亚洲精品aⅴ在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 搞女人的毛片| 91久久精品国产一区二区三区| 国产成人a区在线观看| 免费播放大片免费观看视频在线观看| a级毛色黄片| 三级国产精品欧美在线观看| 日日摸夜夜添夜夜爱| 黄色欧美视频在线观看| 在线观看一区二区三区| a级毛色黄片| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 老司机影院成人| 老司机影院毛片| www.色视频.com| 午夜福利视频1000在线观看| 内射极品少妇av片p| 一边亲一边摸免费视频| 九九爱精品视频在线观看| 国产午夜福利久久久久久| 97热精品久久久久久| 黄色日韩在线| 日本免费a在线| 看黄色毛片网站| 七月丁香在线播放| 亚洲成人一二三区av| 亚洲av日韩在线播放| 美女cb高潮喷水在线观看| 黄色日韩在线| 日本色播在线视频| av在线天堂中文字幕| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产一区二区三区综合在线观看 | 国产综合懂色| av在线蜜桃| 国产黄片视频在线免费观看| videos熟女内射| 亚洲欧美精品专区久久| 国产在视频线精品| 91精品一卡2卡3卡4卡| 亚洲国产av新网站| 免费在线观看成人毛片| 白带黄色成豆腐渣| 精品久久国产蜜桃| 又爽又黄无遮挡网站| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 一个人免费在线观看电影| 欧美一级a爱片免费观看看| 91aial.com中文字幕在线观看| 最后的刺客免费高清国语| 少妇的逼水好多| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 国模一区二区三区四区视频| 赤兔流量卡办理| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 亚洲精品日本国产第一区| 国产成人一区二区在线| 少妇人妻一区二区三区视频| 国产成人a∨麻豆精品| 联通29元200g的流量卡| 欧美日韩在线观看h| 禁无遮挡网站| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品 | 中国国产av一级| 国产大屁股一区二区在线视频| 国产三级在线视频| 亚洲四区av| 国产伦在线观看视频一区| 亚洲一级一片aⅴ在线观看| 免费在线观看成人毛片| av在线蜜桃| 国产av国产精品国产| 午夜免费观看性视频| 日韩中字成人| 老司机影院成人| 久久久久久久久久成人| av又黄又爽大尺度在线免费看| 三级国产精品片| 国产熟女欧美一区二区| 亚洲成人av在线免费| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产成人精品婷婷| 69人妻影院| 中国国产av一级| 亚洲国产色片| 国产综合懂色| 两个人的视频大全免费| 91aial.com中文字幕在线观看| 五月玫瑰六月丁香| 大香蕉97超碰在线| av专区在线播放| 自拍偷自拍亚洲精品老妇| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 精品一区二区三区视频在线| 亚洲av成人精品一区久久| kizo精华| 男女啪啪激烈高潮av片| 草草在线视频免费看| 日日干狠狠操夜夜爽| 熟女人妻精品中文字幕| 亚洲美女搞黄在线观看| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 成年女人看的毛片在线观看| 人人妻人人澡欧美一区二区| 少妇人妻一区二区三区视频| 久久综合国产亚洲精品| 水蜜桃什么品种好| 色尼玛亚洲综合影院| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲色图av天堂| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产成人免费观看mmmm| 中国国产av一级| 春色校园在线视频观看| 午夜福利成人在线免费观看| 91精品一卡2卡3卡4卡| 日韩精品青青久久久久久| 日韩欧美三级三区| 嫩草影院新地址| 国产久久久一区二区三区| 18+在线观看网站| 尾随美女入室| 天堂中文最新版在线下载 | 麻豆国产97在线/欧美| 亚洲精品色激情综合| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 亚洲经典国产精华液单| 国产成人一区二区在线| 波多野结衣巨乳人妻| 性插视频无遮挡在线免费观看| 国产免费一级a男人的天堂| 国产成人一区二区在线| 亚洲在久久综合| 国产精品一区二区性色av| 91aial.com中文字幕在线观看| 国产精品久久久久久精品电影| 有码 亚洲区| 一个人免费在线观看电影| 午夜福利在线观看吧| 亚洲国产精品成人久久小说| 午夜精品国产一区二区电影 | 搞女人的毛片| 国产一区二区在线观看日韩| 欧美一区二区亚洲| 亚洲高清免费不卡视频| av卡一久久| 久久久久久久亚洲中文字幕| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲av免费在线观看| 五月天丁香电影| 国产午夜精品一二区理论片| 精品人妻视频免费看| 成人漫画全彩无遮挡| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 日日摸夜夜添夜夜添av毛片| 中文字幕av成人在线电影| 亚洲精品成人久久久久久| 18+在线观看网站| www.av在线官网国产| 高清午夜精品一区二区三区| 亚洲精品乱码久久久久久按摩| 国产成人91sexporn| 久久久精品欧美日韩精品| 搡老妇女老女人老熟妇| 一级毛片我不卡| 三级国产精品片| 亚洲国产精品国产精品| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜 | 亚洲三级黄色毛片| 国产成人freesex在线| 日韩一本色道免费dvd| 亚洲国产欧美在线一区| 色播亚洲综合网| 麻豆av噜噜一区二区三区| 大又大粗又爽又黄少妇毛片口| 91狼人影院| 国产乱人视频| 2018国产大陆天天弄谢| 99久久精品国产国产毛片| 亚洲精品乱码久久久v下载方式| 国产伦理片在线播放av一区| 亚洲真实伦在线观看| 高清av免费在线| 亚洲国产精品成人久久小说| 久久这里有精品视频免费| 波野结衣二区三区在线| 99久久中文字幕三级久久日本| 亚洲精品国产成人久久av| 熟女人妻精品中文字幕| 国产亚洲精品av在线| 在线观看av片永久免费下载| 国产成人精品婷婷| 男人和女人高潮做爰伦理| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 人人妻人人看人人澡| 神马国产精品三级电影在线观看| 亚洲18禁久久av| 老司机影院成人| 国产大屁股一区二区在线视频| 欧美+日韩+精品| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 亚洲18禁久久av| 一区二区三区乱码不卡18| 高清在线视频一区二区三区| 免费av不卡在线播放| 精品国产三级普通话版| 视频中文字幕在线观看| 青春草国产在线视频| 丝袜喷水一区| 寂寞人妻少妇视频99o| av又黄又爽大尺度在线免费看| 亚洲精品国产av成人精品| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 我的女老师完整版在线观看| videossex国产| 精品一区二区三卡| 日韩av在线免费看完整版不卡| 一级a做视频免费观看| 五月天丁香电影| 国产探花在线观看一区二区| 纵有疾风起免费观看全集完整版 | 国产 一区精品| 午夜亚洲福利在线播放| 免费看日本二区| 国产精品一区二区三区四区免费观看| 国产一区二区三区av在线| 日日摸夜夜添夜夜爱|